大亞灣核電基地周圍海水氚活度濃度的監(jiān)測(cè)概況

張 貞

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心，廣州 510000）

2021 年政府工作報(bào)告重點(diǎn)工作中提出，扎實(shí)推進(jìn)碳達(dá)峰、碳中和各項(xiàng)工作，特別強(qiáng)調(diào)在確保安全的前提下積極有序發(fā)展核電。核能作為低碳能源，在全球能源轉(zhuǎn)型中發(fā)揮著越發(fā)重要的作用。目前作為核能機(jī)組數(shù)量最多的反應(yīng)堆型，壓水堆的燃料芯塊通過(guò)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)產(chǎn)生裂變，裂變過(guò)程中產(chǎn)生的中子使一回路冷卻劑（水）中產(chǎn)生放射性核素3H［1］。氚主要通過(guò)燃料棒中的三元裂變，可燃毒物棒中硼的活化以及主冷卻劑中硼、鋰和氘流經(jīng)堆芯時(shí)的活化產(chǎn)生，主要以液態(tài)氚水形式排放［2］，含3H 的放射性流出物由核電站廢液排放系統(tǒng)（TER）排出，與核電站冷卻水混合后排入西大亞灣海域。所有廢液排放的放射性水平必須滿足國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》（GB 18871-2002）、《核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定》（GB 6249-2011）中的相關(guān)規(guī)定，即國(guó)家核安全局2017 年7 月批準(zhǔn)的廣東大亞灣核電基地六臺(tái)機(jī)組液體氚流出物年排放限值2.25×1014Bq/a。

本文簡(jiǎn)要總結(jié)了GERC 多年來(lái)對(duì)大亞灣核電基地周邊海水氚活度濃度水平的監(jiān)測(cè)積累數(shù)據(jù)和輻射水平變化趨勢(shì)，通過(guò)多年與本底環(huán)境輻射水平對(duì)比，評(píng)價(jià)該基地核設(shè)施的運(yùn)行對(duì)周圍海水環(huán)境所產(chǎn)生的即時(shí)影響和長(zhǎng)期累積趨勢(shì)影響，為核與輻射監(jiān)督管理提供科學(xué)依據(jù)，也為公眾提供環(huán)境質(zhì)量信息。

1 2021 年度核設(shè)施運(yùn)行狀況

大亞灣核電運(yùn)營(yíng)管理有限責(zé)任公司負(fù)責(zé)對(duì)廣東大亞灣核電基地的六臺(tái)機(jī)組實(shí)行統(tǒng)一運(yùn)行管理，內(nèi)有大亞灣核電廠和嶺澳核電廠一期、嶺澳核電廠二期，詳見表1。大亞灣核電基地的環(huán)境監(jiān)測(cè)體系擁有放射性氣體、液體、固體廢物處理系統(tǒng)。廢液分為可復(fù)用廢水和不復(fù)用廢水；所有放射性廢液經(jīng)處理和檢測(cè)合格后進(jìn)行槽式排放，經(jīng)排放構(gòu)筑物排入排放渠導(dǎo)入大海，且廢液排放的放射性水平滿足國(guó)標(biāo)GB 6249-2011 的規(guī)定［3］。

表1 大亞灣核電基地機(jī)組概況Table 1 Overview of units in Daya Bay nuclear power base

2 核電廠周圍海水氚活度濃度的測(cè)量

2.1 測(cè)量?jī)x器

由于氚衰變放出的β 射線能量低（18.6 keV）且經(jīng)常受到電子噪聲的干擾，冷卻水對(duì)β 射線會(huì)有自吸收效應(yīng)。目前對(duì)于水中氚的有效測(cè)量方法是通過(guò)液體閃爍體探測(cè)器進(jìn)行測(cè)量分析［4］。GERC 所用的儀器是美國(guó)Perkin Elmer公司生產(chǎn)的Quantulus1220 型超低本底液體閃爍能譜儀。 2021 年用于本項(xiàng)目的兩臺(tái)譜儀定期測(cè)量了本底和泊松分布以檢驗(yàn)測(cè)量裝置的性能長(zhǎng)期穩(wěn)定性，結(jié)果均正常。儀器質(zhì)控情況詳見表2 及圖1、圖2。

圖2 2021 年1220 Quantulus 低本底液閃譜儀（2200506）本底質(zhì)控圖［5］Fig.2 Background quality control of 1220 Quantulus low background liquid scintillation spectrometer （2200506）in 2021

表2 2021 年放射性測(cè)量裝置泊松分布檢驗(yàn)結(jié)果［5］Table 2 Poisson distribution inspection results of radioactive measuring device in 2021

圖1 2021 年1220 Quantulus 低本底液閃譜儀（DG12118690）本底質(zhì)控圖［5］Fig.1 Background quality control of 1220 Quantulus low background liquid scintillation spectrometer （DG12118690） in 2021

2.2 測(cè)量方法

GERC 依據(jù)《水中氚的分析方法》（HJ 1126-2020）定期對(duì)核電廠放射性流出物進(jìn)行監(jiān)督性監(jiān)測(cè)。其中流出物樣品由核電站工作人員采集，GERC 分析人員通過(guò)留樣復(fù)測(cè)的形式進(jìn)行監(jiān)測(cè)。

（1）監(jiān)測(cè)范圍及布點(diǎn)原則

根據(jù)核電廠周圍近岸海域海流、潮汐狀況，在液態(tài)流出物排放口周圍設(shè)置海洋監(jiān)測(cè)點(diǎn)。具體布點(diǎn)位置如圖3 所示。

圖3 大亞灣核電基地周圍海水監(jiān)測(cè)點(diǎn)分布示意圖（含2021 年氚活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果）Fig.3 Distribution diagram of seawater monitoring points around Daya Bay nuclear power base（including monitoring results of tritium activity concentration in 2021）

（2）采樣及預(yù)處理

海水的采集及前處理是依據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》（HJ 61-2021）和《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范第3 部分：樣品采集、貯存與運(yùn)輸》（GB 17378.3-2007）來(lái)執(zhí)行作業(yè)指導(dǎo)書《海水采集技術(shù)規(guī)范》（GERC-ZY-DL-07-03）。

2.3 液體閃爍體測(cè)量?jī)x探測(cè)下限

依據(jù)《水中氚的分析方法》（HJ 1126-2020）對(duì)核電廠周圍環(huán)境海水中氚活度濃度進(jìn)行監(jiān)測(cè)。1220 Quantulus 低本底液閃譜儀對(duì)水中氚的探測(cè)下限可按下式計(jì)算得到：

式中：LD——水中氚探測(cè)下限，Bq·L-1；

Nb——本底試樣計(jì)數(shù)率，min-1；

m——試樣質(zhì)量，g；

E——液閃對(duì)氚的計(jì)數(shù)效率，%；

tb——本底試樣測(cè)量時(shí)間，min；

0.06——換算系數(shù)（0.001 L/g×60 min-1/Bq）。

使用上述公式計(jì)算探測(cè)下限的前提為：待測(cè)試樣和本底試樣的測(cè)量時(shí)間相同，采用泊松分布標(biāo)準(zhǔn)差，統(tǒng)計(jì)置信水平取 95%。

例：通過(guò)對(duì)8 ml 樣品進(jìn)行1000 min 測(cè)量，本底計(jì)數(shù)率為0.8 min-1，探測(cè)效率為30%，得到儀器探測(cè)下限為0.90 Bq·L-1。

3 監(jiān)測(cè)結(jié)果與分析

海水中3H 是大亞灣核電基地輻射環(huán)境的重點(diǎn)監(jiān)測(cè)項(xiàng)目之一。氚在海洋中的擴(kuò)散主要與排水渠海水流量、海流、風(fēng)向等條件相關(guān)，故取樣時(shí)若遇到含氚廢液排放，距離排放口較近的點(diǎn)有可能會(huì)取到濃度較高的氚樣品［6］。2021 年采樣點(diǎn)包括排放渠和核電站附近西大亞灣海域10 個(gè)采樣點(diǎn)（L1-L10），茂名蓮頭港為對(duì)照點(diǎn)，采樣頻次為每半年一次，海水3H 的監(jiān)測(cè)結(jié)果見表3。

表3 2021 年海水3H 監(jiān)測(cè)結(jié)果［5］（單位：Bq/L）Table 3 Monitoring results of seawater 3H in 2021

從監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)可以看出：

（1）2021 年在西大亞灣海域采集的除排放渠外的20 個(gè)海水樣品中，3H 活度濃度測(cè)量范圍為0.95-8.04 Bq/L，平均值為3.3 Bq/L，監(jiān)測(cè)結(jié)果在歷年監(jiān)測(cè)值范圍內(nèi)波動(dòng)。（2）排放渠海水的3H 活度濃度范圍為2.4-5.8 Bq/L，平均值為4.1 Bq/L。（3）對(duì)照點(diǎn)茂名蓮頭港的2 個(gè)海水樣品中3H 檢測(cè)結(jié)果均低于探測(cè)限值。

圖4、圖5 匯總了歷年來(lái)海水中3H 的監(jiān)測(cè)結(jié)果以及排放口附近L2 點(diǎn)位、離排放口較遠(yuǎn)的L8 點(diǎn)位和灣內(nèi)L10 點(diǎn)位多年的監(jiān)測(cè)結(jié)果。從統(tǒng)計(jì)的數(shù)據(jù)可以看出：2021 年大亞灣海水樣品中3H 的活度濃度在多年的監(jiān)測(cè)值漲落范圍內(nèi)，2021 年L2、L8、L10 點(diǎn)位的海水3H 監(jiān)測(cè)結(jié)果無(wú)明顯差異，且均在往年監(jiān)測(cè)值范圍內(nèi)波動(dòng)。

圖4 1993～2021 年西大亞灣海水3H 監(jiān)測(cè)結(jié)果比較［5］Fig.4 Comparison of seawater 3H monitoring results in Daya Bay West from 1993 to 2021

圖5 1993～2021 年L2、L8、L10 海水3H 監(jiān)測(cè)結(jié)果比較［5］Fig.5 Comparison of tritium activity concentration in seawater at L2，L8 and L10 monitoring points from 1993 to 2021

圖6 為歷年來(lái)核電廠液態(tài)流出物3H 年排放量與海水中3H 濃度的關(guān)系圖，可見核電廠運(yùn)行多年以來(lái)，液態(tài)流出物3H 的排放未引起海水中氚的累積趨勢(shì)。

圖6 1994～2021 年氚年排放量與西大亞灣海水中氚濃度關(guān)系［3］Fig.6 Relationship between annual tritium discharge amount and tritium activity concentration in seawater of Daya Bay West from 1994～2021

4 總結(jié)

多年來(lái)GERC 使用1220 Quantulus 低本底液閃譜儀對(duì)廣東大亞灣核電基地外圍環(huán)境中海水氚活度濃度的監(jiān)測(cè)結(jié)果對(duì)比國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的氚流出物年排放限值2.25×1014Bq/a，得到該核電基地周圍海水中氚活度濃度仍在標(biāo)準(zhǔn)內(nèi)的較低水平范圍內(nèi)波動(dòng)，周圍輻射環(huán)境質(zhì)量總體良好。同時(shí)與天然輻射本底水平對(duì)比，核電基地六臺(tái)機(jī)組的運(yùn)行通過(guò)液態(tài)途徑釋放的氚濃度保持在很低水平，未對(duì)周圍海水環(huán)境造成實(shí)時(shí)影響和長(zhǎng)期累積趨勢(shì)的輻射影響。