徐鵬 孫海燕 李清 費學海 張春輝 劉凱 王顯欽 楊愛江

摘 要：通過對貴州省各市（州）大氣污染物觀測資料分析表明：PM2.5、PM10、SO2、NOx年均濃度逐年降低，而O3-8hmax出現(xiàn)逐年增高。2017年P(guān)M2.5超過國家《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095—2012）的二級標準限值的天數(shù)排前三位分別為六盤水市、遵義市和畢節(jié)市，為27、21和22 d，基本出現(xiàn)在冬季；貴陽市超標16 d，超標率為4.1%，最高濃度為107 μg/m3。對PM2.5進行溯源分析表明：貴陽市、遵義市和六盤水市主要來自于本地源貢獻，分別占了85%、93%和90%。本地排放源中，貴陽市主要是移動源、道路揚塵、建筑揚塵，貢獻比例分別為26%、22%、20%；遵義市主要是居民燃煤和移動源，貢獻比例分別為25%和20%；六盤水市主要是工業(yè)源和居民燃煤，貢獻率分別為28%和20%。不同季節(jié)氣團傳輸存在差異，并且不同城市在相同季節(jié)的傳輸也存在差異。中長距離氣團傳輸主要來自于成渝地區(qū)，短距離主要是本地傳輸。溯源及氣團傳輸分析表明，成渝地區(qū)出現(xiàn)大氣污染時，氣團傳輸對貴州省PM2.5濃度有一定傳輸貢獻。

關(guān)鍵詞：大氣污染物；濃度特征；溯源解析；氣團傳輸

中圖分類號：X51

文獻標志碼：A

隨著工業(yè)化和城市化的迅速發(fā)展，導致大氣污染物大量排放，大氣污染物嚴重危害人體健康，并對生態(tài)環(huán)境和氣候變化等造成嚴重影響，因而引起各國政府的高度重視，同時受到研究學者和公眾的普遍關(guān)注，并且對其成因與治理的研究成為大氣污染研究的重要部分［1-4］。為科學治理大氣污染，國內(nèi)外研究學者對長江經(jīng)濟帶的主要城市從不同的時空尺度和不同的角度研究大氣污染物的變化規(guī)律和影響因素，尤其對大氣細顆粒物（PM2.5）和臭氧（O3）的研究已成為當下關(guān)注焦點［5-8］。此外，大氣氮氧化物（NOx）作為臭氧生成的主要前體物之一，經(jīng)過光化學催化反應(yīng)產(chǎn)生O3，并形成光化學煙霧［9］。NOx和SO2更是酸雨的重要前體物，在大氣中可以催化氧化或光化學氧化成不易揮發(fā)的硝酸和硫酸，并溶于云滴或雨滴形成酸雨，對人體和動植物都具有顯著的危害［10］；同時，大氣中NOx和SO2被氧化形成的硝酸鹽和硫酸鹽氣溶膠是城市細顆粒物的重要組成部分［11］。

研究學者認為大氣污染物外源傳輸和本地排放的疊加是導致大氣污染的主因，華北地區(qū)的顆粒物經(jīng)過長距離輸送對中部地區(qū)的顆粒物濃度貢獻超過40%［12］。氣象對大氣污染物濃度影響的定量分析可借助中尺度氣象模型和空氣質(zhì)量模型（weather research and forecasting model，community multiscale air quality，WRF-CMAQ）來實現(xiàn)，Xu等［13］利用WRF-CMAQ模型定量分析了中國冬季氣象條件變化對PM2.5濃度的影響。研究學者基于CMAQ的源解析工具（integrated source apportionment method，ISAM）對京津冀區(qū)域大氣污染傳輸通道城市的PM2.5進行來源解析，結(jié)果表明西南通道對北京的貢獻最大，東南通道對天津的貢獻最大［14］。此外，還有一些研究學者針對PM2.5跨區(qū)域傳輸進行了一些研究［15-17］。

貴州省是云貴高原生態(tài)屏障的重要組成部分，位于長江、珠江上游地區(qū)分水嶺地帶，是“兩江”流域的重要生態(tài)屏障，是首批國家生態(tài)文明試驗區(qū)之一和內(nèi)陸開放型經(jīng)濟試驗區(qū)，是長江經(jīng)濟帶重要組成部分，被賦予探索綠色發(fā)展的重要使命。研究學者對貴州省大氣污染物濃度的變化特征也有些報道，例如吳幫艷等［18］利用2011—2012年SO2、NO2和PM10觀測資料分析了白云區(qū)大氣污染的特點，結(jié)果表明白云區(qū)主要大氣污染物PM10、SO2和NO2存在不同的污染程度，且一年中冬季污染最為嚴重，并認為能源的消費結(jié)構(gòu)和氣象條件是造成區(qū)域大氣污染的主要特征。魏華煒等［19］利用β射線法在線監(jiān)測儀連續(xù)監(jiān)測了2014年貴陽市細顆粒物濃度，發(fā)現(xiàn)細顆粒物濃度的平均值為40 μg/m3。蘇志華等［20］對2014年貴陽市顆粒物的觀測資料分析發(fā)現(xiàn)冬季污染最嚴重，日均濃度平均值達到60.6 μg/m3，超標率達到29.2%。

本研究利用貴州省2013—2017年大氣PM10、PM2.5、NO2、SO2和O3-8hmax的觀測資料，分析貴州省大氣污染物濃度變化特征。進一步利用WRF-CMAQ定量模擬周邊傳輸和本地排放對貴州省典型城市貴陽市、六盤水市和遵義市大氣PM2.5的貢獻，旨在通過定量分析，為制定重點區(qū)域間的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控政策提供科理論支持。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

選取貴州省各市州2013—2017年大氣污染物的年均濃度數(shù)據(jù)以及2017年逐日濃度數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)來源于全國城市空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺（https：//www.aqistudy.cn）以及貴州省生態(tài)環(huán)境質(zhì)量狀況公報。數(shù)據(jù)統(tǒng)計有效性按《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095—2012）執(zhí)行。按照氣象學劃分方法分為春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）和冬季（12月—次年2月）。

1.2 聚類分析

HYSPLIT 4.9由美國NOAA開發(fā)，是基于氣團質(zhì)點的大氣擴散及沉降軌跡計算系統(tǒng)，后向軌跡模式是該模型中的一種應(yīng)用模式，可基于三維網(wǎng)格化實時氣象數(shù)據(jù)，模擬出任一地點到達受點的氣團質(zhì)點的運行軌跡［21］。因此，本研究采用HYSPLIT4（hybrid single particle langranian integrated trajectories）模式來計算和分析大氣污染物的來源和傳輸軌跡，識別大氣污染物隨氣團的移動方向。本研究的后向軌跡計算起始高度選取為500 m，能反映氣流的域性流動特征，又可減小下墊面摩擦力的影響，能夠更好地代表邊界層底層的情況［22］。軌跡運行時間選擇為72 h，以便包含二次污染物的生命周期［23］，時間間隔取為6 h。

1.3 WRF-SMOKE-CMAQ模擬

本研究采用WRF-SMOKE-CMAQ模式進行模擬分析，該數(shù)值模型可以對多種尺度、多種大氣污染物過程進行模擬，廣泛應(yīng)用于空氣質(zhì)量模擬預(yù)報及評估決策等研究［24］。WRF模型是美國環(huán)境預(yù)測中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP）、美國國家大氣研究中心（National Centers for Atmospheric Research，NCAR）等科研機構(gòu)開發(fā)的中尺度氣象模式，用于氣象研究和數(shù)值天氣預(yù)報，為模擬提供所需的氣象場要素［25］；SMOKE模型為模擬提供網(wǎng)格化的源清單數(shù)［26］；CMAQ模型是由美國環(huán)境保護局（US EPA）發(fā)布的第三代化學質(zhì)量平衡模型，進行擴散、傳輸、源貢獻、化學轉(zhuǎn)化以及沉降模擬［27］。氣象場模擬時段：2017年為基準年，模擬時段選取1月、4月、7月、10月4個典型月份，分別代表冬季、春季、夏季、秋季，模擬時間間隔為1 h，4個月的平均值代表2017年年均值，各模擬時間前5天，模擬時間作為“Spin-in”時間，減少時間初始條件的影響。區(qū)域模擬范圍：以全國9 km作為第1層模擬區(qū)域，網(wǎng)格分辨率9 km；第2層為貴州省行政范圍，網(wǎng)格分辨率為3 km（見圖1）。

2 研究結(jié)果與討論

2.1 大氣污染物逐日濃度變化特征

圖2展示了貴州省各（市）州PM10、PM2.5、O3-8hmax、NO2、SO2日均濃度的逐日濃度變化趨勢。從圖2（a）中可以看出，2017年各市（州）PM10濃度呈現(xiàn)共同特征，秋、冬季濃度高，春、夏季濃度低，與北京和廣州等城市研究結(jié)果相一致［28-29］。貴陽、遵義、安順、六盤水、畢節(jié)、黔東南州和銅仁市的日均濃度超過二級標準（150 μg/m3）的天數(shù)分別有2、3、6、6、14、1和10天；黔南州和黔西南州PM10日均濃度最大值分別為131和124 μg/m3，低于二級標準。畢節(jié)市和銅仁市PM10日均濃度超標天數(shù)最多，分別為14和10天。對貴州省大氣污染物源清單分析表明PM10主要來源于揚塵源、生物質(zhì)燃燒源、工藝過程源和化石燃料燃燒源，這與我國大氣顆粒物PM10的來源（揚塵、燃煤、工業(yè)排放、生物質(zhì)燃燒和二次生成）研究一致［30］。

從圖2（b）看出，2017年各市（州）PM2.5和PM10的變化一致，呈現(xiàn)顆粒物濃度冬季顯著高于其他3個季節(jié)。貴陽、遵義、安順、六盤水、畢節(jié)、黔東南州、黔南州和銅仁市日均濃度超過二級標準（GB 3095—2012）（75 μg/m3）的天數(shù)分別有16、21、17、27、22、18、7和7天，黔西南州PM2.5日均濃度未超標，最大值為61 μg/m3。其中，貴陽市PM2.5日均濃度超標率為4.1%，均為輕度污染，超標天數(shù)出現(xiàn)在秋末和冬季，最高日均濃度為107 μg/m3。六盤水PM2.5日均濃度超標率為7.4%，1天為重度污染，濃度為167 μg/m3，3天為中度污染，都出現(xiàn)在冬季，23天為輕度污染，超標天數(shù)基本出現(xiàn)在秋末和冬季。遵義市PM2.5日均濃度超標率為5.8%，基本出現(xiàn)在冬季，最高日均濃度為122 μg/m3，在超標時段，2天出現(xiàn)中度污染，其余為輕度污染。PM2.5日均濃度超標天數(shù)最多出現(xiàn)在冬季，這可能是氣溫較低，機動車排放因子有所增加［31］，冬季燃煤增加且因為冬季靜穩(wěn)性天氣形勢頻繁出現(xiàn)，擴散條件較差，不利于污染物的稀釋和擴散，導致近地面污染源對PM2.5貢獻較顯著［32］。通過對貴州省源清單統(tǒng)計分析表明，PM2.5主要來自于揚塵源、工業(yè)源、生物質(zhì)燃燒和化石燃料燃燒，與PM10具有同源性，這與研究學者對全國各地區(qū)的PM2.5的來源研究基本一致［33-34］。

從圖2（c）看出，2017年各市（州）O3-8hmax濃度變化趨勢呈現(xiàn)共同特點，都有明顯的季節(jié)變化，呈現(xiàn)夏季濃度最高、冬季濃度最低。臭氧濃度受溫度、風速、濕度、能見度等天氣情況影響，臭氧濃度變化是多因素共同作用的結(jié)果。氣溫是反映太陽輻射強弱的重要指標，氣溫的四季變化與臭氧濃度的季節(jié)變化相對應(yīng)，夏季氣溫最高，O3濃度較大，冬季與之相反［35］。貴陽市O3-8hmax日均濃度有3天超過二級標準（160 μg/m3），最高濃度為179 μg/m3，出現(xiàn)在夏季（8月10日）；有38天超過120 μg/m3，占全年的10.4%，基本出現(xiàn)在春夏季；有88天超過100 μg/m3，占全年的24.1%。畢節(jié)市和銅仁市O3-8hmax濃度分別有3天和1天超過二級標準。遵義、安順和六盤水O3-8hmax日均濃度未超過二級標準，最高日均濃度分別為為153、154和152 μg/m3，都出現(xiàn)在春季，但O3-8hmax超過120 μg/m3分別有22、41和23天，占全年的6.0%、11.2%和6.3%。其他幾個市（州）O3-8hmax日均濃度低于二級標準。

2017年各市（州）NO2日均濃度變化趨勢與顆粒物一致，呈現(xiàn)秋、冬季濃度高，春、夏季濃度低的變化趨勢（圖2（d））。全部市（州）NO2日均濃度未超過二級標準（80 μg/m3）。NO2作為二次污染物，是由一次污染物NO轉(zhuǎn)化生成或者在對流層進行一系列的化學反應(yīng)生成。污染物日均濃度的變化規(guī)律主要受到機動車尾氣排放以及其他燃燒源排放、各種VOCs排放源、光化學反應(yīng)以及混合邊界層高度的綜合影響所造成的［36］。

圖2（e）展示了2017年貴州省各市（州）SO2日均濃度的逐日濃度變化趨勢，從圖中可知，全部市州SO2日均濃度未超過二級標準（150 μg/m3）。黔南州SO2日均濃度高于其他市（州），有5天超過100 μg/m3。從季節(jié)變化看，SO2呈現(xiàn)兩頭高中間低的季節(jié)變化趨勢，春冬季濃度高于夏秋季，造成這種原因主要是由于夏秋季大氣氧化性強，SO2參與氣粒轉(zhuǎn)化形成硫酸鹽的速度快，而且夏季大氣對流強且降雨較多不利于污染物的累積。此外，夏季排放源強度變化小，且氣溫較高、大氣對流強烈，以及在氣-粒轉(zhuǎn)化和高強度降水的清除作用下，夏季濃度顯著低于其他3個季節(jié)。貴州省作為西南地區(qū)煤礦老工業(yè)基地，一直以來都是我國重要酸雨控制區(qū)，但此次通過整理觀測資料發(fā)現(xiàn)，大氣SO2 濃度遠遠低于國家二級標準。這主要由于貴州省產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整以及能源結(jié)構(gòu)改善使得 SO2 污染源得以有效的治理。此外，近年來貴州省發(fā)布大氣方面的管控措施和制度，全面控制燃煤、削減SO2排放量，降低了其大氣濃度。

2.2 大氣污染物濃度長期變化特征

圖3展示了貴州省各市（州）大氣污染物濃度長期變化趨勢。從圖3（a）中可知，PM10在2013—2017年整體呈現(xiàn)降低的變化趨勢。2013年P(guān)M10除了六盤水、黔西南州和安順市以外，貴陽市、遵義市、銅仁市、畢節(jié)市、黔東南州和黔南州年均濃度超過二級標準（70 μg/m3），其中，年均濃度最高為銅仁市（112 μg/m3），最低為黔南州（74 μg/m3）。貴陽市2013—2014年P(guān)M10年均濃度均超過二級標準，且濃度為86 μg/m3，而后呈現(xiàn)降低，并在2017年達到最低濃度（53 μg/m3）。遵義市PM10年均濃度在2013—2015年都超過二級標準，而后呈現(xiàn)下降趨勢。2013年P(guān)M10整體濃度偏高；經(jīng)過不斷治理，到2015年，只有遵義市略超過二級標準，其他市（州）均達標；到2016年，雖然全部市（州）的PM10年均濃度均達到二級標準，但是貴陽市、六盤水市和遵義市的年均濃度偏高，接近二級標準。從2015—2017年各市（州）PM2.5年均濃度分布來看（圖3（d）），六盤水市PM2.5年均濃度超過二級標準（35 μg/m3），分別為42、39和40 μg/m3，貴陽市和遵義市在2015—2016年均濃度超過二級標準，而2017年年均濃度分別為32和33 μg/m3，低于二級標準。安順市、銅仁市、畢節(jié)市、黔西南州、黔東南州和黔南州在2015—2017年P(guān)M2.5年均濃度都低于二級標準。從O3-8hmax濃度的年際變化看（圖3（e）），2015—2017年，各市（州）O3-8hmax年均濃度的空間和時間變化有差異性，從空間分布來看，除了黔東南和銅仁市濃度相對較低，其他市（州）臭氧處于高濃度水平。六盤水市和畢節(jié)市都呈現(xiàn)逐年增加的變化趨勢，安順市、遵義市和黔南州濃度變化總體保持平穩(wěn)，安順市2015年臭氧濃度顯著高于2016和2017年。

貴陽市、六盤水市和遵義市NO2總體呈現(xiàn)顯著下降趨勢（圖3（b））；安順市在2016年NO2濃度呈現(xiàn)增加，達到23 μg/m3，其他年份維持在15 μg/m3；銅仁市、黔西南州、黔東南州和黔南州總體呈現(xiàn)增加，但最高年均濃度僅為22 μg/m3，遠低于二級標準（40 μg/m3）；畢節(jié)市2013—2017年年均濃度變化平穩(wěn)，濃度維持在21～25 μg/m3。從近5年的年際變化來看（圖3（c）），SO2年均濃度呈現(xiàn)顯著下降趨勢且年均濃度均低于二級標準（60 μg/m3），最高濃度出現(xiàn)在2013年安順市，濃度為59 μg/m3，最低濃度出現(xiàn)在2017年的黔東南州，濃度為8 μg/m3，遠遠低于二級標準。

2013年《大氣污染防治行動計劃》（簡稱《大氣十條》）發(fā)布和實施以來，國家和地方層面實施了一系列大氣污染防治措施，使大氣污染物得到了有效控制。2016年和2018年貴州省發(fā)布了《貴州省大氣污染防治條例》和《貴州省打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》，明確了大氣污染防治目標和區(qū)域，扎實開展專項攻堅行動，強化污染天氣管控。近年來貴州省對煤煙型污染區(qū)域?qū)嵭辛擞行Э刂坪椭卫恚绕涫侨济号欧诺腟O2和NOx等酸雨前提物的排放控制。此外，國家和地方對SO2和NOx實施嚴格的總量控制政策，再通過加嚴排放標準和強化監(jiān)測能力等綜合控制措施，尤其是對燃煤電廠超低排放改造措施，建立對燃煤電廠污染物有效控制的綜合體系［37］。PM2.5是當前大氣污染防治的首要因子，而O3污染問題也日益凸顯，而VOCs和NOx又是O3和PM2.5的前提物，著力解決VOCs和NOx前提物的排放控制對于推進PM2.5和O3的協(xié)同防治具有重要意義［38］。

2.3 大氣污染物傳輸及溯源分析

為了更清楚地了解氣流輸送對大氣污染物濃度的影響，選取貴陽市、遵義市和六盤水市作為典型城市進行污染傳輸分析，利用HYSPLIT軌跡模式（模擬起點為市州中心城區(qū)觀測站，軌跡終點距地面高度設(shè)置為500 m，后推氣流軌跡運行時間設(shè)定為72 h）對貴州省典型工業(yè)城市貴陽市、遵義市和六盤水市2017年春、夏、秋、冬季大氣污染物的后推氣流進行聚類分析。根據(jù)2017年后向軌跡聚類分析結(jié)果顯示，短距離、中距離和遠距離傳輸對3個城市有不同程度的影響。為了研究不同類型的氣流軌跡對各個污染物濃度的貢獻，本研究計算了各類軌跡對應(yīng)的污染物濃度的算術(shù)平均值來分析不同氣流軌跡對污染物濃度的影響，計算結(jié)果如圖4中餅圖所示。此外，邊界層高度、風速和通風系數(shù)也是影響大氣污染物稀釋和輸送的重要影響因素，邊界層高度越高、風速和通風系數(shù)越大，污染物稀釋能力越強，越不容易造成污染物的積累。從邊界層高度、通風系數(shù)和風速變化來看（圖5），遵義市邊界層高度、通風系數(shù)和平均風速均低于貴陽市和六盤水市，表明相較于貴陽市和六盤水市，遵義市擴散條件較差。

貴陽市春、夏、秋、冬季后向軌跡聚類分析結(jié)果和對應(yīng)的污染物的濃度見圖4（（a）—（d））。從圖中看出，春季有5條氣團軌跡聚類。主要來自南部的軌跡C，起源于廣西，經(jīng)過黔南州，最終達到貴陽地區(qū)，該氣團占軌跡總數(shù)比例為50%，對應(yīng)污染物濃度最高的是臭氧，達到114 μg/m3；北部軌跡D貢獻比例為10%，主要來自成渝地區(qū)，屬于中長距離氣團輸送。夏季有3條聚類氣團（分別為B、D、E）來自東南部，軌跡數(shù)占比達到74.2%，其中，B聚類氣團占比為45.2%，氣團軌跡起源于廣西，途徑黔南州到達貴陽地區(qū)。軌跡A和C分別來源于北部和東部，軌跡數(shù)占比都為12.9%。A軌跡起源于成渝重污染區(qū)，氣團攜帶O3濃度較高，達到102 μg/m3，其次是PM10，濃度為45 μg/m3；軌跡C屬于短距離氣團傳輸，起源于貴州省黔東南州，對應(yīng)O3濃度最高，為108 μg/m3。秋季氣團軌跡聚類（A、B、C、D、E）傳輸來自于東北部、東部和東南部。其中，來自東北部的C和E聚類軌跡數(shù)占比分別為35.5%和25.8%，軌跡起源于湖南，經(jīng)過遵義和銅仁等地區(qū)，最后達到貴陽，對應(yīng)的氣團攜帶的污染物濃度較高的是臭氧，平均濃度為55.9和70.1 μg/m3。冬季氣團軌跡聚類主要來自于東北部（軌跡B）和東南部（軌跡A），軌跡數(shù)占比分別為35.6%和32.3%。其中，軌跡B源于湖北，途徑銅仁、黔南州到達貴陽，氣團對PM10和PM2.5濃度貢獻較高，分別為47.7和33.0 μg/m3；軌跡A屬于短距離傳輸，起源于黔東南州，途經(jīng)黔南州到達貴陽，氣團對PM10和PM2.5濃度貢獻較高，分別為75.3和46.1 μg/m3。

遵義市春夏秋冬季后向軌跡聚類分析結(jié)果和對應(yīng)的污染物濃度見圖4（（e）—（h））。從圖中看出，春季有5條軌跡聚類（A、B、C、D、E），軌跡數(shù)占比較高的為A、B、C、D，分別為26.6%、13.3%、33.3%和20%，來自于東北、北和南方向。A軌跡和C軌跡對O3和PM10貢獻較大，O3濃度分別為102.9和104.9 μg/m3，PM10濃度分別為52.1和85.5 μg/m3。D軌跡對PM10和PM2.5貢獻最高，分別為72.3和40.2 μg/m3。夏季5條軌跡聚類中C和B聚類來自東部和南部，貢獻比分別占29.3%和54.8%，分別屬于短距離輸送和中長距離輸送。C聚類對O3和PM10的貢獻較高，分別為103.3和57.0 μg/m3；B聚類污染濃度低于C聚類，O3和PM10的濃度只有62.5和40.2 μg/m3。秋季氣團聚類有3條（C、D、E聚類）來自東部，貢獻比占了83.8%，其中，C、D、E聚類占比分別為32.2%、25.8%和25.8%，軌跡傳輸對污染物的貢獻主要為O3和PM10，濃度范圍為50.1～64.8 μg/m3和33.7～45.0 μg/m3。B聚類屬于中遠距離傳輸，軌跡數(shù)占比為12.9%，對污染物的貢獻主要為臭氧和顆粒物。冬季有5條軌跡聚類（A、B、C、D、E）。其中，A、C、D來自南部，軌跡數(shù)貢獻比分別為29.0%、12.9%和35.5%，屬于短距離傳輸，氣團對污染物的傳輸貢獻主要為顆粒物（PM10和PM2.5），PM10和PM2.5濃度范圍為60.1～84.0 μg/m3和47.6～60.1 μg/m3；B和E軌跡屬于中長距離輸送，軌跡數(shù)占比為9.7%和12.9%，氣團對污染物的傳輸貢獻主要為PM10和PM2.5，B軌跡PM10和PM2.5濃度分別為63.7和93.7 μg/m3，E軌跡PM10和PM2.5濃度分別為53.5和63.9 μg/m3。

六盤水市春夏秋冬季后向軌跡聚類分析結(jié)果和對應(yīng)的污染物濃度見圖4（（i）—（l））。春季有5條氣團聚類。其中，C和D聚類來源南部，分別為中長距離和短距離氣團，軌跡數(shù)占比分別為20.0%和26.6%。氣團對污染物的貢獻主要為O3、PM10、PM2.5，C聚類O3、PM10、PM2.5濃度分別為110.7、94.7和48.5 μg/m3；D聚類O3、PM10、PM2.5濃度分別為96.3、89.0和49.4 μg/m3。A、B、E聚類來自北部，其中A聚類屬于短距離傳輸氣團，B、E為中長距離傳輸氣團，軌跡數(shù)占比分別為13.3%、16.6%和23.3%。氣團對污染物的貢獻主要為O3、PM10、PM2.5，濃度變化范圍分別為93.0～95.5 μg/m3、70.6～87.3 μg/m3和30.4～38.9 μg/m3。夏季有3條氣團來自東南方向，貢獻比達到74%，其中D和E軌跡貢獻比分別為22.5%和41.9%，但對污染物傳輸貢獻相對較低，O3、PM10濃度范圍僅為55.7～62.2 μg/m3和31.1～42.6 μg/m3。秋季5條聚類。其中，A和B軌跡來自南部，軌跡數(shù)占比分別為29.0%和9.7%；C軌跡來自北部，占比為16.1%；D和E軌跡來自東北部，占比分別為32.3%和12.9%。B、E、D軌跡屬于短距離氣團，A和C軌跡屬于中長距離氣團。冬季5條氣團聚類中B和D軌跡來自東部，軌跡數(shù)貢獻比占57.9%，屬于短距離氣團，氣團傳輸對污染物的貢獻主要是PM10和PM2.5，尤其對PM2.5的貢獻較高，分別為55.3和44.6 μg/m3。

圖6展示了成渝地區(qū)氣團傳輸和擴散對貴陽市、六盤水市和遵義市PM2.5濃度的影響。從圖中看出，1月3日—1月5日氣團從成渝地區(qū)不斷向貴州省區(qū)域傳輸，期間成渝地區(qū)屬于重度污染和嚴重污染，重慶市PM2.5日均濃度分別為157、171和152 μg/m3，分別是二級標準限值（75 μg/m3）的2.1、2.3和2.0倍，風速分別為1、0.7和1.1 m/s；成都市PM2.5日均濃度分別為187、258和313 μg/m3，分別是二級標準限值2.5、3.4和4.1倍，平均風速分別為0.6、0.7和1 m/s。1月3日貴陽市、遵義市和六盤水市PM2.5日均濃度均為78 μg/m3，略超過二級標準。由于貴陽市在1月3日—5日期間，平均風速分別為1.6、3.0和2.4 m/s，污染物的擴散條件較好，不利于污染物的累積，導致1月4日—5日PM2.5濃度較低，平均只有21 μg/m3。而遵義市的風速較低，1月4日—5日平均風速為1.4 m/s，不利于污染物的擴散，導致1月4日—5日PM2.5平均濃度為73.5 μg/m3，甚至在1月4日PM2.5平均濃度為77 μg/m3。

為了持續(xù)改善貴州省大氣環(huán)境質(zhì)量，追蹤和判斷大氣PM2.5來源是治理和控制的關(guān)鍵手段。因此，本研究選取貴州省典型城市貴陽市、遵義市和六盤水市中心城區(qū)作為研究對象，同時將大氣細顆粒物來源追蹤區(qū)域設(shè)為本地貢獻和外源貢獻，其中貴陽市和遵義市中心城區(qū)以及六盤水市水城區(qū)設(shè)為本地源貢獻，周邊區(qū)域作為外源貢獻進行分析。圖7展示了貴陽市和遵義市中心城區(qū)以及六盤水市水城區(qū)大氣PM2.5的溯源情況。從圖中看出，貴陽市和遵義市中心城區(qū)以及六盤水市水城區(qū)大氣PM2.5主要來自于本地源貢獻，分別占了85%、93%和59%。其中，貴陽市大氣PM2.5本地源貢獻主要來源于移動源、道路揚塵、建筑揚塵、居民燃煤和工業(yè)源，貢獻比例分別為26%、22%、20%、13%和11%；遵義市PM2.5本地源貢獻主要來源于居民燃煤、移動源、建筑揚塵、道路揚塵和工業(yè)源，貢獻比例分別為25%、20%、16%、14%和12%；六盤水市PM2.5本地源貢獻主要來源于工業(yè)源、居民燃煤、砂石堆場、移動源和道路揚塵，貢獻比例分別為28%、20%、16%、14%和9%。

3 結(jié)論

1）2013—2017年貴州省各市（州）大氣PM10、SO2、NOx年均濃度總體呈現(xiàn)逐年下降，其中2013年貴陽市、遵義市、銅仁市、畢節(jié)市、黔東南州和黔南州大氣PM10年均濃度均超過二級標準；而貴陽市連續(xù)兩年超標后在2015年呈現(xiàn)逐年下降趨勢，遵義市連續(xù)三年超標后在2016年達到二級標準限值。各市州大氣SO2和NOx年均濃度均達到二級標準。2015—2017年六盤水市大氣PM2.5年均濃度均超過二級標準，貴陽市和遵義市在2015—2016年均濃度超過二級標準后在2017年達標，其余市（州）均低于二級標準。相反各市州大氣O3-8hmax呈現(xiàn)逐年增加的變化趨勢。2017年貴州省大氣PM2.5日均濃度超標天數(shù)前三位城市分別為六盤水市、遵義市和畢節(jié)市，分別為27、21和22 d，超標時段基本出現(xiàn)在冬季。

2）遵義市邊界層高度、通風系數(shù)和平均風速均低于貴陽市和六盤水市，表明相較于貴陽市和六盤水市，遵義市擴散條件較差。后向軌跡聚類分析表明，不同季節(jié)氣團傳輸存在差異，并且不同城市在相同季節(jié)的傳輸也存在差異。中長距離氣團傳輸主要來自于成渝地區(qū)，短距離主要是本地傳輸。對PM2.5濃度進行傳輸擴散分析表明，成渝地區(qū)重污染時，氣團傳輸對貴州省PM2.5濃度有貢獻。溯源分析得到貴陽市、遵義市和六盤水市大氣PM2.5的源貢獻主要是本地源，分別占了85%、93%和59%。

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（責任編輯：曾 晶）

Variation Characteristics of Atmospheric Pollutants Concentration

and Source Apportionment of Air Mass Transmission

in Guizhou Province

XU Peng1， SUN Haiyan2， LI Qing1， FEI Xuehai1， ZHANG Chunhui3，

LIU Kai2， WANG Xianqin1， YANG Aijiang*1

（1.College of Resources and Environmental Engineering， Key Laboratory of Karst Georesources and Environment，

Ministry of Education， Guizhou Karst Environmental Ecosystems Observation and Research Station， Ministry

of Education， Guizhou University， Guiyang 550025， China; 2.The Blue Technology Limited Company of Guizhou， Guiyang 550081， China; 3.Guiyang Environmental Information Center， Guiyang 550081， China）

Abstract：

To study the characteristics of atmospheric pollutants and emission sources in the urban area of Guizhou province， the detailed atmospheric pollutant observation data and atmospheric pollutant emission inventory were collected and analyzed in this study. The results showed that the annual average concentration of PM2.5， PM10， SO2， and NOx reduced in recent years， but that of O3-8nmax increased. In 2017， the cities of Liupanshui， Zunyi and Bijie ranked the top three of the daily average concentration of PM2.5 which exceeded the secondary limited values of the National Ambient Air Quality Standards （NAAQS） （GB 3095—2012）， corresponding to the 27， 21 and 22 days， which mainly appeared in winter. The PM2.5 concentration of Guiyang had 16 days exceeding the secondary value of NAAQS. The exceeding standard rate was 4.1% and peaked at 107 μg/m3. The sources apportionment analysis of PM2.5 showed that the local sources contribution accounted for 85%， 93% and 90% in Guiyang， Zunyi and Liupanshui， respectively. Among the local emission sources， the mobile source， road dust source and construction dust source contribution respectively accounted for 26%， 22% and 20% in Guiyang; the residential coal source and mobile source respectively contributed 25% and 20% in Zunyi; the industrial sources and residential coal respectively contributed 28% and 20% in Liupanshui. There are differences in air mass transmission in different seasons， and also differences in air mass transmission in different cities in the same season. Mid-long distance air mass mainly comes from Chengdu-Chongqing area， while short-distance air mass mainly comes from local emission. The sources apportionment of air mass transmission showed that when there was air pollution in Chengdu-Chongqing， the air mass transmission contributed to the increase of PM2.5 concentration in Guizhou Province.

Key words：

atmospheric pollutants; characteristics of atmospheric pollutants concentration; source apportionment; air mass transmission

收稿日期：2022-04-06

基金項目：貴州省科技計劃項目（黔科合基礎(chǔ)[2020]1Y175，黔科合基礎(chǔ)[2020]1Y073，黔科合支撐[2022]一般209）；貴州大學引進人才科研項目（貴大人基合字（2018）28號）

作者簡介：徐 鵬（1988—），男，講師，博士，研究方向：大氣環(huán)境與大氣化學，E-mail：xupeng@gzu.edu.cn.

通訊作者：楊愛江，E-mail：yangaij8818@sina.com.