馬紅璐，祁棟林，杜華禮，王惠平

（青海省氣象科學(xué)研究所，青海省防災(zāi)減災(zāi)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，青海 西寧 810001）

0 引言

隨著我國工業(yè)化和城鎮(zhèn)化進(jìn)程的不斷加快，能源資源消耗持續(xù)增加，大氣環(huán)境進(jìn)入復(fù)合型污染階段，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3為主要的污染物。大氣污染不僅影響大氣能見度[1,2]，還會(huì)使生態(tài)環(huán)境和人體健康遭受威脅，長期暴露于PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3污染的環(huán)境氛圍中會(huì)引起呼吸道、心血管和肺部疾病等[3-6]。

近年來，有關(guān)大氣污染物多年濃度變化及其氣象因子的研究大多集中在京津冀、長三角等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)區(qū)域的城市，且研究對(duì)象多為PM2.5和O3。嚴(yán)曉瑜等[7]研究了2014—2016年北京和南京的O3濃度變化發(fā)現(xiàn)，北京和南京的O3濃度呈上升趨勢，而氣溫和日照時(shí)數(shù)是影響兩地O3濃度變化的主要?dú)庀笠蜃印Ｓ谌鹦碌萚8]利用OMI遙感數(shù)據(jù)分析2005—2019年長三角地區(qū)O3柱濃度發(fā)現(xiàn)，O3柱濃度年際變化先上升后下降，氣壓、氣溫、降水、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)是影響O3柱濃度的主要?dú)庀笠蜃?。北?013—2019年P(guān)M2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度呈下降趨勢，O3濃度略有上升，其中PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度秋冬季較高，而O3濃度峰值出現(xiàn)在夏季[9]，風(fēng)速、氣溫、降水量和相對(duì)濕度與北京市PM2.5濃度關(guān)系緊密[10-11]。目前，針對(duì)西北地區(qū)空氣質(zhì)量變化特征及其氣象因素的研究多聚焦于單個(gè)城市的單個(gè)污染物或空氣質(zhì)量指數(shù)變化[12-15]，而對(duì)多個(gè)城市特征污染物年際變化趨勢及其影響因素的對(duì)比研究較少。

西北地區(qū)生態(tài)環(huán)境脆弱，生態(tài)保護(hù)意義重大，研究西北地區(qū)省會(huì)城市空氣質(zhì)量變化特征及其氣象因子，對(duì)改善西北地區(qū)空氣質(zhì)量具有重要意義。本文通過對(duì)比西北地區(qū)省會(huì)城市扣除沙塵天氣影響后2017—2021年空氣污染物濃度變化，分析其季節(jié)變化特征及年際變化趨勢，利用皮爾遜相關(guān)分析法探究影響污染物濃度的氣象因子，為西北地區(qū)省會(huì)城市科學(xué)有效防控大氣污染、精準(zhǔn)預(yù)報(bào)空氣質(zhì)量提供理論依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料來源

空氣污染物濃度取自中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部城市空氣質(zhì)量狀況月報(bào)數(shù)據(jù)（https://www.mee.gov.cn），選取2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市（西安、蘭州、西寧、銀川、烏魯木齊）的空氣污染物月均濃度數(shù)據(jù)，包括PM2.5濃度、PM10濃度、SO2濃度、NO2濃度、CO日均值第95百分位濃度和O3日最大8 h平均第90百分位濃度。其中PM2.5和PM10濃度為按照《受沙塵天氣過程影響城市空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)補(bǔ)充規(guī)定》扣除沙塵天氣影響后的數(shù)據(jù)。

氣象數(shù)據(jù)選用西安、蘭州、西寧、銀川、烏魯木齊地面氣象站2017—2021年逐月的平均氣壓、平均氣溫、相對(duì)濕度、降水量、2 min平均風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)觀測資料，數(shù)據(jù)來源于中國氣象局綜合氣象信息共享平臺(tái)（CIMISS）。

1.2 分析方法

1.2.1 污染物濃度均值

參照《HJ 663—2013環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范》，將環(huán)境空氣污染物月均濃度按季節(jié)、年進(jìn)行平均，得到2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市污染物濃度季節(jié)均值和年均值序列。本研究中3—5月春季、6—8月夏季、9—11月秋季、12—次年2月冬季。評(píng)價(jià)年度空氣質(zhì)量狀況時(shí)O3以日最大8 h濃度的平均第90百分位數(shù)為評(píng)價(jià)值，CO以日均濃度的第95百分位數(shù)為評(píng)價(jià)值，其余4項(xiàng)污染物均取其年均值。

1.2.2 趨勢分析

利用最小二乘法擬合一元線性方程c=at+b[16]（a-回歸系數(shù)，b-回歸常數(shù)，c-污染物濃度，t-時(shí)間），回歸系數(shù)a的符號(hào)表示污染物濃度變量c的趨勢傾向。a的符號(hào)為正，說明隨時(shí)間t的增加c呈上升趨勢；當(dāng)a的符號(hào)為負(fù)，說明隨時(shí)間t的增加c呈下降趨勢。a值大小反映了上升或下降的速率。

1.2.3 Spearman秩相關(guān)系數(shù)法

利用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法分析空氣污染物濃度變化趨勢及其統(tǒng)計(jì)學(xué)顯著性特征。

式中：γs—Spearman秩相關(guān)系數(shù)；n—時(shí)間周期的數(shù)量，n≥5；Xj—周期j按時(shí)間排序的序號(hào)，1≤Xj≤n；Yj—周期j內(nèi)污染物濃度按數(shù)值升序排序的序號(hào)，1≤Yj≤n。將計(jì)算秩相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值與臨界值0.900（單側(cè)檢驗(yàn)的顯著性水平為0.05）相比較。若秩相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值大于臨界值，表明變化趨勢有統(tǒng)計(jì)意義。γs為正值表示上升趨勢，負(fù)值表示下降趨勢。若秩相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值小于等于臨界值，表示基本無變化[16]。

1.2.4 相關(guān)性分析

利用皮爾遜相關(guān)分析法研究污染物濃度與氣象因子之間的關(guān)系。對(duì)于研究變量x和y，其相關(guān)系數(shù)r表示為：

式中：n—研究變量樣本總量；xi、yi—第i對(duì)樣本；、—兩變量樣本均值。

r的取值在-1和1之間，當(dāng)0

2 結(jié)果分析

2.1 污染物濃度季節(jié)變化特征

圖1為 2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物濃度季節(jié)對(duì)比，2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市的PM2.5和PM10濃度在冬季最高，春秋季次之，夏季最低。其中，冬季西安和烏魯木齊PM2.5濃度明顯高于其他城市。除了沙塵天氣影響，環(huán)境空氣中的PM2.5和PM10主要來源于燃料燃燒、機(jī)動(dòng)車尾氣排放等[15,17]。西北地區(qū)冬季供暖，煤炭燃燒對(duì)PM2.5和PM10污染貢獻(xiàn)率較高，且冬季氣溫低、大氣層結(jié)穩(wěn)定，易出現(xiàn)逆溫現(xiàn)象，不利于污染物擴(kuò)散；夏季雨水充足，雨水可沖刷空氣中的顆粒物，起到凈化空氣的作用[18]。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市SO2濃度均表現(xiàn)為冬季＞春季＞秋季＞夏季，春冬季銀川SO2濃度最高，接著是蘭州，夏秋季西寧和銀川的SO2濃度較高。環(huán)境空氣中的SO2主要來自含硫燃料燃燒[19]，冬季采暖燃煤排放增多，加之氣象條件不利于污染物稀釋擴(kuò)散，從而導(dǎo)致冬季SO2濃度較高。銀川冬季SO2濃度比其他城市高出2倍左右，產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、地形和氣象條件等因素均會(huì)影響污染物濃度，銀川冬季SO2濃度偏高的原因需進(jìn)一步探究。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市NO2濃度季節(jié)變化特征為冬＞秋＞春＞夏，其中蘭州和西安NO2濃度較高。研究表明，環(huán)境空氣中的NO2主要與機(jī)動(dòng)車尾氣排放有關(guān)[20]，夏季氣溫高、日照長，作為O3的前體物，NO2易與環(huán)境空氣中的揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3[21,22]。因此，夏季NO2濃度較低。冬季氣溫低，NO2不易發(fā)生反應(yīng)轉(zhuǎn)化，加之不利氣象條件影響，污染物難擴(kuò)散，導(dǎo)致冬季NO2濃度較高。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市CO濃度季節(jié)變化特征為冬＞秋＞春＞夏，其中冬季烏魯木齊、蘭州的CO濃度高于其他城市，西寧CO濃度整體偏高。CO也是O3的前體物之一，主要來自燃料的不完全燃燒，包括化工廠排放、機(jī)動(dòng)車尾氣排放、秸稈燃燒等[23~25]。冬季采暖燃煤、焚燒秸稈會(huì)造成空氣中CO濃度偏高，夏季的氣象條件易使CO發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3，造成夏季CO濃度偏低。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市O3濃度季節(jié)變化整體保持一致，表現(xiàn)為夏＞春＞秋＞冬，夏季O3濃度西安＞銀川＞蘭州＞西寧＞烏魯木齊。夏季太陽輻射強(qiáng)、氣溫高、日照長，光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，有利于O3生成；冬季大氣輻射較弱、氣溫較低、日照時(shí)數(shù)較短，不利于前體物發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)[26,27]，因此夏季O3濃度最高，冬季濃度最低。

圖1 2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物季節(jié)濃度對(duì)比

2.2 污染物濃度年際變化趨勢

圖2為2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物年均濃度變化，表1為2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物濃度Spearman秩相關(guān)系數(shù)。由圖1和表1可得，扣除沙塵天氣影響后，2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市PM2.5平均濃度為44.68 μg/m3，年均濃度變化范圍為27.67~73.33 μg/m3，西安＞烏魯木齊＞蘭州＞西寧＞銀川。西安、蘭州和烏魯木齊的PM2.5年均濃度分別以7.44 μg/（m3·a）、5.14 μg/（m3·a）和6.89 μg/（m3·a）的速率呈顯著下降趨勢，西寧和銀川基本無變化。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市PM10平均濃度為87.50 μg/m3，PM10年均濃度變化范圍為59.08~129.58 μg/m3，西安＞蘭州＞烏魯木齊＞銀川＞西寧。與PM2.5年均濃度變化相同，2017—2021年西寧和銀川PM10年均濃度基本無變化，西安、蘭州和烏魯木齊PM10年均濃度分別以11.21 μg/（m3·a）、13.42 μg/（m3·a）和10.2 μg/（m3·a）的速率呈顯著下降趨勢。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市SO2平均濃度為16.30 μg/m3，SO2年均濃度變化范圍為7.25~47.92 μg/m3，銀川＞西寧＞蘭州＞西安＞烏魯木齊。蘭州、西寧、銀川和烏魯木齊的SO2年均濃度基本無變化，西安市SO2年均濃度以2.83 μg/（m3·a）的速率呈現(xiàn)顯著下降趨勢。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市NO2平均濃度為43.18 μg/m3，NO2年均濃度變化范圍為30.42~59.00 μg/m3，蘭州＞西安＞烏魯木齊＞西寧＞銀川。西安、蘭州、西寧和銀川的NO2年均濃度呈現(xiàn)顯著下降趨勢，下降速率分別為5.10 μg/（m3·a）、3.04 μg/（m3·a）、0.94 μg/（m3·a）和2.4 μg/（m3·a），烏魯木齊NO2年均濃度基本無變化。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市CO平均濃度為1.57 mg/m3，CO日均值濃度變化范圍為1.08~2.18 mg/m3，西寧＞蘭州＞烏魯木齊＞西安＞銀川。近5a來，蘭州、銀川和烏魯木齊的CO濃度呈現(xiàn)顯著下降趨勢，變化速率分別為0.14 mg/（m3·a）、0.13 mg/（m3·a）和0.20 mg/（m3·a），西安和西寧的CO濃度基本無變化。2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市O3平均濃度為118.62 μg/m3，O3日最大8 h平均濃度變化范圍為89.50~142.75 μg/m3，西安＞蘭州＞銀川＞西寧＞烏魯木齊。近5 a來，西北地區(qū)省會(huì)城市O3濃度均無變化。

表1 2017—2021年5個(gè)省會(huì)城市污染物濃度Spearman秩相關(guān)系數(shù)

圖2 2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物年均濃度變化趨勢

2.3 污染物濃度與氣象因子的相關(guān)性分析

表2為2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物濃度與氣象因子的Pearson相關(guān)系數(shù)。分析西北地區(qū)大氣污染物月均濃度與同期地面氣象因子的相關(guān)性發(fā)現(xiàn)，氣溫和氣壓是影響西安市空氣污染物濃度的主要?dú)庀笠蜃?，其與PM2.5、PM10、NO2和O3濃度的相關(guān)性更大，氣壓與PM2.5、PM10、NO2和O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.741、0.717、0.716和-0.958，氣溫與PM2.5、PM10、NO2和O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.839、-0.810、-0.729和0.921。氣壓偏低和氣溫偏高有利于西安市PM2.5、PM10和NO2濃度下降，卻易引起O3濃度上升，這與其季節(jié)變化特征相符。影響蘭州市空氣污染物濃度的主要?dú)庀笠蜃佑袣鉁亍鈮汉腿照諘r(shí)數(shù)，其中氣象條件對(duì)O3濃度的影響最大，氣溫、氣壓和日照時(shí)數(shù)與O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.901、-0.885和0.800，低氣溫、高氣壓和短日照時(shí)數(shù)有利于蘭州市O3濃度下降，而不利于其余5種污染物濃度降低。氣溫和降水量是影響西寧市空氣污染物濃度的主要?dú)庀笠蜃?，氣溫與西寧市特征污染物的相關(guān)性系數(shù)為-0.856~0.895，降水量與西寧市特征污染物的相關(guān)性系數(shù)為-0.698~0.656，溫度偏高和降水偏多條件有利于西寧市PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度降低，卻利于O3濃度升高。氣象因子與銀川市PM2.5、NO2、CO和O3濃度變化密切相關(guān)，其中氣壓和氣溫起主導(dǎo)作用，氣溫與銀川市PM2.5、NO2、CO和O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.749、-0.775、-0.855和0.925，氣壓與銀川市PM2.5、NO2、CO和O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.662、0.822、0.768和-0.927，氣溫越高、氣壓越低，PM2.5、NO2、CO濃度越低，而O3濃度越高。銀川市SO2濃度偏高與當(dāng)?shù)貧庀髼l件相關(guān)性不大，相關(guān)系數(shù)均＜0.600，與其能源結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)有關(guān)。氣象條件對(duì)烏魯木齊市空氣污染物濃度影響最大，PM2.5、PM10、NO2、CO和O3濃度與當(dāng)?shù)貧鉁?、相?duì)濕度、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)均密切相關(guān)，其中PM2.5、PM10、NO2和CO濃度與氣溫、日照時(shí)數(shù)和風(fēng)速呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)，與相對(duì)濕度呈顯著正相關(guān)。烏魯木齊市氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)與PM2.5濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.854、0.848、-0.765和-0.720，與PM10濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.769、0.735、-0.662和-0.597，與NO2濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.859、0.837、-0.802和-0.683，與CO濃度的相關(guān)系數(shù)分別為-0.885、0.893、-0.805和-0.754。關(guān)于O3污染，氣象因子對(duì)西寧市O3濃度影響最小，對(duì)烏魯木齊市O3濃度影響最大，烏魯木齊市O3濃度受到當(dāng)?shù)貧鉁?、氣壓、相?duì)濕度、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)5個(gè)氣象因子的綜合影響，其與O3濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.901、-0.917、-0.871、0.851和0.822。

表2 2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物濃度與氣象因子的Pearson相關(guān)系數(shù)

3 結(jié)論

（1）2017—2021年西北地區(qū)省會(huì)城市空氣污染物濃度具有明顯的季節(jié)變化特征：PM2.5、PM10、CO、SO2和NO2濃度在冬季最高，夏季最低；O3濃度在夏季最高，冬季最低。2017—2021年各城市污染物濃度有所下降，其中西安的PM2.5、PM10、SO2、NO2，蘭州的PM2.5、PM10、NO2、CO，銀川的NO2、CO，烏魯木齊的PM2.5、PM10、CO和西寧的NO2濃度均呈現(xiàn)顯著下降趨勢。

（2）氣象條件對(duì)不同污染物的影響程度不同，氣溫和氣壓是影響西安PM2.5、PM10、NO2和O3濃度的主要?dú)庀笠蜃樱彩怯绊懱m州和銀川NO2、CO和O3濃度的主要?dú)庀笠蜃印Ｓ绊懳鲗幙諝馕廴疚餄舛鹊闹饕獨(dú)庀笠蜃邮菤鉁睾徒邓?，而烏魯木齊PM2.5、PM10、NO2、 CO和O3濃度受到當(dāng)?shù)貧鉁亍⑾鄬?duì)濕度、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)的綜合影響。

（3）關(guān)于O3污染，西安和西寧的O3濃度與當(dāng)?shù)貧鉁睾蜌鈮好芮邢嚓P(guān)，氣溫、氣壓和日照時(shí)數(shù)對(duì)蘭州和銀川的O3濃度影響更大，氣象條件對(duì)烏魯木齊的O3濃度影響最大，氣溫、氣壓、相對(duì)濕度、風(fēng)速和日照時(shí)數(shù)均會(huì)對(duì)其產(chǎn)生影響。