• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    中藥渣制備超高比表面積活性炭及其甲苯吸附性能研究*

    2023-08-31 08:53:04廖達秀陽濟章李德念袁浩然
    新能源進展 2023年4期
    關鍵詞:活化劑藥渣甲苯

    談 強,廖達秀,陽濟章,李德念,袁浩然,

    中藥渣制備超高比表面積活性炭及其甲苯吸附性能研究*

    談 強1,廖達秀1,陽濟章2,3,4,李德念2,3,4,袁浩然2,3,4,?

    (1. 廣州環(huán)投永興集團股份有限公司,廣州 510015;2. 中國科學院廣州能源研究所,廣州 510640;3. 中國科學院可再生能源重點實驗室,廣州 510640;4. 廣東省新能源與可再生能源研究開發(fā)與應用重點實驗室,廣州 510640)

    以中藥渣為碳源,采用KOH輔助活化制備了具有超高比表面積的中藥渣活性炭吸附劑。探索了堿炭質量比(KOH/C)、活化溫度對吸附劑孔隙結構及其對甲苯吸附行為的影響。在KOH/C為5、溫度為800 ℃的熱解條件下,活性炭的比表面積和總孔容分別達到了3 549 m2/g和2.12 cm3/g,微孔比表面積和微孔孔容分別為2 529 m2/g和1.33 cm3/g,微孔占比達到了62.7%。在25 ℃、相對壓力/0為0.9 ~ 1時的甲苯吸附量更是高達2 612 mg/g。該中藥渣活性炭吸附劑在揮發(fā)性有機物去除方面具有廣闊的應用前景。

    中藥渣;KOH;活性炭;甲苯吸附;揮發(fā)性有機物

    0 引 言

    在中國,中藥被廣泛用于預防和治療疾病,大多數(shù)中藥是草本植物。中藥在生產(chǎn)與使用的過程中,會產(chǎn)生大量的中藥殘渣[1],其年產(chǎn)量高達6 000萬t ~ 7 000萬t,但這些中藥殘渣并沒有得到有效利用。如果將這些中藥殘渣直接扔掉或進行焚燒處理,將會帶來一定的環(huán)境問題[2-4]。因此,如何實現(xiàn)中藥渣的資源化利用,被認為是一個亟待解決的重大問題[5]。

    在眾多的處理技術中,熱解技術為中藥渣的工業(yè)化應用提供了一條高效可靠的途徑[6]。生物炭是熱解過程中產(chǎn)生的固相產(chǎn)物,在土壤改良、碳質吸附劑、功能復合材料的制備等方面具有廣闊的應用前景[7-9]。例如,連翹、耳丁、金銀花等中草藥殘渣被直接用作碳源,通過控制氧的濃度和溫度,制備出一種用于去除水中四環(huán)素的碳質吸附劑[10]。通過尿素和KOH輔助炭化刺五加殘渣,可得到富微孔、氮摻雜的多孔炭材料,并用于鋰硫電池載體[11]。多孔炭在對揮發(fā)性有機物(volatile organic compounds, VOCs)的吸附和環(huán)境修復具有重要意義[12-16]。

    甲苯是一種典型的VOCs[12,17],嚴重威脅人體健康[18]。目前,已發(fā)展出多種甲苯去除技術,如吸收、吸附、膜分離、等離子體降解等[19-22]。其中,吸附法操作簡單、效率高、能耗低,性價比最高。用于去除甲苯的吸附劑種類很多,包括活性炭[22]、碳納米管[23]、沸石[24]、金屬有機骨架(metal-organic framework, MOF)[25]等。比表面積和孔容是影響吸附劑吸附能力的關鍵因素?;钚蕴烤哂谐^1 000 m2/g的比表面積和發(fā)達的孔隙結構,因此活性炭成為最受歡迎的VOCs吸附劑[12-13]。

    本文以KOH輔助活化熱解中藥渣,制備出具有較大比表面積和豐富表面官能團的分層多孔活性炭。通過設置正交試驗,詳細研究活化溫度和活化劑用量對活性炭孔隙結構和表面官能團的影響,以及對甲苯的吸附性能的影響,旨在為中藥渣的高值化利用提供一種新的路徑。

    1 實 驗

    1.1 試劑與材料

    中藥渣來自廣東揭陽某制藥廠,KOH(分析純)購自上海麥克林生化有限公司,去離子水為實驗室自行制備。

    1.2 中藥渣活性炭的制備

    中藥渣活性炭的制備過程可分為三步。①將新鮮中藥渣放入溫度為105 ℃的烘箱中進行烘干處理,烘干后用粉碎機將中藥渣粉碎成粉末,取60 g粉末放置于石英舟并轉入管式爐中進行預炭化,以5 ℃/min的升溫速率升至450 ℃,并保持恒溫0.5 h,得到預炭化的中藥渣炭,記為PHRC-450;②取10 g PHRC-450,并與一定質量的KOH混合均勻,轉入管式爐中進行活化,以5 ℃/min 的升溫速率升至700 ~ 900 ℃,并保持恒溫1 h;③降至室溫后,先用稀鹽酸浸泡24 h,再用去離子水清洗至中性,最后于105 ℃下烘干,得到活化后的中藥渣炭,記為HRC-K-(其中為KOH與PHRC-450的質量比,= 2,3,4,5,6;代表不同的活化溫度)。

    1.3 結構、形貌及吸附性能表征

    掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope, SEM)(日本,Hitachi,S-4800)和透射電子顯微鏡(transmission electron microscopy, TEM)(日本,JEOL JEM-2100F)用于表征材料的形貌結構。X射線光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)(美國,Thermo Fisher Scientific,ESCALAB250xi)用于分析材料表面元素。X射線衍射(X-ray diffraction, XRD)圖譜通過X射線衍射儀(荷蘭,PANalytical,X’Pert Pro MPD)獲得。傅里葉變換紅外光譜儀(Fourier transform infrared spectrometer, FT-IR)(美國,Thermo Fisher Scientific,Nicolet iS50/Nicolet iN10)用于分析材料表面官能團。用氣體吸附儀(美國,Quantachrome,Quadrasorb)分析氮氣吸脫附曲線,獲取甲苯吸附曲線,并用吸附儀自帶軟件進行數(shù)據(jù)分析。

    2 結果與討論

    2.1 微觀形貌

    通過掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡對材料的微觀形貌結構進行研究。圖1是HRC-5K-800的SEM和TEM圖,圖中可見HRC-5K-800含有大量的孔洞。

    圖1 HRC-5K-800的SEM(a、b)圖和TEM(c、d)圖

    此外,HRC-K-的微觀形貌也因的不同,發(fā)生了明顯的變化,由原來致密的塊狀固體,逐漸轉變?yōu)榫哂卸嗫捉Y構的固體,如圖2和圖3所示。結果表明,隨著的增大與的升高,中藥渣炭與KOH之間的反應也隨之加劇[26],但整體結構并沒有發(fā)生變化。

    2.2 結構特性

    通過氮氣等溫吸脫附實驗,進一步研究HRC-K-的孔隙分布情況。如圖4(a)所示,PHRC-450的吸脫附曲線幾乎是一條直線,表明在整個壓力范圍內(nèi),PHRC-450的氮氣吸附量可以忽略不計,說明PHRC-450的孔隙結構不發(fā)達此外,隨著和的不同,HRC-K-的孔隙度發(fā)生了明顯的變化,如圖4(b)和4(d)所示。HRC-K-的吸脫附曲線為典型的I型等溫曲線,在相對壓力/0小于0.05時,氮氣吸附量急劇增加,且很快達到飽和。而在較高的相對壓力下,吸附能力幾乎沒有明顯的增加,說明HRC-K-的結構以微孔為主。有趣的是,對于HRC-6K-800而言,在相對壓力大于0.9時,吸附能力開始增強,說明HRC-6K-800的孔隙變大,這可能是由于過量的氫氧化鉀和較高的活化溫度,使活化過程過于劇烈,進而引起微孔坍塌成大孔,導致孔容降低[13,25,27],這與HRC的孔結構特性參數(shù)和孔徑分布結果是一致的,詳見表1和圖4(b)。

    表1 HRC的孔結構特性參數(shù)

    用X射線衍射儀分析活化溫度和活化劑量對HRC結晶度的影響,圖5展示了HRC-K-的XRD圖譜。由圖可見,在26°和44°附近有兩個寬峰,對應的是石墨微晶(002)和(100)晶面的特征峰。其中,(002)表示石墨微晶層片的空間排列規(guī)則程度,(100)表示石墨微晶的晶面直徑大小[28]。結果表明,熱解溫度低,石墨化程度不明顯,得到的活性炭是無定形結構[29]。然而,(100)的峰強度在不斷下降,說明金屬鉀嵌入碳晶格中,不斷發(fā)生反應,從而導致晶面直徑減小[26]。對于HRC-K-800而言,保持溫度不變,增大活化劑量,活化程度加劇,(002)面的空間排列趨于無序,因此峰強度下降。對于HRC-5K-而言,保持活化劑量不變,升高溫度會促使孔結構坍塌,空間排列規(guī)則程度降低,因此峰強度降低[28,30]。

    圖5 HRC-nK-T的XRD衍射圖

    X射線光電子能譜用于表征材料表面的化學結構,圖6和表2顯示HRC-5K-800含有C、N、O三種元素。由圖6(b)~ 6(d)和表3可知,C1s譜分裂成6個峰,表明C存在6種成鍵形式,分別為C=C(283.8 eV)、C—C(284.6 eV)、C—O(285.1 eV)、C—N(286.2 eV)、C=O(287.5 eV)、COOH(289.4 eV);O1s分裂成4個峰,分別為O=C(531.5 eV)、O—C(533.1 eV)、HO—C(534.4 eV)和COOH(537.1 eV);N1s則分裂成4個峰,分別為吡啶N(398.1 eV)、吡咯N(400.2 eV)、石墨化N(401.1 ~ 401.5 eV)和氧化型N(403.0 ~ 406.0 eV)[31-34]。

    值得注意的是,隨著值增大到4,C=C和C—C含量逐漸降低,可能是C=C和C—C優(yōu)先參與活化過程,且在HRC-5K-800中的相對含量略微減少,而在HRC-5K-900中的含量卻有所增加。這是由于當溫度高于700 ℃時,金屬鉀嵌入碳晶格中并發(fā)生反應,導致含量降低。當溫度為900 ℃時,有利于提高石墨化進程,進而提高其含量[26-27]。當= 4和5時,C—O和C=O的相對含量因O的摻入而明顯增加[35]。

    與HRC-5K-700相比,HRC-5K-800中的石墨化N和吡啶N的相對含量略有減少,這是由于800 ℃時,N的類型發(fā)生了轉變。隨著溫度繼續(xù)升高,吡咯N和氧化型N因不穩(wěn)定而分解,導致其相對含量降低[15,36-38]。

    圖6 HRC-5K-800的XPS全譜(a)和C1s(b)、O1s(c)和N1s(d)的擬合圖

    表2 HRC-nK-T中C、N和O的相對含量

    表3 HRC-nK-T中C1s、N1s和O1s的各種成鍵形式的相對含量

    圖7是HRC-K-的傅里葉變換紅外光譜。如圖7(a)所示,所有的樣品在3 450 cm?1附近均存在一個明顯的峰,這是由羥基(—OH)的拉伸振動引起的。C=O從1 610 cm?1移動至1 590 cm?1,出現(xiàn)了明顯的紅移現(xiàn)象,這種現(xiàn)象說明因強烈的π-π疊加作用,引起了C=O偶極矩的變化[39-40]。

    圖7(b)展示了在相同的活化劑量下,溫度對羥基的影響。與HRC-5K-700相比,在800 ℃的溫度下,氧更容易摻雜到碳骨架當中,因此羥基的振動信號由弱增強。當溫度升高至900 ℃時,羥基的振動信號減弱,這可能是由于溫度升高,導致C—OH斷裂。

    2.3 甲苯吸附

    圖8(a)是HRC-K-的甲苯等溫吸附曲線。如圖8(a)和表4所示,當≤ 5時,HRC-K-800的吸附量呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢,而HRC-6K-800的吸附量卻急劇下降,這可能是由于HRC-6K-800的孔結構坍塌,導致孔徑增大,微孔占比降低,不利于其對甲苯的吸附行為。對于HRC-5K-(= 700、800和900 ℃)來說,隨著溫度的升高,吸附量先升高后降低。這可能是由于溫度低于800 ℃時,微孔結構發(fā)育不完善,而高于800 ℃時,微孔不穩(wěn)定,容易坍塌形成介孔。結合氮氣等溫吸附結果,表明= 5、溫度為800 ℃是制備具有高比表面積、高甲苯吸附性能活性炭的最優(yōu)條件,且其甲苯吸附性能優(yōu)于大部分已報道的生物質活性炭,如表5所示。

    圖8 HRC-5K-800的甲苯等溫吸附曲線(a)和甲苯等溫吸附擬合結果(b)

    表4 HRC-nK-T的甲苯吸附容量(P/P0 = 0 ~ 1,T = 25 ℃)

    表5 HRC-5K-800與已報道的活性炭的甲苯吸附對比結果

    為了理解HRC-5K-800的甲苯吸附行為,采用Freundlich模型和Langmuir模型對HRC-5K-800的吸附曲線進行擬合,模型方程分別如式(1)和式(2)所示[27,45]:

    式中:e為平衡吸附量,mg/g;F為Freundlich方程的吸附容量常數(shù),mg1?1/n?L1/n?g?1;為吸附強度系數(shù);e為平衡濃度,mg/L。

    式中:m為飽和吸附量,mg/g;為Langmuir常數(shù), L/mg。

    由圖8(b)和表6中的等溫吸附曲線擬合結果可知,兩種模型都能較好地反映HRC-5K-800的吸附行為。

    表6 HRC-5K-800的等溫吸附曲線擬合結果(P/P0 = 0.9 ~ 1,T = 25 ℃)

    3 結 論

    以中藥渣為原料,采用KOH為活化劑,通過輔助活化熱解法制備超高孔隙率的活性炭,探討了活化劑用量和活化溫度對活性炭孔隙結構的影響,以及活性炭的結構特性和表面性質對其吸附甲苯性能的影響及其構效關系。

    研究表明,KOH輔助活化熱解法可制備孔隙發(fā)達且具有較高微孔占比、表面氮氧雜原子含量高的活性炭,不同活化劑用量與溫度對活性炭的孔結構和吸附性能有顯著影響。當堿炭質量比為5∶1、溫度為800 ℃時,活性炭比表面積和總孔容分別達到了3 549 m2/g和2.12 cm3/g,微孔比表面積和孔容分別為2 529 m2/g和1.33 cm3/g,微孔占比達到了62.7%。發(fā)達的孔隙度、較高的微孔占比與氮氧含量,能為活性炭提供更多的有效吸附位點,有利于提高其甲苯吸附性能。本研究為中藥渣的高值化利用提供了一種新的策略。

    [1] LU Q, LI C L. Comprehensive utilization of Chinese medicine residues for industry and environment protection: turning waste into treasure[J]. Journal of cleaner production, 2021, 279: 123856. DOI: 10.1016/j. jclepro.2020.123856.

    [2] WANG M H, LIU Y, WANG S Q, et al. Development of a compound microbial agent beneficial to the composting of Chinese medicinal herbal residues[J]. Bioresource technology, 2021, 330: 124948. DOI: 10.1016/j.biortech. 2021.124948.

    [3] FERRONATO N, TORRETTA V. Waste mismanagement in developing countries: a review of global issues[J]. International journal of environmental research and public health, 2019, 16(6): 1060. DOI: 10.3390/ijerph16061060.

    [4] 李俊, 陳夏, 李蘊鈺, 等. 典型中藥渣的熱解特性研究[J]. 環(huán)境污染與防治, 2022, 44(12): 1601-1606. DOI: 10.15985/j.cnki.1001-3865.2022.12.009.

    [5] GUO X Y, WANG S M, LI N, et al. Preparation of SnS nanosheet-loaded traditional Chinese medicine slag-derived carbon composite (SnS/NC) by one-pot hydrothermal method used as anodes for lithium-ion batteries[J]. Ionics, 2021, 27(11): 4721-4729. DOI: 10.1007/s11581-021-04230-7.

    [6] 陳梅倩, 胡德豪, 黃友旺. 基于熱重分析法的生物質變溫熱解特性實驗研究[J]. 華北電力大學學報(自然科學版), 2019, 46(6): 99-104. DOI: 10.3969/j.ISSN. 1007-2691.2019.06.13.

    [7] GAO J, CHU X J, LU H B, et al. Efficient carbon-based electrocatalyst derived from biomass for hydrogen peroxide generation[J]. Materials today communications, 2021, 26: 102051. DOI: 10.1016/j.mtcomm.2021.102051.

    [8] SHEN Q B, WANG Z Y, YU Q, et al. Removal of tetracycline from an aqueous solution using manganese dioxide modified biochar derived from Chinese herbal medicine residues[J]. Environmental research, 2020, 183: 109195. DOI: 10.1016/j.envres.2020.109195.

    [9] LIAN F, SUN B B, SONG Z G, et al. Physicochemical properties of herb-residue biochar and its sorption to ionizable antibiotic sulfamethoxazole[J]. Chemical engineering journal, 2014, 248: 128-134. DOI: 10.1016/j. cej.2014.03.021.

    [10] ZHANG S N, WANG J H. Removal of chlortetracycline from water byimmobilized on Chinese medicine residues biochar[J]. Environmental technology & innovation, 2021, 24: 101930. DOI: 10.1016/j.eti. 2021.101930.

    [11] LIANG J F, XU Y Q, LI C, et al. Traditional Chinese medicine residue-derived micropore-rich porous carbon frameworks as efficient sulfur hosts for high-performance lithium-sulfur batteries[J]. Dalton transactions, 2022, 51(1): 129-135. DOI: 10.1039/D1DT02595C.

    [12] SHI R, LIU K K, LIU B G, et al. New insight into toluene adsorption mechanism of melamine urea-formaldehyde resin based porous carbon: experiment and theory calculation[J]. Colloids and surfaces A: physicochemical and engineering aspects, 2022, 632: 127600. DOI: 10.1016/j.colsurfa.2021.127600.

    [13] YAN M, RONG Y, WU F, et al. Micro-mesoporous graphitized carbon fiber as hydrophobic adsorbent that removes volatile organic compounds from air[J]. Chemical engineering journal, 2023, 452: 139184. DOI: 10.1016/j.cej.2022.139184.

    [14] HE S, SHI G B, XIAO H, et al. Self S-doping activated carbon derived from lignin -based pitch for removal of gaseous benzene[J]. Chemical engineering journal, 2021, 410: 128286. DOI: 10.1016/j.cej.2020.128286.

    [15] XU X, GUO Y, SHI R, et al. Natural honeycomb-like structure cork carbon with hierarchical micro-mesopores and N-containing functional groups for VOCs adsorption[J]. Applied surface science, 2021, 565: 150550. DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.150550.

    [16] JALILOV A S, LI Y L, TIAN J, et al. Ultra-high surface area activated porous asphalt for CO2capture through competitive adsorption at high pressures[J]. Advanced energy materials, 2017, 7(1): 1600693. DOI: 10.1002/ aenm.201600693.

    [17] HE C, CHENG J, ZHANG X, et al. Recent advances in the catalytic oxidation of volatile organic compounds: a review based on pollutant sorts and sources[J]. Chemical reviews, 2019, 119(7): 4471-4568. DOI: 10.1021/acs. chemrev.8b00408.

    [18] HIROTA K, SAKAI H, WASHIO M, et al. Application of electron beams for the treatment of VOC streams[J]. Industrial & engineering chemistry research, 2004, 43(5): 1185-1191. DOI: 10.1021/ie0340746.

    [19] ZOU W X, GAO B, OK Y S, et al. Integrated adsorption and photocatalytic degradation of volatile organic compounds (VOCs) using carbon-based nanocomposites: a critical review[J]. Chemosphere, 2019, 218: 845-859. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2018.11.175.

    [20] LI X Q, ZHANG L, YANG Z Q, et al. Adsorption materials for volatile organic compounds (VOCs) and the key factors for VOCs adsorption process: a review[J]. Separation and purification technology, 2020, 235: 116213. DOI: 10.1016/j.seppur.2019.116213.

    [21] YAN X R, ANGUILLE S, BENDAHAN M, et al. Ionic liquids combined with membrane separation processes: a review[J]. Separation and purification technology, 2019, 222: 230-253. DOI: 10.1016/j.seppur.2019.03.103.

    [22] CHANG T, WANG Y, WANG Y Q, et al. A critical review on plasma-catalytic removal of VOCs: catalyst development, process parameters and synergetic reaction mechanism[J]. Science of the total environment, 2022, 828: 154290. DOI: 10.1016/j.scitotenv.2022.154290.

    [23] SHI W B, PLATA D L. Vertically aligned carbon nanotubes: production and applications for environmental sustainability[J]. Green chemistry, 2018, 20(23): 5245-5260. DOI: 10.1039/C8GC02195C.

    [24] JAFARI S, GHORBANI-SHAHNA F, BAHRAMI A, et al. Adsorptive removal of toluene and carbon tetrachloride from gas phase using zeolitic imidazolate Framework-8: effects of synthesis method, particle size, and pretreatment of the adsorbent[J]. Microporous and mesoporous materials, 2018, 268: 58-68. DOI: 10.1016/j.micromeso. 2018.04.013.

    [25] MENG X M, YANG L, JIANG W J, et al. Adsorption of acetone and toluene by N-functionalized porous carbon derived from ZIF-8[J]. Journal of industrial and engineering chemistry, 2022, 111: 137-146. DOI: 10.1016/j.jiec.2022.03.046.

    [26] OTOWA T, TANIBATA, R, ITOH M. Production and adsorption characteristics of MAXSORB: high-surface-area active carbon[J]. Gas separation & purification, 1993, 7(4): 241-245. DOI: 10.1016/0950-4214(93)80024-Q.

    [27] LI D N, YANG J Z, ZHAO Y, et al. Ultra-highly porous carbon from wasted soybean residue with tailored porosity and doped structure as renewable multi-purpose absorbent for efficient CO2, toluene and water vapor capture[J]. Journal of cleaner production, 2022, 337: 130283. DOI: 10.1016/j.jclepro.2021.130283.

    [28] 汪樹軍. X射線衍射法對樹脂炭微觀結構測試分析[J]. 炭素技術, 2000(6): 8-12. DOI: 10.14078/j.cnki.1001-3741.2000.06.003.

    [29] LIU S N, ZHAO T Q, TAN X H, et al. 3D pomegranate-like structures of porous carbon microspheres self-assembled by hollow thin-walled highly-graphitized nanoballs as sulfur immobilizers for Li-S batteries[J]. Nano energy, 2019, 63: 103894. DOI: 10.1016/j.nanoen. 2019.103894.

    [30] 陳軼賢. 炭黑基多孔碳材料制備及甲苯吸附性能研究[D]. 重慶:重慶工商大學, 2022.

    [31] GUO D, WEI H, CHEN X, et al. 3D hierarchical nitrogen-doped carbon nanoflower derived from chitosan for efficient electrocatalytic oxygen reduction and high performance lithium-sulfur batteries[J]. Journal of materials chemistry A, 2017, 5(34): 18193-18206. DOI: 10.1039/C7TA04728B.

    [32] LIU J H, LI W F, DUAN L M, et al. A graphene-like oxygenated carbon nitride material for improved cycle-life lithium/sulfur batteries[J]. Nano letters, 2015, 15(8): 5137-5142. DOI: 10.1021/acs.nanolett.5b01919.

    [33] PANG Q, TANG J T, HUANG H, et al. A nitrogen and sulfur dual-doped carbon derived from polyrhodanine@ cellulose for advanced lithium-sulfur batteries[J]. Advanced materials, 2015, 27(39): 6021-6028. DOI: 10.1002/adma.201502467.

    [34] HOU T Z, XU W T, CHEN X, et al. Lithium bond chemistry in lithium-sulfur batteries[J]. Angewandte chemie international edition, 2017, 56(28): 8178-8182. DOI: 10.1002/anie.201704324.

    [35] WANG J C, KASKEL S. KOH activation of carbon-based materials for energy storage[J]. Journal of materials chemistry, 2012, 22(45): 23710-23725. DOI: 10.1039/ c2jm34066f.

    [36] PELS J R, KAPTEIJN F, MOULIJN J A, et al. Evolution of nitrogen functionalities in carbonaceous materials during pyrolysis[J]. Carbon, 1995, 33(11): 1641-1653. DOI: 10.1016/0008-6223(95)00154-6.

    [37] ZHOU X S, QIU L L, FAN R Q, et al. Metal-organic framework-derived n-rich porous carbon as an auxiliary additive of hole transport layers for highly efficient and long-term stable perovskite solar cells[J]. Solar RRL, 2020, 4(3): 1900380. DOI: 10.1002/solr.201900380.

    [38] JI Y X, WANG S S, DONG Y H, et al. Tuning nitrogen species on natural biomass derived porous carbon for efficient acetone adsorption[J]. Materials chemistry and physics, 2020, 253: 123338. DOI: 10.1016/j. matchemphys.2020.123338.

    [39] MEHTA A, RAO J R, FATHIMA N N. Electrostatic forces mediated by choline dihydrogen phosphate stabilize collagen[J]. The journal of physical chemistry B, 2015, 119(40): 12816-12827. DOI: 10.1021/acs.jpcb. 5b07055.

    [40] 王林萍. 基于(4-二茂鐵乙炔基)苯胺/石墨烯復合物的電化學傳感器研究[D]. 長沙:湖南師范大學, 2013. DOI: 10.7666/d.Y2325606.

    [41] DU Y K, CHEN H Y, XU X, et al. Surface modification of biomass derived toluene adsorbent: hierarchically porous characterization and heteroatom doped effect[J]. Microporous and mesoporous materials, 2020, 293: 109831. DOI: 10.1016/j.micromeso.2019.109831.

    [42] CHENG H R, SUN Y H, WANG X H, et al. Hierarchical porous carbon fabricated from cellulose-degrading fungus modified rice husks: ultrahigh surface area and impressive improvement in toluene adsorption[J]. Journal of hazardous materials, 2020, 392: 122298. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2020.122298.

    [43] JIN Z H, WANG B D, MA L, et al. Air pre-oxidation induced high yield N-doped porous biochar for improving toluene adsorption[J]. Chemical engineering journal, 2020, 385: 123843. DOI: 10.1016/j.cej.2019.123843.

    [44] 劉培慧, 劉宇喆, 李琳, 等. 具有多級孔道結構的高比表面多孔炭活化策略及VOCs吸附性能[J]. 化工進展, 2022, 41(S1): 613-621. DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2022-0647.

    [45] SAHA D, MIRANDO N, LEVCHENKO A. Liquid and vapor phase adsorption of BTX in lignin derived activated carbon: equilibrium and kinetics study[J]. Journal of cleaner production, 2018, 182: 372-378. DOI: 10.1016/j.jclepro.2018.02.076.

    Ultra-High-Specific-Area Activated Carbon from Herb Residue as Excellent Absorbent for Toluene Adsorption

    TAN Qiang1, LIAO Daxiu1, YANG Jizhang2,3,4, LI Denian2,3,4, YUAN Haoran2,3,4,?

    (1. Grandtop Yongxing Group Co., Ltd., Guangzhou 510015, China;2. Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China;3. CAS Key Laboratory of Renewable Energy, Guangzhou 510640, China;4. Guangdong Provincial Key Laboratory of New and Renewable Energy Research and Development, Guangzhou 510640, China)

    Potassium hydroxide (KOH) was used as a coactivator to produce activated carbon with an ultra-high specific area, and herb residue was used as a carbon source. The effects of alkali carbon mass ratio (KOH/C) and activation temperature on the pore structure of activated carbon were explored, while the adsorption behavior of toluene was also investigated. The total specific surface area and total pore volume of activated carbon increased up to 3 549 m2/g and 2.12 cm3/g when theKOH/Cand the temperature were 5 and 800 °C, respectively. The proportion of micropores reached 62.7%, while the specific surface area and pore volume of the micropores were 2 529 m2/g and 1.33 cm3/g, respectively. Moreover, the toluene adsorption capacity was reached at 2 612 mg/g when the temperature and relative pressure/0were 25 °C and around 0.9 to 1, respectively. It should be noted that activated carbon produced from herb residue can be used to effectively remove volatile organic compounds in the future.

    herb residue; KOH; activated carbon; toluene adsorption; volatile organic compounds

    2095-560X(2023)04-0365-09

    TK6

    A

    10.3969/j.issn.2095-560X.2023.04.009

    2023-03-10

    2023-04-11

    廣州市科技計劃項目(202201010687);廣東省基礎與應用基礎研究基金資助項目(2022A1515011653);中國科學院青年創(chuàng)新促進會項目

    袁浩然,E-mail:yuanhr@ms.giec.ac.cn

    談強, 廖達秀, 陽濟章, 等. 中藥渣制備超高比表面積活性炭及其甲苯吸附性能研究[J]. 新能源進展, 2023, 11(4): 365-373.

    : TAN Qiang, LIAO Daxiu, YANG Jizhang, et al. Ultra-high-specific-area activated carbon from herb residue as excellent absorbent for toluene adsorption[J]. Advances in new and renewable energy, 2023, 11(4): 365-373.

    談 強(1972-),男,碩士,高級工程師,主要從事固體廢棄物能源化與資源化利用研究。

    袁浩然(1981-),男,博士,研究員,主要從事固體廢棄物能源化與資源化利用研究。

    猜你喜歡
    活化劑藥渣甲苯
    兩親聚合物活化劑對稠油的拆解-聚并作用及其動態(tài)調驅機理
    高效液相色譜法測定降糖藥甲苯磺丁脲片中甲苯磺丁脲的含量
    有些中藥渣要擠汁
    1-(對甲苯基)-2-(三對甲苯基-5-亞磷?;?乙醛的汞(Ⅱ)配合物的X射線晶體學、光譜表征和理論計算研究
    高分子量活化劑性能及其對稠油的拆解降黏與解吸附作用*
    阿拉套大戟藥渣化學成分的研究
    中成藥(2018年5期)2018-06-06 03:11:57
    美洲大蠊藥渣制備殼聚糖工藝的優(yōu)化
    中成藥(2017年12期)2018-01-19 02:06:57
    奇菌植物基因活化劑對甜菜產(chǎn)質量的影響
    中國糖料(2016年1期)2016-12-01 06:49:01
    負載活化劑的Cr(Ⅲ)催化劑
    石油化工(2015年9期)2015-08-15 00:43:05
    甲苯-4-磺酸催化高效合成尼泊金正丁酯防腐劑
    應用化工(2014年7期)2014-08-09 09:20:27
    级片在线观看| 日韩欧美在线二视频| 国产欧美日韩精品一区二区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 国产探花在线观看一区二区| 又黄又爽又免费观看的视频| 村上凉子中文字幕在线| 久久久国产精品麻豆| 亚洲成av人片免费观看| 日本在线视频免费播放| 亚洲成av人片在线播放无| 黄色 视频免费看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品一区二区三区视频在线 | 国产精品98久久久久久宅男小说| av国产免费在线观看| 露出奶头的视频| 99在线视频只有这里精品首页| 精品久久久久久成人av| 日韩大尺度精品在线看网址| 精品国产亚洲在线| 日韩欧美三级三区| 两性夫妻黄色片| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| netflix在线观看网站| 免费av不卡在线播放| 国产成人系列免费观看| 免费大片18禁| 成人亚洲精品av一区二区| 91九色精品人成在线观看| 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲七黄色美女视频| 国产成人aa在线观看| 日本三级黄在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲18禁久久av| 最近视频中文字幕2019在线8| 美女cb高潮喷水在线观看 | 亚洲精品粉嫩美女一区| 俺也久久电影网| 午夜成年电影在线免费观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产不卡一卡二| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产成人欧美在线观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国内揄拍国产精品人妻在线| 51午夜福利影视在线观看| 久久久久性生活片| 国产精品女同一区二区软件 | 曰老女人黄片| 日韩欧美精品v在线| 久久久久久国产a免费观看| 麻豆成人午夜福利视频| 少妇的逼水好多| 亚洲成人久久性| 黄片小视频在线播放| 中亚洲国语对白在线视频| 成人三级做爰电影| 国产乱人伦免费视频| www日本黄色视频网| 国产精品精品国产色婷婷| 热99re8久久精品国产| 看片在线看免费视频| 成人av一区二区三区在线看| 久久精品综合一区二区三区| 成年免费大片在线观看| 91老司机精品| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 黄色女人牲交| 老鸭窝网址在线观看| 99热这里只有精品一区 | 亚洲性夜色夜夜综合| 99热6这里只有精品| 中文字幕高清在线视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 嫩草影院入口| 91老司机精品| 男人舔奶头视频| 久久久久久大精品| 两人在一起打扑克的视频| 91在线观看av| 国产不卡一卡二| 老鸭窝网址在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 一个人看的www免费观看视频| 久久亚洲精品不卡| 欧美成狂野欧美在线观看| 最新美女视频免费是黄的| 成年女人看的毛片在线观看| 哪里可以看免费的av片| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产午夜精品论理片| 最好的美女福利视频网| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲欧美激情综合另类| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲av熟女| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 男插女下体视频免费在线播放| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲成人免费电影在线观看| 男女床上黄色一级片免费看| 免费在线观看亚洲国产| 国语自产精品视频在线第100页| 国产精品av视频在线免费观看| 免费搜索国产男女视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 1000部很黄的大片| 俄罗斯特黄特色一大片| 婷婷丁香在线五月| 身体一侧抽搐| 亚洲国产欧美人成| 婷婷丁香在线五月| 人妻夜夜爽99麻豆av| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 一级毛片高清免费大全| av欧美777| 国产精品久久视频播放| 国产在线精品亚洲第一网站| 色在线成人网| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产综合懂色| 亚洲精品在线观看二区| 一夜夜www| 午夜成年电影在线免费观看| 国内精品美女久久久久久| 久久久国产精品麻豆| 欧美中文日本在线观看视频| 精品不卡国产一区二区三区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲国产欧美网| 精品久久久久久,| 日韩av在线大香蕉| 欧美最黄视频在线播放免费| 少妇丰满av| 国产精品久久视频播放| 9191精品国产免费久久| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | 婷婷亚洲欧美| АⅤ资源中文在线天堂| 性欧美人与动物交配| 欧美激情久久久久久爽电影| 老汉色av国产亚洲站长工具| 又爽又黄无遮挡网站| 国内精品一区二区在线观看| 99热只有精品国产| 欧美中文日本在线观看视频| 国内精品美女久久久久久| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲欧美精品综合久久99| 黄色成人免费大全| 国产一区二区在线av高清观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 超碰成人久久| 在线永久观看黄色视频| 成人性生交大片免费视频hd| 成人永久免费在线观看视频| 国产精品,欧美在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日韩欧美在线乱码| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 久久精品91无色码中文字幕| 中文字幕av在线有码专区| 亚洲国产精品999在线| 久久久久国内视频| 亚洲午夜理论影院| 1024香蕉在线观看| 国产成人av教育| 日韩国内少妇激情av| 国产精品,欧美在线| 很黄的视频免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 午夜福利欧美成人| 午夜精品久久久久久毛片777| 黑人操中国人逼视频| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 欧美日韩乱码在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 日韩人妻高清精品专区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 成人亚洲精品av一区二区| 国产一级毛片七仙女欲春2| or卡值多少钱| 99热这里只有是精品50| 色噜噜av男人的天堂激情| 青草久久国产| 一级毛片精品| 午夜a级毛片| 午夜精品在线福利| 老司机在亚洲福利影院| 成在线人永久免费视频| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产高清videossex| 老熟妇仑乱视频hdxx| 男女之事视频高清在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 丰满的人妻完整版| 最新在线观看一区二区三区| 在线观看免费视频日本深夜| 观看美女的网站| 久久热在线av| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 一个人免费在线观看电影 | 长腿黑丝高跟| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 男女之事视频高清在线观看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 久久精品国产清高在天天线| 成年女人毛片免费观看观看9| 日韩中文字幕欧美一区二区| 日本a在线网址| 999精品在线视频| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 成人av一区二区三区在线看| 99riav亚洲国产免费| 国产午夜精品论理片| 88av欧美| 精品久久久久久成人av| 无遮挡黄片免费观看| 午夜福利视频1000在线观看| 成年版毛片免费区| 一个人免费在线观看电影 | 俄罗斯特黄特色一大片| 一级毛片精品| 国产高清视频在线观看网站| 国产精品永久免费网站| 色在线成人网| 久久这里只有精品19| 一二三四在线观看免费中文在| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 91老司机精品| 国内揄拍国产精品人妻在线| 又爽又黄无遮挡网站| 我的老师免费观看完整版| 免费人成视频x8x8入口观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产av在哪里看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 综合色av麻豆| 亚洲在线自拍视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产成人av激情在线播放| 国产一区二区在线观看日韩 | 亚洲欧美精品综合久久99| 午夜福利高清视频| 男人的好看免费观看在线视频| 国产精品亚洲美女久久久| 男女床上黄色一级片免费看| 日韩欧美国产在线观看| 国产高清激情床上av| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久香蕉精品热| 91在线精品国自产拍蜜月 | 97碰自拍视频| 成人av在线播放网站| 精品福利观看| 中文字幕熟女人妻在线| 国产成人av激情在线播放| 国产高清激情床上av| 美女高潮的动态| 国产爱豆传媒在线观看| 毛片女人毛片| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 丝袜人妻中文字幕| 曰老女人黄片| 欧美激情在线99| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | a级毛片在线看网站| 99久久99久久久精品蜜桃| 一二三四社区在线视频社区8| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲 国产 在线| 一本久久中文字幕| 国产视频一区二区在线看| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 国产美女午夜福利| 午夜视频精品福利| 这个男人来自地球电影免费观看| h日本视频在线播放| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲激情在线av| 国产v大片淫在线免费观看| 又粗又爽又猛毛片免费看| 免费看十八禁软件| 成年版毛片免费区| 露出奶头的视频| 久久久国产成人精品二区| 国产熟女xx| 久久99热这里只有精品18| 国产69精品久久久久777片 | 人妻久久中文字幕网| 午夜免费成人在线视频| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚洲国产欧美一区二区综合| 网址你懂的国产日韩在线| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产三级黄色录像| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产1区2区3区精品| 97超视频在线观看视频| 午夜福利成人在线免费观看| 日本五十路高清| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲av五月六月丁香网| 国产精品av久久久久免费| 成人欧美大片| 国产欧美日韩精品亚洲av| xxx96com| 18禁国产床啪视频网站| 级片在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 国产高清三级在线| 国产精品一区二区三区四区久久| 真实男女啪啪啪动态图| 久久99热这里只有精品18| 校园春色视频在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 久久草成人影院| 午夜福利在线在线| 亚洲人成伊人成综合网2020| 人人妻人人澡欧美一区二区| 精品无人区乱码1区二区| 18禁观看日本| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 亚洲中文日韩欧美视频| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产1区2区3区精品| 日韩三级视频一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 桃红色精品国产亚洲av| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 在线观看午夜福利视频| 日本成人三级电影网站| 免费观看的影片在线观看| 激情在线观看视频在线高清| 99国产精品一区二区蜜桃av| 成人国产综合亚洲| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 久久久久久久久中文| 99精品欧美一区二区三区四区| 精品一区二区三区四区五区乱码| 午夜视频精品福利| 美女 人体艺术 gogo| 一区二区三区高清视频在线| 精品熟女少妇八av免费久了| 此物有八面人人有两片| 夜夜夜夜夜久久久久| 男人舔奶头视频| 久久这里只有精品19| 国产精品影院久久| 少妇的丰满在线观看| 成人三级黄色视频| 婷婷丁香在线五月| 国产高清激情床上av| 日本三级黄在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| svipshipincom国产片| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲第一电影网av| 亚洲av免费在线观看| 观看免费一级毛片| 99在线人妻在线中文字幕| 成人一区二区视频在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 日韩欧美在线乱码| 欧美日韩乱码在线| 欧美日韩精品网址| 免费人成视频x8x8入口观看| 99视频精品全部免费 在线 | 日韩欧美精品v在线| www国产在线视频色| www日本黄色视频网| 欧美极品一区二区三区四区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| av黄色大香蕉| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日日夜夜操网爽| 国产高清视频在线观看网站| 麻豆一二三区av精品| 欧美一区二区国产精品久久精品| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| or卡值多少钱| 亚洲欧美日韩东京热| 99国产精品一区二区蜜桃av| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲欧美日韩高清专用| 波多野结衣高清无吗| 色视频www国产| 午夜影院日韩av| 老司机午夜十八禁免费视频| 搡老岳熟女国产| 国产v大片淫在线免费观看| avwww免费| 日韩欧美在线二视频| 1024香蕉在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲九九香蕉| 欧美激情久久久久久爽电影| 俺也久久电影网| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲在线观看片| 长腿黑丝高跟| 搡老熟女国产l中国老女人| 18禁美女被吸乳视频| 国产黄片美女视频| 18美女黄网站色大片免费观看| 亚洲电影在线观看av| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产精品 欧美亚洲| 在线永久观看黄色视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 在线观看舔阴道视频| 精品久久久久久久久久久久久| 国产亚洲欧美98| 欧美日韩福利视频一区二区| 最新美女视频免费是黄的| 两个人的视频大全免费| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 露出奶头的视频| 99久久国产精品久久久| 日韩精品中文字幕看吧| 免费高清视频大片| 欧美中文综合在线视频| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 在线观看舔阴道视频| 久久欧美精品欧美久久欧美| 最近最新免费中文字幕在线| 国产精品野战在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产淫片久久久久久久久 | 制服人妻中文乱码| 午夜免费成人在线视频| 午夜福利视频1000在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产黄a三级三级三级人| 欧美中文综合在线视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产美女午夜福利| 国产黄片美女视频| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲av成人一区二区三| 天堂√8在线中文| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 噜噜噜噜噜久久久久久91| 欧美丝袜亚洲另类 | 91久久精品国产一区二区成人 | 看片在线看免费视频| 免费高清视频大片| 久久久国产成人精品二区| 白带黄色成豆腐渣| 制服丝袜大香蕉在线| 免费在线观看日本一区| 少妇丰满av| 99热6这里只有精品| 亚洲精品在线美女| 18美女黄网站色大片免费观看| 看黄色毛片网站| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲av成人精品一区久久| 一区福利在线观看| 最新在线观看一区二区三区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 美女cb高潮喷水在线观看 | 免费人成视频x8x8入口观看| 国产精品99久久久久久久久| av在线天堂中文字幕| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 十八禁网站免费在线| 一本精品99久久精品77| 亚洲片人在线观看| 三级毛片av免费| 亚洲 国产 在线| 久9热在线精品视频| 亚洲一区二区三区色噜噜| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 九色成人免费人妻av| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产精品一及| 久久久久精品国产欧美久久久| 午夜a级毛片| 91av网站免费观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| www日本黄色视频网| 免费看日本二区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产主播在线观看一区二区| 日本在线视频免费播放| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲人成伊人成综合网2020| 无遮挡黄片免费观看| 欧美色视频一区免费| 国产一区二区三区视频了| 熟女人妻精品中文字幕| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| а√天堂www在线а√下载| 日韩国内少妇激情av| 亚洲精华国产精华精| 女同久久另类99精品国产91| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产精品国产高清国产av| 久久精品综合一区二区三区| 看免费av毛片| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产一区在线观看成人免费| 亚洲国产中文字幕在线视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产熟女xx| 久久久久久久午夜电影| 观看免费一级毛片| 国产91精品成人一区二区三区| 午夜久久久久精精品| 少妇人妻一区二区三区视频| 免费在线观看亚洲国产| 久久久久亚洲av毛片大全| 99热6这里只有精品| 日本与韩国留学比较| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲乱码一区二区免费版| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲国产精品999在线| 色av中文字幕| 精品国产美女av久久久久小说| 色尼玛亚洲综合影院| 午夜免费观看网址| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产高清视频在线观看网站| 窝窝影院91人妻| 中文字幕熟女人妻在线| 国产伦一二天堂av在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产成人精品久久二区二区91| 老司机在亚洲福利影院| www.www免费av| 欧美日韩黄片免| 欧美日韩一级在线毛片| 黄色 视频免费看| 又大又爽又粗| 国产精品亚洲一级av第二区| 免费观看的影片在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 午夜精品一区二区三区免费看| 免费看美女性在线毛片视频| 熟女电影av网| 国产成人欧美在线观看| 天堂√8在线中文| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲人与动物交配视频| 色综合亚洲欧美另类图片| 成人永久免费在线观看视频| 久久午夜亚洲精品久久| 国产不卡一卡二| 美女被艹到高潮喷水动态| 麻豆av在线久日| 2021天堂中文幕一二区在线观| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 制服丝袜大香蕉在线| www.熟女人妻精品国产| 中文字幕熟女人妻在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 校园春色视频在线观看| 午夜福利免费观看在线| 国产乱人伦免费视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 美女黄网站色视频| 岛国在线观看网站| 高清毛片免费观看视频网站| 午夜免费成人在线视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 男人舔女人的私密视频| 高清在线国产一区| 叶爱在线成人免费视频播放| 色哟哟哟哟哟哟| 色尼玛亚洲综合影院| 观看美女的网站| 91字幕亚洲| 99久久成人亚洲精品观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲成人免费电影在线观看| 少妇的丰满在线观看| 日韩三级视频一区二区三区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 桃色一区二区三区在线观看| 变态另类丝袜制服| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品亚洲av一区麻豆|