侯梓良 馮民權 趙直

摘 要：為明確氮營養(yǎng)鹽在沉積物－水界面的交換過程，以和川水庫沉積物為研究對象，分析水庫整體氮營養(yǎng)鹽污染現(xiàn)狀及內源釋放特征。采集水庫不同點位表層沉積物和上覆水，以此分析氮營養(yǎng)鹽空間分布特征及差異性；以原位沉積物柱樣沉積物靜態(tài)釋放試驗獲取沉積物－水界面氮營養(yǎng)鹽交換通量，并分析和川水庫內源釋放對水體營養(yǎng)鹽的潛在貢獻率。結果表明：和川水庫上覆水中總氮含量劣于Ｖ 類水標準，且空間差異明顯；上覆水中氮營養(yǎng)鹽以硝酸鹽氮為主，間隙水中氮營養(yǎng)鹽以氨氮為主，沉積物中氮以有機氮為主；沉積物表現(xiàn)為總氮、氨氮的“源”和硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮的“匯”；和川水庫庫區(qū)界面交換對上覆水氮營養(yǎng)鹽的貢獻率較小，ＴＮ、ＮＨ＋４ －Ｎ、ＮＯ－３ －Ｎ、ＮＯ－２ －Ｎ 的潛在貢獻率小于１０％。

關鍵詞：沉積物－水界面；氮營養(yǎng)鹽；交換通量；和川水庫

中圖分類號：Ｘ５２４ 文獻標志碼：Ａ ｄｏｉ：１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．１０００－１３７９．２０２３．１０．０１６

引用格式：侯梓良，馮民權，趙直．和川水庫沉積物－水界面氮賦存特征及交換通量分析［Ｊ］．人民黃河，２０２３，４５（１０）：９０－９５，１００．

沉積物－水界面是物質參與環(huán)境地球化學循環(huán)和生物耦合的重要區(qū)域［１］ 。沉積物中營養(yǎng)鹽釋放引起的內源污染是水體污染控制的核心。近年來水質安全越來越受到人們的重視，當外源污染已經(jīng)或正在被有效控制時，內源污染成了水體污染的重要影響因素［２］ 。沉積物和上覆水營養(yǎng)鹽交換是湖庫沉積物具有“匯”或“源”作用的重要標志［３］ 。沉積物中大量溶解性物質將孔隙水作為媒介通過擴散向上運移到上覆水中，從而影響上覆水水質［４］ 。污染物在沉積物－水界面的遷移轉化過程十分復雜，認識污染物在沉積物－水界面的分布特征以及擴散過程，對探討污染物的環(huán)境行為具有重要的理論和現(xiàn)實意義。國內外學者對沉積物－水界面營養(yǎng)鹽交換通量進行了一定研究，ＶＩＴＴＯＲ 等［５］ 對意大利南部愛奧尼亞灣沉積物－水界面總氮交換通量進行了研究，張?zhí)鹉鹊龋郏叮?采用孔隙水濃度梯度法研究了白洋淀ＴＤＮ、ＴＤＰ 和ＮＨ＋４ －Ｎ 在界面的交換通量，向速林等［７］通過現(xiàn)場采樣和室內試驗研究了鄱陽湖沉積物－水界面氮的交換通量。交換通量計算方法中，實驗室培養(yǎng)法容易操作、變量可控，也能較好反映泥水界面營養(yǎng)鹽交換的源匯關系［８］ 。目前國內外對沉積物營養(yǎng)鹽釋放的研究集中于氮磷在界面的交換通量上，不同形態(tài)氮營養(yǎng)鹽在沉積物－水界面交換通量的研究較少，且較少使用原位沉積物柱樣與原位上覆水進行室內模擬試驗。除此之外，研究區(qū)域主要集中在湖泊或湖泊型水庫，較少對河道型水庫進行研究，而河道型水庫泥水界面溫度相對較低、風浪擾動小，沉積物的理化性質更為復雜，內部污染物的代謝更慢，營養(yǎng)鹽釋放風險更大［９］ 。

和川水庫位于山西省臨汾市安澤縣和川鎮(zhèn)嶺南村東的沁河干流，是攔截沁河抬高水位形成的山谷河道型水庫，作為和川取水輸水工程的樞紐工程，保證其水質達標對沁河的水質治理具有重要作用。據(jù)監(jiān)測，和川水庫鉛、鎘等重金屬以及總磷均達到地表水Ⅲ類水標準，但總氮嚴重超標，劣于地表水Ⅴ類水標準。氮元素超標是水體富營養(yǎng)化的主要原因之一。筆者采用現(xiàn)場采樣與室內試驗相結合的方法，分析沉積物－水界面各形態(tài)氮的賦存特征，利用原位沉積物柱樣靜態(tài)釋放試驗研究沉積物－水界面氮營養(yǎng)鹽交換過程，以期為和川水庫內源污染防治提供參考。

１ 研究方法

１．１ 樣品采集與測定

２０２２ 年９—１１ 月在和川水庫壩前、庫尾、水庫中心、藺河和沁河交匯區(qū)布設１０ 個采樣點，采集和川水庫庫區(qū)、入庫支流表層沉積物及上覆水，采樣點布設見圖１。上覆水采用有機玻璃采樣器采集，沉積物采用抓斗式采樣器采集，并現(xiàn)場檢測溫度、ｐＨ 值和溶解氧含量。將樣品運回實驗室后，測定ＴＮ、ＮＨ＋４ －Ｎ、ＮＯ－２ －Ｎ和ＮＯ－３ －Ｎ 等指標。間隙水通過離心沉積物獲得，上覆水和間隙水總氮含量采用堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法測定，氨氮含量采用納氏試劑分光光度法測定，硝酸鹽氮含量采用紫外分光光度法測定，亞硝酸鹽氮含量采用分光光度法測定。沉積物經(jīng)自然風干、研磨過篩后，總氮含量采用凱氏法測定，氨氮、硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量采用氯化鉀溶液提?。止夤舛确y定。有機氮含量為總氮含量減無機氮含量。上覆水、間隙水和沉積物不同形態(tài)氮含量用３ 個月檢測數(shù)據(jù)的平均值表征。

１．２ 沉積物－水界面氮交換通量測定

采用實驗室培養(yǎng)法進行沉積物－水界面氮交換通量的測定。采樣點Ｐ８、Ｐ１０ 均位于庫區(qū)，其中采樣點Ｐ８ 接近藺河和沁河交匯區(qū)、采樣點Ｐ１０ 位于壩前，采集１０ 月采樣點Ｐ８、Ｐ１０ 表層沉積物和上覆水測定沉積物－水界面氮交換通量。室內試驗在室溫（２０ ℃）條件下進行，試驗裝置見圖２，培養(yǎng)柱主要由進出水管、有機玻璃柱和橡膠塞構成。將采集的沉積物置于培養(yǎng)柱底部，再注入水庫同一位置上覆水，培養(yǎng)柱中沉積物和上覆水的體積比例為１ ∶ ５，試驗周期為１０ ｄ。

試驗開始后，在１２、２４、４８、７２、１２０、１６８、２４０ ｈ 取一次上覆水，檢測ＴＮ、ＮＨ＋４ －Ｎ、ＮＯ－３ －Ｎ、ＮＯ－２ －Ｎ 含量。每次從培養(yǎng)柱中取水１００ ｍＬ，為避免擾動用注射器從取水口取水，并從進水口補充同體積上覆水到培養(yǎng)柱中。

２ 結果與討論

２．１ 沉積物和庫水中氮賦存形態(tài)和分布特征

９—１１ 月各采樣點上覆水理化指標平均值見表１。和川水庫上覆水ｐＨ 值為８．１０～８．７２，水體整體呈弱堿性。溶解氧含量為３．０６ ～ ７．５７ ｍｇ／ Ｌ，其空間差異顯著，其中：沁河段溶解氧含量相對較低；庫區(qū)水域溶解氧含量較高，達Ⅱ類水標準。ＴＮ 含量為３．１６９～５．５１１ｍｇ／ Ｌ，劣于Ｖ 類水標準，存在較為嚴重的氮污染。上覆水中氮營養(yǎng)鹽以ＮＯ－３ －Ｎ 為主，ＮＨ＋４ －Ｎ、ＮＯ－２ －Ｎ 含量較低，空間差異不顯著。間隙水和沉積物中不同形態(tài)氮含量見表２。

各采樣點上覆水中不同形態(tài)氮含量及占比見圖３。上覆水中氮含量分布具有明顯空間差異，藺河、洪驛河總氮含量高于沁河和庫區(qū)水域的，污染較為嚴重，主要受周圍工業(yè)園區(qū)和污水處理廠污水排放影響；沁河總氮含量也較高，原因是周圍農田較多，灌溉退水入沁導致沁河氮含量升高；庫區(qū)水域氮含量主要受匯入庫區(qū)支流水質和周圍耕地灌溉影響，且耕地對水體無機氮含量影響較大［１０］ 。上覆水中氮營養(yǎng)鹽以硝態(tài)氮ＮＯ－３ －Ｎ 為主，占總氮含量的７０％ ～９４％，氨氮ＮＨ＋４ －Ｎ和亞硝態(tài)氮ＮＯ－２ －Ｎ 含量較低。

各采樣點間隙水不同形態(tài)氮含量和各形態(tài)氮占比見圖４。間隙水是沉積物－水界面營養(yǎng)物質交換的重要介質，間隙水中總氮含量略低于上覆水，總氮分布特征和上覆水相似，藺河、洪驛河總氮含量高于庫區(qū)水域的。與上覆水明顯不同的是間隙水氮含量以氨氮和有機氮為主，ＮＨ＋４ －Ｎ 占比為３５％ ～７７％，有機氮占比為８％～４７％，ＮＯ－３ －Ｎ 和ＮＯ－２ －Ｎ 含量較低，且空間分布無明顯差異。

各采樣點沉積物中不同形態(tài)氮含量和各形態(tài)氮占比見圖５。沉積物中總氮含量為２ ３３２～３ ０６８ ｍｇ／ ｋｇ，沉積物中以有機氮為主，有機氮含量占比７０％～８６％，空間分布差異不明顯。無機氮中氨氮含量較高，占比１３％～２８％，硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮含量很低，沉積物中無機氮賦存形態(tài)和間隙水類似。沉積物中氮通過濃度差擴散到間隙水中，并在氨氧化細菌和亞硝酸鹽氧化菌的參與下，ＮＨ＋４ －Ｎ 經(jīng)硝化作用轉化為ＮＯ－３ －Ｎ，造成ＮＯ－３ －Ｎ 富集，使得上覆水中硝態(tài)氮含量增高［１１］ 。

２．２ 不同形態(tài)氮相關性分析

營養(yǎng)鹽在沉積物和水體之間的遷移轉化是一個復雜的過程，這個過程通常以間隙水為介質。為明確和川水庫沉積物和水體中氮營養(yǎng)鹽含量之間的相關性，對水庫上覆水、間隙水和沉積物中不同形態(tài)氮含量進行Ｐｅａｒｓｏｎ 相關性分析。上覆水總氮含量和間隙水、沉積物總氮含量顯著正相關，相關系數(shù)分別為０．６１６、０．６４０。間隙水總氮含量和沉積物總氮含量顯著正相關，相關系數(shù)為０．７５３。沉積物對間隙水和上覆水氮含量都有一定影響。間隙水氨氮含量與沉積物氨氮含量顯著正相關，相關系數(shù)為０．６３１。上覆水硝酸鹽氮含量與間隙水硝酸鹽氮含量極顯著正相關，相關系數(shù)為０．９９３。間隙水亞硝酸鹽氮含量與沉積物亞硝酸鹽氮含量則為顯著負相關，相關系數(shù)為－０．５２９。

沉積物、間隙水和上覆水三者總氮含量相關性顯著，表明沉積物中氮含量影響水體中氮含量。沉積物中總氮含量越高，釋放到水體中的無機氮越多，水體總氮含量越高。沉積物與水體中氮營養(yǎng)鹽含量相關性不強，即使沉積物中氮營養(yǎng)鹽含量高于水體的，沉積物中氮營養(yǎng)鹽也不一定會通過濃度差對上覆水造成直接影響。原因是，氮營養(yǎng)鹽在界面的交換除了與濃度差有關，還與外源輸入、河流擾動、水生生物［１２］ 和微生物種類等有關。

２．３ 沉積物－水界面氮交換通量

沉積物氮營養(yǎng)鹽交換通量見表３，其中正值表示沉積物中氮營養(yǎng)鹽向水體擴散，負值表示沉積物吸收上覆水中的氮營養(yǎng)鹽。不同形態(tài)氮交換通量變化情況見圖６。

根據(jù)總氮的交換通量，沉積物中氮向水體釋放，其原因是，沉積物固相和上覆水液相的氮含量存在濃度差，營養(yǎng)鹽從高濃度向低濃度擴散。如圖６（ａ）所示，試驗２４ ｈ 后總氮交換通量達到最大值，之后總氮從上覆水向沉積物緩慢遷移，沉積物表現(xiàn)為總氮的源。沉積物中總氮含量明顯高于上覆水的，所以總氮從沉積物中經(jīng)間隙水向上覆水釋放。如圖６（ｂ）所示，ＮＨ＋４ －Ｎ交換通量和總氮的遷移方向一致，ＮＨ＋４ －Ｎ 先從沉積物中大量釋放到上覆水，４８ ｈ 后沉積物－水界面氨氮交換趨于穩(wěn)定。兩個采樣點氨氮平均交換通量均大于０，氨氮由沉積物向上覆水擴散，沉積物為氨氮的源。李欣等［１３］ 對香溪河沉積物－水界面營養(yǎng)鹽交換特征研究發(fā)現(xiàn)，ＮＨ＋４ －Ｎ 的擴散通量為０．２１３～１．４１５ ｍｇ／ （ｍ２ ·ｈ），且沉積物表現(xiàn)為ＮＨ＋４ －Ｎ 的源，這一研究結論與和川水庫的類似。白洋淀淀區(qū)沉積物－水界面ＮＨ＋４ －Ｎ交換通量平均值為１２．３ ｍｇ／ （ｍ２ ·ｄ）［１４］ ，處于較高水平，而和川水庫氨氮交換通量高于這個值。水體中氨氮主要來源為沉積物中有機質的礦化分解，有機氮在沉積物表層轉化為氨氮后，擴散到氨氮含量較低的區(qū)域，成為硝化作用的初始氮源和水生生物的直接氮源。

如圖６（ｃ）所示，硝酸鹽氮交換通量總體為負數(shù)，水庫沉積物表現(xiàn)為硝酸鹽氮的匯，硝酸鹽氮由上覆水經(jīng)間隙水向沉積物遷移。水庫硝酸鹽的來源主要有某些生化處理設施的出水和農田灌溉退水以及富養(yǎng)環(huán)境下氨氮、亞硝酸鹽的氧化。和川水庫庫區(qū)水體中溶解氧含量約為６ ｍｇ／ Ｌ，溶解氧含量較高，水體中氨氮、亞硝酸鹽氮在富氧條件下轉化為硝酸鹽氮，且富氧環(huán)境下反硝化作用減弱，硝酸鹽氮無法轉化為氮氣和一氧化二氮等，使水體中ＮＯ－３ －Ｎ 含量增高。如圖６（ｄ）所示，亞硝酸鹽氮交換通量較小，沉積物總體表現(xiàn)為亞硝酸鹽氮的匯，作為氮循環(huán)的中間產(chǎn)物，有微量的亞硝酸鹽氮從上覆水遷移到沉積物中。

２．４ 界面交換對水體營養(yǎng)鹽的潛在貢獻率

由表４ 可知，４ 種氮含量的潛在貢獻率小于１０％。ＴＮ、ＮＨ＋４ －Ｎ 的貢獻率為正值，沉積物起到了源的作用，其中ＮＨ＋４ －Ｎ 的潛在貢獻率最大。ＮＯ－３ －Ｎ 和ＮＯ－２ －Ｎ 的潛在貢獻率為負值，沉積物起到了匯的作用，ＮＯ－２ －Ｎ 的潛在貢獻率最小，作為氮循環(huán)的中間產(chǎn)物，有微量的ＮＯ－２ －Ｎ 從上覆水向沉積物轉移。邢方威［１５］ 計算天津近岸海域沉積物釋放的ＮＨ＋４ －Ｎ 和ＮＯ－３ －Ｎ 對水體貢獻率分別為－１０．１％ ～ ２０．０％、６．６７％ ～ １０．７％；陳友震［１６］ 計算福建杜塘水庫沉積物對上覆水氨氮貢獻率為２１．０１％。相比其他水體，和川水庫營養(yǎng)鹽界面交換對上覆水氮含量貢獻率處于較低水平。

總體而言，沉積物作為總氮的來源，在一定程度上增加了水體的氮負荷。結合水庫氮含量可知，即使界面營養(yǎng)鹽交換通量較大，沉積物內源釋放潛在貢獻率也不一定大，原因是潛在貢獻率還與外源污染、水體擾動和水深等因素有關。和川水庫界面氮交換通量較高，但是營養(yǎng)鹽交換對水體氮含量的潛在貢獻率相對于較高的交換通量來說是較小的，這和水庫水體氮含量較高有關。和川水庫河道狹長，流經(jīng)區(qū)域廣，面臨的面源污染范圍廣，且河道型水庫風浪擾動小，污染時間長、覆蓋范圍廣，這些原因導致水庫氮含量升高的同時內源釋放貢獻率小。

２．５ 氮污染防治建議和措施

和川水庫氮污染主要包括外源匯入和內源釋放。水庫周圍多村莊和農田，村莊生活污水不規(guī)范排放和農田灌溉退水都會影響水庫氮含量，尤其是藺河段，附近水稻種植有大量農田灌溉退水排放到水庫進而影響水庫氮含量。水庫原址有大范圍耕地，淹沒后底泥的內源氮釋放也是水庫氮含量增高的原因之一。

水庫上覆水中氮以硝態(tài)氮為主， 其占總氮的７０％～９４％，大量硝態(tài)氮來源于農田灌溉退水，因此應控制水庫周圍耕地含氮肥料的用量，選擇合適的氮肥種類，并采取高效的節(jié)水灌溉技術，實現(xiàn)水、肥的合理配置。洪驛河和藺河的氮污染最為嚴重，上覆水總氮含量大于５ ｍｇ／ Ｌ，應在洪驛河段和藺河段設置截污干管或者明渠，使周圍村莊生活污水和農田灌溉退水流至庫尾上游污水處理廠集中處理后再排放，并提高沁河段庫尾上游污水處理廠污染物排放標準。沉積物中總氮含量為２ ３３２～３ ０６８ ｍｇ／ ｋｇ，有機氮含量占比７０％ ～８６％，庫區(qū)沉積物中大量有機氮會對上覆水造成嚴重影響，建議對庫區(qū)水域進行底泥疏浚，以減小沉積物內源氮釋放對水質的影響。

３ 結論

和川水庫上覆水中總氮含量均超過Ｖ 類水標準，存在較為嚴重的氮污染。藺河和洪驛河總氮含量均大于５ ｍｇ／ Ｌ，沁河總氮含量為４～５ ｍｇ／ Ｌ，庫區(qū)水域氮含量為３～４ ｍｇ／ Ｌ，氮營養(yǎng)鹽污染存在明顯空間差異。上覆水中氮含量以硝態(tài)氮為主，其占總氮含量的７０％ ～９４％；間隙水氮含量以氨氮為主，其占總氮含量的３５％～７７％；沉積物中氮含量以有機氮為主，其占總氮含量的７０％～８６％，無機氮以氨氮為主，其占總氮含量的１３％～２８％。

通過對庫區(qū)水域氮交換通量模擬試驗得出：沉積物表現(xiàn)為總氮、氨氮的“源”和硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮的“匯”。和川水庫這類河道型水庫氮營養(yǎng)鹽交換通量較高，潛在釋放風險大。相較于其他水域，和川水庫庫區(qū)界面交換對上覆水氮營養(yǎng)鹽的貢獻率較小，ＴＮ、ＮＨ＋４ －Ｎ、ＮＯ－３ －Ｎ、ＮＯ－２ －Ｎ 的潛在貢獻率小于１０％。

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【 責任編輯 呂艷梅】