貴州織金縣以那地區(qū)龍?zhí)督M煤質(zhì)特征及其沉積環(huán)境指示

趙凌云，郭志軍，韓思杰，魏元龍，張斌斌，周培明，吳章利，徐 虎

（1.自然資源部復(fù)雜構(gòu)造區(qū)非常規(guī)天然氣評價與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，貴州貴陽 550081；2.貴州省油氣勘查開發(fā)工程研究院，貴州貴陽 550081；3.中國礦業(yè)大學(xué)江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇徐州221008；4.中國礦業(yè)大學(xué)碳中和研究院，江蘇徐州 221008）

0 引言

織納煤田是貴州省重要的富煤單元，是西南地區(qū)最大的無煙煤產(chǎn)區(qū)，累計探明資源儲量逾165億噸，約占全省總量的31%?？椉{煤田龍?zhí)睹合敌纬捎诤ｊ戇^渡相沉積環(huán)境，但頻繁的海水進(jìn)退、同沉積火山作用與陸源碎屑輸入強(qiáng)度的改變，不僅為多層疊置煤層氣系統(tǒng)的層序地層格架形成提供了有利條件，更造成了不同地區(qū)不同煤層在煤巖煤質(zhì)、孔隙結(jié)構(gòu)上的巨大差異（熊夢輝等，2006；沈玉林等，2012；汪洋等，2017；張鵬等，2019；郭濤，2021）。煤質(zhì)特征既反映煤炭品質(zhì)，影響煤炭加工利用過程，也是成煤環(huán)境重要的指示參數(shù)，包含豐富的古氣候、古環(huán)境與古地理等地質(zhì)信息。前人針對貴州及織納煤田不同井田內(nèi)不同煤層，就煤中硫分與灰分組成、含量、賦存、分布規(guī)律以及與成煤環(huán)境的聯(lián)系及其指示作用等方面開展了大量研究，認(rèn)為不同地區(qū)不同煤層中硫分與灰分差異較大，成煤環(huán)境對硫分和灰分組分、含量等具有重要控制作用（曾榮樹等，1998；曹志德，2006；郭立君等，2011；金軍等，2017；李碧等，2018；Liu et al.，2021）。畢節(jié)-織金地區(qū)龍?zhí)督M各煤層中灰分和中高硫分煤層普遍發(fā)育，成煤環(huán)境相對穩(wěn)定，發(fā)育三角洲平原相至潮坪-瀉湖相，泥炭沼澤發(fā)育階段部分煤層受到海水和火山作用影響是煤質(zhì)成分有所差別的主要原因（Dai et al.，2003；程偉等，2013；胡涵和曾勇，2014）。當(dāng)前，系統(tǒng)展示織金以那地區(qū)龍?zhí)睹合抵饕簩用嘿|(zhì)特征的報道較少，利用煤質(zhì)參數(shù)詳細(xì)刻畫該區(qū)晚二疊世成煤時期沉積環(huán)境演化的研究更少。據(jù)此，本次研究以織納煤田以那地區(qū)龍?zhí)睹合得旱拿嘿|(zhì)參數(shù)為研究對象，分析全硫含量、形態(tài)硫占比、灰分含量與煤灰分組成及含量的垂向變化規(guī)律，探討硫分和灰成分指數(shù)對成煤環(huán)境的指示作用，為研究區(qū)及織納煤田晚二疊世海陸頻繁變化的沉積環(huán)境演化過程提供重要依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

以那地區(qū)位于貴州織納煤田北部，距離織金縣城西北部35 km，大地構(gòu)造上位于上揚(yáng)子地臺黔北臺隆遵義斷拱黔中隆起西段，區(qū)內(nèi)構(gòu)造主要為NE-SW 向張維背斜和NS向板橋向斜，斷裂構(gòu)造以NE向逆斷層為主，NW 向逆斷層次之（周培明等，2020）。研究區(qū)出露地層發(fā)育自上震旦統(tǒng)至第四系沉積序列，除缺失中上奧陶統(tǒng)、志留系、中下泥盆統(tǒng)、上三疊統(tǒng)、侏羅系、白堊系及古近系沉積外，其余地層均有分布，以二疊系及三疊系分布最廣，發(fā)育最好，其余地層分布較分散（圖1）。該區(qū)晚二疊世早期有周期性玄武巖噴發(fā)活動，且峨眉山組玄武巖頂部常有白灰色玄武質(zhì)火山碎屑凝灰?guī)r（張兵強(qiáng)等，2020）。這種間歇性的基性火山噴發(fā)帶來的火山物質(zhì)，如Tonsteins等，對晚二疊世龍?zhí)督M含煤層序礦物組分和化學(xué)成分具有重要影響，煤層及其頂?shù)装彘L英質(zhì)礦物和堿性成分顯著增加（周義平，1999；Dai et al.，2003；Nie and Xie，2006；陳國勇等，2017）。龍?zhí)督M為區(qū)內(nèi)含煤地層，厚198.71～257.80 m，底部與峨眉山玄武巖呈不整合接觸，頂部與長興灰?guī)r整合接觸，含煤地層內(nèi)部均為連續(xù)沉積，發(fā)育灰色-深灰色層狀細(xì)砂巖、粉砂巖、泥質(zhì)粉砂巖、泥巖，夾薄層炭質(zhì)泥巖和煤層，含煤15～27層，一般20層左右，可采煤層8層。

圖1 貴州織納煤田織金地區(qū)區(qū)域地質(zhì)圖①Fig.1 Regional geologic map of the Zhijin area，Zhina coalfield，Guizhou①1-中三疊統(tǒng)；2-下三疊統(tǒng)；3-上二疊統(tǒng)長興-大隆組；4-上二疊統(tǒng)龍?zhí)督M；5-上二疊統(tǒng)峨眉山玄武巖組；6-中二疊統(tǒng)；7-石炭系；8-寒武系；9-斷層；10-向斜；11-背斜；12-地層界限；13-縣界；14-河流；15-研究區(qū)；16-城鎮(zhèn)1-middle Triassic；2-Lower Triassic；3-Upper Permian Changxing and Dalong Formation；4-Upper Permian Longtan Formation；5-Upper Permian Emeishan Formation basalt；6-Middle Permian；7-Carboniferous；8-Cambrian；9-fault；10-syncline；11-anticline；12-stratigraphic boundary；13-county boundary；14-river；15-study area；16-town

晚二疊世，在峨眉山地幔柱的上涌作用下，上揚(yáng)子地臺出現(xiàn)隆升，海水向東南方向大范圍退出形成了西高東低的構(gòu)造格局，峨眉山玄武巖大規(guī)模的溢流與茅口組灰?guī)r共同為西南地區(qū)泥炭沼澤發(fā)育提供了穩(wěn)定的沉積基底，西部康滇古陸上具有巖漿成因的物源區(qū)為聚煤盆地提供了豐富的陸源碎屑?？椉{煤田上二疊統(tǒng)整體為典型的海陸過渡相沉積環(huán)境，但自西北向東南受海水影響的作用逐漸增強(qiáng)，依次發(fā)育陸相河流沉積、潮控下三角洲平原相、潮坪-瀉湖相以及碳酸鹽巖臺地相（李碧等，2018；邵龍義等，2021）。龍?zhí)督M含煤地層古地理具有脈動式的自東向西海侵的顯著特征，這就造成了沉積序列上存在多個沉積旋回，海陸頻繁變遷下形成的多煤層在煤巖煤質(zhì)上存在顯著差異（于鑫等，2017）。

2 樣品與方法

本次研究的煤樣采自織金以那地區(qū)金泰煤礦、彭家灣煤礦和以那煤礦區(qū)46 口鉆孔，煤樣包含8 組研究區(qū)可采煤層，分別6#、7#、10#、14#、16#、24#、30#和32#煤，均為無煙煤，采集的煤樣密封運(yùn)輸至實(shí)驗(yàn)室后經(jīng)過破碎、縮分后制成后續(xù)實(shí)驗(yàn)所需的各種粒度煤樣。不同粒度煤樣分別開展了顯微煤巖組分鑒定、工業(yè)分析、硫分分析以及灰成分分析，實(shí)驗(yàn)測試方法分別按照國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 8899-2013《煤的顯微組分組和礦物測定方法》、GB/T 212-2008《煤的工業(yè)分析方法》、GB/T 214-2007《煤中全硫的測定方法》、GB/T 14506.28-2010《硅酸鹽巖化學(xué)分析方法》完成。

3 煤質(zhì)特征

3.1 煤巖與工業(yè)分析特征

織金以那地區(qū)龍?zhí)督M各煤層宏觀煤巖類型基本相似，以半亮型為主，少量半暗-半亮型煤和光亮-半亮型煤，宏觀煤巖組分多以鏡煤、亮煤為主，夾少量暗煤和絲炭，且絲炭的含量不均，呈透鏡狀出現(xiàn)。內(nèi)生裂隙和外生裂隙較發(fā)育，部分充填細(xì)脈狀方解石，黃鐵礦多以微粒狀、球粒狀和結(jié)核狀為主。顯微煤巖組分以鏡質(zhì)組為主，含量為64.4%～79.8%，平均為72.4%。以基質(zhì)鏡質(zhì)體、均質(zhì)鏡質(zhì)體為主，少量結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體和碎屑鏡質(zhì)體，偶見團(tuán)塊鏡質(zhì)體。惰質(zhì)組次之，含量為5.5%～7.7%，平均為6.4%。常見半絲質(zhì)體、氧化絲質(zhì)體，部分為碎屑絲質(zhì)體，少量微粒體，偶見分泌體、火焚絲質(zhì)體。無機(jī)組分以粘土礦物為主，氧化物類及硫化物類礦物次之，含少量的碳酸鹽類礦物。無機(jī)組分含量為14.5%～29.2%，平均為21.2%。工業(yè)分析結(jié)果顯示，各煤層為中低灰分-中灰分、中硫-高硫分、特低揮發(fā)分煤，其中水分含量介于1.94%～2.59%，平均為2.26%，灰分含量介于19.63%～28.22%，平均為23.12%，除16#煤為中低灰分煤外，其余層煤灰分均超過20%，干燥無灰基揮發(fā)分含量介于7.30%～9.46%，平均為8.58%，固定碳含量介于64.52%～73.39%，平均為69.79%，各煤層顯微煤巖組分與工業(yè)分析的平均含量見表1。

表1 煤巖組分與工業(yè)分析結(jié)果匯總表Table 1 Summary of coal rock composition and industrial analysis results

3.2 硫分特征

研究區(qū)煤層全硫含量為1.13%～3.38%，平均含量2.37%，硫化物硫含量為0.64%～2.93%，平均含量1.82%，硫酸鹽硫含量為0.02%～0.40%，平均含量0.18%，有機(jī)硫含量為0.34%～0.62%，平均含量0.50%。硫化物硫（主要為黃鐵礦硫）是全硫的主要組成部分，有機(jī)硫次之，硫酸鹽硫最少，全硫和無機(jī)硫含量在各煤層中變化較大，而有機(jī)硫含量相對比較穩(wěn)定，均在0.5%左右（表2）。具體而言，7#、10#和14#煤全硫分平均含量大于3%，為高硫煤，6#和32#煤全硫平均含量介于2%～3%之間，為中高硫煤，16#、27#和30#煤全硫含量介于1%～2%，為中硫煤。全硫含量自下而上表現(xiàn)為先減小后增加再減小的變化趨勢，無機(jī)硫占全硫比例自下而上變化趨勢與全硫含量一致，而有機(jī)硫占全硫比例相反（圖2）。垂向上不同硫分在全硫中的占比顯示，存在10#煤與27#煤兩個極值，（Sp，d+Ss，d）/St，d分別為0.87和0.67。前人研究結(jié)果已經(jīng)表明：硫分的變化與海水進(jìn)退密切相關(guān)，海水侵入形成的較強(qiáng)還原環(huán)境是造成煤中硫分增加的主要原因，而不同的泥炭堆積環(huán)境會造成全硫組分的差異，因此全硫與各種硫分也能夠反映成煤環(huán)境的演化過程（唐躍剛等，2015）。

表2 煤中形態(tài)硫分析結(jié)果統(tǒng)計表Table 2 Statistics of analysis results of sulfur forms in coal

圖2 以那地區(qū)龍?zhí)督M煤層硫分垂向變化特征Fig.2 Vertical variation characteristics of sulfur content in coal seams of the Longtan Formation in the Yina area

3.3 灰分特征

研究區(qū)煤灰成分中以含SiO2為主，含量為48.06%～56.43%，平均含量51.93%，其次為Al2O3和Fe2O3，含量分別為19.25%～22.48% 和10.96%～19.30%，平均含量分別為20.88%和14.13%，占灰成分總量的35.01%，少量的CaO 含量為1.52%～6.49%，平均含量為3.17%，還有其他少量MgO、SO3、TiO2、K2O和Na2O等成分（表3）。各煤層灰分含量與常量元素氧化物含量基本類似，剖面上灰分含量自下而上呈現(xiàn)先減小后增大的變化趨勢，但變化量總體較?。▓D3），其中，16#、27#和30#煤層灰分含量較低，可能與陸源物質(zhì)輸入強(qiáng)度減弱有關(guān)。主要氧化物組合Fe2O3+CaO+MgO（14.74%～23.5%）和SiO2+Al2O3（67.31%～76.83%）在垂向上變化較為明顯，且趨勢相反，其含量在27#煤和10#中出現(xiàn)明顯的轉(zhuǎn)折，表明介質(zhì)氧化還原條件和成煤環(huán)境出現(xiàn)明顯變化（圖3）。該變化特征恰好與全硫分及其各硫分占比變化規(guī)律對應(yīng)，說明灰成分與硫分反映的成煤環(huán)境變化是一致。研究區(qū)10#煤表現(xiàn)出高Fe2O3+CaO+MgO 和低SiO2+Al2O3含量，特別是Fe2O3含量接近20%，可能是其成煤過程中混入了過量的火山物質(zhì)。10#煤中豐富的草莓狀黃鐵礦與已有研究結(jié)果表明織金礦區(qū)煤層中Fe 等元素富集與同沉積火山灰輸入有關(guān)（Dai et al.，2003）。

表3 煤灰成分分析匯總表Table 3 Summary of coal ash composition analysis

圖3 以那地區(qū)龍?zhí)督M煤層灰分及部分主量元素垂向變化特征Fig.3 Vertical variation characteristics of ash content and some major elements in the Longtan Formation coal seam in the Yina area

聚類分析可通過元素的相似性或親緣關(guān)系輔助判定元素之間的組合關(guān)系，從而有助于分析煤灰中元素組成與可能的礦物類型?？椊鹨阅堑貐^(qū)無煙煤煤灰中常量元素的系統(tǒng)聚類分析結(jié)果顯示，根據(jù)譜系圖中虛線位置可將常量元素分為三個組：（1）K2O 組，包括P2O5、CaO 和Al2O3；（2）SiO2組，包括SiO2、TiO2和Na2O；（3）MgO 組，包括MgO、MnO2和Fe2O3（圖4）。聚類分析得到的煤中可能存在的礦物組分與顯微煤巖組分鑒定結(jié)果基本一致，以黏土礦物為主，氧化物次之，黃鐵礦等較少。系統(tǒng)聚類分析中的K2O組代表的是陸源碎屑組分中經(jīng)過后期交代與重結(jié)晶作用的黏土礦物、方解石和磷灰石等；SiO2組代表了煤灰中的氧化物，主要為石英和銳鈦礦；MgO 組可能反映了玄武質(zhì)火山物質(zhì)的輸入，一方面指示陸源剝蝕區(qū)可能為基性的玄武巖，另一方面也可能是成煤過程中混入了富含鐵鎂礦物的基性火山灰。前人研究結(jié)果表明，織金地區(qū)龍?zhí)督M煤系的陸源區(qū)是以峨眉山玄武巖為主的康滇古陸，泥炭沼澤時期多期的玄武質(zhì)火山噴發(fā)顯著影響了煤巖煤質(zhì)成分（Dai et al.，2003）。因此，可以推測研究區(qū)相對高含量的Fe、Mg 和Mn 等成分來自于晚二疊世的玄武質(zhì)火山噴溢。

圖4 煤灰成分系統(tǒng)聚類分析譜系圖Fig.4 Clusteranalysisdiagramofcoalashcompositionsystem

4 沉積環(huán)境指示

成煤泥炭沼澤環(huán)境、介質(zhì)氧化還原條件、陸源供給條件、海水進(jìn)退等與煤巖煤質(zhì)關(guān)系密切，煤巖煤質(zhì)差異與變化能夠反映沉積環(huán)境演化。一方面，海水侵入泥炭沼澤能顯著增加煤中硫分含量，而煤中灰分主要來自陸源碎屑供給，能輔助識別沉積相；另一方面，氧化干燥的條件有利于惰質(zhì)組形成，而鏡質(zhì)組反映的是泥炭沼澤厭氧覆水還原條件（程偉等，2013；Zieger and Littke，2019）。雖然貴州龍?zhí)督M整體為一套海陸過渡相含煤地層，煤系巖性組成以碎屑巖、煤層、碳酸鹽巖及少量火山碎屑巖和玄武巖為主，但成煤環(huán)境的變化對煤質(zhì)參數(shù)的垂向非均質(zhì)分布具有重要的控制作用（程偉等，2012；邵龍義等，2013；鄭媛媛等，2020）。本次研究利用主要煤層硫分與灰成分參數(shù)綜合探討織金以那地區(qū)龍?zhí)睹合党练e環(huán)境的垂向演化過程及可能的影響煤質(zhì)特征的海水活動及火山作用。

4.1 硫分及其沉積環(huán)境指示

煤中硫分含量與海水進(jìn)退密切相關(guān)，全硫含量的增加是海進(jìn)過程的重要指示參數(shù)，而自下而上煤層中硫分的變化規(guī)律能夠反映地質(zhì)歷史時期海水活動的情況。根據(jù)以那地區(qū)主要煤層硫分含量的垂向變化曲線可知，整體表現(xiàn)為海退-海進(jìn)-海退三級沉積旋回，與貴州省樂平世含煤地層3 個層序古地理特征發(fā)育一致（解習(xí)農(nóng)和程守田，1992；郭立君等，2011；邵龍義等，2021）。龍?zhí)督M底部32#煤全硫分含量相對較高，為2.91%，隨后迅速降低至30#煤的1.13%，表明存在一個相對快速的海退過程，16#、27#、30#煤全硫含量較低，均不超過2%，暗示其可能形成于上三角洲平原河流相沉積環(huán)境，還原性較弱。14#煤之上普遍發(fā)育數(shù)層中厚層灰?guī)r，與龍?zhí)锻砥谧畲蟮暮Ｇ诌^程相對應(yīng)，這一過程造成了煤層硫分顯著升高，14#、10#和7#煤全硫含量均值分別達(dá)到3.10%、3.38%和3.30#，且該含煤段各煤層最大硫分含量均超過8%。在海進(jìn)期間，以那地區(qū)總體處于潮坪-瀉湖環(huán)境，海水對煤層影響較為強(qiáng)烈。6#煤硫分有所降低，可能形成于龍?zhí)赌┢诘亩虝汉Ｍ似凇?/p>

泥炭沼澤的堆積環(huán)境不僅影響煤層全硫分含量，對各種形態(tài)硫，特別是黃鐵礦硫和有機(jī)硫含量也具有重要影響。為此，本次研究對無機(jī)硫和有機(jī)硫在全硫中占比的相關(guān)性進(jìn)行了討論。結(jié)果表明，無機(jī)硫含量與其占比呈顯著的正相關(guān)性，表明以那地區(qū)煤中硫分含量的升高主要來自無機(jī)硫的貢獻(xiàn)，其中黃鐵礦硫占主導(dǎo)地位（圖5a）。從圖5還可以看出，無機(jī)硫占比在65%～90%，而有機(jī)硫占比為10%～35%，有機(jī)硫含量及其占比無明顯線性關(guān)系（圖5b），但有機(jī)硫占比在高硫煤中的正相關(guān)性與在中/中高硫煤中的負(fù)相關(guān)性說明有機(jī)硫的增加是高硫煤中硫分增加的重要原因，而全硫含量越低，有機(jī)硫含量占比越高。陸相沉積環(huán)境中植物對硫分的吸收作用以及淺水沼澤環(huán)境（局限潮坪-瀉湖、下三角洲平原等）中過剩的H2S 與有機(jī)質(zhì)結(jié)合為有機(jī)硫?yàn)椴煌蚍置褐杏袡C(jī)硫占比變化提供了合理解釋（Hunt and Smith，1985；Zeng et al.，2005）。

圖5 煤中無（有）機(jī)硫含量與其占總量的關(guān)系Fig.5 Relationship between the inorganic or organic sulfur content in coal and its proportion to the total amounta-無機(jī)硫；b-有機(jī)硫a-inorganic sulfur；b-organic sulfur

4.2 灰成分及其沉積環(huán)境指示

煤灰成分主要為無機(jī)礦物，其常量元素成分與礦物類型、含量和組合有關(guān)，是成煤過程中泥炭沼澤環(huán)境中鹽度條件、氧化還原條件、水動力條件等古地理古氣候綜合影響的產(chǎn)物，因此可以在一定程度上反映成煤環(huán)境。能用來指示成煤環(huán)境的灰分參數(shù)較多，如SiO2/Al2O3、CaO/MgO、SO3/Fe2O3、CaO/Fe2O3、（Fe2O3+CaO+MgO）/（SiO2+Al2O3）等（趙師慶等，1994；代世峰等，2005）。具體來看，SiO2和Al2O3代表了以石英和黏土礦物為主的陸源物質(zhì)，多與淡水注入有關(guān)，SiO2/Al2O3反映了水動力條件強(qiáng)弱，該值越高，陸源硅質(zhì)碎屑越多，水動力條件越強(qiáng)；CaO和MgO 主要指煤中鈣鎂礦物，如菱鎂礦、方解石等，其比值越高，反映了半干燥環(huán)境下的弱還原-弱氧化條件；SO3和Fe2O3代表了黃鐵礦含量，其比值越高一般反映了還原性較強(qiáng)、相對閉塞的局限潮坪-瀉湖以及三角洲分流間灣的泥炭沼澤環(huán)境；CaO/Fe2O3比值反映了沼澤泥炭堆積水介質(zhì)的鹽度，與海水作用關(guān)系密切。本次研究探討了上述參數(shù)在各煤層垂向上的分布規(guī)律，結(jié)果顯示上述參數(shù)自下而上變化較為明顯，且16#煤之下變化更為顯著，而16#煤之上各煤層的灰分參數(shù)變化較小（圖6），表明龍?zhí)对缙诘?6#煤沉積階段成煤環(huán)境變化較為劇烈，反映了沉積環(huán)境由海到陸的遞變過程，而14#煤之上成煤環(huán)境較為穩(wěn)定，總體處于受海水影響較為明顯的潮坪環(huán)境。其中27#煤顯著升高的SiO2/Al2O3表明該期水動力條件較強(qiáng)，與淡水介質(zhì)輸入增強(qiáng)有關(guān)，指示了偏陸相的成煤環(huán)境。10#煤呈現(xiàn)顯著增加的SO3/Fe2O3、CaO/Fe2O3和CaO/MgO 輕微升高，而SiO2/Al2O3有所降低，可以認(rèn)為10#煤沉積期經(jīng)歷了較強(qiáng)的海進(jìn)過程，成煤環(huán)境為相對封閉的局限潮坪環(huán)境?？傮w而言，雖然灰成分指數(shù)能夠反映成煤環(huán)境的演化，但其在龍?zhí)督M上段變化幅度不如全硫和主量元素含量明顯，這可能與龍?zhí)锻砥谕练e火山作用增強(qiáng)，造成陸源輸入物質(zhì)的元素組合改變有關(guān)（Dai et al.，2003）。

圖6 以那地區(qū)龍?zhí)督M煤灰成分指數(shù)變化特征（橫坐標(biāo)為各主量元素含量比值）Fig.6 Characteristics of changes in coal ash composition indices of Longtan Formation in the Yina area（horizontal axis represents the ratio of the content of each major element）

為判斷煤灰中主量元素分布特征及其與成煤環(huán)境的聯(lián)系，進(jìn)一步利用灰成分端元分析法三角圖討論各煤層的沉積環(huán)境（郝吉生等，2000）。高硫煤中Fe2O3+SO3組分含量較高，為15.50%～21.16%，且Al2O3+SiO2組分變化范圍較大，介于67.31%～73.88%之間；而中/中高硫煤中Fe2O3+SO3相對集中且明顯低于其在高硫煤中含量，為12.41%～15.08%。三個灰分端元代表了不同的水介質(zhì)條件，以那地區(qū)各煤層主要氧化物投點(diǎn)基本落在畢節(jié)地區(qū)主要煤層主量元素分布范圍內(nèi)，且高硫煤整體具有向Fe2O3+SO3端元靠近的趨勢，與前人研究的畢節(jié)地區(qū)灰分中主量元素分布特征基本一致（圖7），表明高硫煤中黃鐵礦含量較高，代表了封閉局限的還原環(huán)境，水動力條件較弱；而硫分含量小于3.0%的煤層整體更靠近Al2O3+SiO2端元，表明成煤沼澤更接近陸源區(qū)，部分煤層較高的CaO+MgO 組分含量反映了向半潮濕氣候條件下弱氧化環(huán)境演變的趨勢。

圖7 以那地區(qū)灰成分端元分析法三角圖（綠色陰影區(qū)為畢節(jié)地區(qū)中低硫煤，紅色陰影區(qū)為畢節(jié)地區(qū)高硫煤范圍，據(jù)程偉等，2013修改）Fig.7 Triangular diagram of ash compositions for the Yina area（Thegreenshadedarearepresentsthemediumtolowsulfur coalintheBijiearea，andtheredshadedarearepresentsthehigh sulfur coal range in the Bijie area，modified from Cheng et al.，2013）

煤灰成分指數(shù)（Fe2O3+CaO+MgO）（/SiO2+Al2O3）與全硫分含量具有較強(qiáng)的正相關(guān)性，表明二者在成煤環(huán)境演化中具有一定的協(xié)同變化特征（圖8）。此外，以那地區(qū)龍?zhí)督M煤層灰成分指數(shù)與全硫含量自下而上連續(xù)變化特征，表明其經(jīng)歷了成煤環(huán)境還原性減弱-增強(qiáng)-減弱的過程，暗示海水對成煤環(huán)境的影響先減小后增大再減小的過程，即存在三期較為明顯的海水進(jìn)退過程，10#和27#煤分別代表了最大海進(jìn)和海退期。前人研究結(jié)果表明煤灰成分指數(shù)和全硫分含量可作為劃分畢節(jié)地區(qū)成煤環(huán)境的特征參數(shù)，閾值分別為0.23、0.3 和2%、3%，反映了還原性逐漸增強(qiáng)的沼澤環(huán)境（程偉等，2013）。因此，27#和16#煤代表了典型的三角洲分流河道/間灣沉積環(huán)境，靠近陸源區(qū)，水動力條件較強(qiáng)，而10#煤處于典型潮坪-瀉湖區(qū)域，代表了最大的海進(jìn)階段。正是由于10#煤和27#煤形成于氧化還原條件差異最大的成煤環(huán)境，因此，在硫分、灰成分等參數(shù)上均顯示了明顯的異常，進(jìn)一步說明二者不僅能夠反映成煤環(huán)境，同時具有較好的一致性。此外，一般認(rèn)為煤層硫分含量在2%～3%，有機(jī)硫占比在15%～25%，指示其成煤環(huán)境可能為潮控下三角洲平原，結(jié)合6#、7#、14#和32#煤灰分指數(shù)，可以確定二者所處沉積環(huán)境基本一致，為上三角洲平原河流相與濱海潮坪-瀉湖環(huán)境相互演化的過渡環(huán)境，成煤沼澤處于半潮濕-弱還原的潮控下三角洲平原環(huán)境，并受到海水作用的影響。

圖8 以那地區(qū)龍?zhí)督M煤中硫分與煤灰成分指數(shù)之間的關(guān)系及其指相結(jié)果（圖中陰影表示畢節(jié)地區(qū)不同沉積環(huán)境下煤質(zhì)參數(shù)范圍，據(jù)程偉等，2013修改）Fig. 8 Relationship between sulfur content and coal ash composition index in the Longtan Formation coal of the Yina area and its indication（The shadow in the figure represents the range of coal quality parameters under different sedimentary environments in the Bijie area，modified from Cheng et al.，2013）

綜上，以那地區(qū)龍?zhí)睹合底韵露戏謩e經(jīng)歷了潮控下三角洲平原環(huán)境、三角洲分流間灣環(huán)境、潮控下三角洲平原環(huán)境、潮坪-瀉湖環(huán)境和潮控下三角洲平原環(huán)境，符合區(qū)域海退-海進(jìn)-海退的三級沉積旋回規(guī)律，與硫分特征垂向變化的沉積環(huán)境指示規(guī)律一致。27#煤為最大海退期，沉積環(huán)境更接近陸相河流沉積，擁有更高的黏土礦物和氧化物含量，有機(jī)硫含量顯著升高；10#煤為最大海侵期，處于還原性較強(qiáng)的局限潮坪-瀉湖環(huán)境，發(fā)育大量草莓狀黃鐵礦，成煤過程中混入的大量玄武質(zhì)火山物質(zhì)，為鐵鎂礦物和無機(jī)硫占比升高提供了重要的物質(zhì)補(bǔ)充。

5 結(jié)論

（1）以那地區(qū)主采煤層宏觀與微觀煤巖特征類似，屬于中低灰分-中灰分、中硫-高硫分、特低揮發(fā)分無煙煤；全硫含量為0.86%～4.14%，平均含量2.19%，其中無機(jī)硫占主導(dǎo)，但隨著全硫含量增加，有機(jī)硫的貢獻(xiàn)逐漸增加；煤灰分主量元素以SiO2為主，Al2O3和Fe2O3次之，其他含量較低，主量元素可分成三種組合，分別代表了黏土礦物和方解石類、石英等氧化物類以及與火山物質(zhì)相關(guān)的鐵鎂礦物類。

（2）以那地區(qū)各煤層全硫含量、無機(jī)硫在全硫中的占比以及SiO2+Al2O3含量自下而上先減小后增加再減小，而有機(jī)硫在全硫中的占比和Fe2O3+CaO+MgO 含量在垂向上具有相反的變化趨勢；硫分、灰分常量元素垂向變化以及常量元素組合反映了晚二疊世頻繁的海水活動和同沉積火山作用的火山物質(zhì)輸入，硫分和灰分相關(guān)指數(shù)對成煤環(huán)境演化具有重要指示作用。

（3）以那地區(qū)龍?zhí)督M煤層自下而上經(jīng)歷了海退-海進(jìn)-海退過程，成煤環(huán)境呈現(xiàn)明顯的三級沉積旋回，32#、14#、7#和6#煤形成于潮坪下三角洲平原，30#、27#和16#煤形成于三角洲分流間灣，10#煤形成于潮坪-瀉湖環(huán)境。其中10#煤和27#煤分別代表了最大海進(jìn)和最大海退階段。10#和27#煤在硫分含量及其組成，灰成分含量及相關(guān)指數(shù)上均有明顯變化，表明其形成時的成煤環(huán)境出現(xiàn)顯著變化，硫分與灰成分指數(shù)在成煤環(huán)境指示作用上具有較好的一致性。

［注 釋］

①貴州省油氣勘查開發(fā)工程研究院.2023.畢節(jié)試驗(yàn)區(qū)織金縣、納雍縣、大方縣、黔西縣重點(diǎn)含煤構(gòu)造單元煤層氣參數(shù)測試與綜合分析成果報告［R］.