中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒源排放的時空分布特征和排放清單比較

鄭元媛 韓志偉 吳澗 李嘉偉

1 云南大學(xué)大氣科學(xué)系，昆明 650091

2 中國科學(xué)院大氣物理研究所東亞區(qū)域氣候—環(huán)境重點實驗室，北京 100029

1 引言

大氣污染是人類面臨的重要環(huán)境問題之一，其對空氣質(zhì)量、公眾健康和氣候變化都有重要的影響。大量研究表明，大氣污染會導(dǎo)致呼吸系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)和神經(jīng)系統(tǒng)等方面的疾?。≒?schl, 2005; Jiang and Bell, 2008）。大氣污染物（如氣溶膠）可通過散射、吸收短波和長波輻射影響地氣系統(tǒng)的輻射平衡，還可以作為云凝結(jié)核，通過改變云的宏觀和微觀物理性質(zhì)（如云滴數(shù)濃度、云反照率、云水路徑和壽命等）間接影響輻射平衡和水循環(huán)，進而影響氣候（Forster et al., 2007）。生物質(zhì)燃燒是全球氣態(tài)污染物和顆粒物的重要來源之一（毛慧琴等,2016），生物質(zhì)包括林木和廢棄物（木片、木塊、木屑、樹枝等）、農(nóng)業(yè)廢棄物、水生植物、油料植物、有機物加工廢料和人畜糞便以及生活垃圾等。由于生物質(zhì)燃燒源的排放強度大，其對局地、區(qū)域甚至全球大氣環(huán)境和氣候都有重要的影響并得到廣泛關(guān)注（Chen et al., 2017）。

中國是農(nóng)業(yè)大國并擁有豐富的森林資源，因此有潛在較大的生物質(zhì)燃燒源排放。在全球尺度生物質(zhì)燃燒排放清單如全球火排放數(shù)據(jù)庫GFED（Global Fire Emissions Database）中，東亞（以中國為主）是全球露天秸稈燃燒對生物質(zhì)燃燒排放貢獻最大的地區(qū)之一（Van Der Werf et al., 2017）。Mehmood et al.（2018）使用全球尺度NCAR的野火排放清單FINN（Fire Inventory from NCAR）分析了中國生物質(zhì)燃燒排放的時空分布，并指出2002～2016年秸稈燃燒對于生物質(zhì)燃燒的貢獻呈現(xiàn)上升趨勢。Reddington et al.（2016）比較了GFED3、FINN1和GFAS1生物質(zhì)燃燒排放清單，并研究了2003～2011年熱帶地區(qū)生物質(zhì)燃燒對氣溶膠的影響。Liu et al.（2020）對比了包括GFED和FINN在內(nèi)的5個全球生物質(zhì)燃燒排放清單并分析了其對GEOSChem模擬結(jié)果的影響。Pan et al.（2020）比較了6個全球生物質(zhì)燃燒排放清單（包括GFED和FINN清單）在2008年在全球14個地區(qū)的差異，并分析了導(dǎo)致差異的原因。

近年來，中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放清單的研究較多（Ma et al., 2018; Li et al., 2019; Shi et al., 2021;Zhao et al., 2021; 高玉宗等，2021），但多關(guān)注某一時間段或者某一區(qū)域，而且清單之間的對比分析缺乏。Zhou et al.（2017）根據(jù)新的排放因子編制了2012年中國大陸生物質(zhì)燃燒排放清單，包括家用和田間的農(nóng)作物秸稈燃燒、柴火和牲畜糞便燃燒、森林和草地火災(zāi)等。Qiu et al.（2016）利用中分辨率光譜成像儀（MODIS）燃燒面積等產(chǎn)品構(gòu)建了2013年中國高分辨率生物質(zhì)燃燒排放清單，結(jié)果顯示生物質(zhì)燃燒的主要來源為農(nóng)作物殘留物燃燒，但在西藏、新疆和黑龍江等地區(qū)植被燃燒的排放量也不可忽視。靳全鋒等（2019）基于2001～2016年的MODIS-MCD64A1過火面積數(shù)據(jù)，分析和討論了浙江省露天生物質(zhì)燃燒排放污染物的時空變化。Wang et al.（2020）使用MODIS-C6火點產(chǎn)品以及下墊面類型產(chǎn)品,研究了2003～2017年東北地區(qū)的露天生物質(zhì)燃燒排放的時空分布，以及不同植被類型中對應(yīng)的火點比例。

生物質(zhì)燃燒的排放清單已廣泛應(yīng)用于模式研究中。蘇繼峰等（2012）建立了2008年長三角地區(qū)秸稈燃燒排放污染物清單，并用于WRF-CMAQ模式進行空氣質(zhì)量模擬，結(jié)果顯示考慮了秸稈焚燒排放源后，模式對空氣動力學(xué)粒徑小于10 μm 的顆粒物（PM10）、一氧化碳（CO）等大氣污染物模擬的準(zhǔn)確性有所提高。鐘方潛等（2017）將FINN清單與WRF-Chem模式相結(jié)合，模擬了2015年9月淮河流域一次露天秸稈燃燒導(dǎo)致的污染過程。何一瀅等（2019）將GFED生物質(zhì)燃燒排放清單應(yīng)用于WRF-Chem模式，模擬研究了2014年10 月7～11 日華北地區(qū)一次重霾事件，發(fā)現(xiàn)考慮秸稈燃燒排放源后，北京地區(qū)空氣動力學(xué)粒徑小于2.5 μm的顆粒物（PM2.5）濃度的模擬能力明顯提高，而且秸稈燃燒可使北京PM2.5濃度增加25%。Huang et al.（2021）基于FINN清單，使用WRF/CAMx模式分析了2010～2018年中國露天農(nóng)作物秸稈燃燒排放的影響，結(jié)果顯示東北為高排放區(qū)域，2018年該地區(qū)秸稈燃燒排放的PM2.5占全國秸稈燃燒排放總量的31.8%。北京大學(xué)宋宇教授課題組最新研發(fā)的中國露天生物質(zhì)燃燒排放清單在中國多尺度排放清單平臺MEIC（Multi-resolution Emission Inventory for China）（http://meicmodel.org[2021-11-06]）上公開發(fā)布（后面簡稱為MEIC清單），該清單具有長時間序列（1980～2017年）、高時空分辨率的特點，是目前國內(nèi)最新的中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒源排放清單。

本文將利用2008～2017年全球火排放數(shù)據(jù)庫GFED、NCAR野火排放清單FINN和MEIC中國露天生物質(zhì)燃燒排放清單研究和比較中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放量的時空分布特征，以提升對中國露天生物質(zhì)燃燒排放的認識，為空氣質(zhì)量模式模擬研究提供參考依據(jù)。

2 排放清單介紹

全球火排放數(shù)據(jù)庫GFED（Global Fire Emissions Database）是基于自上而下的計算方法得到的生物質(zhì)燃燒排放數(shù)據(jù)庫。本文使用GFED4.1s版本（http://globalfiredata.org/pages/data/[2021-11-02]） 數(shù)據(jù)集，該版本數(shù)據(jù)較之前版本有重大的改進，主要體現(xiàn)在探測數(shù)據(jù)中考慮了小火的貢獻（Giglio et al., 2006,2010, 2013; Randerson et al., 2012; Van Der Werf et al., 2017）。GFED4.1s數(shù)據(jù)集提供了1997～2021年全球空間分辨率0.25°（緯度）×0.25°（經(jīng)度），逐日和逐月的燃燒面積、碳質(zhì)量、干物質(zhì)質(zhì)量以及各燃燒類型對總排放量的貢獻等數(shù)據(jù)。生物質(zhì)燃燒排放的特定氣體或氣溶膠的排放量是根據(jù)特定燃燒源的干物質(zhì)質(zhì)量（Mdry）由如下公式計算：

其中，Ms為某一氣體或氣溶膠的排放量，Mdry為某一物種干物質(zhì)質(zhì)量，βs為燃燒物種的排放因子，A為過火面積（其中包含了小火的面積），ρf為單位面積特定燃燒物質(zhì)的生物質(zhì)量，γ為燃燒程度。根據(jù)日變化規(guī)律，可計算得到每3 h的生物質(zhì)燃燒排放通量。該數(shù)據(jù)集根據(jù)MODIS的土地覆蓋產(chǎn)品（MCD12Q1_UMD）以及植被覆蓋產(chǎn)品（OD44B）將燃燒源類型分為：草原和灌木林、北方森林、溫帶森林、熱帶森林、泥炭、農(nóng)業(yè)殘留物。農(nóng)業(yè)殘留物的排放因子采用Akagi et al.（2011），泥炭的排放因子來自于Yokelson et al.（1997）和Christian et al.（2003），植被等其他類型的排放因子采用Andreae and Merlet（2001）。

MEIC清單提供了1980～2017年中國地區(qū)露天生物質(zhì)燃燒的網(wǎng)格化排放源。其中，1980～2002年數(shù)據(jù)主要是基于歷年省級農(nóng)業(yè)統(tǒng)計資料計算得到，2003～2017年的生物質(zhì)燃燒排放量是基于MODIS探測的火點數(shù)據(jù)和火輻射功率（FRP）數(shù)據(jù)（MOD14/MYD14）計算得到。以往研究指出生物質(zhì)燃燒過程中輻射的能量（FRE）與干物質(zhì)質(zhì)量（Mdry）之間存在很強的線性關(guān)系。由于這種關(guān)系對植被類型不敏感，所以對于燃燒產(chǎn)生的物質(zhì)排放量可先通過FRE計算干物質(zhì)質(zhì)量然后乘以相應(yīng)排放因子得到，從而減少了由于參數(shù)多而造成的計算結(jié)果不確定性（Song et al., 2009; Huang et al.,2012; Liu et al., 2015; Yin et al., 2019）。干物質(zhì)質(zhì)量（Mdry）的計算公式如下：

其中，PFRE為火輻射功率，CR為FRE轉(zhuǎn)換為燃燒的干物質(zhì)質(zhì)量的轉(zhuǎn)換率。該清單時間分辨率為逐日，空間分辨率為0.1°，并結(jié)合土地覆蓋類型數(shù)據(jù)（GlobeLand30）將生物質(zhì)種類分為森林、灌木、草原和秸稈四類燃燒源。在MEIC清單中對不同物種采用了不同的排放因子，例如，黑碳（BC）、有機碳（OC）采用的是Andreae and Merlet（2001）、Streets et al.（2001）、Reddy and Venkataraman（2002）和曹國良等（2006）測量的排放因子。CO、PM2.5采用的排放因子來源于Andreae and Merlet（2001）、Streets et al.（2003）、Michel et al.（2005）和Wiedinmyer et al.（2006）的測量結(jié)果。

NCAR的野火排放清單FINN（Fire INventory from NCAR）是高分辨率全球生物質(zhì)燃燒排放清單。本文使用的是FINNv2.2版本（https://www.acom.ucar.edu/Data/fire/[2021-11-10]）數(shù)據(jù)集，提供了2002～2020年逐日高分辨率（1 km）的全球生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生污染物的排放量，并可以為3種化學(xué)機制（SAPRC99、GEOS-Chem和MOZART-4）提供了NMOC（非甲烷有機化合物）分類，以用于區(qū)域和全球大氣化學(xué)輸送模型。

生物質(zhì)燃燒釋放的某一氣體或氣溶膠的排放量由如下公式計算（Wiedinmyer et al.,2011）：

其中，B為時間t、地點x處的燃燒面積，C為在地點x的某一燃燒物種的生物質(zhì)量。由于無法從衛(wèi)星產(chǎn)品中獲取每個火點的燃燒面積，所以FINN利用MODIS的火點數(shù)結(jié)合土地利用和地表植被覆蓋類型（MCD12Q1_IGBP）來確定不同燃燒種類燃燒面積的上限。FINN中規(guī)定在每個火點中將草原或稀樹草原的燃燒面積指定為0.75 km2，其他土地覆蓋類型的燃燒面積指定為1 km2。根據(jù)MODIS反演植被類型產(chǎn)品將燃燒類型分為：草原或稀樹草原、木本稀樹草原或灌木叢、熱帶森林、溫帶森林、北方森林、溫帶常綠森林、農(nóng)田以及無植被。對于不同燃燒類型不同物質(zhì)的排放因子來源于Andreae and Merlet（2001）、McMeeking （2008)、Akagi et al.（2011）。

本研究將GFED和FINN排放清單數(shù)據(jù)按中國國境線提取后，統(tǒng)一轉(zhuǎn)換為時間分辨率為逐月，空間分辨率0.5°的數(shù)據(jù)，研究了2008～2017年中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒源排放的空間分布、季節(jié)和年際變化特征，并對上述3種清單進行比較分析。表1給出了3種排放清單的基本信息。

表1 GFED、MEIC、FINN生物質(zhì)燃燒排放清單基本信息Table 1 Basic information for the three biomass burning emission inventories

3 結(jié)果與分析

3.1 空間分布

圖1給出了2008～2017年平均中國地區(qū)上述3個生物質(zhì)燃燒清單中BC、OC、PM2.5以及CO排放量的空間分布。3個清單都反映出中國東北、長江和黃河下游之間地區(qū)和中國南方為排放量高值區(qū)，同一清單計算的4個物種高值區(qū)分布是一致的。在長江三角洲地區(qū)，GFED清單中4個物種的排放量比其他兩個清單排放量大，這可能與GFED清單中對農(nóng)田小火的處理方法有關(guān)。MEIC清單中4個物種的排放量（特別是CO）在河南省、山東省一帶比其他兩個清單排放量高，而且MEIC清單與FINN清單在整體空間分布上更接近。與其他兩個清單相比，F(xiàn)INN清單在華南地區(qū)與西南地區(qū)排放量更大，特別是在云南省西雙版納傣族自治州的排放量最大，這是由于MODIS衛(wèi)星的火點探測在30°N和30°S之間的區(qū)域不是每天都有，為得到每天的數(shù)據(jù)會假設(shè)當(dāng)天探測到的火點可以持續(xù)燃燒到第二天，因此FINN清單可能會高估這些地區(qū)的生物質(zhì)燃燒的排放量。Wiedinmyer et al.（2011）研究指出FINN清單傾向于高估東南亞地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放量，特別是在森林、灌木林與稀樹草原等區(qū)域。

圖1 2008～2017年平均中國地區(qū)GFED（第一行）、MEIC（第二行）、FINN（第三行）3個清單BC（第一列）、OC（第二列）、PM2.5（第三列）、CO（第四列）排放量空間分布Fig. 1 Spatial distribution of BC (first column), OC (second column), PM2.5 (third column), and CO (fourth column) emissions from three inventories, GFED (first row), MEIC (second row), and FINN (third row), averaged over the Chinese region from 2008 to 2017

3個排放清單中氣體或氣溶膠的排放量都是由不同燃燒種類的排放因子與干物質(zhì)質(zhì)量相乘得到，而在3個清單中干物質(zhì)質(zhì)量的計算方法不同、燃燒面積計算方法不同都會造成排放量的差異。例如：FINN利用MODIS的火點數(shù)結(jié)合地表植被覆蓋類型來確定不同燃燒種類燃燒面積的上限，GFED清單則是根據(jù)MODIS產(chǎn)品進一步考慮了小火產(chǎn)生的燃燒面積（Van Der Werf et al., 2017），MEIC清單采用MODIS的FRP產(chǎn)品來計算干物質(zhì)質(zhì)量，而火點探測的誤差和FRP計算公式的精度會帶來FRP的誤差（Yin et al., 2019）。另外，3個清單中不同燃燒類型不同物質(zhì)的排放因子取值不同，也會導(dǎo)致排放量計算的差異。

總體上，3個清單都顯示在黑龍江、河南、山東、安徽、廣東、廣西、云南、貴州等地區(qū)排放量較高，這與我國的主要農(nóng)作物產(chǎn)地和森林地區(qū)分布相符合。除了得到中國地區(qū)平均的結(jié)果，后面還將對生物質(zhì)燃燒集中的典型地區(qū)（圖2）進行分析，即東北（38.5°N ～53.5°N，121°E ～135°E）、華中/華東（29.5°N ～35°N，108°E ～122.5°E）、華南（18°N ～29.5°N，108°E ～122.5°E）和西南（21°N ～32°N，97.5°E ～108°E）地區(qū)。

圖2 中國地區(qū)土地覆蓋類型及研究分區(qū)Fig. 2 Regional land cover types and research zones in China

Reddington et al.（2016）指出基于FRP計算的生物質(zhì)燃燒排放清單能捕捉小火的時空變化，GFED4.1也考慮了小火的貢獻，所以我們選取對農(nóng)作物燃燒源處理更合理的MEIC清單和GFED清單，對2017年4月東北地區(qū)生物質(zhì)燃燒源的高值時段（也是全國生物質(zhì)燃燒最強的區(qū)域），進行了燃燒源逐日變化規(guī)律分析。整體上（圖3），GFED和MEIC清單中各物種排放量的逐日變化規(guī)律基本一致，在4月1～3日出現(xiàn)峰值，隨后呈現(xiàn)下降趨勢，在4月9日存在一個小峰值，4月12～15日呈現(xiàn)上升趨勢，而在4月15日有大幅下降。在總的生物質(zhì)燃燒排放量中，兩個清單都顯示農(nóng)作物燃燒源的貢獻最大，森林燃燒源次之，草地和灌木燃燒源的貢獻最小。對OC和PM2.5排放量而言，GFED清單中森林燃燒源的貢獻大于MEIC清單。

圖3 2017年4月GFED（第一行）和MEIC（第二行）清單中東北地區(qū)生物質(zhì)燃燒源逐日排放量：（a、e）BC；（b、f）OC；（c、g）PM2.5；（d、h）COFig. 3 Daily emissions from biomass burning sources in Northeast China in GFED (first row) and MEIC (second row) inventories in April 2017:(a, e) BC; (b, f) OC; (c, g) PM2. 5; (d, h) CO

3.2 季節(jié)變化

圖4是中國地區(qū)2008～2017年平均3個排放清單不同物種排放量的季節(jié)變化特征。中國地區(qū)平均BC、OC、PM2.5 和CO排放量的峰值在3個清單中都出現(xiàn)在春季（MAM），而最小值出現(xiàn)的季節(jié)在各排放清單中明顯不同，GFED中排放量最小值出現(xiàn)在秋季（SON），而FINN排放量最小值出現(xiàn)在夏季（JJA），MEIC的排放量夏秋季差別不大。除了夏季FINN清單排放量是3個清單中最大的，而且FINN冬春季的排放量明顯大于其他兩個清單中的排放量；GFED清單的排放量總體上和MEIC清單接近，夏季GFED的排放量比FINN和MEIC大，而在其他季節(jié)，GFED排放量最小。從夏季到秋季，F(xiàn)INN清單排放量呈增加趨勢，GFED的排放量則呈現(xiàn)下降趨勢，而MEIC排放量變化不大。圖4還顯示中國地區(qū)4個季節(jié)中冬季生物質(zhì)燃燒排放量的變化最大。由于中國生物質(zhì)燃燒分布區(qū)域差異較大，我們進一步對典型地區(qū)各清單排放量的季節(jié)變化特征進行分析。

圖4 2008～2017年中國地區(qū)GFED、MEIC、FINN清單中（a）BC、（b）OC、（c）PM2.5、（d）CO季節(jié)平均排放量箱線圖（虛線的上下端表示最大值和最小值；長方形中的橫線表示中值，圓點表示均值，星號表示標(biāo)準(zhǔn)差；長方形的下、上邊分別代表第25和第75 百分位數(shù)；DJF：冬季，MAM：春季，JJA：夏季，SON：冬季）Fig. 4 Box plots of seasonal average emissions of (a) BC, (b) OC, (c) PM2.5, and (d) CO from GFED, MEIC, and FINN inventories in China from 2008 to 2017 (the upper end of the dash lines: maximum; the lower end of the dash lines: minimum; – within the rectangles: median; dot within the rectangles: mean; * within the plots: standard deviation; the lower and upper borders of the rectangles: the 25th and 75th percentiles，DJF: Winter,MAM: Spring, JJA: Summer, SON: Autumn)

圖5給出了在4個典型地區(qū)3個清單中各物種排放量在2008～2017年平均的季節(jié)變化特征。在華中/東地區(qū)，3個清單中BC、OC和PM2.5 排放量比較接近，而且季節(jié)變化不大，但GFED清單與MEIC清單中CO排放量在夏季出現(xiàn)明顯的峰值。其他3個地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放量均呈現(xiàn)較為明顯的季節(jié)變化，如：東北地區(qū)在春季最大，秋季次之，冬季最?。蝗A南地區(qū)排放峰值出現(xiàn)在冬季，春季次之，夏季最??；而西南地區(qū)則在春季排放量最大，冬季次之，夏秋季排放都很低。上述地區(qū)排放峰值出現(xiàn)的時間與各地區(qū)不同的農(nóng)作物種植時節(jié)和農(nóng)耕習(xí)慣有關(guān)，例如在東北地區(qū)農(nóng)作物種植期為4～10月，大部分農(nóng)作物秸稈在播種前或作物收獲后直接燃燒處理作為肥料，因此排放主要集中于3～4月和10～11月；華中/東地區(qū)是我國主要的小麥種植區(qū)之一，小麥的收獲期為5～6月，所以華中/東地區(qū)的排放量的峰值出現(xiàn)在夏季；華南地區(qū)農(nóng)作物雖然在4～10 月生長兩季，但兩季交替的時間緊湊沒有足夠的時間處理農(nóng)作物殘留，因此生物質(zhì)燃燒排放主要集中在11月至次年3月，峰值出現(xiàn)在冬季；西南地區(qū)農(nóng)作物主要在5～11月，農(nóng)作物殘留的焚燒主要集中于12月和4～5月，而且西南地區(qū)在春季多發(fā)森林火災(zāi)，所以西南地區(qū)的生物質(zhì)燃燒排放峰值出現(xiàn)在春季(楊元建等, 2013; 何敏等, 2015;Zhou et al., 2017; Mehmood et al., 2018)。

圖5 2008～2017年GFED、MEIC、FINN清單中中國典型地區(qū)（a）東北地區(qū)、（b）華中/東地區(qū)、（c）華南地區(qū)、（d）西南地區(qū)平均BC、OC、PM2.5、CO季節(jié)平均排放量箱線圖Fig. 5 Box plots of average seasonal average emissions of BC, OC, PM2.5, and CO in typical regions of China in the GFED, MEIC, and FINN inventories from 2008 to 2017 for (a) Northeast China, (b) Central/East China, (c) South China, and (d) Southwest China

3.3 年際變化

圖6給出了2008～2017年中國地區(qū)3個清單中BC、OC、PM2.5 和CO排放量的年際變化趨勢。總體上，3個清單各物種排放量的年際變化趨勢基本一致，即在2008～2012年呈現(xiàn)下降趨勢，2012～2014年呈現(xiàn)上升趨勢，在2014年出現(xiàn)一個明顯的峰值或最大值，隨后排放量下降，但GFED清單中BC和CO排放量在2015年出現(xiàn)峰值。FINN清單中BC、OC、PM2.5的年排放量整體上高于GFED清單和MEIC清單的排放量，GFED清單與MEIC清單的排放量比較接近，但MEIC清單中BC的排放量要大于GFED清單。各清單中CO的年排放量比較接近。

圖7給出了2008～2017年，中國典型地區(qū)3個清單中BC、OC、PM2.5 以及CO排放量的年際變化趨勢。在東北地區(qū)、華南地區(qū)、西南地區(qū)，3個排放清單中排放量年際變化整體趨勢基本一致。在東北地區(qū)，GFED和MEIC清單中的4個物種排放量都在2015年有一個明顯的峰值，該峰值與2015年東北地區(qū)農(nóng)作物產(chǎn)量升高有關(guān)，3個清單均在2010～2012年有一個小波動并在2016～2017年呈明顯上升趨勢，2017年MEIC清單和FINN清單中的排放量達到了10年間的最大值。在華中/東地區(qū)，MEIC清單中CO排放量在2012年與2014年出現(xiàn)兩個峰值，F(xiàn)INN清單與GFED清單則是在2013年出現(xiàn)了峰值，3個清單中BC、OC、PM2.5排放量的整體年際變化平緩。在華南地區(qū)，3個清單中的排放量在2008年最大，2008～2010年呈現(xiàn)大幅下降趨勢，在2010～2012年有小幅波動，2014年后排放量繼續(xù)下降。在西南地區(qū)，3個清單的排放量在2008～2010年都呈現(xiàn)明顯的上升趨勢并在2010年達到最高值， 2010～2012年先是大幅下降再小幅上升，2014～2017年呈現(xiàn)下降趨勢。2010年的最大值可能與西南地區(qū)氣候條件有關(guān)，西南地區(qū)的生物質(zhì)燃燒以森林火災(zāi)的貢獻為主（貢獻超過60%），而2010年西南地區(qū)遭遇百年一遇的干旱（榮艷淑等, 2018），干燥少雨，森林火災(zāi)容易發(fā)生。在2008～2014年不同地區(qū)排放量的變化與各地區(qū)對生物質(zhì)燃燒的監(jiān)控力度不同有關(guān)，在2014年后，除東北地區(qū)以外，其他3個地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放量都呈現(xiàn)下降趨勢，這與我國在2013年發(fā)布《空氣污染防治行動計劃》后有關(guān)禁止秸稈焚燒的政策出臺和管控力度加強有關(guān)（Huang et al., 2021）。

圖7 2008～2017年GFED、MEIC、FINN清單中中國典型地區(qū)（a）東北地區(qū)、（b）華中/東地區(qū)、（c）華南地區(qū)、（d）西南地區(qū)BC、OC、PM2.5、CO排放量的年際變化Fig. 7 Interannual changes in BC, OC, PM2.5, and CO emissions in typical regions of China in the GFED, MEIC, and FINN inventories from 2008 to 2017 in (a) Northeast China, (b) Central/East China, (c) South China, and (d) Southwest China

本文還分析了生物質(zhì)燃燒源中不同燃燒源類型的貢獻，表2給出了GFED清單和MEIC清單中2008～2017年平均中國不同區(qū)域生物質(zhì)燃燒OC排放量及其各主要燃燒源類型排放量（注意GFED清單中泥炭燃燒未列，因為MEIC清單中沒有此類別）。表中顯示，中國地區(qū)MEIC清單與GFED清單中OC排放量比較接近。2個清單都顯示在華南和西南地區(qū)OC排放量主要來自于森林燃燒源，而在華中/東地區(qū)，農(nóng)田燃燒源對OC排放量的貢獻最大，2個清單中3類燃燒源的OC排放量比較接近；在東北地區(qū)GFED清單中森林燃燒源對OC排放量的貢獻最大，而MEIC清單中農(nóng)田燃燒源的貢獻最大，這可能與GFED和MEIC對森林的識別方法不同有關(guān)，在東北地區(qū)GFED清單和MEIC清單中農(nóng)田燃燒源的OC排放量比較接近。

表2 2008～2017年GFED和MEIC清單中平均不同區(qū)域OC排放量Table 2 Average OC emission amounts in different regions from the GFED and MEIC inventories during 2008-2017

表3給出了2014年（生物質(zhì)燃燒排放最大的年份，見圖6）中國地區(qū)平均BC、OC、PM2.5、CO、SO2（二氧化硫）、NOx（氮氧化物）生物質(zhì)燃燒的年排放量和2008～2017年平均排放量?？傮w上，F(xiàn)INN清單中BC、OC和PM2.5排放量是其他兩個清單的2～3倍。3個清單中的CO、SO2排放量比較接近，F(xiàn)INN清單中SO2排放量比其他兩個清單偏低。MEIC清單中NOx的排放量是其他兩個清單的1.6～3.4倍；GFED清單中SO2的排放量約為FINN清單的2倍。我們還比較了2014年中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放量與MEIC清單中2014年人為源排放量（Zheng et al., 2018）的相對大小。對于BC、OC、PM2.5、CO、SO2和NOx，GFED清單中生物質(zhì)燃燒排放量分別為人為源的2.3%、9.2%、4.9%、3.4%、0.2%、0.7%；MEIC清單中生物質(zhì)燃燒排放量分別為人為源排放的3.3%、10.7%、5.8%、4.0%、0.2%、1.2%；FINN清單中生物質(zhì)燃燒排放量分別為人為源排放的6.6%、23.8%、14.5%、4.0%、0.1%、0.4%。以上計算結(jié)果顯示，在3個清單中，生物質(zhì)燃燒排放的OC和PM2.5相對于人為源排放量占比最大，為9%～k 24%和5%～15%，SO2占比最?。?.1%～0.2%），反映了生物質(zhì)燃燒排放的OC和一次PM2.5是中國氣溶膠的重要來源。此外，雖然生物質(zhì)燃燒釋放的BC相對于人為源排放比例較?。?%～7%），但由于BC對短波輻射有很強的吸收作用，其對輻射傳輸和大氣動力熱力結(jié)構(gòu)的影響不可忽視，特別是在生物質(zhì)燃燒源區(qū)及其下游地區(qū)。

表3 2014年和2008～2017年平均GFED、MEIC、FINN清單中各物種在中國地區(qū)的生物質(zhì)燃燒排放量Table 3 Species emission amounts of biomass burning from GFED, MEIC, and FINN inventories in 2014 and averaged over 2008-2017 over China

4 結(jié)論

本文使用全球火排放數(shù)據(jù)庫GFED4.1s版本、中國露天生物質(zhì)燃燒排放清單（MEIC）以及NCAR的野火排放清單FINNv2.2版本，對2008～2017年中國地區(qū)生物質(zhì)燃燒源排放的空間分布、季節(jié)和年際變化特征以及清單之間的異同進行了分析，主要結(jié)論如下：

（1）在空間分布上，3個清單中生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的BC、OC、PM2.5和CO排放量高值區(qū)主要集中在東北、華東、華南和西南地區(qū)，與我國的主要農(nóng)作物種植地區(qū)和森林地區(qū)相符合。MEIC清單與FINN清單的空間分布相似。在華南地區(qū)與西南地區(qū)，F(xiàn)INN清單排放量比其他兩個清單高，而GFED排放量在長三角地區(qū)比其他兩個清單高。

（2）3個清單中，中國地區(qū)平均4個物種的排放量都在春季出現(xiàn)峰值，而典型地區(qū)排放量峰值出現(xiàn)的季節(jié)不同, 與這些地區(qū)農(nóng)作物種植時節(jié)和農(nóng)耕習(xí)慣不同有關(guān)，春季森林火災(zāi)的貢獻也不可忽視。

（3）2008～2017年，中國地區(qū)平均，MEIC清單和FINN清單中OC和PM2.5年均排放量都在2014年出現(xiàn)峰值。在不同地區(qū)，生物質(zhì)燃燒源中主導(dǎo)的燃燒源類型存在差異，華南和西南地區(qū)OC排放量主要來自于森林燃燒源，而在華東地區(qū)主要來自于農(nóng)田燃燒源。

（4）對于BC、OC和PM2.5排放量，F(xiàn)INN清單是其他兩個清單的2～3倍，GFED和MEIC排放量比較接近。在所有生物質(zhì)燃燒排放物種中，OC和PM2.5相對于人為源排放量占比最大，在3個清單中分別為9%～24%和5%～16%，反映了生物質(zhì)燃燒是中國氣溶膠的重要來源。

致 謝感謝北京大學(xué)宋宇教授課題組和MEIC團隊提供中國露天生物質(zhì)燃燒排放清單數(shù)據(jù)以及對網(wǎng)站的維護，感謝GFED和FINN網(wǎng)站提供全球露天生物質(zhì)燃燒排放清單數(shù)據(jù)，感謝李潔提供2013年MODIS陸地植被覆蓋數(shù)據(jù)。