表面活性劑在不同介質(zhì)粒徑含水層中的遷移行為

姚 猛,陳旭陽,袁 遷,薛金娟,王明新*

表面活性劑在不同介質(zhì)粒徑含水層中的遷移行為

姚 猛1,2,陳旭陽1,袁 遷1,薛金娟1,王明新1,2*

(1.常州大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 常州 213164；2.江蘇石油化工安全與環(huán)保工程研究中心,江蘇 常州 213164)

基于表面活性劑強化空氣擾動(SEAS)修復(fù)中表面活性劑注入?yún)?shù)僅能依靠有限的場地經(jīng)驗,利用光透射可視化技術(shù),研究了表面活性劑在不同介質(zhì)粒徑含水層中的遷移行為.結(jié)果表明:不同介質(zhì)巖性含水層表面活性劑注入過程影響半徑呈對數(shù)增加,其影響面積呈線性增加,且其遷移行為明顯受到注入濃度的影響,存在臨界注入濃度(C),當(dāng)其<C時,向上遷移;而當(dāng)其3C時,向下遷移.在C附近,其遷移速率最低,而越遠離C,遷移速率越大.另外,在礫石和粗砂含水層中,其遷移過程主要受到浮力和重力作用;而在中砂含水層中,其遷移主要受到吸附作用,且其遷移幅度很小.上述研究有利于SEAS修復(fù)中表面活性劑注入?yún)?shù)的精準(zhǔn)設(shè)計,提高污染物的去除率.

表面活性劑；原位空氣擾動；介質(zhì)巖性；遷移行為

表面活性劑常常會作為強化藥劑應(yīng)用于含水層修復(fù)工程[1-2].比如,利用表面活性劑的增溶與增流作用來強化修復(fù)污染含水層技術(shù)(SEAR)[3-6].表面活性劑在多孔介質(zhì)中的遷移主要受到對流、吸附、截留、擴散等作用[7-8].已有研究通過一維砂柱實驗,發(fā)現(xiàn)介質(zhì)粒徑越細、不均勻性越大,表面活性劑遷移的延滯系數(shù)也會越大[9-10].總的來說,SEAR技術(shù)一般以表面活性劑活性劑作為沖洗液,此時需要持續(xù)大量注入藥劑,達到?jīng)_洗的目的.

在此基礎(chǔ)上,表面活性劑還能夠改變含水層理化性質(zhì),降低氣流遷移所需克服的阻力,促進氣流沿所需的路徑遷移[11-14].其中,表面活性劑強化空氣擾動技術(shù)(SEAS)因其具有綠色、高效、低成本等優(yōu)點,廣泛應(yīng)用于地下水揮發(fā)性有機污染物(VOCs)修復(fù)工程[15-18].SEAS技術(shù)應(yīng)用時,表面活性劑的注入體積與濃度盡可能的小,以避免其帶來的二次污染問題.因此,SEAS技術(shù)應(yīng)用前,一般通過注入井向目標(biāo)污染區(qū)域注入適量的表面活性劑,以提升污染物的去除效果.但現(xiàn)有研究主要集中在SEAS過程中強化修復(fù)機理、氣流遷移與分布機制及修復(fù)效果等方面.學(xué)者們發(fā)現(xiàn)表面活性劑的添加降低了地下水的表面張力,從而改變了水氣兩相毛細壓力和氣泡穩(wěn)定性等多方面的性質(zhì)[19-24].此外,表面活性劑的注入,明顯改變了含水層中氣流遷移路徑及增大了影響區(qū)域(ZOI)范圍,但并未改變氣體流量空間分布規(guī)律[20,25-27].在污染物去除方面,表面活性劑的注入明顯加快了含水層中有機污染物的去除[28-32].

總的來說,現(xiàn)有研究主要關(guān)注SEAS過程中強化修復(fù)機理方面,而有關(guān)表面活性劑注入?yún)?shù)的確認僅能依靠有限的場地經(jīng)驗.表面活性劑注入?yún)?shù)會極大的影響氣流遷移路徑及分布范圍,繼而影響污染物去除效果.另外,向地下過量的注入表面活性劑,會引起二次污染的問題.因此,本研究通過光透射可視化技術(shù),探究了表面活性劑在不同介質(zhì)粒徑含水層中的遷移行為,以保證其能夠精準(zhǔn)作用在目標(biāo)污染區(qū)域,實現(xiàn)SEAS技術(shù)的高效修復(fù).

1 材料與方法

1.1 實驗材料

實驗選用高溫(>1000℃)煅燒的透明熔融石英砂模擬含水層介質(zhì),用以保證表面活性劑的可視化觀測[33].實驗用砂介質(zhì)粒徑分別為0.30～0.50mm (中砂)、1.00～2.00mm (粗砂)和3.00～5.00mm (礫石),具體理化性質(zhì)如表1.

采用十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)作為目標(biāo)表面活性劑,該試劑在以往的研究中得到了廣泛的報道[34-37].示蹤劑為考馬斯亮藍(含量90%).攪拌SDBS與亮藍溶液的儀器為金壇區(qū)西城新瑞儀器廠的HJ-4B數(shù)顯恒溫磁力攪拌器.SDBS通過液相色譜儀分析檢測,液相色譜為安捷倫公司的高效液相色譜儀(HPLC),FLD檢測器,柱子型號Agilent-C18,柱溫40℃,熒光檢測激發(fā)發(fā)射波長232和290nm,流速1.0ml/min,進樣量10μl,流動相:甲醇90%和純水10%,測試時間5min.

表1 實驗用砂物理性質(zhì)

1.2 實驗裝置

實驗裝置如圖1所示,主要包含了相機、內(nèi)部尺寸為0.55m (長) × 0.50m (高) × 0.03m (寬)的二維有機玻璃模擬槽、光源和溢流接收裝置.模擬槽背面設(shè)計了27個取樣孔,其中中間位置的取樣孔同時作為SDBS溶液的注入點.在模擬槽32cm高度處設(shè)置了溢流口連接溢流接收裝置,保證地下水水位的穩(wěn)定.模擬槽放置于相機與光源之間,打開光源,繼而拍照記錄表面活性劑實時遷移路徑.

圖1 實驗裝置示意

(a) 表面活性劑遷移示蹤系統(tǒng)示意; (b) 二維模擬槽內(nèi)部結(jié)構(gòu)

1.3 實驗方法

為了探究不同介質(zhì)粒徑含水層中表面活性劑注入體積和濃度對其遷移分布規(guī)律的影響,本研究設(shè)計了4組實驗,如表2所示.

為了保證裝填過程中含水層的飽和程度,含水層均采用濕法填砂,裝填高度為32cm.介質(zhì)上方裝填5cm高鉛珠來壓實地層.為了實現(xiàn)SDBS在含水層中遷移分布的可視化,利用亮藍示蹤劑進行染色,且示蹤劑濃度為30mg/L.待模擬槽裝填完成,通過蠕動泵將染色完成的SDBS溶液從模擬槽中間取樣孔以5mL/min的速度注入,同時根據(jù)設(shè)計的時間拍照記錄SDBS溶液遷移分布情況.待SDBS溶液注入完成,根據(jù)設(shè)計的時間拍照記錄SDBS溶液在含水層中的遷移分布,當(dāng)其遷移至模擬槽底部或地下水水位處時,停止實驗,通過取樣孔,取水樣分析含水層中SDBS濃度空間分布.另外,表面活性劑影響半徑、影響面積和遷移速率均通過CAD軟件計算得出.

表2 實驗方案細節(jié)

表面活性劑注入后影響半徑計算公示如下:

s=1×1/2(1)

式中:s是表面活性劑注入后的影響半徑度, cm;1和2分別是照片中表面活性劑影響半徑和模擬槽長度,無量綱;1和是模擬槽實際長度和照片中模擬槽, cm.

表面活性劑注入后影響區(qū)域面積計算公式如下:

s=1×1/2(2)

式中:s是表面活性劑注入后影響面積, cm2;1是照片中表面活性劑注入后的影響面積,無量綱.

表面活性劑在含水層中遷移速率(s, cm/h)計算式如下:

s=1×(1-2) / (2×) (3)

式中:1是照片中SDBS邊界距離模擬槽底部或頂部的距離,無量綱;2是SDBS注入一定時間后照片中SDBS邊界距離模擬槽底部或頂部的距離,無量綱;是SDBS溶液注入完成后遷移的時間, h.

2 結(jié)果與分析

2.1 礫石含水層表面活性劑遷移行為

2.1.1 礫石含水層不同表面活性劑注入體積遷移行為 由圖2可見,隨著SDBS溶液注入體積增加,其作用范圍逐漸增加,且相同介質(zhì)粒徑條件下,不同SDBS注入體積相同時間作用范圍基本一致.另外,不同SDBS注入體積,其作用范圍均呈現(xiàn)明顯的圓形.這說明均質(zhì)含水層表面活性注入過程,藥劑自注入點向四周均勻遷移,有利于表面活性劑影響半徑與影響面積的計算.

(a) 30mL; (b) 50mL; (c) 100mL; (d) 150mL; (e) 200mL

通過對可視化照片進行數(shù)據(jù)化處理,得到SDBS注入中影響半徑和影響面積隨時間變化曲線如圖3所示.由圖3可見,當(dāng)SDBS濃度為1000mg/L時,不同SDBS注入體積條件下,隨注入時間增加,其影響半徑呈現(xiàn)明顯的對數(shù)增加,而其影響面積呈現(xiàn)線性增加.為了探究其與實際影響面積之間的誤差,通過SDBS注入體積,計算礫石含水層理論SDBS影響面積,如表3所示.從表中可以看出,當(dāng)SDBS注入體積較小時,兩者之間誤差最明顯,誤差值為0.30,而當(dāng)SDBS注入體積增大至200mL時,兩者之間誤差僅為0.04.這說明隨著SDBS注入體積增大,理論SDBS影響面積與實際SDBS影響面積誤差逐漸減小,且實際場地SDBS注入體積較大,理論SDBS影響面積能夠起到很好的預(yù)測作用.

理論SDBS影響面積(st, cm2)計算公示如下:

st=V/ (·) (4)

式中:V為SDBS注入體積;為模擬槽厚度.

由圖4可見,當(dāng)SDBS濃度為1000mg/L時,注入后的SDBS溶液明顯受到重力作用向下遷移,且遷移快慢受注入體積影響明顯,注入體積越大,SDBS溶液受重力作用越明顯,向下遷移越快.在SDBS注入后的3h內(nèi),其影響面積變化并不明顯,但隨著注入時間的增加,SDBS溶液明顯向下遷移.

表3 礫石含水層SDBS理論影響面積及其實測影響面積

如圖5所示,當(dāng)SDBS溶液遷移至模擬槽底部時,由于模擬槽尺寸限制,遷移速率難以計算,此時不在計算其遷移速率.不同SDBS注入體積條件下,隨注入時間增加,其影響面積呈線性增加,遷移速率呈先增大后趨于平緩或降低,且注入體積越小,曲線降低的拐點出現(xiàn)的越早.這可能因為SDBS剛注入時,受重力作用最明顯,隨著介質(zhì)的吸附作用及本身的擴散,導(dǎo)致SDBS整體濃度降低,重力作用減弱.另外,可以看出不同注入體積SDBS向下遷移速率降低的拐點也隨著注入體積的增大而延遲,這是因為SDBS注入體積增大,受到介質(zhì)吸附作用影響效果越不明顯.

2.1.2 礫石含水層不同表面活性劑注入濃度遷移行為 根據(jù)上述研究結(jié)果,選擇SDBS注入體積為100mL,探究礫石含水層表面活性劑不同注入濃度遷移分布規(guī)律.礫石含水層表面活性劑不同注入濃度條件下,其遷移分布可視化照片如圖6所示.圖6a為對照實驗,對照組為僅有示蹤劑存在的情況下,發(fā)現(xiàn)其在很短的時間內(nèi)向上遷移至地下水水位處.這說明示蹤劑可能會對SDBS遷移行為略有影響,但整個實驗過程中示蹤劑濃度保持一定,因此并不會影響SDBS遷移分布規(guī)律.

(a) 30mL; (b) 50mL; (c) 100mL; (d) 150mL; (e) 200mL

從圖6(b)～圖6(g)可以看出,SDBS注入含水層后均向上遷移,而上述研究發(fā)現(xiàn)SDBS濃度為1000mg/L時,SDBS向下遷移.這說明SDBS注入至含水層中,會由于浮力和重力共同作用,當(dāng)SDBS濃度<1000mg/L時,浮力作用占主導(dǎo)作用;當(dāng)SDBS濃度31000mg/L時,重力作用占主導(dǎo)作用.在SDBS濃度不超過1000mg/L時,隨著注入的SDBS濃度增加,相同時間SDBS溶液向上遷移距離越來越短,且注入點附近殘留SDBS溶液越來越多.這是因為SDBS濃度越高,SDBS溶液所受到重力越用越明顯,且介質(zhì)吸附的SDBS越多.當(dāng)SDBS濃度為100mg/L和900mg/L時,其遷移至地下水位處所需的時間分別為2h和12h,時間上相差了500%.

當(dāng)SDBS遷移至地下水水位時,不在計算其影響半徑與面積.由圖7可見,不同濃度SDBS注入后,影響半徑與影響面積隨時間增加而增大,且呈線性增加,同時增加速率與SDBS濃度呈反比關(guān)系.這進一步說明SDBS濃度明顯影響其遷移分布規(guī)律,在SDBS濃度不超過1000mg/L時,隨著SDBS濃度的增大,其影響半徑與面積增加的速度逐漸減小.這說明SEAS過程中表面活性劑注入濃度顯著影響含水層中表面活性劑作用范圍,在實際場地修復(fù)過程中,需根據(jù)場地條件合理調(diào)控表面活性劑濃度及注入位置,來精準(zhǔn)降低目標(biāo)污染區(qū)域地下水表面張力,以此提升修復(fù)效率.

2.2 粗砂含水層不同表面活性劑注入濃度遷移行為

為了探究在不同介質(zhì)巖性含水層中表面活性劑注入濃度、影響半徑、影響面積和遷移速率之間關(guān)系是否具有一致性,進行了粗砂含水層中不同SDBS注入濃度遷移分布規(guī)律研究.

粗砂含水層SDBS不同注入濃度條件下,其遷移分布可視化照片如圖8所示.由圖可見,當(dāng)SDBS濃度為800mg/L和1000mg/L時,SDBS注入含水層后向上遷移,而SDBS濃度為1200mg/L和1500mg/L時,SDBS向下遷移.不同于礫石含水層中SDBS在濃度為1000mg/L時向下遷移,粗砂含水層中SDBS直到1200mg/L時才向下遷移,這是由于含水層介質(zhì)粒徑減小,吸附作用變強.在實際場地修復(fù)中需注意在低滲透性含水層中SDBS濃度參數(shù)設(shè)計.

粗砂含水層中SDBS注入至含水層中,同樣會由于浮力和重力共同作用,當(dāng)SDBS濃度小于1200mg/L時,浮力作用占主導(dǎo)作用;當(dāng)SDBS濃度31200mg/L時,重力作用占主導(dǎo)作用.這進一步說明介質(zhì)巖性并不會改變不同SDBS濃度的遷移分布規(guī)律,但會改變SDBS向上或向下遷移的臨界注入濃度(i).不同SDBS注入濃度明顯影響其向上或向下的遷移速率,當(dāng)SDBS濃度為1200mg/L和1500mg/L時,SDBS明顯向下遷移時間分別為8h和5h.另外,SDBS向下遷移的過程中由于地層孔隙的非均勻分布,導(dǎo)致其并非呈現(xiàn)左右對稱的向上或向下遷移,而是出現(xiàn)明顯的左偏或右偏.

圖6 礫石含水層不同SDBS注入濃度遷移可視化照片

(a) 0mg/L; (b) 10mg/L; (c) 100mg/L; (d) 300mg/L; (e) 500mg/L; (f) 800mg/L; (g) 900mg/L

通過對可視化照片進行數(shù)據(jù)化處理,得到不同濃度SDBS注入后影響半徑與面積隨時間變化曲線,如圖9所示.當(dāng)SDBS遷移至地下水水位或模擬槽底部時,不在計算其影響面積與遷移速率.從圖中可以看出,不同濃度SDBS注入后,影響面積隨時間增加而增大,且呈線性增加;而其遷移速率則呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢.當(dāng)SDBS濃度<1200mg/L時,浮力作用占主導(dǎo), SDBS向上遷移,相同時間下其影響面積隨SDBS濃度增加而減小,且遷移速率下降的拐點會提前出現(xiàn);當(dāng)SDBS濃度31200mg/L時,重力作用占主導(dǎo), SDBS向下遷移,相同時間其影響面積隨SDBS濃度增加而增大,同時遷移速率下降的拐點會延后出現(xiàn).

圖7 礫石含水層不同SDBS注入濃度的影響半徑(a)、影響面積(b)與遷移速率(c)變化曲線

圖8 粗砂含水層不同SDBS注入濃度遷移行為可視化照片

(a)800mg/L;(b)1000mg/L;(c)1200mg/L;(d)1500mg/L

實驗結(jié)束后通過取水樣,分析注入點附近SDBS濃度的空間分布情況,如圖10所示.從圖中可以看出,SDBS濃度的空間分布基本與示蹤劑遷移的照片基本吻合.當(dāng)SDBS濃度為800mg/L時,示蹤劑向上遷移,24h時注入點附近及以上區(qū)域均能夠檢測出SDBS,且由于SDBS基本遷移至地下水面處,其檢測濃度明顯較低.當(dāng)SBDS濃度為1200mg/L時,示蹤劑明顯向下遷移,但遷移速率較慢,24h時遷移至模擬槽底部,此時在注入點附近及以下區(qū)域均能夠明顯檢測出SDBS,且越靠近中心注入點SDBS濃度越高.這說明當(dāng)SDBS濃度增大至1200mg/L時,SDBS溶液逐漸過渡為重力和浮力共同作用,重力作用略大.當(dāng)SDBS濃度為1500mg/L時,示蹤劑快速向下遷移,8h時示蹤劑遷移至模擬槽底部,24h時SDBS濃度最高點在砂槽底部.這說明SDBS濃度越高,SDBS溶液受重力影響越明顯,越容易向下遷移.上述研究進一步證明SDBS遷移行為主要受注入濃度的影響,存在臨界注入濃度.

圖10 不同SDBS注入濃度24h時的濃度分布

2.3 中砂含水層不同表面活性劑注入濃度遷移行為

由圖11可見,中砂含水層不同SDBS注入濃度的遷移幅度均較小.這可能因為一方面質(zhì)粒徑較小,介質(zhì)的吸附作用開始起到明顯的作用,形成了浮力作用、重力作用與吸附作用共存的情況;另一方面介質(zhì)孔隙變小,SDBS溶液遷移所需克服的阻力變大.

通過對可視化照片進行數(shù)據(jù)化處理,得到不同SDBS濃度注入后影響面積與遷移速率隨時間變化曲線見圖12.從圖中可以看出,不同濃度SDBS注入后,影響面積隨時間增加而增大,且呈對數(shù)增加,但增加的幅度遠遠小于礫石和粗砂含水層.另外,其遷移速率則呈現(xiàn)先增大后減小,且距離SDBS的臨界注入濃度C越遠,其遷移速率越大,同時遷移速率下降的拐點會出現(xiàn)的越慢.

圖11 中砂含水層SDBS遷移行為可視化照片

(a) 800mg/L; (b)1500mg/L

圖12 中砂含水層不同SDBS注入濃度影響面積(a)與遷移速率(b)變化曲線

3 結(jié)論

3.1 不同介質(zhì)巖性含水層表面活性劑注入后影響半徑隨時間增加呈對數(shù)增加,而其影響面積隨時間增加呈線性增大,且表面活性劑注入體積越大,其理論計算影響面積與實測影響面積誤差越小,此時理論表面活性劑影響面積能夠起到很好的預(yù)測作用.

3.2 不同介質(zhì)巖性含水層表面活性劑明顯受到注入濃度的影響,存在一個臨界注入濃度(i).當(dāng)表面活性劑注入濃度

3.3 表面活性劑濃度在i附近時遷移速率最低,而越遠離i值,遷移速率逐漸增加.在實際場地修復(fù)過程中,可以合理利用表面活性劑濃度參數(shù),調(diào)控其遷移方向與速率,實現(xiàn)精準(zhǔn)降低目標(biāo)污染區(qū)域地下水表面張力,提高污染物去除效果.

3.4 在礫石和粗砂含水層中,表面活性劑遷移主要受到浮力和重力作用,而在中砂含水層中,表面活性劑遷移主要受到吸附作用,此時表面活性劑向上或向下遷移幅度很小.

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Migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes.

YAO Meng1,2, CHEN Xu-yang1, YUAN Qian1, XUE Jin-juan1, WANG Ming-xin1,2*

(1.School of Environmental and Safety Engineering, Changzhou University, Changzhou 213164, China；2.Jiangsu Petrochemical Safety and Environmental Protection Engineering Research Center, Changzhou 213164, China)., 2023,43(10)：5247～5256

Based on the limited site experience of the surfactant injection parameters during surfactant-enhanced air sparging (SEAS), the migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes was studied by light transmission visualization technology. The results showed that the influence radius of the surfactant injection in the aquifers with different medium sizes increased logarithmically, and its influence area increased linearly, and its migration behavior was obviously affected by the SDBS injection concentration. There was a critical injection concentration (C), which migrated upward when it was less than theC. When it was greater than or equal to theC, it migrated downward. When it was close to theC, its migration rate was the lowest, while the further away from theC, the greater the migration rate. In addition, in gravel and coarse sand aquifers, the migration process was mainly affected by the buoyancy and gravity effect. However, in the medium aquifer, its migration was mainly affected by the adsorption effect, and its migration range was small. The above research is beneficial for the precise design of the surfactant injection parameters to improve the contaminant removal efficiency during SEAS remediation.

surfactant；air sparging；medium size；migration behavior

X523

A

1000-6923(2023)10-5247-10

2023-03-07

國家自然科學(xué)基金資助項目(42207085);常州市科技計劃資助項目(CJ20220160)

* 責(zé)任作者, 教授, wmxcau@163.com

姚 猛(1993-),男,江蘇徐州人,講師,博士,主要從事地下水土污染的控制與修復(fù)研究.發(fā)表論文10余篇.yaomeng@cczu.edu.cn.

姚 猛,陳旭陽,袁 遷,等.表面活性劑在不同介質(zhì)粒徑含水層中的遷移行為 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2023,43(10):5247-5256.

Yao M, Chen X Y, Yuan Q, et al. Migration behavior of the surfactant in aquifers with different medium sizes [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5247-5256.