畢明亮，馬程遠(yuǎn)，戴嘉斌

（1. 廣東省核工業(yè)地質(zhì)局輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，廣東 廣州 510800；2.廣東核力工程勘察院，廣東 廣州 510800）

0 引言

核技術(shù)具有抗干擾性、高靈敏度、特異性、穿透性、選擇性等特點(diǎn)，它是以核性質(zhì)、核反應(yīng)和核譜學(xué)為基礎(chǔ)，以加速器、反應(yīng)堆、放射源和核探測(cè)器等為工具的先進(jìn)便捷技術(shù)[1]。其廣泛應(yīng)用于國(guó)民經(jīng)濟(jì)各個(gè)領(lǐng)域，比如核醫(yī)學(xué)等。核技術(shù)在核醫(yī)學(xué)上的應(yīng)用主要包括兩個(gè)方面：第一是醫(yī)學(xué)成像，精準(zhǔn)檢查患者病變部位；第二是針對(duì)患者的腫瘤放射治療，放療已成為治療癌癥最佳方法之一[2]。核醫(yī)學(xué)的廣泛運(yùn)用離不開(kāi)醫(yī)用放射源，所以，對(duì)醫(yī)用放射源的監(jiān)管監(jiān)測(cè)變得尤為關(guān)鍵。對(duì)廢棄醫(yī)用放射源的檢測(cè)工作，旨在查明放射源種類(lèi)和活度，防止輻射污染，發(fā)現(xiàn)安全隱患，為其科學(xué)的退役提供理論依據(jù)[3]。

1 材料與方法

1.1 廢棄放射源現(xiàn)狀

廢棄放射源曾經(jīng)為醫(yī)用設(shè)備上的檢驗(yàn)源或者治療源，該源上下分為兩個(gè)長(zhǎng)方體狀金屬，組成一個(gè)整體的放射源。其中，較長(zhǎng)的長(zhǎng)方體為廢源的支撐架，較短的長(zhǎng)方體經(jīng)儀器檢測(cè)為廢源的活性區(qū)，活性區(qū)可能電鍍?cè)诒韺印诮饘倮锩婊驗(yàn)檎麎K金屬。該廢源活度較高，日常貯存在鉛磚中。圖1為放射源實(shí)物圖。

圖1 廢棄放射源現(xiàn)狀圖

經(jīng)過(guò)現(xiàn)場(chǎng)調(diào)研和查閱臺(tái)賬等資料，發(fā)現(xiàn)該放射源年代久遠(yuǎn)，有著明顯的使用痕跡，并且在監(jiān)管上存在失誤，導(dǎo)致該枚放射源缺失有效性標(biāo)識(shí)，目前封閉在配套的鉛盒中且放置在保險(xiǎn)箱中，屬于待退役狀態(tài)，故無(wú)法獲取其核素類(lèi)型及活度。

1.2 儀器設(shè)備及標(biāo)準(zhǔn)源

查明廢棄標(biāo)準(zhǔn)源主要屬于現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)，所用儀器設(shè)備均為現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)儀器設(shè)備，選用便攜式輻射劑量測(cè)量?jī)x作為現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量設(shè)備，選用的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)為有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)且可以溯源至國(guó)家計(jì)量部門(mén)。表1是監(jiān)測(cè)項(xiàng)目及所用標(biāo)準(zhǔn)源。

表1 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目及所用標(biāo)準(zhǔn)源

1.3 點(diǎn)源γ光子減弱公式

由于本次廢源結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜，為了快速計(jì)算其活度，將其理想化等同于一個(gè)各向同性點(diǎn)源。根據(jù)點(diǎn)源的γ光子減弱的規(guī)律，將公式推導(dǎo)過(guò)程說(shuō)明如下[4]：

A點(diǎn)處放置一個(gè)各向同性γ輻射源，該源活度為S(E)。同時(shí)，P點(diǎn)安置一個(gè)探測(cè)器。A點(diǎn)距離P點(diǎn)為d。那么，在源與探測(cè)點(diǎn)之間無(wú)介質(zhì)存在的情況下探測(cè)器所能接受到的γ光子的份額（P），等于探測(cè)器截面dA對(duì)錐形頂點(diǎn)A所張的立體角（）除以4π，即

此時(shí)，可以把到達(dá)探測(cè)器的γ光子看作兩部分所組成：一部分是從源發(fā)出未經(jīng)受碰撞而直接到達(dá)探測(cè)點(diǎn)的γ光子，它們的能量保持不變；另一部分是經(jīng)受多次碰撞而到達(dá)的。未碰撞γ輻射的減弱可用指數(shù)減弱規(guī)律來(lái)描述。碰撞γ輻射的貢獻(xiàn)在工程屏蔽計(jì)算中通常用積累因子來(lái)表征。積累因子B的大小與入射γ光子的初始能量、屏蔽材料的性能和厚度等因素有關(guān)。積累因子B定義為B=[某一材料厚度e相應(yīng)于γ射線總通量密度的某種輻射量值（如粒子通量密度、能量通最密度、劑量等）]/[同一點(diǎn)處相應(yīng)于未經(jīng)碰撞通量密度的同一種量的值]。

在γ光子穿行介質(zhì)的情況下，考慮到初級(jí)輻射在介質(zhì)中是按指數(shù)減弱規(guī)律進(jìn)行，并考慮到輻射的積累，則從A點(diǎn)發(fā)出穿過(guò)介質(zhì)到達(dá)探測(cè)器的γ光子數(shù)（N）為：

而P點(diǎn)的光子通量密度按照定義為N/dA，即結(jié)合空氣比釋動(dòng)能率常數(shù)C(E)，得到點(diǎn)源γ光子減弱公式[5]

式中：D(E)—探測(cè)器所測(cè)得的γ劑量率；C(E)—轉(zhuǎn)換系數(shù)，即空氣比釋動(dòng)能率常數(shù)，可通過(guò)《輻射安全手冊(cè)》等查得；B(E,b)—積累因子，可通過(guò)《輻射安全手冊(cè)》等查得；S(E)—放射源的活度；d—探測(cè)器到放射源的距離；b—材料系數(shù)，b=μe，μ為阻擋材料的線性衰減系數(shù)，e為材料厚度。

1.4 結(jié)果校驗(yàn)

點(diǎn)源γ光子減弱公式的推導(dǎo)是用數(shù)學(xué)手段采取的一種函數(shù)積分方法，目的是計(jì)算γ射線在幾何空間中的穿透行為。對(duì)于無(wú)法求解的復(fù)雜區(qū)域，可通過(guò)對(duì)輻射源進(jìn)行空間離散使其成為點(diǎn)源的方式進(jìn)行求解。該方法缺點(diǎn)是計(jì)算過(guò)程需要大量的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，因此得到的結(jié)果可能誤差偏大。因此，需要建立另外一種計(jì)算公式來(lái)求取源的活度，以此驗(yàn)證點(diǎn)源γ光子減弱公式的正確性。

空氣比釋動(dòng)能率常數(shù)是表征發(fā)射光子的放射性核素的輻射特性的常數(shù)，常用Γδ來(lái)表示[6-7]。

式中：Γδ—空氣比釋動(dòng)能率常數(shù)；d—探測(cè)器到放射源的距離；Kδ—距離該點(diǎn)源d處，由能量大于δ的光子所造成的空氣比釋動(dòng)能率；S(E)—放射源的活度。

綜上，利用公式（3）計(jì)算出放射源的活度，同時(shí)可以用公式（4）進(jìn)行結(jié)果校驗(yàn)，算出其相對(duì)偏差，便能達(dá)到對(duì)公式（3）所計(jì)算結(jié)果有效性的監(jiān)控。

1.5 監(jiān)測(cè)步驟

對(duì)廢棄放射源進(jìn)行監(jiān)測(cè)時(shí)，用塑料布包裹儀器以防止污染（探測(cè)器窗除外），設(shè)置直讀式劑量計(jì)的報(bào)警閥，并穿戴適當(dāng)?shù)膫€(gè)人防護(hù)衣具，再觀察源暫存庫(kù)的布局，放射源的分布位置等。然后進(jìn)行評(píng)價(jià)放射源附近地區(qū)的環(huán)境劑量率[8]及源的主要放射方向，具體布點(diǎn)監(jiān)測(cè)方案如表2。

表2 放射源及場(chǎng)所劑量率監(jiān)測(cè)方案

按照表2監(jiān)測(cè)方案監(jiān)測(cè)完γ空氣吸收劑量率后，按照《放射性廢物分類(lèi)》（2017年第65號(hào)）管理辦法進(jìn)行分類(lèi)，將屬于豁免和解控的放射源按照一般的固體廢物進(jìn)行處理處置。為了達(dá)到快速篩選的目的，需要提前建立好各部件的γ劑量率與核素活度濃度的關(guān)系，以便使用γ劑量率便能篩選出不屬于放射性廢物的部件，減少便攜式譜儀工作量。然后利用便攜式譜儀進(jìn)行對(duì)非豁免和解控的放射源及放射性廢物核素識(shí)別和監(jiān)測(cè)。

選取一個(gè)無(wú)放射性污染的低背景場(chǎng)所，將便攜式能譜儀固定，并將探頭對(duì)準(zhǔn)固定方向，穿戴整齊防護(hù)服及防護(hù)手套后快速將放射源及放射性廢物放置在輔助升降臺(tái)。選用手提式巡測(cè)γ譜儀，將探頭放置在離放射源表面5 cm處進(jìn)行測(cè)定，同時(shí)，找出γ射線特征峰，甄別出待測(cè)放射源的核素組成。同時(shí)，將手提式巡測(cè)γ譜儀放置在離放射源表面5 cm處進(jìn)行測(cè)量，直接讀取γ劑量率，利用點(diǎn)源γ光子減弱公式推導(dǎo)出放射源的近似活度。如果儀表讀數(shù)超過(guò)量程，則將儀表從源旁垂直移開(kāi)，直至獲得在量程范圍內(nèi)的讀數(shù)。同時(shí)，填寫(xiě)原始記錄表格，形成報(bào)告的原始記錄等。

2 結(jié)果

2.1 工作場(chǎng)所監(jiān)測(cè)結(jié)果統(tǒng)計(jì)與分析

工作場(chǎng)所位于核醫(yī)學(xué)科平板室，該工作場(chǎng)所屬于監(jiān)督區(qū)。在實(shí)施監(jiān)測(cè)放射源之前，需對(duì)工作場(chǎng)所背景值進(jìn)行測(cè)定，防止環(huán)境被污染，影響結(jié)果的測(cè)定。根據(jù)表3，可以發(fā)現(xiàn)工作場(chǎng)所的γ劑量率和環(huán)境本底劑量率值接近，α、β表面污染水平分別低于0.4 Bq/cm2和4 Bq/cm2（GB 18871—2002）[9]。工作場(chǎng)所背景值均屬于正常值范圍之內(nèi)，可以在此工作場(chǎng)所進(jìn)行對(duì)放射源的檢測(cè)。

表3 操作場(chǎng)所背景值統(tǒng)計(jì)

2.2 放射源監(jiān)測(cè)結(jié)果統(tǒng)計(jì)與分析

圖1是手提式巡測(cè)γ譜儀對(duì)放射源的監(jiān)測(cè)示意圖，由于放射源結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，必須對(duì)放射源進(jìn)行不同方向上的巡測(cè)，測(cè)量點(diǎn)有5個(gè)，探頭分別標(biāo)記為A、B、C、D、E，距離放射源均為5 cm，巡測(cè)結(jié)果γ劑量率值可利用公式（3）進(jìn)行計(jì)算放射源的活度，具體的巡測(cè)結(jié)果γ劑量率見(jiàn)表4。然后，采用手提式巡測(cè)γ譜儀對(duì)放射源進(jìn)行譜圖分析，去查明核素種類(lèi)。圖1是放射源的γ譜監(jiān)測(cè)結(jié)果圖。依據(jù)圖1可知，該放射源為γ放射源，在能量613.2、1126.7、1404.5、1772.0、2196.7出現(xiàn)γ特征峰，這些峰均由Ra-226的子體的特征γ射線形成的。通過(guò)特征峰比對(duì)，經(jīng)分析該源為Ra-226源。

圖1 手提式巡測(cè)γ譜儀監(jiān)測(cè)放射源示意圖

表4 放射源在不同點(diǎn)位γ劑量率統(tǒng)計(jì)

依據(jù)表4可知，在源暴露狀態(tài)下5 cm處（5 cm同時(shí)也是便攜式γ能譜探頭到源的距離），手提式巡測(cè)γ譜儀巡測(cè)后劑量率最大值點(diǎn)位（E點(diǎn)）約為4.0×103nGy/h。依據(jù)點(diǎn)源γ光子減弱公式，即公式（3）計(jì)算得知，該放射源的活度約為4.0×105Bq；同時(shí)，經(jīng)過(guò)公式（4）驗(yàn)證計(jì)算得知，該放射源的活度約為4.3×105Bq。故利用手提式巡測(cè)γ譜儀測(cè)得值代入點(diǎn)源γ光子減弱公式計(jì)算放射源的活度，具有一定的科學(xué)性和可信度。

綜上，該放射源活度約為4.0×105Bq，該值＜4×108Bq（V類(lèi)源的最高限值），故可以認(rèn)定其為V類(lèi)Ra-226放射源。

圖2 探測(cè)器在E點(diǎn)時(shí)放射源γ譜監(jiān)測(cè)結(jié)果圖

3 討論

3.1 結(jié)論

（1）現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量放射源或放射性物質(zhì)時(shí)，工作人員常采用便攜式的儀器對(duì)其進(jìn)行劑量率的測(cè)定。根據(jù)點(diǎn)源γ光子減弱原理，進(jìn)行推導(dǎo)得到公式，再利用手提式巡測(cè)γ譜儀對(duì)該廢棄放射源進(jìn)行監(jiān)測(cè)，建立了一種快速測(cè)量未知放射源活度的方法，從而實(shí)現(xiàn)鑒定放射源種類(lèi)和活度的目的。該方法的主要優(yōu)勢(shì)在于操作簡(jiǎn)單，計(jì)算速度快，適用于處理并計(jì)算由不同類(lèi)型的基本體構(gòu)成的復(fù)雜幾何空間輻射體的大致活度。

（2）經(jīng)測(cè)量，該放射源具有很高的放射性，在源暴露狀態(tài)下5 cm處，巡測(cè)后劑量率最大值點(diǎn)位為65.4×10-6Sv/h，通過(guò)點(diǎn)源γ光子減弱公式計(jì)算出該源的大致活度為4.0×105Bq；同時(shí)，經(jīng)鑒定該源種類(lèi)為不規(guī)則立體狀的V類(lèi)α放射源，核素種類(lèi)為Ra-226；

（3）由于該枚放射源需要緊急處理處置，根據(jù)管理部門(mén)要求，需要將枚放射源進(jìn)行賦碼。賦碼時(shí)需盡可能的記錄放射源生產(chǎn)國(guó)家、生產(chǎn)年份、核素種類(lèi)、產(chǎn)品序列號(hào)、放射源類(lèi)別等。由于該放射源缺乏有效性標(biāo)示，故只能根據(jù)現(xiàn)有監(jiān)測(cè)信息，將其賦碼為2022-Ra-226-V類(lèi)源。

3.2 建議

3.2.1 廢源的收集和臨時(shí)儲(chǔ)存

在放射源廢源處置前，宜集中安全儲(chǔ)存。首先必須對(duì)放射源進(jìn)行確認(rèn)和收集，確定是無(wú)使用價(jià)值的廢源，以免造成經(jīng)濟(jì)上的浪費(fèi)；確認(rèn)以后的廢源需要存放在安全的地點(diǎn)，等待整備。對(duì)存放的地點(diǎn)（設(shè)施）需要特別的要求，主要是出于兩方面的考慮，一方面是輻射防護(hù)的要求，需要使儲(chǔ)存點(diǎn)周?chē)膭┝克降陀趧┝肯拗怠Ａ硪环矫媸菍?shí)體保衛(wèi)，防止意外闖入。

在廢源存放地點(diǎn)，應(yīng)有明顯的放射性物質(zhì)標(biāo)志，提醒不相關(guān)的人員不要隨便靠近，以避免不必要的照射。還應(yīng)根據(jù)具體情況，使得儲(chǔ)存設(shè)施具備防潮、防火等能力，以確保放射源處于安全環(huán)境。

3.2.2 廢源的整備和處置[10]

（1）分類(lèi)：分類(lèi)是整備工作前的一項(xiàng)重要工作，它是根據(jù)將來(lái)處置的要求，按照放射源的半衰期、活度、狀態(tài)等分成不同的組，以便采用相應(yīng)的處理技術(shù)，這可以有效地減少處置的總體費(fèi)用，降低工作人員的受照劑量，固化體和包裝達(dá)到具有長(zhǎng)期穩(wěn)定性能。

（2）廢源整備：由于該放射源主要核素為Ra-226，鐳源半衰期長(zhǎng)，衰變過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生氡氣，廢源的包殼要考慮已破損的可能，因此在處理過(guò)程中需要采取特殊的措施。首先要制備能夠密封的容器，一般用不銹鋼制作，可制成管狀，加蓋后焊封。容器內(nèi)部要留有一定空間， 以便吸收其內(nèi)部產(chǎn)生的氣體造成的壓力。

（3）核實(shí)及運(yùn)輸：在進(jìn)行整備工作之后，核實(shí)放射源的編號(hào)，以確認(rèn)該放射源與檔案相符，并且要有詳細(xì)的記錄。然后送交有相應(yīng)資質(zhì)的放射性廢物集中貯存單位，如廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)中心，最后送至城市放射性廢物庫(kù)貯存。