鄂爾多斯盆地上古生界煤系烴源巖三環(huán)萜烷成因探討

關(guān)鍵詞 三環(huán)萜烷；主控因素；沉積環(huán)境；煤系烴源巖；鄂爾多斯盆地

0 引言

煤系烴源巖（煤、炭質(zhì)泥巖、泥巖）是含油氣盆地中一類形成于過渡環(huán)境條件的重要的烴源巖，有機(jī)前身物主要來自高等植物輸入[1]。煤系烴源巖作為油氣尤其是天然氣的主要貢獻(xiàn)者，其基礎(chǔ)地球化學(xué)和分子地球化學(xué)研究引起廣泛的關(guān)注[2?5]。傅家謨等[6]率先在富含藻質(zhì)體的燭藻煤和含腐泥組的殘植煤中檢出三環(huán)萜烷；其后程克明[7]研究吐哈盆地時(shí)發(fā)現(xiàn)其泥巖和煤普遍含有三環(huán)萜烷，且利用三環(huán)/四環(huán)萜烷指紋對比圖得出中、下侏羅統(tǒng)煤和下侏羅統(tǒng)煤系泥巖與臺北凹陷“弧形帶”原油具有相同的分布特征，表明其存在一定親屬關(guān)系。大量文獻(xiàn)資料表明煤系烴源巖中廣泛分布三環(huán)萜烷[8?13]，三環(huán)萜類化合物具有良好的穩(wěn)定性和生物降解能力，是油源對比、判斷有機(jī)質(zhì)來源和演化程度的重要手段。

鄂爾多斯盆地是華北克拉通西部邊緣最穩(wěn)定的一個(gè)大型多旋回克拉通盆地[14]。盆內(nèi)煤炭資源豐富，煤系烴源巖發(fā)育，煤生烴潛力大[15]。目前，研究鄂爾多斯盆地煤系烴源巖三環(huán)萜烷地球化學(xué)特征的文獻(xiàn)有限，內(nèi)容大多限于鄂爾多斯盆地?zé)N源巖評價(jià)或煤系烴源巖中氣體的地球化學(xué)特征研究[16?19]。對三環(huán)萜烷詳細(xì)解剖的文章較少，而典型的煤及煤成油中富含C19三環(huán)萜烷（TT），C23及以上碳數(shù)的三環(huán)萜烷含量極低，C19TT、C20TT、C21TT相對含量依次降低，呈階梯狀分布型態(tài)[20?21]。本文對鄂爾多斯盆地上古生界煤系烴源巖三環(huán)萜烷的研究發(fā)現(xiàn)其分布模式存在多樣性，一種與典型沼澤相煤系烴源巖三環(huán)萜烷分布一致，以C19TT為主峰，C23TT含量較低，C24四環(huán)萜烷（TeT）含量豐富；饒有興趣的是許多腐殖煤樣品三環(huán)萜烷以C23TT為主峰，C19TT含量相對較低，C24四環(huán)萜烷（TeT）含量較低，對其分布模式與成因的探討目前文獻(xiàn)中少有報(bào)道。本次研究不僅豐富和完善了三環(huán)萜烷的成因理論，而且為生物標(biāo)志化合物在油氣勘探中的應(yīng)用提供了新的地球化學(xué)參數(shù)。

1 地質(zhì)背景與實(shí)驗(yàn)

1.1 地質(zhì)概況

鄂爾多斯盆地是華北克拉通西部邊緣最穩(wěn)定的一個(gè)大型多旋回克拉通盆地[14]。鄂爾多斯盆地是華北地臺西端的一個(gè)次級構(gòu)造單元，它包括伊盟隆起、渭北隆起、伊陜斜坡、西緣逆沖帶、晉西撓褶帶和天環(huán)坳陷等6個(gè)二級構(gòu)造單元[22]。盆地晚古生代經(jīng)歷了海相沉積為主的陸表海盆地、海陸過渡相為主的近海湖盆及陸相碎屑巖沉積為主的內(nèi)陸坳陷湖盆的古地理演化過程[23]。鄂爾多斯盆地二疊系由下至上發(fā)育了二疊統(tǒng)的太原組和山西組、中二疊統(tǒng)的下石盒子組、上石盒子組和上二疊統(tǒng)石千峰組（圖1）。

鄂爾多斯盆地山西組沉積時(shí)期為陸表海背景下的海陸過渡沉積演化階段，海陸過渡三角洲體系廣泛發(fā)育，到下石盒子組時(shí)期才完全進(jìn)入陸相湖盆的沉積演化階段[24]。山西組時(shí)期盆地水體由北部向中部緩慢加深，依次發(fā)育扇緣泥炭沼澤相、岸后泥炭沼澤相、三角洲平原泥炭沼澤相和湖濱泥炭沼澤相[25]。

1.2 樣品與實(shí)驗(yàn)

研究所涉及的煤系烴源巖取自烏達(dá)、保德、柳林、澄城、韓城5個(gè)野外露頭剖面，以及伊盟隆起中部的蘇27井、陜北斜坡帶東北部的榆20井與雙1井，巖性為煤、炭質(zhì)泥巖、泥巖。對26個(gè)樣品進(jìn)行全巖顯微組分分析、鏡質(zhì)體反射率測定、巖石熱解、有機(jī)碳測定、抽提、族組分分離和GC-MS定量分析，樣品實(shí)驗(yàn)的GC-MS分析條件見文獻(xiàn)[26]，部分主要生標(biāo)參數(shù)見表1。

研究所涉及煤巖的TOC 介于33.05%～65.26%，顯微組分富含鏡質(zhì)組、惰質(zhì)組和腐泥組，少量殼質(zhì)組；TI 指數(shù)介于-69.4～-41.8；以Ⅲ型干酪根為主，符合腐殖煤的特征；Ro 介于0.66%～1.63%，Tmax 介于432 ℃～537 ℃。

炭質(zhì)泥巖TOC介于6.85%～23.54%，顯微組分主要含鏡質(zhì)組和腐泥組，少量惰質(zhì)組和殼質(zhì)組；TI指數(shù)介于-69.4～-13.5，以Ⅲ型干酪根為主；Ro介于1.20%～1.58%，Tmax介于434 ℃～562 ℃。

泥巖TOC 介于1.14%～4.42%，顯微組分主要為鏡質(zhì)組和腐泥組，幾乎不含惰質(zhì)組和殼質(zhì)組；TI指數(shù)介于-8.8～21.4；以Ⅱ1型和Ⅲ型干酪根為主。Ro介于0.82%～1.16%，Tmax介于455 ℃～565 ℃。

2 結(jié)果與討論

2.1 三環(huán)萜烷分布模式

鄂爾多斯盆地上古生界26個(gè)煤系烴源巖樣品，利用三環(huán)萜烷（TT）的地球化學(xué)特征，將鄂爾多斯盆地石炭系—二疊系的煤系烴源巖樣品劃分為三種類型（圖2）。

Ⅰ類烴源巖以煤巖樣品BD-2和炭質(zhì)泥巖樣品蘇27井3 185.06～3 185.38 m（SU-2）為例，以C19TT為主峰，C19TT、C20TT、C21TT相對含量依次降低，呈階梯狀分布，C24 四環(huán)萜烷（TeT）含量豐富，C28TT-C29TT缺失。

Ⅱ類烴源巖以煤巖樣品WD-8、炭質(zhì)泥巖樣品HC-1、泥巖樣品榆20井2 696.11～2 701.95 m（Y-1）為例，主峰為C23TT，C19TT、C20TT、C21TT相對含量依次增加，呈正態(tài)分布，C24TeT含量不豐富，但存在較豐富的C28TT-C29TT。

Ⅲ類烴源巖為煤巖蘇27井3 184.46～3 185.06 m（SU-4），以C23TT為主峰，C19TT、C20TT、C21TT相對含量依次降低，呈階梯狀分布，C24TeT含量豐富。

綜上所述，在研究的煤系烴源巖中三環(huán)萜烷存在三種分布模式，Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖均表現(xiàn)出湖沼相分布特征，該分布模式與典型煤系烴源巖三環(huán)萜烷分布模式一致[20?21]。但還存在位于WD-6、WD-8、LL-1、CC-2、CC-3 和雙1 井2 697.68～2 697.77 m（S-2）、榆20井2 733.60～2 739.84 m（Y-2）部分腐殖煤樣品，其三環(huán)萜烷分布有明顯的特殊性，表現(xiàn)出以C23TT為主峰，此分布模式一般出現(xiàn)在湖相或海相中烴源巖中，在腐殖煤中出現(xiàn)此種三環(huán)萜烷的分布模式文獻(xiàn)少有報(bào)道，其成因有待進(jìn)一步的探討。Ⅲ類炭質(zhì)泥巖的分布模式介于Ⅰ類和Ⅱ類之間，呈過渡形式的分布。

2.2 三環(huán)萜烷組成特征與成熟度關(guān)系

因本文樣品鏡質(zhì)體反射率Ro數(shù)據(jù)有限，且Ro與成熟度指標(biāo)Tmax有較好的正相關(guān)關(guān)系（圖3a），因此用Tmax可以代替Ro表征樣品的成熟度。

隨著成熟度的增高，三環(huán)萜烷會(huì)優(yōu)先從干酪根或?yàn)r青質(zhì)中釋放，且其熱穩(wěn)定性強(qiáng)于藿烷，導(dǎo)致三環(huán)萜烷的相對豐度高于藿烷[27?28]。本次研究分析的26件煤系烴源巖樣品隨著熱演化程度的增大（圖3b），Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖Σ三環(huán)萜烷/C30H比值主體介于0.22～0.34，平均值為0.27；Ⅱ類煤系烴源巖Σ三環(huán)萜烷/C30H比值主體介于2.65～7.56，平均值為3.99；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖Σ三環(huán)萜烷/C30H比值介于Ⅰ類和Ⅱ類分布模式之間，其值為6.20（表1）。本文所研究樣品的鏡質(zhì)體反射率Ro范圍跨度較大，介于0.66%～1.63%，整體表現(xiàn)出隨著成熟度的增大，三環(huán)萜烷總量有明顯的增加。

Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的C19-C21TT/C23-C25TT介于1.97～14.74，平均值為5.86、C19TT/C23TT 介于1.42～14.29，平均值為5.78；Ⅱ類煤系烴源巖的C19-C21TT/C23-C25TT 主體介于0.71～1.08，平均值為0.94、C19TT/C23TT主體介于0.03～0.34，平均值為0.16；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖的C19-C21TT/C23-C25TT為1.55、C19TT/C23TT為0.91均介于Ⅰ類和Ⅱ類之間（表1）。其中，I類煤巖和炭質(zhì)泥巖的Ro 介于0.66%～0.87%，Tmax 介于432 ℃ ～463 ℃小范圍地變化，但C19-C21TT/C23-C25TT和C19TT/C23TT含量有明顯的增大幅度。相反，在Ⅱ類煤系烴源巖中，其成熟度跨度較大，Ro 介于0.82%～1.63%，Tmax 介于455 ℃ ～565 ℃ ，但其C19-C21TT/C23-C25TT 和C19TT/C23TT隨成熟度的增加含量未有明顯變化，說明成熟度對三環(huán)萜烷的分布模式影響較小。陳哲龍等[29]對準(zhǔn)噶爾盆地瑪湖凹陷二疊系烴源巖的加水熱模擬實(shí)驗(yàn)分析表明，當(dāng)成熟度處于成熟—高成熟階段，隨著成熟度的增大不同碳數(shù)的三環(huán)萜烷含量以及三環(huán)萜烷總量均明顯改變，但成熟度對C19-C23TT的分布樣式影響不大，此結(jié)論與本文研究不謀而合。而在腐殖煤樣品中有兩種分布模式，一種以C19TT為主峰，C24TeT 含量豐富；另一種以C23TT 為主峰，C24TeT含量不豐富。分布模式存在差異的原因可能與沉積環(huán)境和母質(zhì)類型有關(guān)[30?31]（圖3c，d）。

2.3 三環(huán)萜烷組成特征與沉積環(huán)境關(guān)系

從沉積學(xué)角度來看，研究區(qū)廣泛發(fā)育泥炭沼澤相、泥炭坪相體系，沉積水體表現(xiàn)為淡—微咸水沉積環(huán)境。類異戊二烯烷烴中姥鮫烷和植烷的比值（Pr/Ph）、Pr/nC17和Ph/nC18、伽馬蠟烷指數(shù)（G/C30H）以及含硫芳烴化合物相對豐度，常用來表示烴源巖沉積時(shí)的氧化還原性和咸度[32?35]。Pr/nC17 和Ph/nC18 關(guān)系圖顯示不同分布模式煤系烴源巖所處沉積環(huán)境的氧化還原性存在差異（圖4a）：Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖大體處于氧化型沉積環(huán)境；Ⅱ類煤系烴源巖大體處于還原—強(qiáng)還原型沉積環(huán)境中；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖為氧化型沉積環(huán)境；因此，有機(jī)質(zhì)沉積時(shí)水體的氧化還原性是影響不同分布模式煤系烴源巖三環(huán)萜烷相對豐度的因素。研究區(qū)中腐殖煤存在兩種迥然不同的分布模式，主要現(xiàn)在C19TT和C23TT的相對豐度上，故此選擇C19TT/C23TT的比值分別與Pr/Ph比值、G/C30H比值和DBT/PHEN比值的相關(guān)關(guān)系來研究不同環(huán)境參數(shù)與單個(gè)三環(huán)萜烷比值的內(nèi)在聯(lián)系。鄂爾多斯盆地上古生界不同巖性煤系烴源巖樣品姥植比變化幅度較大，介于0.32～5.29，暗示其沉積環(huán)境存在明顯的差異性，具體表現(xiàn)為Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖Pr/Ph值相對較高，主體大于2.0，平均值為2.99；Ⅱ類煤系烴源巖Pr/Ph值相對較低，主體小于1.0，平均值僅為0.61；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖Pr/Ph值介于Ⅰ類和Ⅱ類煤系烴源巖之間，Pr/Ph值為2.07。研究區(qū)煤系烴源巖Pr/Ph這種變化趨勢導(dǎo)致了樣品中三環(huán)萜烷的分布模式發(fā)生了規(guī)律性變化。具體而言，三環(huán)萜烷單個(gè)化合物的相對比值如C19TT/C23TT比值隨著Pr/Ph值呈現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系，因此，Pr/Ph和C19TT/C23TT比值可以很好地將研究區(qū)煤系烴源巖分成三種類型（表1、圖4b）。

伽馬蠟烷（G）能夠較好地反映沉積環(huán)境的鹽度和水體分層程度[36]。三類烴源巖的G/C30H比值介于0.02～0.23，平均值為0.14，整體上研究區(qū)介于淡—微咸水沉積環(huán)境。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的G/C30H比值介于0.02～0.13，平均值為0.06，相對較低以淡水為主；Ⅱ類煤系烴源巖的G/C30H比值介于0.10～0.23，平均值為0.17，相對較高以微咸水為主（表1）。三類煤系烴源巖三環(huán)萜烷的相對豐度與水體的咸化程度有較好的負(fù)相關(guān)性，水體咸化程度的高低影響C19TT/C23TT比值變化；即隨著水體咸度的增加，C19TT/C23TT比值逐漸減?。▓D4c）。

三芴系列化合物中的二苯并噻吩（DBT）結(jié)合其他指標(biāo)如菲（PHEN）、姥植比（Pr/Ph）等可進(jìn)一步判識成煤環(huán)境[37]。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的DBT/PHEN比值分布集中，主體介于0.001 7～0.068 8，平均值為0.023 1，表示樣品中含硫化合物的含量相對較低；相反Ⅱ類煤系烴源巖的DBT/PHEN 比值分布跨度較大，介于0.001 6～0.667 8，平均值為0.118 4，樣品中含硫化合物的含量相對較高，暗示成烴母質(zhì)在相對還原的環(huán)境中生成。由此可知，Ⅱ類煤系烴源巖DBT/PHEN 比值平均值是Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖DBT/PHEN比值平均值的5倍，表明Ⅱ類煤系烴源巖還原性強(qiáng)于Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖（表1、圖4d）。

為了更好地研究三環(huán)萜烷系列相對豐度的變化，選用三環(huán)萜烷參數(shù)C19-C21TT/C23-C25TT研究沉積環(huán)境對其分布模式的影響。三類煤系烴源巖烴樣品三環(huán)萜烷的相對豐度與沉積環(huán)境的氧化還原性有較好的正相關(guān)性（圖5a）：Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖Pr/Ph比值主體大于2.0，C19-C21TT/C23-C25TT 比值主體介于1.97～5.82，平均值為3.44，低碳數(shù)三環(huán)萜烷含量異常豐富，該比值較高；Ⅱ類煤系烴源巖Pr/Ph比值分布集中主體小于1.0，C19-C21TT/C23-C25TT比值主體介于0.71～1.08，平均值為0.89，高碳數(shù)的三環(huán)萜烷化合物含量大于低碳數(shù)的三環(huán)萜烷；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖Pr/Ph值為2.07，C19-C21TT/C23-C25TT為1.55均介于Ⅰ類和Ⅱ類煤系烴源巖之間（表1）。與圖4b結(jié)果相同，Pr/Ph值的含量同樣影響著C19-C21TT/C23-C25TT參數(shù)的變化，表明沉積環(huán)境的氧化還原性不僅對三環(huán)萜烷的單個(gè)化合物（C19TT、C23TT）分布模式產(chǎn)生影響，而且對低碳數(shù)（C19-C21TT）和高碳數(shù)（C23-C25TT）的三環(huán)萜烷分布模式同樣產(chǎn)生影響。C19-C21TT/C23-C25TT比值與指示水體鹽度的參數(shù)G/C30H和表征成煤環(huán)境的參數(shù)DBT/PHEN 也有較好的負(fù)相關(guān)性，其變化趨勢與C19TT/C23TT比值一致（圖5b，c）。且烷基二苯并噻吩與烷基二苯并呋喃的比值（MDBTs/MDBFs）也能推斷環(huán)境類型[37?39]。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的甲基二苯并噻吩含量較少，MDBTs/MDBFs比值低于1.0，介于0.008～0.794；Ⅱ類煤系烴源巖的甲基二苯并噻吩含量豐富，MDBTs/MDBFs比值高于1.0，主體介于1.189～8.515。且C19-C21TT/C23-C25TT 與MDBTs/MDBFs 特征和C19-C21TT/C23-C25TT 與DBT/PHEN 特征類似（ 表1、圖5d）。

綜上所述，從三環(huán)萜烷單化合物比值和三環(huán)萜烷系列化合物的比值可以看出，這些比值與沉積環(huán)境參數(shù)，諸如姥植比（Pr/Ph）、伽馬蠟烷指數(shù)（G/C30H）和含硫芳烴化合物（DBT/PHEN、MDBTs/MDBFs）均有較好的相關(guān)關(guān)系，暗示三環(huán)萜烷分布模式明顯受到沉積環(huán)境的影響：在偏氧化的沉積環(huán)境中，C19TT/C23TT值和C19-C21TT/C23-C25TT值相對含量高；在偏還原的沉積環(huán)境中，C19TT/C23TT值和C19-C21TT/C23-C25TT值相對含量較低。沉積學(xué)的觀點(diǎn)也支持此種現(xiàn)象，Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖主要發(fā)育于泥炭沼澤，為沼澤相；Ⅱ類煤系烴源巖主要分布在泥炭坪和泥炭沼澤，主要為海相和沼澤相[24]，但部分樣品雖然為沼澤相卻表現(xiàn)出Ⅱ類分布模式，結(jié)合姥鮫烷與植烷、三環(huán)萜烷、伽馬蠟烷、二苯并噻吩和菲等分子地球化學(xué)特征，可能與煤系烴源巖遭受海水作用有關(guān)[40?41]。

2.4 三環(huán)萜烷組成特征與母質(zhì)來源關(guān)系

在沉積環(huán)境中可能存在海水的作用導(dǎo)致煤系烴源巖三環(huán)萜烷的三種分布模式，下面將從母質(zhì)來源研究其分布模式的特征。甾烷化合物可以為有機(jī)質(zhì)來源提供一定的資料，如C27規(guī)則甾烷豐度較高表明有機(jī)質(zhì)主要來源于低等水生生物，而C29規(guī)則甾烷生源組成比較復(fù)雜，既可能來自高等植物，也可能來自低等浮游生物（如藍(lán)綠藻等）[42?44]。三環(huán)萜烷單化合物比值（C19TT/C23TT）和三環(huán)萜烷系列化合物的比值（C19-C21TT/C23-C25TT）均與ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷有較明顯的負(fù)相關(guān)性（圖6a，b）。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷值均小于1.0，介于0.10～0.71；Ⅱ類煤系烴源巖的ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷值介于0.75～1.32；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖的ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷值為0.48（表1）。Ⅱ類煤系烴源巖的ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷值高于Ⅰ類，表明Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖陸源有機(jī)質(zhì)的輸入多于Ⅱ類煤系烴源巖，而Ⅱ類煤系烴源巖主要是微生物對高等植物的改造作用形成的細(xì)菌或/和藻類成烴。

C24四環(huán)萜烷（TeT）通常被認(rèn)為來源于陸源高等植物輸入，且C24TeT/C26TT是判斷有機(jī)質(zhì)母質(zhì)來源的一個(gè)常用生源指標(biāo)[45?46]。同樣三環(huán)萜烷單化合物比值（C19TT/C23TT）和三環(huán)萜烷系列化合物的比值（C19-C21TT/C23-C25TT）相關(guān)圖均與C24TeT/C26TT有良好的正相關(guān)性。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的C24TeT/C26TT值均大于1.0，介于2.39～32.54；Ⅱ類煤系烴源巖的C24TeT/C26TT值主體分布小于1.0，介于0.42～0.77（表1）。Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖的C24TeT/C26TT值明顯高于Ⅱ類分煤系烴源巖，表明Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖陸源有機(jī)質(zhì)輸入較Ⅱ類煤系烴源巖多，Ⅱ類煤系烴源巖主要為高等植物經(jīng)微生物改造后的低等水生生物成烴，唯獨(dú)WD-3樣品的C24TeT/C26TT值與Ⅱ類其他樣品有區(qū)別，其C24TeT/C26TT值為2.34，大于1.0，表明微生物對高等植物的改造作用不完全，導(dǎo)致其母質(zhì)來源仍表現(xiàn)為高等植物的輸入（圖6c，d）。

2.5 討論

單一的因素難以解釋鄂爾多斯盆地上古生界煤系烴源巖三環(huán)萜烷分布與形成，須將煤系烴源巖形成的時(shí)空差異、主要沉積相、沉積環(huán)境、生源母質(zhì)等因素的研究綜合起來，才能闡明具有差異性分布模式的形成及變化的主控因素。

晚古生代進(jìn)入克拉通盆地的發(fā)育時(shí)期，由于海水的快速入侵及緩慢退去，在空間上形成了各種成煤環(huán)境，而泥炭沼澤與泥炭坪是鄂爾多斯盆地的兩大基本成煤環(huán)境[24，47]。陸相淡水成煤環(huán)境——泥炭沼澤，成煤植物主要為陸地森林、淡水水生草本，煤的硫分含量較低；濱海咸水成煤環(huán)境——泥炭坪，成煤植物主要為潮汐適鹽植物，煤的硫分含量較高[48]。Ⅰ類烴源巖主要分布在泥炭沼澤，沉積環(huán)境為偏氧化型，淡水為主，硫分含量較低；生源母質(zhì)主要為陸源高等植物。Ⅱ類烴源巖主要分布于泥炭坪（潟湖泥炭坪和潮坪泥炭坪）和泥炭沼澤，沉積環(huán)境為弱還原—強(qiáng)還原型，微咸水，硫分含量較高；生源母質(zhì)主要為低等水生生物和陸源高等植物混源。Ⅲ類烴源巖主要分布在泥炭坪（潮控三角洲泥炭坪），沉積環(huán)境為氧化型，淡水—微咸水，硫分含量較低，處于Ⅰ類烴源巖和Ⅱ類烴源巖之間（表2）。而泥炭坪與一般泥炭沼澤有很大差別，它屬于海相沉積，泥炭坪的水深很淺，且成煤植物在周期性潮汐作用下與正常陸生植物存在差異，導(dǎo)致煤層的硫分高[49]。由于泥炭坪主要受潮汐流的影響，海水規(guī)律性地侵入及退出，使得微生物活躍，并強(qiáng)烈降解部分高等植物遺體。雖堿性沼澤水體大量溶解并流失植物木質(zhì)纖維經(jīng)降解后形成的腐殖質(zhì)，但仍有部分殘留形成煤基質(zhì)。另有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，不易被降解的類脂化合物在此強(qiáng)還原條件下保存，由于水動(dòng)力條件的加強(qiáng)使多層型樹皮體分離形成碎片狀樹皮體，并在海水和沼澤的反復(fù)交換下富集成煤[50]。

為了更好地研究鄂爾多斯盆地上古生界煤系形成的時(shí)空及巖性差異，選擇烏達(dá)剖面進(jìn)一步探討其沉積環(huán)境及其生源母質(zhì)對三環(huán)萜烷分布模式的影響。烏達(dá)剖面石炭系煤巖和泥巖樣品三環(huán)萜烷分布模式均為Ⅱ型，且均分布于泥炭坪相。雖然石炭系樣品巖性不同，但沉積環(huán)境及其生源母質(zhì)對三環(huán)萜烷分布模式的影響有相似性，具體表現(xiàn)在烏達(dá)剖面石炭系樣品的C19TT/C23TT比值介于0.03～0.11，平均值為0.08；C19-C21TT/C23-C25TT比值介于0.75～1.02，平均值為0.93；Σ三環(huán)萜烷/C30H比值介于3.42～4.99，平均值為4.38。根據(jù)表征沉積環(huán)境的參數(shù)諸如Pr/Ph（比值均小于1.0）、G/C30H（比值介于0.14～0.21）、總硫芴/總氧芴（比值均大于1.0，最高達(dá)47.22）以及生源母質(zhì)相關(guān)參數(shù)諸如ΣC27規(guī)則甾烷/ΣC29規(guī)則甾烷（比值介于0.87～0.99）和C24TeT/C26TT（比值均小于1.0）（表3）揭示研究區(qū)石炭系沉積環(huán)境為還原—強(qiáng)還原型、微咸水、硫分含量較高，而生烴母質(zhì)主要為低等水生生物，與泥炭坪相特征符合。早二疊世早期，由于地殼沉降，來自盆地東西部的海侵進(jìn)一步向北部及中央隆起侵入，形成各種海相環(huán)境的泥炭坪。到早二疊世山西期，在大規(guī)模海退的背景下，進(jìn)入陸相成煤階段，以潮控三角洲泥炭坪、潟湖泥炭坪等為主體的成煤環(huán)境逐步被三角洲平原和岸后泥炭沼澤取代[24，51]。烏達(dá)剖面太原組腐殖煤和泥巖樣品，雖均位于潮控三角洲泥炭坪相，但其三環(huán)萜烷分布模式迥然不同，腐殖煤表現(xiàn)為Ⅰ型，泥巖表現(xiàn)為Ⅱ型。出現(xiàn)此種現(xiàn)象的原因是腐殖煤和泥巖在沉積時(shí)沉積環(huán)境的氧化還原性、水體咸度、富硫物質(zhì)含量以及生烴母質(zhì)的變化造成三環(huán)萜烷分布的差異性。而山西組腐殖煤和泥巖樣品均位于岸后泥炭沼澤，同理因?yàn)槌练e環(huán)境的改變導(dǎo)致其三環(huán)萜烷分布迥然不同，其沉積環(huán)境由弱還原—弱氧化型逐漸變?yōu)槠趸停疄橹?，氧芴含量增加，生源母質(zhì)以低等水生生物和高等植物混源為主。烏達(dá)剖面石炭系—二疊系，沉積相由泥炭坪相向泥炭沼澤相轉(zhuǎn)化，在地史時(shí)期當(dāng)?shù)貧ぬ蛘吆Ｍ藭r(shí)，泥炭坪緩慢上升，水介質(zhì)或逐漸淡化或高鹽度化，隨著陸源物質(zhì)的堆積，潟湖逐漸演變?yōu)殛懮参锓毖艿哪嗵空訚蒣50]。沉積相的轉(zhuǎn)化較好地解釋了沉積環(huán)境及生源母質(zhì)的變化，同時(shí)也說明了這是影響三環(huán)萜烷分布模式的重要因素。

綜上所述，結(jié)合煤系烴源巖時(shí)空差異及主要沉積相、沉積環(huán)境、生源母質(zhì)等因素可知，鄂爾多斯盆地上古生界煤系烴源巖三環(huán)萜烷分布模式差異性是由于研究區(qū)沉積環(huán)境及沉積相的改變所造成的，又受到沉積環(huán)境對母質(zhì)類型改造的影響。

3 結(jié)論

（1） 厘定了鄂爾多斯上古生界煤系烴源巖三環(huán)萜烷的分布特征，提出了三環(huán)萜烷存在三種分布模式，且不同的三環(huán)萜烷分布模式差異性明顯。

（2） 系統(tǒng)剖析了成熟度與三環(huán)萜烷分布模式的相關(guān)關(guān)系，研究發(fā)現(xiàn)盡管三環(huán)萜烷總量受成熟度的影響，但是研究區(qū)煤系烴源巖中三環(huán)萜烷的分布模式基本不受成熟度的影響。

（3） Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖為偏氧化型的沉積環(huán)境，表現(xiàn)在其Pr/Ph值較高、G/C30H比值較低、C24四環(huán)萜烷含量異常豐富、C29規(guī)則甾烷相對含量較高，明顯與陸源高等植物輸入有關(guān)；Ⅱ類煤系烴源巖三環(huán)萜烷分布特征正好與Ⅰ類煤巖和炭質(zhì)泥巖相反；Ⅲ類炭質(zhì)泥巖三環(huán)萜烷分布特征處于Ⅰ類和Ⅱ類煤系烴源巖之間。

（4） 導(dǎo)致Ⅱ類煤系烴源巖的三環(huán)萜烷分布模式形成的主要原因是，這類煤系烴源巖在沉積后受到海水的作用使沉積環(huán)境變得較為還原環(huán)境，成烴母質(zhì)主要為低等水生生物和高等植物經(jīng)微生物改造后的菌藻類成烴，這與Ⅰ類煤系烴源巖以原始陸源高等植物為生烴母質(zhì)形成的三環(huán)萜烷迥然不同。