國內M310 核電機組放射性廢液處理系統(tǒng)的現(xiàn)狀分析和優(yōu)化建議

摘 要：M310 機組是國內早期引進的核電機組，其放射性廢液處理系統(tǒng)雖然運行穩(wěn)定，但存在運行成本高、效率不穩(wěn)定、去污因子較低、二次固廢產生量大等問題，尤其是去污因子較低，目前的工藝和設備已無法滿足進一步降低向環(huán)境排放的放射性核素總量的需求，與先進國家和地區(qū)相比仍有不小的差距。本文將從目前的運行現(xiàn)狀出發(fā)，結合目前國內外成熟的廢液處理工藝，詳細闡述M310 核電機組放射性廢液處理系統(tǒng)優(yōu)化方向和建議。

關鍵詞：M310 機組;核電;放射性廢液; 去污因子

中圖分類號：X703;TL941+ . 1 文獻標志碼：A

在國內“雙碳”戰(zhàn)略的引領下，核電作為重要清潔能源之一，具有低碳、高效的技術優(yōu)勢。然而，核電在發(fā)電過程中也必然會產生工業(yè)廢物，稱之為“核三廢”（放射性廢液、廢氣、固體廢物），三廢的處理和排放必須滿足國家環(huán)保和核電行業(yè)的法律法規(guī)[1] 。隨著核電的快速發(fā)展，核廢物減量化、最小化的要求也越來越高。2016 年10 月21日國家核安全局批準發(fā)布的《核設施放射性廢物最小化》（HAD 401/ 08—2016）明確指出，“放射性廢物最小化目標值應通過采取切實可行的設計和管理措施，并與國際最佳實踐相比對，使得核設施放射性固體廢物年產生量可合理達到盡量低” [2] ;2018 年1 月1 日正式生效的《中華人民共和國核安全法》以較大篇幅描述了核廢物的相關規(guī)定，其中第41 條明確提出“核設施營運單位、放射性廢物處理處置單位應當對放射性廢物進行減量化、無害化處理、處置，確保永久安全”的要求[3] ，這對早期的M310 機組提出了更大的挑戰(zhàn)。

M310 機組是法國法碼通公司設計和制造的第二代壓水堆核電技術，是國內核電早期發(fā)展的重要堆型之一。在M310 技術基礎上，通過“引進、消化、吸收、再創(chuàng)新”，成功開發(fā)了具有自主知識產權的CPR1000、ACPR1000、HPR1000 等核電機型[4-6] 。新一代核電堆型的三廢處理系統(tǒng)均做出了改進和提升，“老機組”的改進方案也應重點考慮。本文從國內某百萬千瓦級的M310 核電機組（下文簡稱D 電廠）近30 年的運行經驗出發(fā)，總結目前D 電廠放射性廢液處理的現(xiàn)狀和未來需求，同時結合國內外成熟的先進處理工藝，為現(xiàn)有M310 核電機組放射性廢液處理系統(tǒng)的改造和工藝優(yōu)化提供方向和建議。

1 M310 機組放射性廢液處理工藝現(xiàn)狀分析

1. 1 放射性廢液處理系統(tǒng)和工藝介紹

D 電廠在20 世紀80 年代引進兩臺M310 機組，其中的三廢處理系統(tǒng)作為公用系統(tǒng)同時為兩臺核電機組服務，負責對核電廠正常運行和大修期間產生的放射性廢液、廢氣和固體廢物進行處理。其中放射性廢液分為可復用廢液和不可復用廢液，不可復用廢液又根據不同成分和來源分為工藝廢液、地板廢液和化學廢液。根據三種不可復用廢液的來源和特點，按表1 所述原則送至放射性廢液處理系統(tǒng)（以下簡稱TEU）進行貯存、監(jiān)測和處理。放射性廢液處理過程產生的二次廢物，如濃縮液、舊濾芯、廢樹脂等送往放射性廢物處理系統(tǒng)（以下簡稱TES） 進行固化處理，基本處理流程如圖1 所示。

經TEU 系統(tǒng)處理后的廢水滿足三級排放標準后送往放射性廢水排放系統(tǒng)（以下簡稱TER）。目前D 電廠執(zhí)行的是三級排放管控[7] （國家限值活度濃度≤1 000 Bq/ L，電廠內控值≤500 Bq/ L，卓越值≤100 Bq/ L）。根據該電廠2018—2023 年的運行實踐，99%的廢水處理后可以滿足≤100 Bq/ L的卓越排放要求，處理標準的提高并沒有導致二次廢物的增加。

1. 2 現(xiàn)狀分析

目前D 電廠的TEU 系統(tǒng)已運行30 年，整體運行良好，能滿足D 電廠三級排放管控要求，但目前仍存在處理深度不足、效率不穩(wěn)定、運行成本高、二次固廢產生量大等問題。尤其是處理深度不足，目前的工藝和設備已經無法進一步降低液態(tài)除氚核素總量，與先進國家機組相比仍有不小的差距，主要體現(xiàn)在以下幾個方面：

（1）處理深度不足。TEU 系統(tǒng)采用的過濾、除鹽和蒸發(fā)單元互相獨立，無法組合使用。現(xiàn)有小于100 Bq/ L 的處理水平，與全球先進機組仍有一些差距，尤其是亞洲近鄰韓國Yonggwang-5amp;6 號核電機組已能將廢液處理至小于18. 5 Bq/ L 的超低水平[8] 。

（2）處理效率不穩(wěn)定。蒸發(fā)單元沒有前置預處理裝置，極易受源項有機物和表面活性劑的影響，會導致蒸發(fā)單元內濃縮液大量發(fā)泡，進而影響處理效率。根據D 電廠30 年運行實踐，當TEU 濃縮液放射性活度濃度大于30 000 MBq/ m3 時，會導致蒸餾水超過500 Bq/ L[9] 。

（3）處理手段單一。TEU 系統(tǒng)采用的除鹽單元僅配置兩臺串聯(lián)的樹脂床，級數較少，缺乏預處理和選擇性處理能力，導致凈化時間偏長。一般一罐30 m3 的工藝廢水需要7～30 天的凈化時間;若凈化不合格則需被迫進行蒸發(fā)處理，而蒸發(fā)處理則因其廢水含硼量較高會產生大量不必要的二次固體廢物[9] 。

（4）二次固廢產生量大。TEU 蒸發(fā)單元和除鹽單元產生的二次濃縮液和二次廢樹脂，原設計中經TES 系統(tǒng)水泥固化后的增容比分別為1 ∶5. 26、1 ∶ 6. 04，即4 m3 的濃縮液會產生約21 m3的廢物貨包，二次廢物增容較大[10] ;2017 年D 電廠經過固化桶技術改進后TEU 濃縮液增容比降至1 ∶ 3，廢樹脂不變。

（5）運行成本高。TEU 蒸發(fā)單元采用強制循環(huán)設計，正常運行和熱備用期間耗費大量蒸汽和動力電源。從D 電廠蒸汽/ 電力等效發(fā)電量成本、設備預防性維修成本、二次廢物成本綜合計算，每噸廢水的平均處理成本約3 萬元，平均年處理成本約2 100 萬元。

（6）劑量成本較高。TEU 蒸發(fā)單元濃縮液硼濃度達到固化要求時（硼濃度40 000 ppm，1 ppm = 1×10-6 ）啟動轉移并固化，此時蒸發(fā)單元內已累積較多放射性核素。核素在局部流動死區(qū)沉積后會導致輻射劑量顯著升高。在過去的30 年運行中，根據被處理廢水的不同活度水平，TEU 濃縮液活度濃度一般在1 000～10 000 MBq/ t 之間波動，對應局部熱點接觸劑量峰值高達1～10 mSv/ h，在該階段的糾正性維修工作會產生較高維修集體劑量代價[10] 。

（7）冗余設計不足。TEU 蒸發(fā)單元均是單一設計、無冗余備用，如果設備故障無法及時恢復，將影響兩臺機組的正常運行;法國電力公司某電廠曾因氯離子腐蝕問題導致電站兩臺TEU 蒸發(fā)器長達2年無法運行，需借助其它外部資源完成廢液處理。

2 先進放射性廢液處理技術

2. 1 國內外先進廢液處理工藝簡介

目前，放射性廢水處理方法主要有： 離子交換技術、膜分離技術、化學沉淀技術、蒸發(fā)濃縮技術、吸附技術等[11] 。相比D 電廠現(xiàn)有工藝，無機吸附、多級離子交換、活性炭吸附、精細過濾、超濾、反滲透膜、連續(xù)電除鹽技術等工藝及技術較為先進，其特點如表2 所示。為進一步提高廢液處理深度、提高處理效率，同時不增加處理成本，目前核電行業(yè)先進廢液處理系統(tǒng)多采用組合工藝，按工藝先后可分為預處理、主處理和精處理。

2. 2 部分先進技術的應用和熱試結果

（1） 活性炭吸附。美國DiabLo Canyon 核電廠、Comanche Peak 核電廠等的運行經驗表明，活性炭吸附對廢液中的微量有機物和顆粒都具有很好的去除效果，去污因子可達到10[12] 。為了增強活性炭對膠體的去除效果，可在活性炭吸附的上游增設化學絮凝處理工藝。國內的陽江3amp;4 號機組采用了絮凝+活性炭吸附+6 臺離子交換串聯(lián)+反滲透膜的處理工藝[14] ，根據其近5 年的運行實踐，系統(tǒng)整體運行效果良好，活性炭床能很好的保護下游主處理設備。同時，針對M310 機組普遍存在的膠體110m Ag 污染問題，高瑞發(fā)[18] 在利用活性炭吸附技術處理膠體污染問題的研究中，通過絮凝+活性炭的組合，實現(xiàn)了13. 2 的平均去污因子。

（2）多級離子交換床。該技術已經作為主處理工藝在國內外核設施上有廣泛和成熟的應用，D電廠現(xiàn)有工藝采用兩臺混床串聯(lián)，能將正常工藝廢水處理至lt;500 Bq/ L 的水平。國內某AP1000機組，其放射性廢液處理系統(tǒng)采用3 臺串聯(lián)離子交換床（1 臺陽床+2 臺混床），當特殊工況發(fā)生時可在廢液處理系統(tǒng)下游串聯(lián)投入2 臺離子交換床或經移動式設備處理;國內陽江3amp;4 號機組則采用6 臺串聯(lián)離子交換床（2 臺陽床+1 臺陰床+1 臺混床+2 臺選擇性離子交換床）的設計[14] ，根據其近5 年的運行實踐，在不投運反滲透膜單元的情況下，該工藝能將廢液處理至lt;200 Bq/ L 的水平。在水質較復雜的情況下，為保護6 個離子交換床的使用壽命以及提高核素去除效率，該工藝必須搭配預處理單元串聯(lián)組合使用。

（3）超濾。超濾技術做為一種膜分離技術在民用水處理中廣泛應用[19] ，在核廢水處理領域中，匈牙利Paks 核電站使用超濾技術在硼回收系統(tǒng)上，實現(xiàn)了45 倍的體積減少率和10 ～ 100 去污因子[20] 。超濾也可以作為前置預處理單元使用，減輕后續(xù)工藝的處理壓力[21-22] ，在秦山開展的超濾+離子交換的工程研究試驗中，機組正常產生的工藝廢水經處理后的活度濃度低于20 Bq/ L[18] ;在D 電廠與國內某高校合作的《新型放射性廢液處理技術及裝置研制》[23] 項目中超濾做為預處理單元也成功熱試，配合下游的兩級反滲透+一級連續(xù)電除鹽技術，實現(xiàn)綜合出水活度濃度lt;4. 7 Bq/ L的超低水平;同時，在處理100 m3 的化學廢水后超濾本體未產生明顯放射性劑量累積。

（4）無機吸附。無機離子吸附在福島核電廠事故后的廢水處理中發(fā)揮重要作用[24] ，以沸石為代表的無機吸附材料大量應用于福島事故后放射性廢水中Cs 的去除工作。同時，無機吸附劑可以在現(xiàn)有的有機離子交換床內裝填，與多級有機離子交換床組合使用實現(xiàn)特定功能，如陽江3amp;4 號機組采用的6 臺串聯(lián)離子交換床中的最后兩臺可以選裝除Cs 或Co 的無機吸附劑。D 電廠也在過去的三廢實踐中，采用國外NERUS 技術，將選擇性除Co 的無機吸附單元置于現(xiàn)有兩臺離子交換床之后，作為精處理裝置使用，綜合計算Co 的去除因子達到2～10。

（5）連續(xù)電除鹽。連續(xù)電除鹽在半導體行業(yè)制備超純水方面有著成熟的應用，同時在核電行業(yè)中可以做為精處理單元處理痕量核素。美國Braidwood 核電廠采用EDI 技術去除廢液中的硼酸和放射性核素，處理后水質能夠滿足復用要求[25] ;比利時Doel 核電廠采用EDI 技術處理活度濃度為50 000 Bq/ L 的廢水，處理后活度濃度降至20 Bq/ L[26] ;清華大學核能院在EDI 技術上也有雄厚的技術儲備[27] ，同時在《新型放射性廢液處理技術及裝置研制》項目中，連續(xù)電除鹽作為精處理單元成功熱試，聯(lián)合一二級反滲透膜將100 m3的化學廢水處理至lt;4. 7 Bq/ L 的超低水平。

3 M310 機組放射性廢液處理技術優(yōu)化方向和建議

針對目前D 電廠放射性廢液的現(xiàn)狀，采用先進廢液處理工藝對現(xiàn)有工藝進行升級替代，既能進一步提高核電廠對環(huán)境和公眾的友好度，又能解決老機組現(xiàn)有工藝的諸多問題。改進目標為：

減排目標：處理后的廢液活度濃度要求小于18. 5 Bq/ L，達到世界先進水平;

二次廢物：產生的二次廢物有能力處理，且處理后的產生量低于原工藝;

技術提升：采用目前世界主流的、成熟處理工藝及設備，完全替代目前現(xiàn)有的過濾、除鹽、蒸發(fā)工藝;

系統(tǒng)集成：新系統(tǒng)的接口應考慮與現(xiàn)有系統(tǒng)融合;

維修方便：系統(tǒng)各模塊備件的更換、設備維修應盡量方便維修作業(yè)人員;

高度自動化：使用自動控制技術，盡量減少運行人員的現(xiàn)場操作和監(jiān)控。

3. 1 廢液處理優(yōu)化技術路線

根據2. 2 節(jié)所述的D 電廠目前廢液處理的現(xiàn)狀，為達到更低的廢液排放水平，同時兼顧考慮二次廢物的合理平衡，按“組合工藝、分級凈化”的原則，設計“預處理+主處理+精處理” 的技術路線。根據國內外主流的先進處理技術，選擇使用活性炭（預）+超濾（預）+4 個有機吸附床（主） +2 個無機吸附（主）+一級反滲透（精） +一級連續(xù)電除鹽（精）的方式來代替現(xiàn)有廢液處理技術，其主要工藝流程如下所述，基本流程圖如圖2 所示。

1）預處理：預處理單元由預處理床和超濾單元共同組成，預處理床可以裝填活性炭或大孔樹脂;上游廢液收集后，首先進入預處理床，對大部分膠體、有機物進行吸附去除后，再進入超濾單元，利用超濾膜的分離能力，進一步將廢液中濃縮液（部分膠體、大分子有機物） 等返回至活性炭床再次吸附處理，分離的清液則送入下游主處理單元。

2）主處理：主處理單元由6 個除鹽單元串聯(lián)組成，其中末尾的兩個可以裝填選擇性除Co、Cs、Sr 的無機吸附劑，負責處理設計源項中的核素。經過預處理的放射性廢液中理論上僅存留離子態(tài)和膠體態(tài)的核素組分，進入主處理單元后進行離子態(tài)核素的去除，出水活度濃度若滿足新工藝減排目標時可以直接向TER 排放。

3）精處理：精處理單元由反滲透膜單元和連續(xù)電除鹽單元組成;當主處理水不滿足新工藝減排目標時，可以利用精處理單元的反滲透膜和連續(xù)電除鹽再次進行深度凈化，進一步降低放射性活度濃度，使最終產水活度濃度低于18. 5 Bq/ L。精處理單元產生的濃縮液返回至主處理進行二次處理。

該系統(tǒng)處理過程所產生的二次廢物有廢樹脂、廢活性炭、廢濾芯、廢濾膜等，可被現(xiàn)有固廢廢物處理系統(tǒng)處理。

3. 2 新舊工藝路線對比

在國內核電同行評審過程中，除了排放濃度和排放總量外，放射性廢液處理的二次廢物產生量和因運行和維修的輻射防護劑量代價是重要的參考指標，因此從這兩個角度進行新舊工藝的對比。

3. 2. 1 二次廢物產生量對比

新技術由于工藝完全改變，其產生的二次廢物與原技術對比，每年預計減少約20 m3 的二次廢物產生量，具體對比如表3 所示。

3. 2. 2 輻射防護對比

新工藝相比舊工藝，總的去污因子有一個數量級的提升，如表4 所示。舊工藝因核素濃縮聚集容易產生輻射熱點，而新工藝則從核素集中處理轉變?yōu)榉稚⑻幚?，這更有利于避免核素集中產生的輻射熱點，對于單一設備的運行操作和維修劑量會更低。新工藝的布置仍然需參考該核電機組放射性廢液設計源項進行輻射防護分區(qū)設置。

綜上所述，新的廢液處理工藝中所用到的各種技術和工藝已經得到成熟應用，未來按照“分級凈化、組合工藝” 的原則進行改進，可以解決1. 2節(jié)中所述的該電廠目前處理深度不足、效率不穩(wěn)定、無冗余設計、二次廢物產生量大等問題。同時該技術從集中處理改為分部處理，進一步降低了運行和維修過程的劑量代價。

4 總結和展望

本文從該電廠的放射性廢液處理系統(tǒng)的運維現(xiàn)狀出發(fā)，結合國內外的先進處理技術和實際應經驗，提出了在運M310 機組的廢液處理改進目標和實現(xiàn)路線。該技術路線的制定按“分級凈化、組合工藝” 的原則，符合核電廠廢液源項的特征，所采用的處理工藝均有實際應用和熱試結果支撐，具有一定的可行性和先進性。不僅可以作為該電廠的中長期改造規(guī)劃的前期輸入并進行詳細論證，也可為國內其它M310 核電、甚至內陸核電廠放射性廢液處理系統(tǒng)的改進作參考。

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