3He多球中子譜儀響應函數(shù)的理論模擬

魏熙曄 袁永剛

（中國工程物理研究院核物理與化學研究所 綿陽 621900）

在反應堆、中子管、中子發(fā)生器、核素中子源等中子源的研究中，中子輻射場的能譜測量對于核物理實驗及輻射防護十分重要。根據(jù)不同能量中子和不同需求，發(fā)展了多種中子測譜法，如閾探測器法、核反應法、晶體衍射法、反沖質(zhì)子法和飛行時間法。然而，核設施裝置周圍物質(zhì)對中子散射、慢化，會使場點中子能譜發(fā)生嚴重退化，且不同場點的中子譜的差異較大，上述中子測譜法均有局限性。多球中子譜儀(Multisphere Neutron Spectrometer)法是唯一可覆蓋熱中子至高能中子的探測方法。

多球中子譜儀由Bramblett等[1]于1960年首次用于中子能譜測量。在中子輻射防護中，多球中子譜儀具有函數(shù)簡單、測量范圍廣(從熱能區(qū)到幾十兆伏)、各向同性、高靈敏度(劑量當量率達 1 μSv·h–1)、對電子學噪聲和光子計數(shù)的甄別功能較好等優(yōu)點，成為非常適合的測量工具。Mares等[2,3]計算了3He正比管多球中子譜儀中子響應函數(shù)，分析了實驗與計算的誤差因素，并用改善的截面數(shù)據(jù)庫和軟件，提高6LiI閃爍體和3He正比管多球中子譜儀的響應函數(shù)模擬精度。Aroua等[4]利用標定、模擬和驗證對多球中子譜儀的響應函數(shù)進行了評估和測試。Vega-Carrillo等[5,6]用蒙特卡羅法模擬了熱中子到20 MeV中子的6LiF多球中子譜儀響應函數(shù)；Vega-Carrillo等[7]模擬了3He正比管的多球中子譜儀響應函數(shù)。Mallett等[8]完成了洛斯阿拉莫斯實驗室(LANL)的多球譜儀系統(tǒng)標定，并對不同方法構(gòu)建的初始譜的進行了解析。Sweezy等[9]比較了6LiF與7LiF多球譜儀與6LiI(Eu)多球譜儀在Georgia技術(shù)研究堆中子能譜的測量結(jié)果，并比較了能譜解析與MCNP模擬優(yōu)化的結(jié)果。

根據(jù)中子能譜和響應函數(shù)的解析關(guān)系，能譜解析是逆問題的求解，響應函數(shù)的誤差會導致中子注量譜產(chǎn)生不可接受的誤差。但是，精確的響應函數(shù)和解譜問題，至今未有特別完善的解決，多球中子譜儀的重要參數(shù)對響應函數(shù)的理論研究，值得深入探討。

多球中子譜儀的中子響應函數(shù)可由在單能中子場中的標定實驗或Monte Carlo模擬獲得。實驗測量的局限性，有可用單能中子源有限、建筑物和空氣散射、幾何效應(中子源弱及球響應低)等；M-C法的誤差來源于截面數(shù)據(jù)庫的精度、能量分隔、幾何模型精度及方差縮減影響。

1 理論模型與計算原理

1.1 計算模型與譜儀響應

中子多球譜儀的能譜測量關(guān)系為：

式中，N為中子計數(shù)，Emax、Emin分別為待測中子能量上下限，RΦ為響應函數(shù)，Φ(E)為中子能譜。獲取中子響應函數(shù)后，根據(jù)探測器計數(shù)測量結(jié)果，通過解譜得到中子能譜。

多球譜儀慢化體采用聚乙烯材料，不銹鋼球殼充高壓3He氣體，平行中子束從平板源入射到多球譜儀上(圖1)。在中子傳輸計算中，中子與3He作用主要有三種反應截面：總截面σ(n,total)、彈性散射截面σ(n,n)和3He(n,p)3T反應截面σ(n,p)，不同能量中子束與3He各反應截面如圖2所示。文獻[8]綜合考慮了不同能量中子的傳輸與慢化機制，結(jié)合現(xiàn)有堆上測量的限制條件，確定多球譜儀的聚乙烯(PE)的慢化體直徑為：0(裸球), 5, 6.5, 8, 10, 12, 14, 17, 20,24, 28, 34 cm；不銹鋼球殼(含70.5% Fe、19.5% Cr、10% Ni)的內(nèi)外半徑為1.50 cm和 1.55 cm；內(nèi)充200 kPa3He，原子密度為 5×1019atoms·cm–3，3He 密度為 2.5041×10–4g/cm3(NA=6.0221×1023atoms·mol–1，M=3.01603 g)。

圖1 多球譜儀響應函數(shù)計算模型Fig.1 The simulation model for multisphere neutron spectrometer.

圖2 中子束與3He的反應截面Fig.2 Neutron reaction cross sections for 3He.

1.2 響應函數(shù)模擬

譜儀響應函數(shù)定義為從平行源項發(fā)出的單位入射中子注量(即歸一化注量)造成的反應數(shù)，其表達式為

式中，V為3He探測器靈敏體積(cm3)；C為歸一化因子，取 C 為原子密度(atoms·b–1·cm–1)；Φ(E)為注量(cm–2)；σ(E)為各反應通道的截面(b)；RΦ(E)為響應函數(shù)，即單位注射平行中子注量在靈敏體積內(nèi)與3He 發(fā)生的反應率(reactions·cm2)。

該多球中子譜儀響應函數(shù)模擬程序為MCNP/4C[10]，用F4卡與FM卡計算不同通道的反應率。F4用于計算經(jīng)過一個柵元的平均注量，采用徑跡長度法模擬體注量，即記錄粒子在探測器中的徑跡長度，探測器體積內(nèi)平均注量為：

式中，F(xiàn)4為柵元體積V內(nèi)r的 平均注量，W為粒子權(quán)重，Tl為徑跡長度，(,E,t )為粒子注量。粒子每次散射到下次碰撞前，記錄其在V內(nèi)的徑跡長度(乘以權(quán)重)，在選定柵元體積、指定時間和能量范圍內(nèi)對所有粒子徑跡WTl/V累加，即得F4。

對于不同反應率通道的計算需要用到 FMn(n是記數(shù)號)記數(shù)乘子卡，給出物質(zhì)號、探測器計數(shù)號、歸一化因子以及相應的反應率通道后，可計算給定通道反應率。FM4是對應F4卡用于計算不同反應通道而設定的，其格式為：FM4 C M R，其中，C為歸一化因子；M為對應的m卡的材料序號；R為對應的反應率通道號。

2 響應函數(shù)模擬結(jié)果

2.1 自由氣體熱處理和S(α, β)散射處理

自由氣體模型假定介質(zhì)為自由氣體，近似考慮為熱中子運動，在零溫時彈性散射截面與能量近似無關(guān)，反應截面與溫度也近似無關(guān)。自由氣體熱處理(Free gas thermal treatment)包括校正彈性散射截面和在碰撞運動學計算時考慮靶核的速度。當S(α, β)處理條件不滿足時，粒子只是經(jīng)歷彈性或非彈性碰撞，彈性碰撞的截面的概率為

其中，σel為彈性碰撞截面；σin為非彈性碰撞截面；σa為吸收截面；σT為總截面；非彈性碰撞的截面的概率為 σin/(σT–σa)。

S(α, β)散射處理是中子與物質(zhì)的分子和晶格完整作用，主要考慮：(1) 非彈性散射截面σin和耦合的能量角度取決于S(α,β)散射定律；(2) 彈性散射對于出射中子的經(jīng)歷沒有變化，彈性散射截面σel和角分布取決于晶格參數(shù)。

MT卡是對應材料卡(M卡)用于S(α,β)散射識別設定的，熱中子 S(α,β)截面數(shù)據(jù)庫并非必需，但對于中子熱化的研究非常重要，其數(shù)據(jù)表包括分子和晶格結(jié)構(gòu)的熱中子散射。MCNP包括部分核素的S(α,β)截面數(shù)據(jù)，聚乙烯對應的 S(α,β)截面數(shù)據(jù)可以使用，通過MT卡的應用可以使用熱中子數(shù)據(jù)庫的S(α,β)散射截面。不采用 S(α,β)散射處理(自由氣體熱處理)與采用S(α,β)散射處理結(jié)果如圖3所示。

圖3 采用(□)與不采用(●)S(α, β)散射處理的結(jié)果比較Fig.3 Response results with (□) and without (●) S(α, β)scattering treatment.

MCNP采用連續(xù)能量的核與原子數(shù)據(jù)庫，其主要來源是 ENDF、ACTI、ENDL、EPDL和 ACTL等核數(shù)據(jù)庫。核數(shù)據(jù)表包括中子反應、中子引致的光子、光子反應、中子劑量與活化，以及熱中子S(α,β)散射反應。ENDF為MCNP提供了部分的S(α, β)截面數(shù)據(jù)，對于MCNP未提供材料的S(α, β)截面數(shù)據(jù)，可由NJOY程序轉(zhuǎn)換成MCNP可用的數(shù)據(jù)格式。

自由氣體模型對于多數(shù)問題均能取得滿意的結(jié)果，但對于熱中子散射采用 S(α,β)散射處理是必需的，S(α,β)散射處理的中子能量范圍為 10–5–4 eV。

2.2 不同反應通道的結(jié)果比較

用(n,total)、(n,p)截面對PE厚度分別為0, 5, 34 cm的譜儀響應函數(shù)計算結(jié)果如圖4所示。

圖4 用(n,p)通道(□)與(n,total)通道(●)計算結(jié)果(Fig.4 Response results of the (n,p) reaction channel (□) and(n,total) reaction channel (●).

2.3 采用S(α,β)與(n,total)截面處理結(jié)果

對于文獻[7]中的多球譜儀參數(shù)，分別采用不同通道及熱中子處理模式計算并與文獻[7]結(jié)果進行了比較。圖 5給出用(n,p)(或(n,total))通道計算的響應結(jié)果與Vega-Carrillo等[7]所獲結(jié)果的比較(裸球)，RM(n,p)、RM(n,total)分別是用(n,p)與(n,total)通道計算結(jié)果，RV為Vega-Carrillo等計算結(jié)果。圖6給出采用(或不采用)S(α,β)散射處理結(jié)果與文獻[7]的響應結(jié)果比較(慢化球直徑d=7.62 cm)，RM1、RM2分別是采用與不采用 S(α,β)散射處理結(jié)果，圖 6采用的均為(n,total)反應通道。結(jié)果表明，對于采用 S(α,β)散射處理與(n,total)截面的響應函數(shù)，計算結(jié)果與文獻[7]結(jié)果十分吻合，驗證了計算方法的可靠性。

圖5 采用(n,p)與(n,total)通道的響應函數(shù)(裸球)，RV為文獻[7]結(jié)果Fig.5 Responses at d=0, using (n,p) and (n,total) reaction channels,.and comparison with Ref.[7] (RV).

用(n,total)通道與 S(α,β)散射處理計算了自主設計的不同直徑聚乙烯慢化體3He多球譜儀響應函數(shù)，圖7直觀的顯示了不同直徑慢化體對于不同能量中子響應的特性，具體結(jié)果列于表1。

圖6 S(α,β)散射處理采用(RM1)與不采用(RM2)的響應函數(shù)，(n,total)通道，d=7.62 cm，RV為文獻[7]結(jié)果Fig.6 Responses at d=7.62 cm,using (n,total) reaction channel with (RM1) and without (RM2) the S(α,β) scattering treatment,and comparison with Ref.[7] (RV).

表1 不同直徑的多球3He中子譜儀響應函數(shù)(單位：reactions·cm2，不確定度≤1 %)Table 1 Response function (in reactions·cm2, with uncertanties≤1 %) of 3He multisphere neutron spectrometer of different d.

圖7 采用(n,total)通道與S(α, β)散射處理計算結(jié)果(d 為慢化體直徑)Fig.7 Response results with (n,total) reaction channel and S(α,β) scattering treatment(d is diameter of the moderator)

3 討論

(1) 響應函數(shù)絕對量問題。文獻[5]與文獻[3]以及文獻[5]與 Cruzate[11]給出的響應函數(shù)絕對值均出現(xiàn)不一致情況，其相對值符合的很好。Cruzate認為差異是采用不同截面數(shù)據(jù)庫引起的，本文認為截面數(shù)據(jù)庫不是主要因素。通過分析認為，其絕對量不一致的原因可能是：靈敏體積是否歸一、反應通道是否一致、熱中子處理模式以及計算方法差異等。本文在充分考慮到式(3)歸一化常數(shù) C(即原子密度)、靈敏體積和單位注量歸一化等因素后，得到了響應函數(shù)的絕對量。

(2) 自由氣體熱處理模型對低能中子響應結(jié)果的不一致性。自由氣體熱處理模型對于厚度較小的聚乙烯在中子能量較高時計算結(jié)果較好，但對于低能中子部分(如<10–6MeV)，對響應函數(shù)計算結(jié)果影響較大；而對于直徑34 cm聚乙烯慢化體，由于對中子慢化作用明顯，采用自由氣體模型與采用S(α,β)散射處理在入射中子能量很高時，計算結(jié)果差別很大，采用S(α,β)散射處理就十分必要。

(3) 不同反應通道計算結(jié)果。對于裸球，采用(n,p)通道與(n,total)通道計算結(jié)果與圖 2的(n,p)與(n,total)反應截面圖形形狀一致，與實際結(jié)果符合。對于具有一定厚度(如直徑為5 cm)的聚乙烯球，由于聚乙烯對中子慢化造成能譜退化，而不同能量中子與3He作用截面差別很大，采用(n,p)通道與(n,total)通道在中子能量較高時會不一致；當聚乙烯直徑厚到一定程度(如直徑34 cm)，中子慢化足夠充分時，采用(n,p)通道與(n,total)通道計算結(jié)果一致。

(4) 方差處理情況。MCNP給出了加權(quán)法、截斷法、俄羅斯輪盤賭與分裂等方差縮減技術(shù)。文獻[6]中，為降低方差，采用區(qū)域重要性等方差縮減技術(shù)，可以提高計算效率。方差處理方法使用不當會影響計算結(jié)果精度，目前暫未使用方差縮減技術(shù)。

(5) 響應計算結(jié)果的初步檢驗。對于能量較高的中子入射到裸球上，由于不銹鋼球與中子作用截面較低，可直接用Nσ(3He原子總數(shù)與截面的乘積)來估計響應結(jié)果。如14 MeV中子響應計算結(jié)果為8.268×10–4reactions·cm2，而程序計算結(jié)果為 8.390×10–4reactions·cm2；對于低能中子，由于裸球外不銹鋼也會改變?nèi)肷渲凶幽茏V，就不能用 Nσ來估計響應結(jié)果。

4 結(jié)論

由本文以不同反應通道采用 S(α,β)散射處理對響應函數(shù)的計算，可得如下結(jié)論：

(1) 不采用 S(α,β)散射處理會造成低能中子響應結(jié)果的不一致性，對于低能中子的熱化處理，需要考慮 S(α,β)散射的問題。

(2) 不同反應通道(n,total)、(n,p)截面對裸球和聚乙烯慢化體譜儀響應函數(shù)具有不同影響，為計算總響應結(jié)果，應采用(n,total)通道計算。

(3) 采用文獻中的多球譜儀參數(shù)對于利用S(α,β)散射處理與(n,total)截面的響應函數(shù)，計算結(jié)果與Vega-Carrillo等計算結(jié)果十分吻合，驗證了計算方法的可靠性，并解決了絕對量模擬問題。對于裸球模擬計算結(jié)果與根據(jù)截面直接估計結(jié)果基本一致，并提出了物理解釋，進一步驗證了方法的可靠性。

(4) 采用 S(α,β)散射處理與(n,total)截面處理結(jié)果，對自主設計的多球譜儀響應函數(shù)進行了計算，與理論分析結(jié)果符合。

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