曲希玉，劉立，楊會(huì)東，劉娜，張立東，王衛(wèi)學(xué)

（1.中國(guó)石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東青島 266555;2.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，吉林長(zhǎng)春 130061; 3.中國(guó)石油吉林油田公司，吉林松原 138000;4.中石化國(guó)際石油勘探開(kāi)發(fā)有限公司，北京 100083; 5.大慶油田有限責(zé)任公司第四采油廠，黑龍江大慶 163512）

油伴生CO2氣的成因及其石油地質(zhì)意義

曲希玉1，2，劉立2，楊會(huì)東3，劉娜2，張立東4，王衛(wèi)學(xué)5

（1.中國(guó)石油大學(xué)地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，山東青島 266555;2.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，吉林長(zhǎng)春 130061; 3.中國(guó)石油吉林油田公司，吉林松原 138000;4.中石化國(guó)際石油勘探開(kāi)發(fā)有限公司，北京 100083; 5.大慶油田有限責(zé)任公司第四采油廠，黑龍江大慶 163512）

以松遼盆地南部油伴生CO2氣為研究對(duì)象，通過(guò)組分分析及碳、氧及氦同位素分析，結(jié)合中國(guó)已有伴生CO2氣的含量及同位素?cái)?shù)據(jù)，研究油伴生CO2氣的成因及其意義。結(jié)果表明:中國(guó)油伴生氣中CO2的含量為0～99.53%，大部分在5%以下;油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰，以無(wú)機(jī)成因氣為主;松遼盆地南部油伴生CO2氣的含量為1.43%～54.22%，δ13CCO2值為－5.32‰～－6.76‰，為幔源－巖漿成因;幔源－巖漿成因油伴生CO2氣與氣藏中的CO2氣成因一致，注入時(shí)間一般晚于油氣大規(guī)模充注時(shí)間，CO2充注驅(qū)油普遍存在;在幔源－巖漿CO2與油氣混合成藏地區(qū)（如松遼盆地南部）尋找幔源－巖漿CO2充注驅(qū)油成因的次生油氣藏將是一個(gè)新的勘探思路。

伴生氣;幔源－巖漿CO2;驅(qū)油;松遼盆地南部

油伴生氣是在成油過(guò)程中伴生形成或者后期進(jìn)入油藏的天然氣，這些天然氣是與油藏分布有密切關(guān)系的氣頂氣、油溶氣以及油藏之間或油藏上、下方的氣藏氣。油伴生氣中CO2的含量主體在5%以下［1-7］，近年來(lái)，隨著油田開(kāi)發(fā)的不斷深入，伴生氣中CO2的含量迅速上升［7］，給油田的勘探、生產(chǎn)帶來(lái)了新的挑戰(zhàn)和機(jī)遇。油伴生CO2氣的成因分為有機(jī)成因和無(wú)機(jī)成因，無(wú)機(jī)成因伴生CO2氣來(lái)自于幔源－巖漿［2］和海相碳酸鹽及儲(chǔ)層方解石膠結(jié)物的熱分解［5-7］，其中幔源－巖漿CO2氣的氣源充足、注入量大。這些無(wú)機(jī)CO2氣的混入必然會(huì)對(duì)油氣動(dòng)態(tài)成藏產(chǎn)生影響，使原來(lái)油氣藏中的油氣重新組合和分配，形成新的油氣藏、含氣油藏和含油氣藏［2］。筆者以松遼盆地南部油伴生氣為研究對(duì)象，研究油伴生CO2氣的含量及其碳同位素特征，確定油伴生CO2氣的成因，探討幔源－巖漿CO2充注驅(qū)油的條件及其在油氣二次成藏方面的貢獻(xiàn)。

1 樣品采集與分析

油伴生氣樣品采自松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷紅崗油田紅73井的1.8928～1.8960 km井段，以及乾安油田乾199井的2.264 4～2.268 4 km和2.376 0～2.382 6 km井段，層位均為下白堊統(tǒng)泉頭組四段。油伴生氣樣品均用雙閥耐高壓鋼瓶在生產(chǎn)井口采集，具體過(guò)程為:首先連接鋼瓶與井場(chǎng)分離器的出氣管，打開(kāi)鋼瓶?jī)蓚?cè)閥門，用伴生氣沖洗鋼瓶2～3次，以最大限度降低空氣污染;然后關(guān)閉與空氣聯(lián)通一側(cè)的閥門，開(kāi)始收集氣體，待壓力達(dá)3～5 MPa后關(guān)閉另一側(cè)閥門;最后通過(guò)閥門將氣樣裝入天然氣氣袋，并用石蠟密封。研究中共采集油伴生氣樣品6件。

對(duì)所采集的油伴生氣樣品進(jìn)行組分及碳、氧同位素分析，測(cè)試單位為中石化勘探開(kāi)發(fā)研究院無(wú)錫石油地質(zhì)研究所實(shí)驗(yàn)研究中心。伴生氣組分用Varian CP-3800型氣相色譜儀檢測(cè)，依據(jù)為GB/ T13610-2003;碳、氧同位素用C033 MAT253型質(zhì)譜儀檢測(cè)，依據(jù)為GB/T18340.2-2001。由于分析過(guò)程中有氧化物存在，CO2中的氧可能發(fā)生同位素分流，故氧同位素?cái)?shù)據(jù)研究?jī)r(jià)值不大。

2 油伴生氣的特點(diǎn)

油伴生氣的組成包括烴類氣體（CH4、C2H6、C3H8、C4H10、C5H12）、非烴類氣體（CO2、N2、H2S、H2），還包括He、Ar等稀有氣體。油伴生氣的成分以烴類氣CH4為主，含量為26.42%～98.20%; C2H6的含量為1.31%～22.40%;C3H8的含量為0.07%～18.00%;C4H10和C5H12的含量大部分小于5%［1］;油伴生氣中CO2的含量為0～99.53%，主體小于5%，僅個(gè)別地區(qū)在10%以上［1-7］。松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷油伴生氣的組成為CH4、C2H6、C3H8、C4H10、C5H12、N2和CO2（表1），其中CH4含量最高，為31.75%～68.60%;C3H8含量為3.26%～7.02%;N2含量為2.50%～6.34%;CO2含量為1.57%～54.22%，大部分在20%以上;其余組分含量均在5%以下。

表1 松遼盆地南部油伴生氣組分Table 1 Com ponents of oil-associated CO 2 in southern Songliao Basin%

油伴生氣中烴類氣體的碳同位素特征比較明顯，δ13C值均隨烷烴分子中碳數(shù)的增加而增大，具有正碳同位素系列（δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4）的特點(diǎn)。在松遼盆地大慶長(zhǎng)垣，油伴生氣中的δ13C1為－59.10‰～－50.13‰，δ13C2為－49.12‰～－38.65‰，δ13C3為－35.35‰～－32.43‰，δ13n C4為－30.72‰［5，7］;在松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷，油伴生氣中的烴類氣體同樣具有正碳同位素系列的特點(diǎn)（表2），δ13C1為－50.16‰～－42.46‰，δ13C2為－38.89‰～－35.49‰，δ13C3為－34.49‰～－32.09‰，δ13n C4為－32.22‰～－30.92‰，油伴生氣中的烴類氣為有機(jī)成因的油型氣。

表2 松遼盆地南部油伴生氣碳同位素組成Table 2 Carbon stable isotopes of oil-associated gas in southern Songliao Basin

3 油伴生CO 2氣的成因

通過(guò)對(duì)松遼盆地南部伴生CO2氣的含量及碳同位素?cái)?shù)據(jù)測(cè)定（表3），綜合中國(guó)國(guó)內(nèi)油伴生氣中CO2的含量及其碳同位素?cái)?shù)據(jù)［2-7］，得到油伴生氣中CO2的含量為0.10%～99.53%［2］，大部分在5%以下，平均為15.38%;油伴生CO2氣的同位素δ13CCO2值為－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰。將數(shù)據(jù)投點(diǎn)至有機(jī)和無(wú)機(jī)成因二氧化碳判別圖版中，得到油伴生CO2氣的成因判別圖版（圖1）。結(jié)果顯示油伴生CO2氣的成因類型多樣，有機(jī)成因氣、無(wú)機(jī)成因氣和有機(jī)與無(wú)機(jī)共存氣均有，以無(wú)機(jī)成因氣為主，且當(dāng)伴生CO2氣的含量在10%以上時(shí)均為無(wú)機(jī)成因氣。國(guó)內(nèi)有機(jī)成因油伴生CO2氣分布于珠江口盆地［2］，黃驊坳陷孔店南區(qū)［3］，濟(jì)陽(yáng)坳陷孤島油田［4］和塔里木盆地哈德遜油田［6］;無(wú)機(jī)成因油伴生CO2氣分布于南海北部邊緣盆地［2］、濟(jì)陽(yáng)坳陷孤島油田［4］、塔里木盆地哈德遜油田［6］、松遼盆地大慶長(zhǎng)垣［5，7］和松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷。

表3 松遼盆地南部油伴生CO2氣的含量及其碳同位素?cái)?shù)據(jù)Table 3 Data of carbon isotopes and content of oil-associated CO 2 in southern Songliao Basin

在油伴生氣中，無(wú)機(jī)成因油伴生CO2氣含量高、分布范圍廣，對(duì)油氣藏的開(kāi)發(fā)和次生油氣藏的形成具有重要影響。在含無(wú)機(jī)成因油伴生CO2氣的盆地中，伴生CO2氣的δ13CCO2特征如下:南海北部邊緣盆地的油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－15.91‰～－3.60‰，既有有機(jī)成因，又有無(wú)機(jī)成因，以無(wú)機(jī)成因?yàn)橹鳎▓D1），且無(wú)機(jī)油伴生CO2氣為火山幔源型［2］。濟(jì)陽(yáng)坳陷孤島油田油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－11.2‰～－0.3‰，以無(wú)機(jī)CO2和有機(jī)與無(wú)機(jī)CO2共存氣為主，無(wú)機(jī)油伴生CO2氣為碳酸鹽巖變質(zhì)成因［4］。塔里木盆地哈德遜油田哈德4圈閉油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－7.5‰～－7.0‰，屬無(wú)機(jī)成因，其φ（3He）/φ（4He）值在10－8數(shù)量級(jí)，具有典型的沉積殼源特征，油伴生CO2氣由不同類型碳酸鹽巖熱分解形成;其余各圈閉的δ13CCO2值為－12.3‰～－8‰，為有機(jī)成因和無(wú)機(jī)成因共存氣［6］。大慶長(zhǎng)垣油伴生CO2氣的δ13CCO2值為+3.65‰～+6.49‰，高于碳酸鹽巖受熱分解的特征值（（0±3）‰），其δ13CCO2值偏高的原因是CO2被細(xì)菌還原［5］，因此大慶長(zhǎng)垣伴生CO2氣同樣為碳酸鹽巖熱變質(zhì)成因。松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷油伴生CO2氣含量為1.43%～54.22%，碳同位素為－5.32‰～－6.76‰，δ13CCO2值符合火山巖漿成因和幔源成因的范圍（（－6± 2）‰），為幔源－巖漿成因。

圖1 中國(guó)油伴生CO2氣成因類型圖版Fig.1 Chart of organic types of oil-associated CO2 in China

4 幔源－巖漿成因油伴生CO2氣的石油地質(zhì)意義

CO2是一種易于達(dá)到超臨界狀態(tài)（當(dāng)溫度高于31.26℃，壓力大于7.2 MPa）的氣體，在超臨界狀態(tài)下CO2的密度近于液體的，黏度近于氣體的，擴(kuò)散系數(shù)為液體的100倍，具有較大的溶解能力，CO2在原油中的溶解度比在純水中高30倍。當(dāng)原油中溶有CO2時(shí)，超臨界CO2會(huì)使原油的性質(zhì)發(fā)生變化:①降低油水界面張力，進(jìn)而減小殘余油飽和度;②降低原油的黏度，可降低到原黏度的63.3%［8］，最高約為原來(lái)的1/10，原油初始黏度越高，降低后的黏度差越大;③使原油的體積膨脹，在一定壓力下將CO2注入原油，可使原油體積膨脹28%～50%;④萃取和汽化原油中的輕質(zhì)組分［9］，形成CO2富氣相，從而減小注入氣與原油之間的界面張力;⑤發(fā)生CO2與原油的混相效應(yīng)，形成CO2和輕質(zhì)烴的混合油帶。CO2溶于原油并使其性質(zhì)發(fā)生變化后，原油的流動(dòng)性將增大，此時(shí)油藏中的原油將被CO2部分（形成含CO2油藏或含油CO2氣藏）或者全部（形成純CO2氣藏）驅(qū)替出圈閉，形成次生油氣藏。CO2將油藏中的原油驅(qū)替出圈閉還需具備的地質(zhì)條件為:①CO2氣源充足，能夠形成足夠的驅(qū)替動(dòng)力;②CO2的注入時(shí)間晚于油氣成藏時(shí)間。

第一個(gè)條件的核心是油伴生CO2氣和CO2氣藏中CO2的成因問(wèn)題。目前，中國(guó)東部已發(fā)現(xiàn)35個(gè)CO2氣田（藏），這些氣田主體為無(wú)機(jī)成因，其中具有商業(yè)價(jià)值的無(wú)機(jī)CO2氣田都屬于幔源－巖漿成因，如松遼盆地南部萬(wàn)金塔CO2氣藏、松遼盆地北部昌德東氣藏、渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷平方王CO2氣藏、蘇北盆地的黃橋CO2氣藏和三水盆地CO2氣藏等。

油伴生氣中幔源－巖漿成因CO2占有很大比例（圖1），其成因一般與CO2氣藏中的CO2成因一致，如南海北部邊緣盆地和松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷。在南海北部邊緣盆地的瓊東南盆地和珠江口盆地西部CO2氣藏及高含CO2油氣藏中，CO2含量多在80%以上，δ13CCO2值和φ（3He）/φ（4He）值偏高，R/ Ra值（氣樣的φ（3He）/φ（4He）與大氣的φ（3He）/φ （4He）之比）一般大于2.0［10-12］，屬于火山幔源成因，與該區(qū)油伴生CO2氣的成因基本一致;松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷高含CO2氣藏的δ13CCO2值為－8.44‰～－3.37‰，伴生氦同位素φ（3He）/φ（4He）值為2.65×10－6～4.53×10－6，為無(wú)機(jī)幔源成因［13-14］，與該區(qū)油伴生CO2氣的成因相同。綜上，油伴生氣中幔源－巖漿成因CO2與高含量CO2氣藏中的CO2成因基本相同，與中國(guó)東部已發(fā)現(xiàn)CO2氣田（藏）中CO2的成因主體一致。

第二個(gè)條件的核心是幔源－巖漿CO2注入時(shí)間和油氣充實(shí)時(shí)間的先后。目前，確定油氣充注期次和時(shí)間的技術(shù)已日臻完善，但還沒(méi)有定量測(cè)定CO2充注時(shí)間的方法，主要是根據(jù)CO2充注與火山巖之間的關(guān)系和CO2充注與油氣之間的關(guān)系進(jìn)行半定量的研究?，F(xiàn)有研究成果顯示，中國(guó)東部幔源－巖漿CO2氣藏的成藏期較晚［13，15］，幔源－巖漿CO2注入時(shí)間一般晚于油氣大規(guī)模充注時(shí)間［16-17］。高玉巧等［16］通過(guò)薄片鑒定、掃描電鏡觀察、流體包裹體分析、伊利石K-Ar測(cè)年及巖漿巖U-Pb定年確定了海拉爾盆地烏爾遜凹陷油氣與無(wú)機(jī)CO2的充注時(shí)間，烏爾遜凹陷油氣注入是一個(gè)連續(xù)的過(guò)程，于120 Ma開(kāi)始至105～90 Ma達(dá)到充注高峰;CO2注入時(shí)間相對(duì)較晚，可能為46.2±2.1 Ma或者更晚，晚于油氣大規(guī)模充注時(shí)間。松遼盆地南部長(zhǎng)嶺斷陷CO2氣藏于晚新生代以后成藏（＜65 Ma）［13，15］，晚于松遼盆地南部油氣大規(guī)模充注時(shí)間（85～65 Ma）［18］。松遼盆地南部德惠斷陷同樣是烴類氣藏先期形成，CO2氣藏后期形成［30］。

幔源－巖漿CO2充注對(duì)油氣聚集的重要作用已得到石油界的普遍認(rèn)同。王振峰等［2］基于南海北部邊緣盆地含CO2油藏、含油CO2氣藏和純CO2氣藏的研究，提出“依據(jù)CO2充注驅(qū)替原油的線索、跡象和路徑，可以預(yù)測(cè)附近可能存在油藏的空間位置和范圍”的觀點(diǎn)。通過(guò)對(duì)CO2氣田中烴類組分的分析及與美國(guó)麥卡倫CO2油氣田的類比，殷紅［19］推斷黃橋CO2氣藏可能是一個(gè)帶油環(huán)的CO2凝析氣藏，建議在構(gòu)造低部位尋找油環(huán)。周荔青等［20］根據(jù)幔源CO2與油氣的空間分布，將松遼盆地長(zhǎng)嶺斷陷劃分為無(wú)機(jī)與有機(jī)混合成藏有利區(qū)帶、有機(jī)成藏組合為主的區(qū)帶和無(wú)機(jī)成藏組合為主的區(qū)帶。楊會(huì)東等［14］認(rèn)為，研究CO2的分布規(guī)律對(duì)尋找二次聚集的石油烴類具有不可替代的借鑒意義。

目前松遼盆地南部已發(fā)現(xiàn)CO2含量超過(guò)60%的鉆井37口、CO2氣藏10個(gè)，CO2地質(zhì)儲(chǔ)量占整個(gè)松遼盆地的92%，且氣藏中的CO2為幔源巖漿成因;CO2氣藏呈點(diǎn)狀或狹長(zhǎng)條帶狀分布于深大斷裂及火山巖發(fā)育區(qū)附近，分布層位為登婁庫(kù)組、沙河子組、營(yíng)城組、泉三、四段、青山口組及姚一段，與主要含油層位一致。在松遼盆地南部德惠斷陷和長(zhǎng)嶺斷陷，CO2氣藏形成時(shí)間晚于油氣大規(guī)模充注時(shí)間［13，15，17-18］。松遼盆地南部具備幔源－巖漿CO2充注驅(qū)油的地質(zhì)條件，尋找幔源－巖漿CO2充注驅(qū)油成因的次生油氣藏是一個(gè)新的勘探思路。

5 結(jié)論

（1）油伴生氣的成分以烴類氣CH4為主，CO2含量主體在5%以下，烴類氣體具有正碳同位素系列（δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4）的特點(diǎn)。松遼盆地南部油伴生氣中CO2的含量大部分在20%以上，伴生烴類氣具有正碳同位素系列的特點(diǎn)，為有機(jī)成因的油型氣。

（2）國(guó)內(nèi)油伴生氣中CO2的含量為0.10%～99.53%，大部分小于5%，平均為15.38%;油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－15.91‰～+6.49‰，集中分布于－13‰～－4‰，其成因類型多樣，以無(wú)機(jī)幔源－巖漿成因氣為主。松遼盆地南部油伴生CO2氣的δ13CCO2值為－5.32‰～－6.76‰，屬于幔源－巖漿成因氣。

（3）幔源－巖漿成因油伴生CO2氣與氣藏中的CO2氣成因基本一致，注入時(shí)間一般晚于油氣大規(guī)模充注時(shí)間，CO2充注驅(qū)油普遍存在。在幔源－巖漿CO2與油氣混合成藏地區(qū)（如松遼盆地南部），尋找幔源－巖漿CO2充注驅(qū)油成因的次生油氣藏是一個(gè)新的勘探思路。

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Genesis of oil-associated CO2and its significance in petroleum geology

QU Xi-yu1，2，LIU Li2，YANG Hui-dong3，LIU Na2，ZHANG Li-dong4，WANGWei-xue5

（1.School of Geosciences in China University of Petroleum，Qingdao 266555，China; 2.College of Earth Sciences，Jilin University，Changchun 130061，China; 3.Jilin Oilfield Company，PetroChina，Songyuan 138000，China; 4.International Petroleum Exploration and Production Corporation，SINOPEC，Beijing 100083，China; 5.4th Oil Production Plantof Daqing Oilfield Company Limited，Daqing 163512，China）

Taking the oil-associated CO2samples from southern Songliao Basin as the research object，the genesis and significance of the oil-associated CO2were studied through component analysis，carbon，oxygen and helium isotopic analysis and combining with the existent oil-associated CO2contentand isotopic data in China.The results show that the CO2content of oil-associated gas in China is0－99.53%，mostofwhich is less than 5%.Carbon stable isotopic value for CO2ranges from－15.91‰to 6.49‰，whichmainly distributes in the section of－13‰to－4‰，indicates thatmostof CO2has an inorganic origin.The content and the carbon stable isotopic value for the oil-associated CO2in southern Songliao Basin range from 1.43%to 54.22%and－5.23‰to－6.76‰，respectively，suggesting amantle-magmatic origin.As the oil-associated CO2and CO2in gas reservoir had the same origin，and the injected-time for oil-associated CO2was later than the large scale oil and gas generation.The CO2flooding was common in geologic history.In the mixed-reservoir contained mantle-magmatic CO2and oil，such as the southern Songliao Basin，secondary oil and gas reservoirs could be found with the function of the displacement of CO2.

oil-associated gas;mantle-magmatic CO2;oil displacement;southern Songliao Basin

TE 133

A

10.3969/j.issn.1673-5005.2011.04.007

1673-5005（2011）04-0041-06

2010－12－21

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（40672074）;教育部博士點(diǎn)基金項(xiàng)目（20070183137，20090061120043）;吉林大學(xué)基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目（200903024）

曲希玉（1977－），男（漢族），內(nèi)蒙扎蘭屯人，副教授，博士，主要從事流體－巖石相互作用、儲(chǔ)層及沉積方面的研究。

（編輯 徐會(huì)永）