劉 馳，蔣校豐，張少泓

（上海交通大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院，上海200240）

隨著我國(guó)核電行業(yè)的快速發(fā)展，在乏燃料 中間儲(chǔ)存、運(yùn)輸以及后處理等環(huán)節(jié)應(yīng)用燃耗信任制技術(shù)是今后臨界安全技術(shù)發(fā)展的必然趨勢(shì)。

應(yīng)用燃耗信任制技術(shù)的一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題是需確認(rèn)最終的臨界安全分析結(jié)果是保守的，所采用的各參數(shù)條件足以包絡(luò)工程上可能出現(xiàn)的各種狀況。其中，既有計(jì)算得到的乏燃料組件同位素積存量是否保守的問(wèn)題，又有在隨后的臨界計(jì)算中用戶所采用的計(jì)算條件，如選取哪些核素予以信任等，是否保守的問(wèn)題。

本文以O(shè)ECD／NEA發(fā)布的若干燃耗信任制臨界安全基準(zhǔn)題為對(duì)象，利用美國(guó)核管會(huì)核安全審評(píng)專用軟件SCALE，重點(diǎn)對(duì)影響乏燃料系統(tǒng)臨界安全性的以下三大因素進(jìn)行了分析：信任核素選取、冷卻時(shí)間以及軸向燃耗分布（端末）效應(yīng)，并得出了有益的結(jié)論。

1 SCALE程序及其STARBUCS模塊

SCALE是由美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的綜合性核安全審評(píng)用軟件包，它包含多個(gè)控制模塊，各控制模塊通過(guò)調(diào)用相應(yīng)的功能模塊，可分別進(jìn)行臨界安全、堆芯物理、輻射屏蔽以及敏感性和不確定性計(jì)算。其最新版本為2011年夏天發(fā)布的6．1版本，本文所使用的為其5．1版本，主要是使用了程序的STARBUCS（Standardized Analysis of Reactivity for Burnup Credit Using SCALE）模塊。該模塊是SCALE軟件的一個(gè)控制模塊，它基于燃耗信任制方法對(duì)乏燃料系統(tǒng)進(jìn)行臨界安全分析，圖1給出了該模塊的主要流程圖。

圖1 STARBUCS模塊計(jì)算流程圖Fig．1 Flow chart of STARBUCS module

STARBUCS模塊首先調(diào)用ARP模塊得到與問(wèn)題相關(guān)的燃耗計(jì)算所需的截面數(shù)據(jù)，然后調(diào)用ORIGEN-S模塊進(jìn)行燃耗計(jì)算獲得燃料同位素成分，最后調(diào)用CSAS26模塊依次進(jìn)行共振計(jì)算和三維輸運(yùn)計(jì)算。其中，BONAMI模塊進(jìn)行不可分辨能區(qū)的共振計(jì)算，而NITAWL或CENTRM模塊則進(jìn)行可分辨能區(qū)的共振計(jì)算，最后的臨界計(jì)算由三維多群蒙特卡羅程序KENO-VI完成。

2 保守性因素研究

2．1 Phase-IA［1］基準(zhǔn)題

2．1．1 基準(zhǔn)題描述

該問(wèn)題是一個(gè)壓水堆UO2燃料柵元無(wú)限排列的問(wèn)題。新料初始富集度為3．6%。設(shè)計(jì)該問(wèn)題的主要目的是研究不同燃耗深度下信任核素選取以及冷卻時(shí)間對(duì)乏燃料系統(tǒng)臨界安全性的影響。為此，問(wèn)題分別設(shè)計(jì)了0、30和40 GWd／t U三種乏燃料燃耗深度情況，1年和5年兩種冷卻時(shí)間，以及不同的信任核素情況。表1和表2共同給出了該問(wèn)題所研究的13種不同參數(shù)條件組合情況。

表1 核素分類Table 1 Grouping of nuclides

表2 Phase-IA算例參數(shù)條件組合情況Table 2 Parameters and case numbers of Phase-IA benchmark problem

2．1．2 系統(tǒng)反應(yīng)性計(jì)算結(jié)果

本文采用SCALE程序?qū)υ搯?wèn)題的11種組合情況分別進(jìn)行了計(jì)算，并將所得結(jié)果和文獻(xiàn)［1］給出的結(jié)果進(jìn)行了比較。從表3的比較可看出本文結(jié)果和國(guó)際上其他機(jī)構(gòu)各自采用不同分析工具所得的結(jié)果較好地吻合，說(shuō)明本文結(jié)果是正確可靠的。

表3 Phase-IA問(wèn)題各算例系統(tǒng)反應(yīng)性Table 3 System reactivity for different cases of the Phase-IA problem

2．1．3 考慮不同信任核素情況對(duì)系統(tǒng)臨界安全性的影響

為說(shuō)明考慮不同的信任核素情況下可能帶來(lái)的乏燃料系統(tǒng)臨界安全性的差異，圖2根據(jù)表3的結(jié)果，對(duì)照給出了在乏燃料燃耗深度為30 GWd／t U、冷卻時(shí)間為5年的情況下，不同的錒系核素和裂變產(chǎn)物信任情況下系統(tǒng)的反應(yīng)性。從中可以看出，7種主要錒系核素對(duì)反應(yīng)性下降的貢獻(xiàn)約占一半，15種主要裂變產(chǎn)物的貢獻(xiàn)約為30%，而5種次要錒系核素和其他裂變產(chǎn)物的貢獻(xiàn)則只占約7%和13%。這說(shuō)明了主要錒系核素和主要裂變產(chǎn)物是燃耗信任制應(yīng)用中首先應(yīng)考慮給予信任的。

圖2 各類核素對(duì)乏燃料反應(yīng)性下降貢獻(xiàn)Fig．2 Reactivity hold-down of different nuclides credit

2．1．4 乏燃料冷卻時(shí)間的影響

乏燃料的冷卻時(shí)間是影響核燃料燃耗信任制技術(shù)應(yīng)用的一個(gè)重要參數(shù)。下面用δk＝k（x年冷卻）－k（0年冷卻）來(lái)表示乏燃料冷卻時(shí)間可能帶來(lái)的系統(tǒng)臨界安全性的影響。本文針對(duì)Phase-IA基準(zhǔn)題，分析了具有不同燃耗深度的乏燃料其反應(yīng)性隨冷卻時(shí)間的變化。圖3、圖4分別給出了僅考慮錒系核素燃耗信任制水平以及錒系核素加主要裂變產(chǎn)物信任制水平下δk的變化趨勢(shì)?？煽闯靓膋的絕對(duì)值隨著乏燃料燃耗深度和其冷卻時(shí)間的增加而增加，但主要裂變產(chǎn)物信任對(duì)δk影響不大。文獻(xiàn)［2］給出了更大冷卻時(shí)間范圍里，乏燃料反應(yīng)性的變化趨勢(shì)：乏燃料從反應(yīng)堆卸出后的約100小時(shí)內(nèi)，反應(yīng)性將有所上升；在此后的約100年以內(nèi)，由于易裂變核素241Pu的衰變和241Am、155Gd等中子吸收體的累積，乏燃料的反應(yīng)性持續(xù)下降；100年以后，由于核素241Am、240Pu的持續(xù)衰變，乏燃料反應(yīng)性又會(huì)有所上升。

圖3 δk隨燃耗的變化（錒系核素燃耗信任水平）Fig．3 The relationship betweenδk and burnup（actinides only）

圖4 δk隨燃耗的變化（錒系核素＋裂變產(chǎn)物燃耗信任水平）Fig．4 The relationship betweenδk and burnup（actinides＋fission products）

2．2 Phase-IIA［3］和 Phase-IIB［4］基準(zhǔn)題

2．2．1 基準(zhǔn)題描述

Phase-IIA的主要目的是研究軸向燃耗分布對(duì)乏燃料系統(tǒng)反應(yīng)性的影響。該基準(zhǔn)問(wèn)題是一個(gè)壓水堆UO2燃料柵元模型，徑向無(wú)限排列，軸向分為9個(gè)間距不等的對(duì)稱燃耗區(qū)，真空邊界條件。新料初始富集度為3．6%和4．5%，燃耗深度分為0、10、30和50 GWd／t U，冷卻時(shí)間分別為1年和5年，信任核素選取全部錒系核素或全部錒系核素加主要裂變產(chǎn)物。這些條件的組合共構(gòu)成該基準(zhǔn)問(wèn)題26個(gè)例題。

Phase-IIB的主要目的是研究乏燃料濕式儲(chǔ)存罐模型中軸向燃耗分布對(duì)系統(tǒng)反應(yīng)性的影響，問(wèn)題的幾何模型如圖5、圖6所示。新料初始富集度為4．5%，燃耗深度分為0、30和50 GWd／t U，冷卻時(shí)間為5年，信任核素選取全部錒系核素或全部錒系核素加主要裂變產(chǎn)物。這些條件共構(gòu)成該問(wèn)題的9個(gè)例題（表4）。

圖5 儲(chǔ)存罐徑向圖Fig．5 Cask radial geometry

圖6 儲(chǔ)存罐軸向圖Fig．6 Cask axial geometry

表4 Phase-IIB算例參數(shù)條件組合情況Table 4 Parameters and case numbers of Phase-IIB problem

2．2．2 端末效應(yīng)

乏燃料系統(tǒng)臨界安全分析中是否考慮核燃料的軸向燃耗分布也是燃耗信任制技術(shù)需研究的一個(gè)重要問(wèn)題。通常，乏燃料軸向燃耗分布的效應(yīng)用端末效應(yīng)（End Effect）來(lái)表示，其定義為

式中：k1為考慮乏燃料軸向燃耗分布時(shí)系統(tǒng)的反應(yīng)性，而k2則是假設(shè)乏燃料軸向具有平坦燃耗分布時(shí)系統(tǒng)的反應(yīng)性。

表5給出了本文所得的Phase-IIA問(wèn)題端末效應(yīng)計(jì)算結(jié)果?？梢院苊黠@地看出：

1）在低燃耗下，端末效應(yīng)值是一個(gè)負(fù)值，說(shuō)明此時(shí)應(yīng)用平燃耗分布假設(shè)是偏保守的；而在高燃耗下變?yōu)檎?，且該效?yīng)值隨著燃耗的增加而增加，說(shuō)明此時(shí)應(yīng)用平燃耗分布假設(shè)是不保守的。

2）裂變產(chǎn)物的考慮使得端末效應(yīng)更加顯著，在50 GWd／t U燃耗并且考慮裂變產(chǎn)物的條件下，端末效應(yīng)值可大于0．05。

3）其他條件相同時(shí)，冷卻時(shí)間長(zhǎng)則端末效應(yīng)值大。

4）其他條件相同時(shí)，燃料組件初始富集度低則端末效應(yīng)值大。

表5 Phase-IIA端末效應(yīng)計(jì)算結(jié)果Table 5 End effect of Phase-IIA problem

為了從理論上解釋上述端末效應(yīng)，本文重點(diǎn)對(duì)該問(wèn)題的軸向裂變密度，即單位時(shí)間單位燃料體積內(nèi)發(fā)生核裂變的總次數(shù)，進(jìn)行了分析。圖7給出了乏燃料在不同燃耗深度時(shí)軸向歸一化的裂變密度分布。從中可以看出，當(dāng)假設(shè)軸向燃耗為平分布時(shí)，不同燃耗深度的乏燃料都有相似的中間高兩端低的軸向裂變密度分布。而一旦考慮燃料的軸向燃耗分布時(shí)，雖然在低燃耗下（如10 GWd／t U），乏燃料的軸向裂變密度分布仍然和平燃耗分布假設(shè)時(shí)相類似，但一旦到高燃耗（如30、50 GWd／t U），乏燃料棒頂端的裂變密度就會(huì)格外的高。當(dāng)乏燃料的燃耗深度為50 GWd／t U 時(shí)，燃料棒頂端高度僅40 cm的核燃料其裂變次數(shù)就要占整個(gè)燃料棒全部裂變次數(shù)的近70%。這充分表明對(duì)卸料燃耗較深的乏燃料系統(tǒng)，燃料頂端對(duì)臨界安全分析有著至關(guān)重要的意義。

圖7 不同燃耗下軸向裂變密度分布Fig．7 Fission density profile for depleted fuel with different burnup

形成上述現(xiàn)象的主要原因是當(dāng)乏燃料燃耗深度較淺時(shí)，無(wú)論是燃料棒中間部分或兩個(gè)端部，其易裂變核素的消耗程度都差異不大，也就是燃料棒本身軸向的成分差異不顯著。而在臨界計(jì)算時(shí)，由于燃料棒兩端受中子泄漏的影響，故最終得到的裂變密度呈中間高兩端低的特點(diǎn)。而當(dāng)乏燃料燃耗較深時(shí)，由于其大部分的功率史上，功率密度最大值都出現(xiàn)在中部區(qū)域，因此燃料棒中間部位的易裂變核素消耗程度要顯著大于燃料棒的兩個(gè)端部，同時(shí)又由于核燃料在反應(yīng)堆內(nèi)運(yùn)行過(guò)程中，燃料棒底部和頂部所處的水溫顯著不同，因此也就導(dǎo)致底部的燃料燃耗程度也要明顯高于頂部的燃料。當(dāng)具有這樣顯著軸向非均勻材料分布的乏燃料被置于乏燃料池時(shí)，就會(huì)導(dǎo)致計(jì)算所得的燃料棒頂端裂變密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他部分。相應(yīng)地，在整個(gè)系統(tǒng)的反應(yīng)性中，頂部燃料也將起決定作用。從而導(dǎo)致最終所得的系統(tǒng)反應(yīng)性要高于平燃耗假設(shè)的情況。

類似地，端末效應(yīng)隨冷卻時(shí)間和初始富集度的關(guān)系也可以很好地從物理上予以解釋。

表6給出了Phase-IIB問(wèn)題端末效應(yīng)的計(jì)算結(jié)果?？梢钥闯?，乏燃料濕式儲(chǔ)存罐中雖然乏燃料組件數(shù)目較少，但其端末效應(yīng)仍然不容忽視。

表6 Phase-IIB端末效應(yīng)計(jì)算結(jié)果Table 6 End effect of Phase-IIB problem

為了進(jìn)一步研究軸向燃耗分布帶來(lái)的端末效應(yīng)，本文針對(duì)文獻(xiàn)［5］提出的事故模型，即儲(chǔ)存罐頂部20 cm含硼吊籃（強(qiáng)吸收體）意外缺失，進(jìn)行了分析。事故計(jì)算選取了和原Phase-IIB基準(zhǔn)題中A和B算例相同的參數(shù)，并同樣分別計(jì)算了考慮和不考慮軸向燃耗分布兩種情況。計(jì)算結(jié)果顯示，事故算例端末效應(yīng)值為0．078 5，而由A、B算例獲得的端末效應(yīng)僅為－0．001 4。這說(shuō)明了在有其他因素（如非均勻的吸收體分布）導(dǎo)致問(wèn)題具有更強(qiáng)軸向非均勻性的情況下，端末效應(yīng)可能變得更加顯著。在這樣的情況下，即使在低燃耗下，采用軸向平燃耗分布模型其計(jì)算結(jié)果也可能是不保守的。

3 結(jié)論

信任核素的選取、乏燃料冷卻時(shí)間以及軸向燃耗分布對(duì)乏燃料系統(tǒng)臨界安全分析有著重要影響。

（1）主要錒系核素和主要裂變產(chǎn)物對(duì)系統(tǒng)反應(yīng)性下降的貢獻(xiàn)大，約占全部核素貢獻(xiàn)的80%。

（2）在一定時(shí)間內(nèi)，冷卻時(shí)間對(duì)反應(yīng)性有著負(fù)貢獻(xiàn)，其影響隨著燃耗的增加而增加。

（3）考慮軸向燃耗分布帶來(lái)的端末效應(yīng)隨著燃耗和冷卻時(shí)間的增加而增加；隨燃料組件初始富集度的增加而減少。

（4）端末效應(yīng)會(huì)受問(wèn)題本身的材料非均勻性影響，當(dāng)有其他因素使問(wèn)題的軸向非均勻性變得更強(qiáng)烈時(shí)，端末效應(yīng)可能會(huì)更加明顯。

［1］ TAKANO M．OECD／NEA burnup credit criticality benchmark result of Phase IA［R］．NEA／NSC／DOC（92）22，1994．

［2］ WAGNER J C，PARKS C V．Recommendations on the credit for cooling time in PWR burnup credit analyses［S］．NUREG／CR-6781（ORNL／TM-2001／272），U．S．Nuclear Regulatory Commission，Oak Ridge National Laboratory，January 2003．

［3］ TAKANO M，OKUNO H．OECD／NEA burnup credit criticality benchmark result of Phase IIA［R］．NEA／NSC／DOC（96）01，1996．

［4］ NOURI．OECD／NEA burnup credit criticality benchmark analysis of Phase IIB results：conceptual PWR spent fuel transportation cask［R］．NEA／NSC／DOC（98）1，1998．