1980—2008年萊州灣主要污染物的時空變化＊

張 雪，張龍軍，侯中里，廖 巍

（中國海洋大學海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室，山東 青島266100）

萊州灣是渤海內三大海灣之一，位于山東半島西北部，有黃河、小清河、濰河和虞河等眾多河流匯入灣內。萊州灣初級生產力較高，是多種魚蝦繁殖產卵索餌洄游的良好場所，因此這里一直是我國北方重要的海產品捕撈地。但隨著沿岸經濟開發(fā)力度的加大、注入萊州灣河流污染物濃度的增加以及沿岸地區(qū)污染物的排放，萊州灣的污染狀況，特別是河口及近岸區(qū)域的水質污染日益嚴重。

眾多研究顯示：萊州灣各營養(yǎng)鹽含量均較高，西部海區(qū)富營養(yǎng)化狀況嚴重，陸源污染是萊州灣海域富營養(yǎng)化的主要因素［1－6］，其中小清河攜帶入海的污染物是萊州灣高濃度無機氮的主要來源［7－10］。此外還有文獻指出萊州灣有機污染較重，石油和COD濃度較高［11］，各類污染物分布的高值區(qū)主要集中在西南部和南部河口區(qū)域［12－15］。陸源性污染使萊州灣漁業(yè)資源的結構、組成和數(shù)量發(fā)生了很大的變化，河口污染的加劇破壞了漁業(yè)資源和產卵場［16－17］，對萊州灣的漁業(yè)生產影響很大。以往對萊州灣的研究一般多為同年豐、枯水期或較短年際跨度間的比較，而鮮有學者對萊州灣污染物的長期變化從時間和空間尺度上進行系統(tǒng)研究。

鑒于此，本文通過分析整理關于萊州灣污染的歷史文獻和監(jiān)測數(shù)據(jù)，以無機氮（DIN）、無機磷（DIP）、化學需氧量（COD）為例，探討1980—2008年萊州灣污染物濃度的時間變化趨勢，并運用網(wǎng)格化方法分析萊州灣不同區(qū)域主要污染物的空間變化，從而為明確萊州灣的污染現(xiàn)狀及其歷史變化過程，確定水質主要影響因子，正確評價萊州灣生態(tài)環(huán)境質量提供借鑒。

1 數(shù)據(jù)來源與處理方法

參考歷年對萊州灣的監(jiān)測范圍，本文以118°45′E～120°00′E，37°00′N～37°50′N的萊州灣海域（見圖1）為研究對象，探討萊州灣自1980年代至今污染物隨時間的變化趨勢，并分區(qū)域討論萊州灣污染物的分布狀況，評價標準采用《海水水質標準（GB 3097—1997）》。

圖1 萊州灣海域位置圖Fig.1 Laizhou Bay

1.1 萊州灣歷年污染物濃度數(shù)據(jù)來源及處理

研究中力圖取用與萊州灣污染物相關的所有正式發(fā)表的科技論文數(shù)據(jù)，但難免有所遺漏。在文獻中直接給出的與研究區(qū)域一致的數(shù)據(jù)直接引用，單志欣等1986—1997年的數(shù)據(jù)直接從文獻［5］點線圖2、8、9中讀取，邢紅艷等1996—1998年的無機氮數(shù)據(jù)直接從文獻［6］點線圖1中讀取。本實驗室曾于2005年7月對萊州灣海域進行監(jiān)測，共選取本研究區(qū)域內的18個站位點并依據(jù)海洋監(jiān)測規(guī)范（GB 17378.4—1998）標準對無機氮、無機磷和化學需氧量進行測定。本文所用文獻的研究區(qū)域基本覆蓋整個萊州灣，但2004年李樓廣等［2］、2007年夏斌等［1］的研究區(qū)域略大于本文范圍，因此可能導致數(shù)據(jù)的偏差。

1.2 萊州灣不同區(qū)域污染物濃度數(shù)據(jù)來源及處理

針對不同研究者對萊州灣的研究區(qū)域不同而導致的時間變化趨勢結果的偏差性，在探討空間分布時，運用Surfer8.0軟件對不同文獻中出現(xiàn)的等值線圖按照本文的研究區(qū)域通過數(shù)字化的方法重新還原數(shù)據(jù)，網(wǎng)格化處理（采用Kinging差值法，重新選取40×20個網(wǎng)格點）后，提取出＊.grd插值后的濃度數(shù)據(jù)，進而分析不同污染物在萊州灣不同區(qū)域的時空分布趨勢。該方法可以確保數(shù)據(jù)點均勻的分布在調查區(qū)域內，避免由于數(shù)據(jù)點分布不均所帶來的誤差。

圖2 無機氮分布對比Fig.2 Contrast of DIN distribution

本文對獲取的1988—2008年的文獻資料采用Surfer軟件網(wǎng)格化方法提取數(shù)據(jù)，其中1988—1992年數(shù)據(jù)是文獻［11］直接給出的年均結果，其他年份受到文獻限制統(tǒng)一選擇豐水期資料，用于提取的等值線圖共計18幅。以圖2為例，圖2a是文獻［11］報道的1988—1992年無機氮的分布，圖2b是運用Surfer軟件網(wǎng)格化處理后的1988—1992年無機氮等值線還原圖，通過對比可以看出還原后的等值線圖與文獻給出的空間分布圖變化趨勢一致，較好的還原了文獻原圖，可用于數(shù)據(jù)提取。而圖2e則是對圖2c、圖2d運用Surfer軟件網(wǎng)格化處理后提取數(shù)據(jù)重新繪制的無機氮濃度2000—2001年的平均分布圖，用于反映這2a間濃度分布的平均水平。

2 萊州灣主要污染物濃度的變化趨勢

萊州灣的主要污染源是以河口為主的點污染源，尤以西部黃河口、西南岸小清河口排放的工業(yè)廢水、城市污水及養(yǎng)殖廢水中的COD、營養(yǎng)鹽類、石油類、揮發(fā)酚等污染物為主［11］。近年來隨著濰坊等地區(qū)的工業(yè)發(fā)展，使萊州灣南岸濰河、虞河的污染日益嚴重，沿岸灘涂的破壞使初級生產力降低，對萊州灣的水質產生越來越大的影響。

2.1 萊州灣無機氮、無機磷、COD豐、枯水期變化趨勢及年平均濃度

由于萊州灣地區(qū)降水具有明顯的季節(jié)性特點，不同時期入海河流徑流量差別較大，因此通常將其分為豐水期（7～10月）和枯水期（11～6月）進行討論。近30a3種主要污染物——無機氮、無機磷、COD濃度總體上表現(xiàn)為豐水期高于枯水期，說明萊州灣污染主要是由陸源污染物向海輸運產生。以無機氮為例，1986—2008年無機氮豐水期的平均濃度為0.30mg／L，而枯水期的平均濃度為0.23mg／L。但也有例外，1997年由于嚴重干旱使河流入海徑流量減小導致豐水期濃度僅為枯水期的50%［6］。

圖3給出的是萊州灣主要污染物豐、枯水期的濃度比。其中2001年豐水期無機磷濃度偏高被認為是由于萊州灣周圍地區(qū)降水較多而且密集，造成近岸污染物集中輸入［18］，從而導致豐、枯水期濃度比偏大；另外1996年豐水期無機氮濃度達到0.63mg／L［6］，導致年內豐、枯水期濃度比高達3.39。本文將這2個點作為離群值剔除（圖3中圈出的點），得到無機氮豐水期與枯水期濃度比1.26，標準偏差0.48；無機磷豐、枯水期濃度比1.07，標準偏差0.68；COD豐、枯水期濃度比1.06，標準偏差0.16。

圖3 主要污染物豐、枯水期濃度比（數(shù)據(jù)來源：［3－6，11，13，16，17］）Fig.3 The proportion between high－water period and low－water period of the main pollutants'concentration

表1 萊州灣歷年DIN、DIP、COD濃度Table 1 Concentrations of DIN，DIP and COD in the seawaters of the Laizhou Bay ／mg·L－1

表1給出了萊州灣1980—2008年DIN、DIP、COD的濃度。其中文獻［12］直接給出了3種污染物的年均濃度、文獻［5－6］直接給出了DIP、COD的年均濃度；其他年份均值是將文獻中各年豐、枯水期數(shù)據(jù)求平均得到。如遇某一年份的豐水期或枯水期有多篇文獻，則先對同一水期求平均值。由于2002、2004、2005、2007年DIN、DIP只有豐水期數(shù)據(jù)，本文則根據(jù)前述的污染物的豐枯比均值求得年平均濃度。

考慮到萊州灣污染物年際間文獻數(shù)據(jù)往往出自不同作者，為提高污染物濃度變化趨勢研究的可靠性，本文根據(jù)污染物的變化趨勢及濃度范圍劃分為3個時期，即1980—1990年，1991—2000年，2001—2008年進行討論。

2.2 無機氮、無機磷、COD的年際變化

無機氮是萊州灣內最主要的污染物之一，圖4a顯示，萊州灣無機氮濃度自1980—1990年代初期呈遞增趨勢，但整體含量不高；至1990—1995年含量明顯增加，其中1995年濃度達到0.48mg／L，超出三類水質；從1996年開始，無機氮濃度開始下降，1997－2002年處于無機氮濃度的低值年段，濃度保持在0.20mg／L以下，達到一類水質要求，水質逐漸轉好。通過分析認為這種下降可能與黃河的入海徑流降低以及小清河的治理有關：首先，1995年之后黃河徑流量顯著下降，1997—2002年平均徑流量僅為77.7×108m3／a（利津站實測數(shù)據(jù)），造成了無機氮入海通量顯著減少［20］。其次，小清河流域自1996年開始進行綜合治理［21］，根據(jù)馬紹賽等人的研究，1998—2002年小清河污染物入海通量逐年下降［9］，恰好與萊州灣無機氮的低濃度年份相一致；但遺憾的是2004年之后萊州灣無機氮平均濃度又逐年升高，到2008年無機氮濃度超出四類水質標準，污染急劇加重。雖然黃河的調水調沙使徑流量自2003年開始恢復到200×108m3／a左右，但仍然遠低于1980年代的徑流量水平，而萊州灣無機氮濃度卻顯著增加，可以說明黃河、小清河自2003—2004年后輸入萊州灣的無機氮通量有顯著增加的趨勢，這一點必須引起足夠重視。

圖4 無機氮、無機磷、COD變化趨勢（mg／L）（數(shù)據(jù)來源：［1－6，12－19］）Fig.4 Variation tendency of DIN，DIP，COD

由圖4b可見無機氮濃度呈現(xiàn)上升趨勢。1990年代無機氮濃度范圍0.05～0.49mg／L，平均濃度是0.28mg／L，是1980年代的3.2倍，超出一類水質。2001—2008年無機氮濃度范圍0.11～0.54mg／L，平均濃度是0.35mg／L，較1990年代增加38%并超出二類水質，污染狀況具有進一步加重。因此對萊州灣水質的治理和沿岸河流入海污染物排放的控制刻不容緩。

氨氮是無機氮的主要存在形態(tài)之一，除引起富營養(yǎng)化之外，高濃度的氨氮還對水生生物有較大的毒害，如造成魚類等水體動物攝食降低，生長減慢，組織損傷，影響氧在組織間的輸送等。對萊州灣氨氮的歷史監(jiān)測只獲得1986—2002年間的數(shù)據(jù)。如圖5所示，1986—1991年，氨氮的濃度隨DIN濃度的增加呈上升趨勢，占DIN的比例為70%～85%，1991年濃度最大達到0.27mg／L。但1994年之后，氨氮濃度迅速降低保持在0.1mg／L之下，而所占DIN比例也僅為20%左右，說明在這一時期硝態(tài)氮對DIN的貢獻更大

圖5 氨氮年際變化（數(shù)據(jù)來源：［3，5，6，13，18］）Fig.5 Variation tendency of NH4－N

萊州灣無機磷濃度始終維持在較低水平，且變化幅度較小。圖4c顯示，在1980—1990年代初期無機磷濃度的變化趨勢與無機氮相似，呈顯著上升趨勢，1991年濃度最高為0.031 2mg／L，超過二類水質；而1994—2000年數(shù)據(jù)顯示，無機磷濃度呈降低趨勢，1995年之后基本維持在0.015mg／L以下；但值得注意的是，雖然2005年無機磷濃度僅為0.007 4mg／L，可是此后卻又有回升，2008年恢復到0.014 7mg／L，表現(xiàn)出了潛在的上升趨勢。

根據(jù)圖4d給出的無機磷年際變化趨勢，1980年代無機磷平均濃度為0.009mg／L，符合一類水質標準；1990年代無機磷濃度范圍是0.006～0.031mg／L，平均濃度為0.015mg／L，略超出一類水質標準，是1980年代的1.67倍，其濃度的顯著升高主要與1990年代初DIP濃度的急劇增加有關；2001—2008年無機磷濃度范圍為0.007～0.0147mg／L，平均濃度為0.011 mg／L，比1990年代平均降低了27%，但仍高于1980年代。

由于萊州灣無機磷變化幅度較小，N／P基本與無機氮變化趨勢一致，除2000年在無機氮的最低值時N／P＝12小于Redfield值（N／P＝16），其他年份萊州灣N／P都在17～91之間，30a平均值為42，處于磷限制狀態(tài)。如不對磷酸鹽濃度加以控制，可能會成為引發(fā)赤潮的關鍵性因子。

化學需氧量是反映水體質量的重要指標之一，由圖4e、f可知，萊州灣1980年代至今COD濃度總體上呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢，1995年之后變化幅度不大。萊州灣COD除1990年超過一類水質標準外，其他年份均保持在1.16～2.00mg／L。3個時期COD平均濃度分別為1.79、1.60、1.40mg／L，均符合一類海水水質標準且濃度逐漸下降。較低濃度的COD說明萊州灣易降解有機物的污染并不十分嚴重，因此對石油烴類等難降解的特征有機化合物的污染應多加關注。

3 萊州灣不同區(qū)域主要污染物的分布及變化

萊州灣灣口水交換能力較強，西南部灣底區(qū)域受眾多河流入海徑流影響很大且污染物不易擴散而在河口形成高值區(qū)，從而導致污染物具有分布不均勻的特點。依據(jù)文獻中不同年份污染物分布的討論，采用網(wǎng)格化方法提取數(shù)據(jù)，同時依據(jù)污染物空間分布特點，按經緯度劃分成4個區(qū)域并篩選出不同區(qū)域內的數(shù)據(jù)進行平均化處理來進行空間分布的討論（見圖6）：區(qū)域1（118°45′E～119°20′E，37°15′N～37°50′N）主要為萊州灣西部黃河和小清河入海海域，區(qū)域2（119°20′E～119°40′E，37°15′N～37°50′N）為萊州灣中部海域，區(qū)域3（119°40′E～120°00′E，37°15′N～37°50′N）為萊州灣東部海域，區(qū)域4（118°45′E～120°00′E，37°00N～37°15′N）為虞河、濰河等河流入海的萊州灣南岸海域。同時，考慮到近岸海域受陸源影響較大，歷年對萊州灣的研究中獲取數(shù)據(jù)有限，因此對靠近海岸線約7km以內的數(shù)據(jù)未進行提取，以保證結果的準確度。

圖6 站位點布設和區(qū)域劃分Fig.6 Locations of survey stations and regionalism

同時根據(jù)無機氮是萊州灣最主要的污染物，且其濃度受入海徑流影響大的特點，依據(jù)圖4a中無機氮濃度的變化趨勢，劃分出4個代表年段對污染物的區(qū)域分布進行探討，以期更好反映河流污染物入海對萊州灣的影響。DIP和COD由于缺少1994—1996年的等值線圖，只選擇了3個年段。提取結果見表2。

表2 三種污染指標不同區(qū)域代表年份變化比較Table 2 Compare of the Three kinds of pollution index in different area and representative years

3.1 第1區(qū)塊污染物變化趨勢

第1區(qū)塊為萊州灣西部海域，黃河和小清河的入?？诙嘉挥谶@一區(qū)域，因此其污染物分布在4個區(qū)塊中受陸源輸入影響最大。第1區(qū)塊水平分布顯示，無機氮1988—1992年僅在黃河口附近形成局部二類水質［11］，并向外海遞減。1994—1996年豐水期，無機氮第1區(qū)塊濃度達到0.66mg／L，是1988—1992年年均值的5倍。值得注意的是，該時期無機氮濃度高值區(qū)由黃河口向小清河口附近轉移，并以小清河口為軸心呈舌狀分布，由西向東大幅度遞減，至2000—2001年豐水期第1區(qū)塊無機氮濃度明顯降低，僅為1994—1996年的24.5%，達到一類水質且空間梯度較小，然而2004—2008年豐水期DIN濃度又升高到0.64mg／L，基本與1994—1996年持平，超過了四類水質標準；無機磷1988—1992年也表現(xiàn)出由黃河向外遞減的趨勢，表明在這一時期黃河的陸源輸入是第1區(qū)塊營養(yǎng)鹽的主要來源，2000—2001年豐水期，無機磷的濃度比1988—1992年增加了一倍，略高于一類水質標準，而2004—2008年豐水期，無機磷又比2000—2001年增加11.7%，污染進一步加重并超過了一類水質標準；COD濃度1988—1992年高于2001年和2008年的豐水期，2001年和2008年差別不大，且3個年段COD濃度均符合一類水質標準，說明易降解有機物的污染并未成為第1區(qū)塊污染的主要環(huán)境問題。

3.2 第2、3區(qū)塊污染物變化趨勢

第2、3區(qū)塊分別位于萊州灣中部和東部，離岸較遠，只在東部有界河入海，受陸源影響較小，污染物在此區(qū)域變化趨勢與第1區(qū)塊類似，但濃度顯著降低。1988—1992年3種污染物濃度都不高；2000—2001年豐水期除第2區(qū)塊無機磷濃度略超出一類水質，無機氮和COD仍保持在較低水平；2004—2008年豐水期第2、3區(qū)塊無機氮和COD濃度較2000—2001年顯著上升，兩區(qū)塊無機氮均超出一類水質標準，但濃度僅為第1區(qū)塊的64%。總體上看，3種污染物濃度均表現(xiàn)為第2區(qū)塊大于第3區(qū)塊，呈現(xiàn)明顯的由西向東遞減的趨勢，東部海域受陸源影響最小，其污染可認為是第1區(qū)塊污染物向東部遷移擴散所引起的。

3.3 第4區(qū)塊污染物變化趨勢

第4區(qū)塊位于萊州灣南部，不僅有虞河、濰河等多條河流入海，而且在沿岸流的作用下也會受到西南部小清河口的影響，其污染程度反映了南部和西南部各河流對萊州灣的影響。第4區(qū)塊DIN平均濃度在1988—1992年低于第1、2區(qū)塊，而到2004—2008年豐水期DIN第4區(qū)塊濃度比同期第1區(qū)塊高出3%左右；無機磷濃度在第4區(qū)塊變化幅度更大，2000—2001年豐水期第4區(qū)塊DIP濃度即已超過第1區(qū)塊，至2004—2008年豐水期達到0.024 8mg／L，為1988—1992年平均值的20倍，比該年段第1區(qū)塊高出19%，超出一類水質標準1.66倍；而COD的分布與DIN、DIP有所不同，第4區(qū)塊濃度始終高于第1區(qū)塊，呈現(xiàn)南高北低的分布趨勢，但濃度始終低于2mg／L，且2008年COD濃度較前2個時期又顯著下降，說明萊州灣內的易降解有機物污染主要來自于西南部河流的輸入。

綜上所述，河口是萊州灣污染物濃度的高值區(qū)，在1990年代之前，由于黃河入海徑流量較大，是萊州灣的主要污染源，但近年來，由于黃河徑流量的減小，加之濟南、濰坊等地經濟的快速發(fā)展和對海岸線的過渡開發(fā)利用，污染問題日益突出，使萊州灣主要污染物的分布已經呈現(xiàn)出由西部逐漸向西南部和南部轉移的趨勢，南部海區(qū)逐漸成為污染物的高值區(qū)，嚴重影響萊州灣水質，應引起足夠的重視。

4 結論

（1）河流徑流量的季節(jié)變化導致萊州灣3種主要污染物均表現(xiàn)為豐水期濃度高于枯水期，無機氮豐水期與枯水期濃度比1.26，無機磷1.07，COD 1.06，說明萊州灣污染主要由陸源污染物入海所產生。

（2）1980—2008年污染物變化趨勢表明，無機氮是萊州灣的主要污染物，1990年代豐水期的年均值是1980年代的3.2倍，2001—2008年又增加了38%；其中1997—2002年受黃河徑流減小和小清河治理的影響豐水期濃度降低而達到一類水質，但2004年以來豐水期已超出三類水質標準。氨氮在1991年之前占DIN比例為70%～85%，但1990年代之后，氨氮占DIN比例僅為20%左右，NO3－－N對DIN貢獻增大。無機磷1980年代濃度較低，1990年代初濃度顯著上升，近15a雖然濃度維持在一類水質水平，但仍有潛在的上升趨勢。COD濃度符合一類水質標準，且呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢，表明萊州灣易降解有機物污染尚不嚴重。

（3）從區(qū)域分布上看，第1區(qū)塊由于受黃河、小清河陸源輸入影響始終是DIN、DIP濃度的高值區(qū)，2004年以后無機氮超過四類水質標準，但污染物濃度高值由黃河口向小清河口轉移；COD濃度均值符合一類水質。第2、3區(qū)塊水質較好。第4區(qū)塊DIN、DIP濃度呈現(xiàn)出快速上升趨勢，自2004年以來已遠遠超出了第1區(qū)塊的分布水平。雖然COD濃度一直處于2mg／L以下，但卻始終高于第1區(qū)塊。萊州灣的主要污染源已明顯由黃河口向南部灣底的諸河口轉移。

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