梁慶雷 李井懷 劉國(guó)榮 李安利

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

252Cf中子源是超鈾元素中的最佳自發(fā)裂變中子源，每次裂變平均發(fā)射3.76個(gè)中子和13條γ射線[1]。240Pu核自發(fā)裂變或235U、238U、239Pu核誘發(fā)裂變，都有與252Cf類(lèi)似的性質(zhì)[2]。裂變中子和裂變g射線強(qiáng)度信息包含了252Cf源強(qiáng)或U、Pu材料中元素的質(zhì)量和豐度等信息。

中子符合測(cè)量技術(shù)是甄別裂變中子與其它核反應(yīng)產(chǎn)生中子的主要手段[3]。符合中子計(jì)數(shù)、裂變中子多重性測(cè)量技術(shù)常用來(lái)測(cè)量易裂變核素的質(zhì)量[4]。這些技術(shù)只利用了裂變中子的信息，而未利用裂變g射線的信息。

無(wú)論自發(fā)裂變或誘發(fā)裂變，其g射線多重性都大于中子多重性。近年來(lái)，國(guó)外開(kāi)發(fā)的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜技術(shù)(time correlation coincidence, TCC)[5–7]采用兩個(gè)或多個(gè)中子、g射線探測(cè)器進(jìn)行裂變 n/g時(shí)間關(guān)聯(lián)符合測(cè)量。裂變中子能量不同，則其飛行速度不同；而各種能量的g射線都以光速飛行，因此時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜很復(fù)雜，包含了n-n、g-g、n-g和g-n符合成分。時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜技術(shù)充分利用了裂變中子和裂變g射線信息，具有良好的發(fā)展前景。

Sara Pozzi等[8–11]對(duì) MCNP 程序進(jìn)行了修改，開(kāi)發(fā)出了一套專(zhuān)用于 TCC譜模擬程序——MCNP-POLIMI，并廣泛應(yīng)用于核材料識(shí)別系統(tǒng)(nuclear material identification system, NMIS)的模擬計(jì)算。本工作用MCNP程序跟蹤252Cf源發(fā)射的每個(gè)粒子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，再加一些后期處理程序，獲得252Cf源的 n/γ飛行時(shí)間譜(TOF)和 TCC 譜，其中 n/γ TOF與實(shí)驗(yàn)譜符合良好。這對(duì)了解粒子信息，把握實(shí)驗(yàn)條件的準(zhǔn)確性很有幫助，也為模擬240Pu自發(fā)裂變或235U、238U、239Pu誘發(fā)裂變n/γ TCC譜打下基礎(chǔ)。

1 材料與方法

252Cf源自發(fā)裂變產(chǎn)生中子和γ射線，其中子能譜用 Maxwell分布描述[12]。中子和g射線的探測(cè)使用Φ12.7 cm×5.71 cm的BC-501A液體閃爍體探測(cè)器，其主要成分是C10H12，密度為0.874 g/cm3。中子與探測(cè)器里的碳核或者是氫核發(fā)生彈性散射，而γ射線與靶核的核外電子發(fā)生康普頓散射，使靶核或核外電子變成反沖核或反沖電子，從而產(chǎn)生相應(yīng)的脈沖信號(hào)。

本工作使用的252Cf源為L(zhǎng)B127裂變室，由北京核儀器廠生產(chǎn)，測(cè)量時(shí)252Cf源的活度約為8.17×105Bq，用BC-501A探測(cè)器測(cè)量得到252Cf源自發(fā)裂變的能譜見(jiàn)圖1。

圖1 用BC-501A探測(cè)器測(cè)得的252Cf源能譜Fig.1 The 252Cf energy spectrum measuredby BC-501A detector.

BC-501A探測(cè)器探測(cè)252Cf源自發(fā)裂變n/γ TOF譜的電子學(xué)線路見(jiàn)圖 2。裂變電離室記錄到裂變碎片的信號(hào)為事件的起始信號(hào)，n/γ信號(hào)經(jīng)恒比定時(shí)甄別器和延遲后作為停止信號(hào)。

圖2 252Cf源自發(fā)裂變n/γ飛行時(shí)間譜實(shí)驗(yàn)線路圖Fig.2 The experimental diagram of spontaneous fission of 252Cf n/γ time of flight spectra.

2 252Cf自發(fā)裂變n/γ TOF譜模擬

現(xiàn)有 MCNP程序尚不能同時(shí)模擬作為源粒子發(fā)射的中子和γ射線，因此將252Cf自發(fā)裂變n/γ飛行時(shí)間譜的模擬分成中子和 γ射線兩部分進(jìn)行模擬，而后合成。

2.1 中子TOF譜

設(shè)252Cf源為點(diǎn)源，在4π立體角內(nèi)各向同性發(fā)射裂變中子和γ射線，探測(cè)器距252Cf源73 cm。中子能譜按Maxwell分布描述，以252Cf源發(fā)生自發(fā)裂變的時(shí)刻作為時(shí)間零點(diǎn)，程序跟蹤每個(gè)中子的運(yùn)動(dòng)方向、能量、碰撞類(lèi)型以及作用時(shí)間等信息。探測(cè)器的閾值設(shè)為0.239 MeV，用PTRAC文件記錄輸出結(jié)果。

表1列出了PTRAC輸出文件中部分中子在探測(cè)器中發(fā)生反應(yīng)的過(guò)程，包括碰撞類(lèi)型、碰撞靶核、入射中子能量和碰撞發(fā)生時(shí)刻等。例如，2.181 MeV入射中子與氫核發(fā)生碰撞，碰撞時(shí)刻為37.107 ns，碰撞后入射中子變?yōu)樯⑸渲凶?，能量變?yōu)?0.393 MeV，則氫核所獲得的反沖能量為入射中子的能量減去散射中子的能量，變?yōu)?.788 MeV。

表1 部分PTRAC文件Table 1 Part of excerpt from PTRAC file

由表1不能直接得到中子飛行時(shí)間譜，需作后期處理。中子主要通過(guò)與氫核發(fā)生彈性散射而被探測(cè)，質(zhì)子的光響應(yīng)函數(shù)是非線性的，即光輸出能量與反沖質(zhì)子能量不成正比。光響應(yīng)函數(shù)不僅取決于閃爍體的成分、雜質(zhì)和波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換劑，與閃爍體的包殼材料、光電倍增管的性能等也有關(guān)。實(shí)驗(yàn)表明，適合 BC-501A探測(cè)器的質(zhì)子光響應(yīng)函數(shù)可用分段函數(shù)表示：

其中，Ep是質(zhì)子能量(MeV)。由于電子能量與光輸出成正比，因此L以電子能量為單位，代表光輸出能量(MeVee)。

中子與碳核發(fā)生彈性散射產(chǎn)生的光輸出只占很少部分，其響應(yīng)函數(shù)表示為L(zhǎng)=0.02Ec，其中，Ec是反沖碳核能量(MeV)。

獲得每個(gè)反沖粒子能量之后，相應(yīng)的光響應(yīng)函數(shù)變換成光輸出能量。入射中子在探測(cè)器中可能經(jīng)過(guò)多次散射，每次散射的反沖粒子能量都會(huì)轉(zhuǎn)化為光輸出，把每個(gè)事件的總光輸出能量與閾值進(jìn)行比較，大于閾值則被記錄，否則被舍棄。被記錄的事件按飛行時(shí)間錄入，形成了252Cf源自發(fā)裂變中子飛行時(shí)間譜。具體模擬過(guò)程如圖3所示。

圖3 MCNP模擬流程圖Fig.3 Block diagram of MCNP simulation.

2.2 γ射線TOF譜

MCNP程序只模擬物理過(guò)程，不能模擬由光電轉(zhuǎn)換中的統(tǒng)計(jì)漲落、電子學(xué)漂移等造成的峰展寬，且不同能量γ射線飛行時(shí)間都一樣，模擬得的γ峰無(wú)寬度擴(kuò)展，不能與實(shí)驗(yàn)譜作比較。因此在對(duì)252Cf源發(fā)射的γ射線TOF譜模擬時(shí)，輸入卡片中加入了時(shí)間展寬參數(shù)。

康普頓電子能量和脈沖幅度間的關(guān)系接近線性，在后期處理中，將計(jì)算過(guò)程中反沖電子的沉積能量之和與閾值作比較，大于閾值，便記錄下發(fā)生碰撞的時(shí)刻，即γ射線的飛行時(shí)間；否則舍棄，進(jìn)行下一個(gè)γ射線的模擬。最后獲得252Cf源自發(fā)裂變?chǔ)蒙渚€的飛行時(shí)間譜。

將模擬獲得的252Cf裂變中子飛行時(shí)間譜與g射線飛行時(shí)間譜進(jìn)行合成，得到252Cf自發(fā)裂變n/γ飛行時(shí)間譜。圖4為n/γ飛行時(shí)間譜模擬譜與實(shí)測(cè)譜。

圖4的尖峰為252Cf自發(fā)裂變g峰，較寬的則是中子峰。中子峰的前面部分代表中子的能量較高(飛行速度快，較早到達(dá)探測(cè)器)，后面部分中子的能量較低。模擬譜與實(shí)驗(yàn)譜的標(biāo)準(zhǔn)偏差小于 5%，實(shí)測(cè)譜與模擬譜符合較好。

圖4 252Cf源自發(fā)裂變n/γ飛行時(shí)間模擬譜與實(shí)測(cè)譜的比較Fig.4 Comparison of the simulated and measured n/γ TOF spectra for spontaneous fission of 252Cf.

3 252Cf自發(fā)裂變n/γ TCC譜的模擬

測(cè)量252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜的實(shí)驗(yàn)線路圖如圖5所示。兩個(gè)BC-501A探測(cè)器對(duì)稱(chēng)地放在252Cf源兩邊，各距源20 cm。一個(gè)探測(cè)器探測(cè)n/γ信號(hào)作為起始信號(hào)，另一個(gè)探測(cè)器探測(cè)的 n/γ信號(hào)經(jīng)過(guò)延遲后作為停止信號(hào)，就構(gòu)成了實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜。在短符合時(shí)間內(nèi)，兩探測(cè)器分別探測(cè)到252Cf源同一次裂變時(shí)發(fā)射的中子或γ射線，這是真符合事件。探測(cè)器探測(cè)到中子和γ射線，相互間構(gòu)成n-n符合、γ-γ符合、n-γ符合和γ-n符合。四種符合事件合并構(gòu)成了252Cf自發(fā)裂變n/γ TCC譜。若兩探測(cè)器所探測(cè)到的粒子并非同一個(gè)裂變事件產(chǎn)生，則所記錄到的事件稱(chēng)為偶然符合事件，形成偶然符合本底。偶然符合在時(shí)間上通常是隨機(jī)分布的，在時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜上顯示為本底。

圖5 252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜實(shí)驗(yàn)線路圖Fig.5 The experimental diagram of 252Cf spontaneous fission time correlation coincidence spectra.

先用MCNP程序記錄每個(gè)探測(cè)器探測(cè)到n/γ粒子的輸出結(jié)果文件(PTRAC文件)，再算出總的光輸出大于探測(cè)器閾值的粒子飛行時(shí)間，得到四個(gè)輸出文件，分別是兩個(gè)探測(cè)器記錄的總光輸出大于閾值的中子和γ射線的飛行時(shí)間；將一個(gè)探測(cè)器輸出文件中的飛行時(shí)間與另一個(gè)探測(cè)器輸出文件中的飛行時(shí)間相減，得到時(shí)間差Δt為252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜模擬譜的橫坐標(biāo)。其中，中子之間的飛行時(shí)間相減就構(gòu)成了n-n符合；g射線之間的飛行時(shí)間相減就構(gòu)成了γ-γ符合；中子與g射線的飛行時(shí)間相減就構(gòu)成了n-γ符合和γ-n符合。將它們進(jìn)行合成，可得252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜模擬譜的全譜，結(jié)果見(jiàn)圖6(a)。探測(cè)器1和2與252Cf源距離分別為50和100 cm時(shí)，時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜見(jiàn)圖6(b)。

從圖6可見(jiàn)，時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜分別由γ-γ譜、n-n譜、n-γ譜和γ-n譜組成。實(shí)際測(cè)量時(shí)，很難將其一一甄別，但利用MCNP程序模擬時(shí)可很方便地將合成譜分解。

圖6 模擬得到的252Cf源自發(fā)裂變時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜Fig.6 252Cf spontaneous fission time correlation coincidence spectra simulated by MCNP.

4 結(jié)語(yǔ)

本工作首先使用MCNP程序跟蹤252Cf自發(fā)裂變發(fā)射的每個(gè)粒子在 BC-501A探測(cè)器中發(fā)生反應(yīng)的位置、類(lèi)型以及碰撞時(shí)刻等信息，通過(guò)對(duì)輸出PTRAC文件進(jìn)行后期處理，獲得了252Cf源自發(fā)裂變 n/γ飛行時(shí)間譜，其與實(shí)測(cè)譜符合很好；在此基礎(chǔ)上，對(duì)兩個(gè)BC-501A探測(cè)器探測(cè)252Cf源進(jìn)行了模擬，獲得了252Cf源自發(fā)裂變n/γ時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，為以后的相關(guān)時(shí)間關(guān)聯(lián)符合測(cè)量打下良好的基礎(chǔ)。

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