白凌志 王廷棟 劉 月 程 誠 張 偉 懷 平

（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

半導(dǎo)體納米系統(tǒng)是相當(dāng)活躍的前沿研究領(lǐng)域，Kapon等[1]于1989年制備了首個(gè)V型砷化鎵量子線，2002年日本東京大學(xué)和美國Bell實(shí)驗(yàn)室的研究組改進(jìn)了分子束外延(MBE)生長工藝、制備了T型砷化鎵量子線[2]。相比于體材料半導(dǎo)體，半導(dǎo)體納米材料的載流子在多個(gè)空間維度上受到限制，其態(tài)密度非常集中。理想的一維電子氣系統(tǒng)的態(tài)密度在帶底呈現(xiàn)E–1/2形狀發(fā)散。根據(jù)自由電子理論的預(yù)測，半導(dǎo)體納米材料的吸收譜強(qiáng)度正比于態(tài)密度，將在帶邊呈現(xiàn)尖銳的吸收峰[3]。

摻雜半導(dǎo)體量子線中形成的準(zhǔn)一維系統(tǒng)是很有意義的研究領(lǐng)域[4–6]。若無摻雜，半導(dǎo)體量子線中的電子與空穴的濃度相同，即中性狀態(tài)。觀測表明，中性量子線的連續(xù)帶吸收邊并無發(fā)散行為，吸收強(qiáng)度主要集中在激子吸收峰[7,8]，表明量子線中載流子間的庫侖作用將顯著改變吸收譜的性質(zhì)[9]。基于半導(dǎo)體布洛赫方程的計(jì)算表明，在一維中性狀態(tài)電子-空穴系統(tǒng)的光吸收譜主要由激子吸收峰與減弱的連續(xù)帶吸收譜構(gòu)成，與自由電子理論所預(yù)言的發(fā)散行為不同。中性量子線的多體效應(yīng)研究主要集中于費(fèi)米邊吸收及帶隙重整化效應(yīng)[10–12]。

在電荷摻雜的情況下，半導(dǎo)體量子線的吸收譜發(fā)生很大改變。東京大學(xué)Akiyama等[13]在n型摻雜的砷化鎵量子線中發(fā)現(xiàn)了類似一維態(tài)密度形狀的尖銳吸收邊，以及激子(Exciton)和帶電激子(Trion)的吸收峰。具有一維態(tài)密度形狀的吸收邊在一定溫度下可與費(fèi)米面的吸收峰同時(shí)存在。摻雜量子線的吸收譜中，復(fù)雜結(jié)構(gòu)來源于準(zhǔn)一維系統(tǒng)中的多種準(zhǔn)粒子。接近帶底的近自由載流子躍遷形成一維態(tài)密度形狀的吸收邊；電子與空穴形成中性準(zhǔn)粒子，即激子；兩個(gè)電子與一個(gè)空穴形成的準(zhǔn)粒子為帶電激子。

半導(dǎo)體中激子、帶電激子及雙激子等一系列準(zhǔn)粒子是電子與空穴通過庫侖作用構(gòu)成的復(fù)合體[14]。庫侖作用的強(qiáng)弱決定準(zhǔn)粒子能否形成，庫侖作用不僅受到載流子及準(zhǔn)粒子的動(dòng)態(tài)屏蔽而削弱，也受到量子限域效應(yīng)、電荷摻雜的影響。理論計(jì)算表明，低維體系中的有效庫侖作用隨維度下降而明顯增強(qiáng)，準(zhǔn)粒子的束縛能也相應(yīng)變大。嚴(yán)格的理論推導(dǎo)證明，如果半導(dǎo)體體材料的激子束縛能為E0=?2/(2mra02)，則理想半導(dǎo)體量子阱的激子束縛能為4E0[3]。實(shí)驗(yàn)與計(jì)算結(jié)果都表明半導(dǎo)體量子線的激子束縛能可達(dá) 5E0–6E0[15]。為理解摻雜半導(dǎo)體的準(zhǔn)粒子及其光譜學(xué)特征，須闡明具有量子限域效應(yīng)的準(zhǔn)一維體系中電子、空穴間的有效庫侖作用。在半導(dǎo)體量子線的理論研究中，包絡(luò)函數(shù)近似法是計(jì)算量子線有效庫侖作用的常用方法，但通常只考慮非摻雜的情況。本研究計(jì)算具有實(shí)際結(jié)構(gòu)的n型摻雜T型量子線，并考慮有限勢壘對(duì)載流子的約束，從而更好地理解準(zhǔn)一維量子線中的多體效應(yīng)。

1 理論模型

本文采用僅包含導(dǎo)帶和重空穴帶的理想兩能帶模型，并使用有效質(zhì)量近似?；谟邢拊椒ň_數(shù)值化求解一維量子線截面的薛定諤方程，在只考慮基態(tài)的情況下，通過包絡(luò)函數(shù)近似獲得載流子間的有效庫侖作用。

1.1 薛定諤方程

圖1(a)為具有T型結(jié)構(gòu)的砷化鎵(GaAs)量子線[13]，由相互垂直的兩個(gè)量子阱構(gòu)成，其中臂型量子阱(Arm well)厚6 nm，內(nèi)部為砷化鎵，外部為高摻雜鋁的砷化鎵(Al0.45Ga0.55As)；干型量子阱(Stem well)厚 14 nm，內(nèi)部為低摻雜的砷化鎵(Al0.07Ga0.93As)，外部為高摻雜鋁的砷化鎵(Al0.33Ga0.67As)。由于不同的鋁摻雜率，兩量子阱的界面處形成勢阱，約束電子與空穴的遷移，使載流子只能沿著界面的延展方向(Z)自由運(yùn)動(dòng)，這是人工制備的半導(dǎo)體準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)。通過在距離干型量子阱100 nm處進(jìn)行硅delta摻雜，可在干型量子阱中引入1011cm–2濃度的電子氣；在臂型量子阱頂部加上電壓，以調(diào)控進(jìn)入準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)的電子氣濃度，如圖1(b)所示。電場沿–Y、Z方向?yàn)榱孔泳€的延展方向。

圖1 n型摻雜T型量子線 (a)橫截面示意圖, (b)側(cè)視圖Fig.1 Schematics of an n-doped T-shaped quantum wire. (a)Cross section view, (b) Side view

鋁摻雜砷化鎵的勢能(meV)經(jīng)驗(yàn)公式為[16]，

其中，n是摻鋁砷化鎵(AlnGa1–nAs)的鋁摻雜率。量子線橫截面處載流子的薛定諤方程為：

其中，mp為載流子有效質(zhì)量，載流子為電子(e)和空穴(h)，即me與mh分別是砷化鎵體材料中電子與空穴的有效質(zhì)量;φp(x,y)是載流子波函數(shù)；E是載流子單粒子基態(tài)能量；Vn(x,y)是摻雜砷化鎵相對(duì)于無摻雜砷化鎵的勢能，n是鋁的摻雜率；e是單位電荷，F(xiàn)是控制摻雜的電場場強(qiáng)。在此模型中，電場的場強(qiáng)決定從量子阱注入量子線的載流子濃度。當(dāng)載流子為電子時(shí)，受力與電場方向相反，式(1)中電勢能項(xiàng)eFy前符號(hào)取“–”，電子從干型量子阱向臂型量子阱移動(dòng)；當(dāng)載流子為空穴時(shí)則相反，空穴受電場力從臂型量子阱向干型量子阱移動(dòng)。

1.2 波函數(shù)數(shù)值求解

式(1)中的二階偏導(dǎo)算符可用中心差分格式離散化為：

因此可得到所求區(qū)域內(nèi)部格點(diǎn)差分格式的線性方程組。對(duì)于邊界格點(diǎn)，因所求單粒子基態(tài)波函數(shù)可認(rèn)為是光滑緩變的函數(shù)，故采用等值外推法確定邊界條件，由上述二階差分格式及式(1)可得邊界格點(diǎn)的離散化的線性方程組，與內(nèi)點(diǎn)的線性方程組合起來可得相應(yīng)的系數(shù)矩陣。用 Householder法進(jìn)行矩陣對(duì)角化計(jì)算，得到所求基態(tài)的單粒子波函數(shù)及能量。φ的上標(biāo)p代表電子(e)與空穴(h)，下標(biāo)j,l分別是x和y方向上離散化的格點(diǎn)序數(shù)。

為確保計(jì)算精度，數(shù)值求解區(qū)域?yàn)楦尚土孔于迮c臂型量子阱T形相交所成矩形的3倍。計(jì)算參數(shù)為：干型量子阱寬Dx=14 nm，臂型量子阱寬Dy=6 nm，介電常數(shù)ε0=13.74，電子有效質(zhì)量me=0.0665m0，空穴有效質(zhì)量mh=0.457m0，m0是電子真空質(zhì)量。砷化鎵體材料激子玻爾半徑a0=12.5 nm和對(duì)應(yīng)的激子束縛能E0=4.2 meV分別作為長度單位和能量單位。

求解式(1)式可采用變分法、有限元法等。變分法計(jì)算量小，是半導(dǎo)體多體理論計(jì)算中常用方法，但因猜測復(fù)雜邊界條件的波函數(shù)困難，不適于討論具有真實(shí)結(jié)構(gòu)的量子線的情況。Szymanska等[16]用快速傅立葉變換法計(jì)算了 T型量子線中的激子波函數(shù)，計(jì)算精度高且可適應(yīng)于各種邊界條件的量子線，但其僅討論了非摻雜情況。本文用有限元方法求解薛定諤方程，以便處理各種復(fù)雜邊界條件及摻雜情況，但計(jì)算量較大。實(shí)際求解區(qū)域大小是準(zhǔn)量子線截面面積(14 nm×6 nm)的3倍。若用4或5倍量子線橫截面積作為數(shù)值求解區(qū)域，所得波函數(shù)數(shù)值誤差可小于5%，但計(jì)算量明顯增加。

1.3 有效庫侖勢

根據(jù)包絡(luò)函數(shù)近似[17]，設(shè)p,q=e,h，則準(zhǔn)一維量子線中載流子間的有效庫侖勢Vp–q(z)為：

其中，(x1,y1)與(x2,y2)分別為兩個(gè)相距為z的截面的橫向坐標(biāo)，φp(x1,y1)和φq(x1,y1)分別為載流子的基態(tài)波函數(shù)，ε0與e分別是介電常數(shù)和基本電荷。對(duì)實(shí)空間的有效庫侖勢在空間作傅立葉變換得到，

式中，Lz是量子線沿伸展方向z的長度，K0(r)是零階第二類修正Bessel函數(shù)，其在r→0時(shí)呈對(duì)數(shù)發(fā)散K0(r)→–lnr，在長波極限k→0時(shí)，有效庫侖勢的漸進(jìn)行為是V(k)→–lnk+Constant。因此，由(3)式積分計(jì)算載流子間有效庫侖勢時(shí)，須用解析方法防止發(fā)散。本文分別計(jì)算n型摻雜T型量子線中載流子間的有效庫侖勢Ve–e、Vh–h與Ve–h。

2 結(jié)果與討論

2.1 載流子基態(tài)密度分布

圖2(a)、2(b)為n型摻雜T型砷化鎵量子線的基態(tài)電子密度分布。采用等高線標(biāo)識(shí)密度，由內(nèi)至外依次等值減小。無外加電場時(shí)，電子主要分布在T型量子線內(nèi)，即干型量子阱與臂型量子阱的界面區(qū)域。由于臂型量子阱未摻雜，勢能較低，電子易向其擴(kuò)散；干型量子阱為低摻雜，勢能較高，僅有少量電子能進(jìn)入。在受限體系中如尺度D接近粒子的德布羅意波長，根據(jù)測不準(zhǔn)原理，電子平均最小動(dòng)量為?/D。因此，電子的平均動(dòng)能伴隨尺度減小而增加。電子動(dòng)能增至接近勢壘時(shí)，量子隧穿效應(yīng)導(dǎo)致電子從受限體系中泄漏。電子泄露會(huì)削弱量子限域效應(yīng)，不利于形成一維電子氣。由圖2(b)，當(dāng)加上一定的控制電場后，電子云向電場反方向移動(dòng)，在干型量子阱中收縮，并向臂型量子阱中擴(kuò)展。

圖2 不加電場與加100 kV/cm電場下n型摻雜T型量子線的基態(tài)電子(a, b)和基態(tài)空穴(c, d)的密度分布)Fig.2 Ground-state electron (a, b) and hole (c, d) density in n-doped T-shaped quantum wire, with or without electric field.

n型摻雜T型砷化鎵量子線的基態(tài)空穴密度分布見圖2(c)、2(d)。無外加電場時(shí)，空穴的基態(tài)密度分布不同于電子?？昭ǖ挠行з|(zhì)量約為電子的 7倍，同樣尺度下，其平均動(dòng)能較小，易在臂型量子阱中形成定域狀態(tài)，而難以進(jìn)入干型量子阱。從圖2(d)可見，當(dāng)外加電場后，空穴在臂阱里逐漸收縮，幾乎局域在T型量子線中心，并沿電場方向往干型量子阱略微移動(dòng)。

2.2 有效庫侖勢

利用電子與空穴的基態(tài)波函數(shù)，本文用包絡(luò)函數(shù)近似計(jì)算載流子間的有效庫侖作用。圖3給出了k空間中n型摻雜T型量子線的電子-電子及空穴-空穴間有效庫侖勢。為討論摻雜對(duì)庫侖作用的影響，對(duì)比了3種電場強(qiáng)度下庫侖勢的變化規(guī)律。由圖3，有效庫侖勢在長波極限k→0時(shí)均呈對(duì)數(shù)發(fā)散，這是一維系統(tǒng)庫侖作用特點(diǎn)。三維系統(tǒng)的庫侖作用呈現(xiàn)k–2發(fā)散規(guī)律，而二維系統(tǒng)則呈現(xiàn)k–1的發(fā)散規(guī)律。伴隨維度下降，k空間中有效庫侖勢的發(fā)散趨于減弱，即實(shí)空間的維度越高庫侖作用的長程特性越顯著。而當(dāng)k→∞時(shí),有效庫侖勢一致趨向于零。

圖3 n型摻雜T型量子線的有效庫侖勢 (a) 電子-電子，(b)空穴-空穴Fig.3 Effective Coulomb potentials in n-doped T-shaped quantum wire. (a) e-e, (b) h-h

電子間的有效庫侖作用隨電場的增加而減弱，空穴間的有效庫侖作用則變強(qiáng)。由于電子受力與電場方向相反，電子在強(qiáng)電場作用下從量子線進(jìn)入臂型量子阱。量子線中電子密度的降低減弱了有效庫侖作用；而空穴受到電場力的作用從臂型量子阱向干型量子阱移動(dòng)，但由于受到干型量子阱勢壘的阻擋，空穴密度集中在界面處的量子線中，增強(qiáng)了庫侖作用。

圖4 n型摻雜T型量子線內(nèi)電子與空穴間有效庫侖勢Fig.4 Effective Coulomb potential between electron and hole in n-doped T-shaped quantum wire.

圖4為n型摻雜T型量子線內(nèi)電子與空穴間有效庫侖勢。電子-空穴間有效庫侖勢隨電場增強(qiáng)先增后減。根據(jù)包絡(luò)函數(shù)近似，有效庫侖勢強(qiáng)度同時(shí)與電子與空穴的基態(tài)波函數(shù)相關(guān)。從基態(tài)波函數(shù)的計(jì)算中得知，前者在電場作用下離域，而后者變得局域,兩者共同競爭作用的結(jié)果較為復(fù)雜。當(dāng)電場較弱時(shí)，由于電子的動(dòng)能較大，主要受到影響的是空穴，即空穴密度變得集中。電子-空穴有效庫侖勢與圖3(b)中空穴-空穴有效庫侖勢的變化規(guī)律一致。而當(dāng)電場較強(qiáng)時(shí)，電子明顯向臂型量子阱中擴(kuò)散，降低了量子線中的電子密度；且空穴得到足夠大的電場勢能后有可能克服勢壘進(jìn)入干型量子阱中，同時(shí)降低了量子線中的空穴密度。這兩個(gè)效應(yīng)疊加，使電子-空穴有效庫侖勢明顯降低。

3 結(jié)語

本文用雙帶模型研究n型摻雜T型砷化鎵量子線的量子限域效應(yīng)與有效庫侖勢。用有限元法數(shù)值求解復(fù)雜邊界條件下薛定諤方程，獲得T型砷化鎵量子線中電子與空穴的單粒子波函數(shù)。量子線的摻雜效應(yīng)由外加電場控制。計(jì)算結(jié)果表明，電子有效質(zhì)量輕，易突破有效勢壘的約束，從量子線進(jìn)入臂型量子阱，離域性較強(qiáng)；而重空穴的有效質(zhì)量大，局域性較強(qiáng)。用包絡(luò)函數(shù)近似，計(jì)算了不同場強(qiáng)下e-e、h-h及 e-h間的有效庫侖作用。三種有效庫侖勢在長波極限下均呈對(duì)數(shù)發(fā)散，反映了準(zhǔn)一維系統(tǒng)與高維的不同特征。隨著外加電場增強(qiáng)，空穴間的庫侖作用增強(qiáng)，電子間的庫侖作用則減弱。電子與空穴間的庫侖作用變化規(guī)律較為復(fù)雜，顯示了電子與空穴在摻雜情況下局域與離域趨勢相互競爭的特點(diǎn)。應(yīng)當(dāng)指出，本文的計(jì)算雖考慮了電子與空穴在橫截面處的分布，但未考慮摻雜系統(tǒng)中的多體效應(yīng)對(duì)庫侖作用的影響。半導(dǎo)體量子線中載流子的屏蔽作用將明顯削弱有效庫侖作用，為處理這樣的多體屏蔽效應(yīng)，須用格林函數(shù)理論作進(jìn)一步研究。

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