孫墨杰，姜佳旭，于大禹

（東北電力大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，吉林 吉林 132012）

研究開發(fā)

特約評(píng)述

基于反硝化菌的煙氣脫硝技術(shù)研究進(jìn)展

孫墨杰，姜佳旭，于大禹

（東北電力大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，吉林 吉林 132012）

作為一種新型的煙氣脫硝技術(shù)，反硝化菌還原法因產(chǎn)物污染小、工藝簡(jiǎn)單、運(yùn)行成本低而具有較大的工業(yè)化前景。本文從氮氧化物來(lái)源、反硝化菌脫硝技術(shù)及其研究進(jìn)展兩方面介紹了現(xiàn)有的反硝化脫硝方法：?jiǎn)我环聪趸?、反硝化結(jié)合化學(xué)脫硝法和好氧反硝化脫硝法的特點(diǎn)，通過分析各種方法的優(yōu)勢(shì)展望了反硝化脫硝技術(shù)的發(fā)展前景：?jiǎn)我环聪趸☉?yīng)著力篩選更優(yōu)化的反硝化菌種；反硝化法結(jié)合化學(xué)脫硝法應(yīng)著力尋找更好的金屬絡(luò)合劑；好氧反硝化法需要進(jìn)一步探索脫硝機(jī)理。

反硝化；氮氧化物；煙氣脫硝；BioDeNOx

隨著國(guó)民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展、人口的增長(zhǎng)和城市化進(jìn)程的加快，氮氧化物（NOx）排放量與日俱增。氮氧化物是形成光化學(xué)煙霧、酸雨以及破壞臭氧層的主要元兇之一[1]，其轉(zhuǎn)化產(chǎn)物硝酸鹽更是參與形成另一種大氣污染物PM 2.5（particulate matter）的二次粒子。雖然我國(guó)在“十二五”期間加大了對(duì)氮氧化物排放量的控制力度，但據(jù)資料顯示：僅 2011年上半年，氮氧化物排放總量就已高達(dá)1206.7萬(wàn)噸，比2010年同期增長(zhǎng)6.17%。其中火電廠煙氣的氮氧化物排放量巨大是導(dǎo)致出現(xiàn)“不降反增”現(xiàn)象的主要原因之一。火電廠現(xiàn)有的煙氣脫硝技術(shù)中所使用的催化劑、設(shè)備價(jià)格昂貴，機(jī)組改造成本高，也為火電廠煙氣脫硝技術(shù)的應(yīng)用實(shí)施增加難度。所以找到一種經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的煙氣脫硝技術(shù)迫在眉睫。

作為新型的煙氣脫硝方法，微生物法以其設(shè)備簡(jiǎn)單、投資運(yùn)行成本低、環(huán)境污染小等特點(diǎn)逐漸走進(jìn)人們的視線[2]。根據(jù)國(guó)內(nèi)外的研究進(jìn)展和現(xiàn)狀，現(xiàn)有的微生物法脫硝可大致分為硝化氧化法、反硝化還原法以及硫代硫酸鹽處理法[3]。雖然反硝化還原法目前僅處于實(shí)驗(yàn)階段，但在處理低濃度的NOx時(shí)具有去除效率高、產(chǎn)物污染小等優(yōu)勢(shì)已成為大氣污染防治領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[4]。本文概述了目前應(yīng)用反硝化菌的3種脫硝方法，并從氮氧化物來(lái)源、反硝化菌脫硝機(jī)理及研究進(jìn)展等方面對(duì)反硝化菌脫硝方法進(jìn)行綜述并對(duì)其前景進(jìn)行展望。

1 氮氧化物來(lái)源

氮氧化物主要包括 NO、NO2、N2O3、N2O4、N2O5等，其中NO和NO2是污染大氣的主要?dú)怏w[5-6]。自然因素和人為因素是NOx的兩個(gè)成因，由于人類活動(dòng)范圍的逐步拓寬，自然因素早已不是NOx污染問題這一矛盾的主要方面，相反，人為因素已逐漸成為主要因素。人為因素中NOx的固定源因排放量大、排放集中等特點(diǎn)使其對(duì)環(huán)境影響巨大[7]。所以，火電廠煙氣作為 NOx固定源的供給者之一急需治理?；痣姀S中燃煤鍋爐所產(chǎn)生的NOx主要為“熱力型”，其產(chǎn)生機(jī)理[8-9]如式（1）～式（4）所示。

反應(yīng)式（1）、式（2）、式（3）的反應(yīng)速率較快，而式（4）的反應(yīng)速率相比于前3個(gè)反應(yīng)較慢，所以火電廠煙氣中的NOx90%以上是在水溶液中溶解度較小的NO，而其余為NO2和少量的N2O。于是，如何去除煙氣中的NO成為此領(lǐng)域?qū)W者的主要研究目標(biāo)。

2 反硝化菌及其脫硝機(jī)理

反硝化菌在適宜的碳源下，利用氮氧化物合成自身生長(zhǎng)所需的有機(jī)氮，并通過異化反硝化作用使其轉(zhuǎn)化為N2，最終排放到大氣當(dāng)中[10]，如圖所示1。

圖1 反硝化菌脫氮機(jī)理

現(xiàn)有能用于脫氮的反硝化菌多數(shù)為異養(yǎng)脫氮菌，例如假單胞菌屬（Pseudomonas）、桿菌屬（Bacillus）、產(chǎn)堿桿菌屬（Alcaligenes）、色桿菌屬（Chromobacterium）、無(wú)色桿菌屬（Achromobacter）、棒桿菌屬（Corynebacrerium）、莫拉氏菌屬（Moraxella）、鹽桿菌屬（Halobacterium）、生絲桿菌素屬（Hyphomicrobium）、丙酸酐菌屬（Propionibacterium）、微球菌屬（Micrococcus）、螺菌屬（Spirillum）、黃單胞菌屬（Xanthomonas）[11]。

反硝化菌凈化NOx可分為兩部分，分別是NO和NO2的溶解與吸附。由于NO溶解度較低，所以大部分的NO是依靠生物膜或固體物質(zhì)吸附，即被反硝化菌或其載體俘獲，并在氧化氮酶的作用下產(chǎn)生N2進(jìn)而達(dá)到去除目的。而 NO2可以與水發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生NO3-、NO2-，反應(yīng)見式（5）、式（6）[12]。

NO3-在硝酸鹽還原酶的作用下轉(zhuǎn)化為而NO2-又在亞硝酸鹽還原酶作用下還原為NO，最終并入煙氣中原有的NO共同去除，見圖2。

圖2 NO2去除機(jī)理

3 反硝化菌脫硝技術(shù)研究進(jìn)展

國(guó)內(nèi)外相關(guān)領(lǐng)域的學(xué)者一直在研究如何更好的利用微生物這一污染小、能耗小的群體來(lái)取代現(xiàn)有的脫硝方法從而達(dá)到高效率、可持續(xù)運(yùn)行這一目標(biāo)。由于微生物的反硝化作用可使有害的NOx轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)害的N2，理所當(dāng)然的被研究者給予厚望。目前研究較多的基于反硝化菌凈化煙氣中NOx的方法有：?jiǎn)我环聪趸撓?、反硝化結(jié)合化學(xué)脫硝及好氧反硝化脫硝等。

3.1 單一反硝化脫硝

最早應(yīng)用反硝化菌凈化NOx的是美國(guó)愛達(dá)荷國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室（Idaho National Engineering Laboratory）的研究人員[13]，他們將一定濃度的NO通過附著綠膿假單胞菌（Pseudomonas denitrificans）的反應(yīng)塔，塔中的堆肥可提供脫氮菌營(yíng)養(yǎng)，并以蔗糖作為外加碳源，氣體在塔內(nèi)停留時(shí)間約為 1 min時(shí)，整個(gè)體系NO的去除率可達(dá)到99%。

國(guó)內(nèi)的蔣文舉等[12]從污水處理廠提取反硝化菌并經(jīng)過20天處理培養(yǎng)后，裝入填料為輕質(zhì)實(shí)體陶粒的生物膜填料塔，并將制好的模擬煙氣通入填料塔內(nèi)對(duì)反硝化菌進(jìn)行馴化，馴化后實(shí)驗(yàn)表明：利用反硝化菌掛膜凈化NOx，NO2的去除率為90%，NO的去除率為80%。反硝化菌凈化NOx最適宜的溫度為35～45 ℃，當(dāng)NO的進(jìn)氣濃度在50～500 mg/m3時(shí)，對(duì)脫硝效率沒有顯著影響。郭斌等[14]使用化纖廠廢水處理曝氣池的反硝化活性污泥進(jìn)行接種，采用靜態(tài)、動(dòng)態(tài)培養(yǎng)后馴化掛膜。實(shí)驗(yàn)中的生物凈化塔內(nèi)徑105 mm，高1000 mm，填料為爐渣灰。取自硝酸車間含NOx的廢氣從生物凈化塔下部進(jìn)入，與上部噴淋的反硝化菌培養(yǎng)基進(jìn)行逆流接觸。當(dāng)循環(huán)液pH<6.5時(shí)，產(chǎn)物N2O會(huì)大量產(chǎn)生；pH>8時(shí)，會(huì)出現(xiàn)NO2-的積累，其積累程度與pH值呈正相關(guān)。以爐渣灰做填料，空間速度 100 h-1，液氣比為 1 L/m3，NOx進(jìn)氣濃度在0.1%～0.3%時(shí)，NOx去除率可達(dá)到60%～85%。由于以爐渣灰為填料易存在破碎、堵塞等問題，郭斌等建議使用陶粒等其它填料進(jìn)行深入研究。

倪建國(guó)等[15]在研究中使用了聚氨酯（PU）小球?yàn)樘盍线M(jìn)行掛膜，為縮短掛膜時(shí)間，還采用氣相NO、液相硝酸鈉的氣液聯(lián)合掛膜法進(jìn)行生物滴濾塔的啟動(dòng)過程研究，結(jié)果表明：在液體培養(yǎng)基中添加適量的硝酸鹽有助于反硝化菌的生長(zhǎng)并提高脫硝效率，但硝酸鹽過多時(shí)會(huì)導(dǎo)致中間產(chǎn)物N2O的積累，影響NO的去除率。在掛膜啟動(dòng)期，填料層壓力損失、循環(huán)液吸光度均與NO的去除率成正比。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者在研究單一反硝化菌脫硝時(shí)一般會(huì)選擇在大氣污染控制中常用的生物濾器和生物滴濾器[16]作為反應(yīng)的主體裝置，在反應(yīng)塔內(nèi)掛膜并完成整個(gè)脫硝過程。但反應(yīng)塔內(nèi)徑、體積、填料高度等物理指標(biāo)對(duì)脫硝效果的影響還需要繼續(xù)探究。

3.2 反硝化結(jié)合化學(xué)脫硝

在以往的研究中不難發(fā)現(xiàn)，單一的利用反硝化菌處理NOx雖然有許多優(yōu)點(diǎn)，但也有一定的局限性，如NO的傳質(zhì)阻力問題。根據(jù)亨利定律，NO在水中的溶解度很低，所以NO在與生物膜接觸前由于氣液傳質(zhì)阻力大，使得NO很難溶于液相，因此容易造成NO與生物膜接觸不充分，導(dǎo)致去除率下降。針對(duì)這一問題，浙江大學(xué)荊國(guó)華等[17-18]提出了化學(xué)吸收耦合生物還原法，此方法的提出彌補(bǔ)了單一使用反硝化菌凈化NOx的不足?；瘜W(xué)吸收耦合生物還原法是在氣相、液相和生物相三相中進(jìn)行的，氣相中的NO被液相中的Fe(Ⅱ)EDTA絡(luò)合劑絡(luò)合，使NO從氣相進(jìn)入液相，隨后液相中的NO被附著在填料上的反硝化菌形成的生物膜吸附，經(jīng)反硝化過程轉(zhuǎn)化為N2。

Van der Maas等[19]將此種凈化NOx的方法稱為BioDeNOx，當(dāng)溫度為55℃、pH值為7.0～7.2且Fe(Ⅱ)EDTA濃度為20～25 mol/L時(shí)，NO的去除率不因?yàn)橐宜岷鸵掖嫉拇嬖诙艿接绊?；Fe(Ⅱ)EDTA是生物反硝化過程中的電子供給體；在有乙醇存在的情況下，被氧化產(chǎn)生的Fe(Ⅲ)EDTA可被還原為Fe(Ⅱ)EDTA。

由于煙氣中通常含有3%～8%的O2，O2的存在會(huì)使Fe(Ⅱ)EDTA被氧化的速率加快，進(jìn)而造成絡(luò)合劑的損耗。荊國(guó)華等[20-22]在其混合微生物中分離得到一株克雷伯氏菌（FR-1），研究表明：FR-1適宜的氮源量為100 mg/L；當(dāng)使用葡萄糖時(shí)，對(duì)微生物和 Fe(Ⅲ)EDTA 的還原均有促進(jìn)作用；Fe(Ⅲ)EDTA的還原率與接種量成正比；FR-1的生長(zhǎng)及還原Fe(Ⅲ)EDTA的最佳溫度為40 ℃。荊國(guó)華等還分離了一株假單胞菌 DN-1，可用來(lái)還原Fe(Ⅱ)EDTA與NO絡(luò)合后的產(chǎn)物Fe(Ⅱ)EDTA-NO。發(fā)現(xiàn)葡萄糖相比于乙酸鈉、檸檬酸三鈉及乙醇更適宜成為體系的外加碳源；當(dāng) Fe(Ⅱ)EDTA-NO濃度為6.5 mmol/L時(shí)，添加的葡萄糖的濃度為250 mg/L即可滿足微生物生長(zhǎng)需要；DN-1還原Fe(Ⅱ)EDTA-NO的適宜溫度范圍及 pH值分別為40～45 ℃、6.9～7.2，且當(dāng) Fe(Ⅱ)EDTA-NO 的濃度<11.8 mmol/L時(shí)，還原速率隨著其濃度的增加而增加，當(dāng)Fe(Ⅱ)EDTA-NO的濃度大于11.8 mmol/L時(shí)，還原速率基本保持不變。

姜錦林等[23]還分析了煙氣組分對(duì)化學(xué)吸收耦合生物還原法的影響，結(jié)果表明：當(dāng)模擬煙氣中O2的體積分?jǐn)?shù)增加到 5%時(shí)，吸收液中的溶氧量也逐漸升高到0.85 mg/L，這樣不僅會(huì)影響厭氧微生物的生長(zhǎng)，F(xiàn)e(Ⅱ)EDTA的絡(luò)合能力也會(huì)下降，但由于生物的還原作用，NO的去除率僅從 95%下降至90%；模擬煙氣中含有15%的CO2，在此濃度下，CO2并不會(huì)影響 Fe(Ⅱ)EDTA的最終平衡和體系中NO的去除率，相反，CO2的存在可以緩沖溶液的pH值，并使其保持在6.5～7.0，有利于體系的連續(xù)運(yùn)行；隨著模擬煙氣中O2體積分?jǐn)?shù)的增加，體系的生物還原負(fù)荷下降。

反硝化結(jié)合化學(xué)脫硝法為微生物脫硝法開辟了一條新的道路，此方法最大的優(yōu)點(diǎn)在于將金屬絡(luò)合劑吸收法的優(yōu)勢(shì)運(yùn)用到反硝化還原脫硝中來(lái)，彌補(bǔ)了單一反硝化菌脫硝中存在的NO易與生物膜接觸不充分的劣勢(shì)。但所使用的 Fe(Ⅱ)EDTA溶液易被煙氣中的 O2氧化所造成的絡(luò)合劑失效問題不容忽視。雖然可以使用鐵還原菌進(jìn)行還原處理，但須在同一反應(yīng)塔內(nèi)掛兩種甚至多種微生物膜才能削弱這種影響，由于每種微生物的生長(zhǎng)條件也不盡相同，找出滿足各自生長(zhǎng)狀況的條件并不容易，即使找到也會(huì)使工藝復(fù)雜、運(yùn)行成本提高。所以，若能找到一種抗氧化能力較強(qiáng)、又適宜與微生物共存的金屬絡(luò)合劑，則此方法會(huì)具有較大的研究?jī)r(jià)值和工業(yè)前景。

3.3 好氧反硝化脫硝

從Robertson等[24]在除硫和反硝化處理系統(tǒng)中，首次分離出好氧反硝化菌泛養(yǎng)硫球菌 Thiospkaera pantotropha（現(xiàn)名為脫氮副球菌 Paracoccus pantotrophus）開始，反硝化作用只能在缺氧或低氧的條件下進(jìn)行、氧氣的存在會(huì)抑制反硝化菌的活性這一傳統(tǒng)觀點(diǎn)開始受到質(zhì)疑。隨著越來(lái)越多的好氧反硝化菌被發(fā)現(xiàn)，學(xué)者們開始探究好氧反硝化的機(jī)理并嘗試將其應(yīng)用于煙氣脫硝領(lǐng)域?，F(xiàn)有的好氧反硝化菌大體分布在假單胞菌屬（Pseudomonas）、芽孢桿菌屬（Bacillus）、產(chǎn)堿菌屬（Alcaligenes）等土壤、廢水常見的菌屬中[25-26]。

蔣然等[27]在填充有陶粒的生物濾塔內(nèi)接種在不同O2和NO濃度下篩選分離的好氧反硝化菌用來(lái)實(shí)現(xiàn) NOx的去除，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在氧氣體積分?jǐn)?shù)為3.5%～4%時(shí)脫氮效果較佳；當(dāng)氧氣的體積分?jǐn)?shù)為20%，反硝化系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行20 h以上，對(duì)NO濃度為647 mg/m3去除率可達(dá)到85%以上；若添加易降解的可溶性有機(jī)物乙酸、葡萄糖等為碳源時(shí)，脫硝效率可達(dá)到80%以上。李慧穎等[28]采用氣液聯(lián)合方式接種掛膜，NOx去除率保持在81.1%～93.9%；由于受生物膜厚度和傳質(zhì)推動(dòng)力的影響，不同濾料深度處 NOx去除率不同；去除效率與空床停留時(shí)間（EBRT）在某一范圍內(nèi)成正相關(guān)，當(dāng)EBRT為59 s時(shí)系統(tǒng)最佳凈化率為 93.6%；在有氧條件下，生物濾塔內(nèi)形成了特有的硝化菌、堿性反硝化菌和好氧反硝化菌共存的生物膜體系。

由于煙氣中 O2的存在暗淡了單一反硝化菌脫硝的處理效果，相反好氧反硝化菌的優(yōu)勢(shì)便顯現(xiàn)出來(lái)，但由于學(xué)者在好氧反硝化菌的作用機(jī)理上還存在分歧，所以好氧反硝化菌脫硝方法仍需繼續(xù)探索。

在以上幾種反硝化脫硝方法的研究過程中，反應(yīng)塔內(nèi)部均應(yīng)用了微生物的固定化技術(shù)。相比于游離的微生物，固定化的微生物可以保持反應(yīng)器內(nèi)具有較高的微生物濃度和活性、增強(qiáng)微生物對(duì)有毒物質(zhì)的承受能力、提高污染物的去除負(fù)荷和去除效率等[29-30]。微生物固定化技術(shù)已廣泛地應(yīng)用于生物煙氣脫硝領(lǐng)域，而填料作為一種重要的微生物固定化載體，能夠使微生物自吸附在其表面形成生物膜，同時(shí)，填料還具有切割、阻擋氣泡的作用，增加了氣體的停留時(shí)間和氣、液接觸面積[31]。因此，在反硝化脫硝的過程中，填料的選擇尤為重要。已報(bào)道的填料有時(shí)會(huì)存在易破碎、比表面積小等問題，但若能找到具有傳質(zhì)效果好、對(duì)微生物細(xì)胞無(wú)毒、性能穩(wěn)定、使用壽命長(zhǎng)等[32]優(yōu)點(diǎn)的新型填料將對(duì)脫硝效率的提升具有較大的貢獻(xiàn)。

4 結(jié) 語(yǔ)

反硝化菌煙氣脫硝方法的出現(xiàn)確實(shí)為煙氣脫硝技術(shù)的研究提供了新的思路，但仍舊存在不足之處。首先，目前反硝化菌在處理低濃度NOx廢氣中顯現(xiàn)優(yōu)勢(shì)，但如果要想處理高濃度的NOx廢氣則需要篩選更優(yōu)化的反硝化菌種。第二，針對(duì)NO氣液傳質(zhì)阻力較大的問題，化學(xué)吸收耦合生物還原法解決了這一難題，但金屬絡(luò)合劑Fe(Ⅱ)EDTA等易被煙氣中的O2所氧化的問題又凸顯出來(lái)，雖然部分絡(luò)合劑可以被鐵還原菌還原并繼續(xù)使用，可金屬絡(luò)合劑消耗量過大所造成的運(yùn)行成本提高也減緩了這一方法的工業(yè)化進(jìn)程，所以尋找一種抗氧化能力較強(qiáng)、成本較低的金屬絡(luò)合劑來(lái)配合微生物還原有害NOx將會(huì)十分具有工業(yè)前景。第三，好氧反硝化菌脫硝的機(jī)理還需要進(jìn)一步探索和完善。第四，選擇更優(yōu)的固定化載體，深度探究pH值、溫度、濕度、煙氣組分等因素對(duì)微生物NOx凈化效率的影響并找出最優(yōu)值可成為下一階段的研究?jī)?nèi)容。

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Research process in flue gas denitration by denitrifying bacteria

SUN Mojie，JIANG Jiaxu，YU Dayu
（School of Chem ical Engineering，Northeast Dianli University，Jilin 132012，Jilin，China）

As a new flue gas denitration technology，denitrifying denitration has a prospect for industrialization due to low pollution，simple process，low running costs. In this paper，the existing methods of denitrifying denitration are described from two aspects——the source of nitrogen oxides and denitration technology research. The feature and advantage of single denitrification method，denitrification combined w ith chem istry method and aerobic bacteria denitration method are analyzed and future direction was prospected：single denitrification method should be focused on more optimized denitrifying bacteria screening；denitrification combined w ith chem istry method should be focused on better metal complexants searching and aerobic bacteria denitration method needs further mechanism exploring.

denitrification；nitrogen oxides；flue gas denitration；BioDeNOx

X 171

A

1000-6613（2012）06-1179-05

2012-01-06；修改稿日期：2012-02-07。

科技部創(chuàng)新基金（11C26212200617）及吉林省科技發(fā)展計(jì)劃（201105062，20090409，20090145）項(xiàng)目。

孫墨杰（1967—），男，博士后，教授，主要從事火電廠煙氣脫硫、脫硝技術(shù)方面的研究。聯(lián)系人：于大禹，副教授。E-mail yudy@mail.nedu.edu.cn。

研究開發(fā)