吳正新 何承發(fā) 陸 嫵 郭 旗 艾爾肯阿不列木 于 新 張 磊 鄧 偉 鄭齊文

1（新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 烏魯木齊 830046）2（中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所 烏魯木齊 830011）3（新疆電子信息材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 烏魯木齊 830011）

X射線對金硅界面劑量增強(qiáng)效應(yīng)的模擬研究

吳正新1,2,3何承發(fā)2,3陸 嫵2,3郭 旗2,3艾爾肯阿不列木1于 新2,3張 磊2,3鄧 偉2,3鄭齊文2,3

1（新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 烏魯木齊 830046）
2（中國科學(xué)院新疆理化技術(shù)研究所 烏魯木齊 830011）
3（新疆電子信息材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 烏魯木齊 830011）

本文以光子與物質(zhì)的相互作用機(jī)制為基礎(chǔ)，論述了劑量增強(qiáng)效應(yīng)的基本原理。用蒙特卡羅方法研究了金和硅交界時(shí)X射線入射產(chǎn)生的劑量梯度分布，通過MCNP5程序建立了一個(gè)三維的金硅界面結(jié)構(gòu)模型，計(jì)算了不同厚度的金在金硅界面的劑量增強(qiáng)因子。計(jì)算結(jié)果表明：當(dāng)X射線為30–300 keV時(shí)，界面附近硅一側(cè)存在較大的劑量增強(qiáng)效應(yīng)。金的厚度影響界面附近的劑量增強(qiáng)效果，當(dāng)金的厚度為0–10 μm時(shí)，劑量增強(qiáng)因子隨金的厚度增大；當(dāng)金的厚度超過10 μm后，劑量增強(qiáng)因子隨金厚度的增加而減少。

蒙特卡羅方法，劑量增強(qiáng)因子，界面，能量沉積，體元

隨著半導(dǎo)體集成電路技術(shù)的飛速發(fā)展，為了改善器件性能，許多超大規(guī)模集成電路(VLSI)在芯片制造工藝中引入重金屬工藝，為了提高器件可靠性，多數(shù)集成電路封裝蓋內(nèi)層鍍一層Au(如Kovar封裝結(jié)構(gòu))[1]，高原子序數(shù)(如Au,W等)與器件靈敏區(qū)(主要成分為SiO2或Si)構(gòu)成原子序數(shù)差異很大的界面，高原子序數(shù)材料對低能X射線有較大的光電吸收截面。因此，X射線在高原子序數(shù)材料中將產(chǎn)生大量的二次電子，部分次級電子進(jìn)入交界面的半導(dǎo)體靈敏區(qū)中，在靈敏區(qū)產(chǎn)生明顯的劑量增強(qiáng)效應(yīng)[2–7]，從而使器件靈敏區(qū)沉積的能量超過了常規(guī)方法測量的平衡劑量值，器件損傷水平超過了預(yù)期，嚴(yán)重影響器件壽命和可靠性。通常以劑量增強(qiáng)因子DEF(Dose enhancement factor)表示劑量增強(qiáng)的程度，DEF定義為：DEF=界面區(qū)域劑量/平衡劑量。因而界面附近區(qū)域劑量深度分布的研究對半導(dǎo)體器件抗輻射加固及材料輻射效應(yīng)的研究具有重要意義。

在半導(dǎo)體器件輻射效應(yīng)研究中，吸收劑量的測量是在滿足次級電子平衡等條件下，構(gòu)造一個(gè)劑量計(jì)模體系統(tǒng)來測量標(biāo)準(zhǔn)介質(zhì)或材料中的吸收劑量，然后換算至同樣輻照條件的其他感興趣材料的吸收劑量。由于換算過程涉及到帶電粒子平衡厚度及該厚度對射線能譜的衰減修正等，實(shí)際操作比較繁瑣。理論預(yù)測[8]指出，用該方法估計(jì)不同材料界面附近的實(shí)際劑量，將產(chǎn)生數(shù)倍的誤差，此外，界面到均勻塊介質(zhì)之間的過渡區(qū)中能量沉積僅涉及窄小的幾何尺度，實(shí)驗(yàn)測試比較困難。相比之下，蒙特卡羅程序[9]考慮的物理過程比較全面，計(jì)算中對光子和次級電子的所有次級過程都模擬跟蹤，計(jì)算結(jié)果更接近真實(shí)值，產(chǎn)生的誤差較小，因此，蒙特卡羅方法是研究劑量增強(qiáng)效應(yīng)的有效途徑。

本文通過三維蒙特卡羅光子-電子輸運(yùn)程序MCNP5，并根據(jù)輻射劑量學(xué)中的帶電粒子平衡原理，提出了平衡劑量計(jì)算模型，模擬計(jì)算了不同能量的X射線在硅模體中心軸的劑量深度分布，對X射線及次級電子在金硅界面的傳輸進(jìn)行了研究，模擬計(jì)算了不同能量的X射線在金和硅界面一側(cè)的劑量與劑量增強(qiáng)因子隨距離的變化關(guān)系及金厚度對界面劑量增強(qiáng)因子的變化情況。

1 MCNP程序及理論模型

1.1 MCNP程序及模擬粒子輸運(yùn)過程

MCNP程序(Monte Carlo N-particle transport code)是美國洛斯阿莫拉斯國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的一種模擬粒子輸運(yùn)過程的蒙特卡羅程序, 是目前世界上公認(rèn)較成熟的蒙特卡羅程序包之一[10]，可以用于計(jì)算復(fù)雜三維幾何結(jié)構(gòu)中的光子、中子、電子以及光子-中子-電子之間的耦合輸運(yùn)問題，也可以計(jì)算臨界系統(tǒng)(包括次臨界及超臨界)的特征值問題，它適用于諸如反應(yīng)堆和加速器的屏蔽計(jì)算、核環(huán)境污染及輻射劑量計(jì)算等核科學(xué)與技術(shù)方面的許多問題。

MCNP程序關(guān)于X射線在物質(zhì)中輸運(yùn)主要考慮的物理過程為光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)、電子對效應(yīng)，并分別產(chǎn)生光電子、康普頓電子以及正負(fù)電子對。電子在輸運(yùn)過程中會(huì)發(fā)生軔致輻射，模擬計(jì)算時(shí)先對源粒子抽樣，抽取源粒子的空間位置、方向、能量、權(quán)重，確定初始狀態(tài)(r, ?, E, W)，然后用強(qiáng)迫碰撞抽樣自由程距離l，新碰撞位置r’ = r + l?，在r’處確定粒子與某種物質(zhì)的某種原子發(fā)生何類反應(yīng)，由入射方向?、能量E和微分截面抽樣出出射方向?’和出射能量E’，光子在輸運(yùn)過程中與核相互作用會(huì)產(chǎn)生電子，同樣，電子在輸運(yùn)過程中會(huì)產(chǎn)生次級光子。對此，采取了先電子后光子的模擬原則。即當(dāng)光子(包括源光子與次級光子)產(chǎn)生了次級電子時(shí)，先將原級光子存入光子庫中，立即跟蹤次級電子；當(dāng)電子產(chǎn)生次級光子時(shí)，先將次級光子存入光子庫，繼續(xù)跟蹤原級電子，對任一條分支都按此原則處理。當(dāng)一個(gè)電子分支的歷史結(jié)束后，首先清查電子庫，若有庫存電子時(shí)，便按后存入先取出的原則取出庫內(nèi)電子進(jìn)行模擬。在確定電子庫中已無電子后，再清點(diǎn)光子庫，若有庫存光子，同樣進(jìn)行。此時(shí)有可能產(chǎn)生電子，必須把光子存起來，跟蹤電子。直到光子庫無光子，再重新開始一個(gè)歷史，直到全部粒子跟蹤完畢。因此，對于X射線在金中產(chǎn)生的次級光子以及次級電子在界面的輸運(yùn)，MCNP5可以很好地進(jìn)行模擬。

1.2理論模型

當(dāng)X射線或γ射線照射到一種材料時(shí)，入射光子與物質(zhì)原子發(fā)生的相互作用具有一定的幾率，相互作用幾率的大小可用截面來表示。X射線或低能γ射線與原子序數(shù)高的物質(zhì)相互作用時(shí)，光電效應(yīng)占優(yōu)勢。在非相對論情況下，即hv＜＜m0c2時(shí)，光子與原子K層束縛電子作用光電截面概率為：

其中，α=1/137為精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)，m0c2為電子的靜止質(zhì)量，hv為光子能量，z為物質(zhì)的原子序數(shù)，σth為湯姆遜散射截面。

在相對論情況下，即hv＞＞m0c2時(shí)：

在這兩種情況下，都有σk正比于z5的關(guān)系，即隨著z的增大，光電截面迅速增大。這是因?yàn)楣怆娦?yīng)是X射線與γ光子和束縛電子的作用，z越大，則電子在原子中束縛得越緊，就越容易使原子核參與光電過程來滿足能量和動(dòng)量守恒要求，因而產(chǎn)生光電效應(yīng)幾率就越大。從式(1)和(2)還可以看到，σk隨hv的增加而減少，低能時(shí)減小得更快一些，高能變化緩慢一些，X射線或者γ光子能量低時(shí)，電子被束縛得越緊，越容易發(fā)生光電效應(yīng)，而當(dāng)能量較高時(shí)，電子的束縛能相對來說可以忽略不計(jì)，這種電子接近“自由電子”，所以光電截面很小[11]。金原子序數(shù)是79，遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于硅的原子序數(shù)14，因而當(dāng)?shù)湍躕射線通過金硅界面時(shí)，金中產(chǎn)生的光電子遠(yuǎn)多于硅中產(chǎn)生的光電子，這些光電子會(huì)通過界面非平衡擴(kuò)散進(jìn)入硅中，引起硅中的劑量增強(qiáng)。

本文用MCNP5程序建立一個(gè)三維的金硅界面結(jié)構(gòu)模型，模擬計(jì)算的空間幾何用笛卡爾坐標(biāo)描述，分別在X、Y和Z坐標(biāo)方向?qū)⑹茌椪詹牧蟿澐殖稍S多小格，劃分的間隔在3個(gè)方向均不同，最后形成一個(gè)由許多小體元組成的矩形幾何體(如圖1所示)。

圖1 計(jì)算幾何條件示意圖Fig.1 Sketch of geometric condition for calculation.

受輻照的金與硅尺寸分別為XYZ=9 cm× 9 cm×0.001/0.456 cm，(注:能量大于1 MeV時(shí)，因X射線的射程較長，須在整個(gè)模體底部加一厚度為1 cm硅的背散射層)，由于主要考慮硅模體表面區(qū)域的劑量分布，所以在劃分硅材料時(shí)，深度方向單元尺寸為4層5 μm、4層10 μm以及45層100 μm，X和Y方向同為1 cm，從而整個(gè)硅模體被分割成4295個(gè)小體元。源模型簡化為長20 cm、寬20 cm的正方形源，整個(gè)模體外部是空氣，X射線垂直入射到金箔中，入射的粒子數(shù)為5×108，計(jì)算出各單元?jiǎng)┝恐档牟淮_定度小于2%。若設(shè)置的單元幾何尺度過小，為達(dá)到較小的不確定度必須采用更大的入射粒子數(shù)，將耗費(fèi)更多的機(jī)時(shí)。所用的計(jì)算機(jī): Pentium Dual-Core CPU E6700，3.19 GHz，1.96 GB內(nèi)存。模擬計(jì)算時(shí)采用光子與電子的聯(lián)合輸運(yùn)方式，使用*f8卡記錄各個(gè)小體元中的能量沉積即可得到各個(gè)點(diǎn)的劑量值，最后對正中心的體元進(jìn)行取樣，分析受X射線輻照后劑量隨深度的分布參數(shù)。

因電子輸運(yùn)的計(jì)算量非常大，故模擬計(jì)算中使用MCNP5提供的能量截止卡，電子的截止能量選取為CUT: e=0.025 MeV，光子的截止能量選取為CUT: P=0.01 MeV。低于此能量的粒子被殺死，截掉了粒子徑跡，因而能節(jié)省計(jì)算機(jī)時(shí)。表1中我們比較了能量截止值與缺省值的計(jì)算時(shí)間。從計(jì)算的結(jié)果可以明顯看出，兩種情況下吸收劑量值幾乎吻合，不確定度也相對降低了一點(diǎn)，同時(shí)節(jié)約了68%左右的計(jì)算機(jī)時(shí)。

表1 計(jì)算機(jī)模擬時(shí)間比較(截止能量值與缺省值，對于0.1 MeV光子)Table1 CPU time comparison for energy cut-off values and default values in the simulation of 0.1 MeV photon.

2 模擬及討論

為了計(jì)算平衡劑量，采用X射線輻照純硅模體，其他條件不變的方法計(jì)算硅中的深度劑量分布曲線，得到平衡劑量。分別對0.03、0.05、0.07、0.1、 0.15、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、1.17、1.33 MeV各能點(diǎn)進(jìn)行MCNP5計(jì)算10 h，最后對正中心的體元進(jìn)行取樣，即可分析X射線輻照后劑量隨深度的分布參數(shù)。圖2給出了不同能量的X射線在硅模體中心軸的劑量深度曲線。

圖2 不同能量的X射線在硅模體中心軸的劑量深度曲線Fig.2 Central axis depth-dose curves in silicon phantom for X-rays at different energies.

從模擬結(jié)果可以看出，X射線在受照物質(zhì)中的吸收劑量先隨深度增長至一極大值，而后隨深度逐漸遞減。光子能量較低時(shí)，吸收劑量在物質(zhì)淺層就達(dá)到最大值，主要是因?yàn)榈湍軙r(shí)光電效應(yīng)的貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于康普頓輻射的貢獻(xiàn)。當(dāng)光子能量較高時(shí)，次級光電效應(yīng)減弱，對劑量的貢獻(xiàn)逐漸低于次級康普頓效應(yīng)[12]?？紤]到次級電子的作用，靠近物質(zhì)表面的淺層內(nèi)，吸收劑量隨深度增加。直到某一區(qū)域內(nèi)電子的增加與因初始射線衰減而使電子釋出的數(shù)目相等時(shí)，吸收劑量達(dá)到極大值，即為平衡劑量。從圖中可以看出，對于能量為1.33 MeV與1.17 MeV的光子，最大劑量深度約為3 mm，即這兩種能量光子在硅中的電子平衡厚度。此后，隨物質(zhì)層深度增加，材料對射線的衰減作用占優(yōu)勢，吸收劑量逐漸遞減。

圖3為不同能量的光子在金和硅界面一側(cè)的劑量隨距離的變化關(guān)系。

圖3 金和硅界面的劑量隨距離及能量的變化曲線Fig.3 Dose at Au/Si interface with variable distance for different energies.

從圖3可以看出，入射能量不同的X射線在硅中的劑量分布也不同。能量低于0.3 MeV的X射線在界面附近存在明顯的劑量梯度分布，這主要是因?yàn)閄射線在物質(zhì)中沉積能量可以分為兩個(gè)步驟，即光子通過光電效應(yīng)和康普頓效應(yīng)將能量轉(zhuǎn)移給產(chǎn)生的光電子、康普頓電子和俄歇電子，這些次級電子再將能量沉積于材料中，材料中的劑量分布主要與材料中產(chǎn)生的次級電子數(shù)量、能量射程、角分布等特性有關(guān)[13]，當(dāng)0.03–0.3 MeV能量段的X射線入射在金硅界面時(shí)光電效應(yīng)占主導(dǎo)作用，在界面附近產(chǎn)生的光電子和俄歇電子不平衡，導(dǎo)致了次級電子從金向硅中輸運(yùn)，將輻射能帶到硅中，使界面附近沉積的能量不同于硅單獨(dú)被光子輻照時(shí)的情況，因而在靠近界面附近區(qū)域(一般約為200 μm)以內(nèi)產(chǎn)生極強(qiáng)的劑量增強(qiáng)效應(yīng)。當(dāng)能量超過0.4 MeV時(shí)，光子與物質(zhì)的作用主要是康普頓效應(yīng)，而康普頓效應(yīng)對劑量增強(qiáng)效應(yīng)貢獻(xiàn)并不大，這是因?yàn)榭灯疹D作用截面與材料原子序數(shù)關(guān)系不大，因而沒有明顯的劑量增強(qiáng)效應(yīng)。圖4給出不同能量的光子在金和硅界面一側(cè)的劑量增強(qiáng)因子隨距離及能量的變化關(guān)系。

圖4 金和硅界面的劑量增強(qiáng)因子隨距離及能量的變化曲線Fig.4 Dose enhancement factor at Au/Si interface with variable distance for different energies.

從計(jì)算結(jié)果可以看出，X射線能量不同，DEF也不同，存在一個(gè)峰值，在0.1 MeV時(shí)其劑量增強(qiáng)因子達(dá)到最大(19.98)，其原因是當(dāng)光子的能量低于0.1 MeV時(shí)，雖然產(chǎn)生的光電子數(shù)目多，但是金對X射線的衰減也大。隨著能量的增大，康普頓效應(yīng)逐漸占優(yōu)勢，雖然金對能量大的X射線幾乎沒有衰減，但是在界面區(qū)域產(chǎn)生的凈電子數(shù)目減少，因此，對應(yīng)于某一光子能量存在一個(gè)極大值[14]。當(dāng)能量大于0.4 MeV時(shí)，劑量增強(qiáng)并不明顯，DEF接近1或者小于1。

為了研究高原子序數(shù)材料的厚度對界面劑量增強(qiáng)因子的影響，本文以金為例，硅模體的厚度仍為0.456 cm，其他條件不變，分別計(jì)算了金厚度為5、8、10、12、15、20、40、70 μm時(shí)界面的劑量增強(qiáng)因子。圖5為典型X射線能量分別為100、150 keV劑量增強(qiáng)因子隨金厚度的變化關(guān)系。從圖中可以明顯看出，金的厚度影響界面附近劑量效果，當(dāng)金的厚度為0–10 μm時(shí)，劑量增強(qiáng)因子隨金厚度增加；當(dāng)金的厚度超過10 μm后，繼續(xù)增加金的厚度，劑量增強(qiáng)因子隨金厚度的增加而減少，符合射線與物質(zhì)相互作用的指數(shù)衰減規(guī)律。而距離金硅界面越遠(yuǎn)，劑量增強(qiáng)系數(shù)越小，當(dāng)金的厚度為10 μm時(shí)，距界面5、10、15、20、30 μm處的劑量增強(qiáng)因子分別為19.98、12.95、9.63、8.05、6.10。

圖5 X射線為100 keV(a)、150 keV(b)時(shí)DEF和金厚度的關(guān)系Fig.5 Relationships between dose enhancement factor and the thickness of Au for an energy of X-ray of 100 keV(a) or 150 keV(b).■ 5 μm, ○ 8 μm, ▲ 10 μm, ☆ 15 μm, ? 20 μm

3 結(jié)語

利用蒙特卡羅方法研究了金與硅交界時(shí)X射線在界面硅一側(cè)產(chǎn)生的劑量深度分布以及金的厚度對劑量增強(qiáng)因子的影響。計(jì)算結(jié)果表明：X射線在金硅材料界面及其附近的吸收劑量分布與單質(zhì)硅材料中的平衡劑量相比有很大差異，對低能光子，這種現(xiàn)象尤其明顯。當(dāng)X射線為30–300 keV時(shí)，界面附近硅一側(cè)存在較大的劑量增強(qiáng)效應(yīng)，劑量增強(qiáng)因子最大值達(dá)到19.98。當(dāng)光子能量超過1 MeV時(shí)，光子和物質(zhì)的主要作用是康普頓效應(yīng)，因而計(jì)算出劑量增強(qiáng)因子小于1，不產(chǎn)生劑量增強(qiáng)。當(dāng)X射線能量相同時(shí)，由于射線平均自由程的限制以及高原子序數(shù)材料對射線的衰減作用，金的繼續(xù)增厚不會(huì)使硅一側(cè)劑量進(jìn)一步增大。

該項(xiàng)研究工作為X射線引起的不同材料界面的劑量增強(qiáng)提供了理論手段，也可為半導(dǎo)體器件的抗輻射加固技術(shù)及材料輻射效應(yīng)的研究提供有用的參考價(jià)值。此外，MCNP5作為一個(gè)大型蒙特卡羅粒子輸運(yùn)程序，其強(qiáng)大的幾何處理能力和截面數(shù)據(jù)庫可以解決很多實(shí)驗(yàn)中無法定量分析的問題，為實(shí)驗(yàn)提供依據(jù)。

致謝本工作得到東華理工大學(xué)核工程技術(shù)學(xué)院楊磊老師、西安交通大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院王三丙博士和蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院謝芹同學(xué)的大力協(xié)作和支持, 在此一并表示衷心的感謝!

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CLCTL99

Monte Carlo simulation of dose enhancement effect of X-ray at Au/Si interface

WU Zhengxin1,2,3HE Chengfa2,3LU Wu2,3GUO Qi2,3ARKIN Abulim1YU Xin2,3ZHANG Lei2,3DENG Wei2,3ZHENG Qiwen2,3

1(School of Physics Science and Technology,Xinjiang University,Urumqi 830046,China)
2(Xinjiang Technical Institute of Physics and Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Urumqi 830011,China)
3(Xinjiang Key Laboratory of Electronic Information Materials and Devices,Urumqi 830011,China)

Background:The dose enhancement factor of X-ray was found in 1970s, because of its bad damage to electronic devices. Purpose: This paper is mainly to calculate the dose-enhancement factor at Au/Si interfaces. Methods: The gradient distribution of dose with X-rays has been studied at and near the interface of Au/Si by Monte-Carlo simulation of particle transportation. The mechanism of dose enhancement is discussed based on the principles of interaction of photon with matter. A 3D Au/Si model has been established by MCNP5 program and the dose-enhancement factors of different thicknesses Au/Si interfaces were calculated by Monte Carlo method. Results: The calculated results demonstrate that there exists a stronger dose-enhancement in the Si side near the interface when the energy of X-ray is 30–300 keV. Conclusions: When the thickness of Au is 0–10 μm, dose-enhancement factor of X-ray increases along with the increase of the thickness of Au, when the thickness of Au exceeds 10 μm, dose-enhancement factor of X-ray decreases along with the increase of the thickness of Au.

Monte Carlo method, Dose-enhancement factor, Interface, Energy deposition, Voxel

TL99

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.060201

國家自然科學(xué)基金(10775178)資助

吳正新，男，1985年出生，2010年畢業(yè)于東華理工大學(xué)，現(xiàn)為新疆大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院碩士研究生，核技術(shù)及應(yīng)用專業(yè)

何承發(fā)，E-mail: hecf@ms.xjb.ac.cn

2013-03-04，

2013-04-27