朱曉玲,雷 霖,陳二陽

(成都大學電子信息工程學院,四川 成都 610106)

電動汽車動力電池正極材料研究進展

朱曉玲,雷 霖,陳二陽

(成都大學電子信息工程學院,四川 成都 610106)

電動汽車已成為未來汽車的主要發(fā)展方向之一,動力電池是電動汽車的核心部件,動力電池技術(shù)則是電動汽車發(fā)展的核心技術(shù).總結(jié)了傳統(tǒng)鋰離子電池正極材料的優(yōu)缺點,及對它們的改性研究,著重介紹了LiFe-SiO4、LiVPO4F、Li3V2(PO4)3和納米正極材料的研究現(xiàn)狀和性能改進方法,并對其發(fā)展方向進行了展望.

電動汽車;鋰離子電池;正極材料;研究進展

0 引 言

隨著汽車數(shù)量的日益增加,燃油汽車排放的尾氣造成了嚴重的環(huán)境污染,以及石油資源緊缺造成的燃油供應緊張狀況,迫使世界各國的汽車工業(yè)轉(zhuǎn)向開發(fā)無污染、高效能的新能源電動汽車.新能源電動汽車可以有效地解決交通能源消耗及環(huán)境污染問題,成為了汽車工業(yè)發(fā)展的主要方向之一.目前,新能源電動汽車逐漸替代傳統(tǒng)燃油汽車已成為世界各國汽車產(chǎn)業(yè)的共識,全球主要汽車生產(chǎn)國及企業(yè)也加大了電動汽車的研制與開發(fā)力度,同時政府也制定了一些相關(guān)政策、法規(guī)來推動電動汽車的發(fā)展,電動汽車已逐漸從試驗階段走向了商品生產(chǎn)及實際應用階段[1].

新能源電動汽車與傳統(tǒng)的燃油汽車相比較最主要的區(qū)別在汽車動力源,即動力電池.動力電池是電動汽車的“核心”部件,動力電池技術(shù)則是電動汽車發(fā)展的核心技術(shù).電動汽車對動力電池的要求極高,其必須同時達到具有高的比能量和能量密度、高的比功率和功率密度、快速充電和深度放電的能力,以及使用壽命長、自放電率小和充電效率高、安全性好且成本低、免維修、對環(huán)境無污染和可回收等一系列技術(shù)要求[2].目前,應用于電動汽車上的各種動力電池中,以鋰離子電池的綜合性能最好,其已成為了產(chǎn)業(yè)研究的熱點.鋰離子電池的關(guān)鍵是正極材料,它直接影響著電池的各種性能指標,決定著電池的成本,其也是決定電池安全性能的重要因素[3-4].

1 鋰離子電池正極材料

1.1 傳統(tǒng)鋰離子電池正極材料

目前,傳統(tǒng)的鋰離子電池正極材料如鈷酸鋰、鎳酸鋰、錳酸鋰、鎳鈷錳兩元或者三元材料以及磷酸鐵鋰等,科研人員對其研究已經(jīng)趨于成熟,但其存在的相關(guān)問題難以克服,例如:對于鈷酸鋰,其中的金屬鈷屬于戰(zhàn)備物資,資源有限,價格昂貴,并且鈷有毒,對環(huán)境有污染;鎳酸鋰在合成的過程中容易形成非化學計量化合物,從而影響材料的比容量等電化學性能,且鎳酸鋰因鋰原子和鎳原子層內(nèi)原子位置的互換而不具備電化學活性[5],使其生產(chǎn)循環(huán)容量衰退較快和熱穩(wěn)定性較差;錳酸鋰作為正極材料在循環(huán)使用過程中容易發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變和錳離子的溶解等情況,將導致鋰離子電池容量衰減較快和高溫性能較差[6].

科研人員發(fā)現(xiàn),橄欖石結(jié)構(gòu)的LiFePO4,具有價格便宜、資源豐富、較高的比容量、循環(huán)壽命長及安全性能好等一系列的優(yōu)點并有望成為下一代鋰離子電池的主導正極材料[7].但是,該材料具有鋰離子擴散速度慢、電子導電率低和振實密度低的缺點,導致其室溫下的循環(huán)性能以及高速充放電性能力差,制約了它的商業(yè)化進程[8].

由于各種鋰離子電池正極材料都有其各自的不足,對此,科研人員通常采取一定的改性工藝對其加以改善.目前常用的改性工藝方法有摻雜改性、碳包覆改性、材料顆粒形貌改性、復合導電性的使用等[9].例如:對 Li3MnO4進行陰離子摻雜,對提高結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和防止在電解液中的溶解和歧化有一定的作用[10];對結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的LiMn2O4的表面包覆一層活性物質(zhì),能有效降低其催化活性,防止錳在電解液中的溶解,降低材料的容量衰減[11-14];采用碳包覆和添加金屬離子能有效提高LiFePO4的導電性[15-16];通過對LiFePO4材料的顆粒形貌、粒徑及其分布的改善則可以有效提高其振實密度[16-17].

同時,考慮到各種材料都有自己的優(yōu)點,Ohzuku等[18]首次制備了集LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O43種材料各自優(yōu)點于一體、具有三元協(xié)同效應的LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2正極材料,研究發(fā)現(xiàn),它具有熱穩(wěn)定性好、安全性能高、生產(chǎn)成本低等優(yōu)點,但電解液的分解和正極活性物質(zhì)的降解等因素卻導致了它的循環(huán)性能不穩(wěn)定,容量衰減也較快[19-21].

目前,傳統(tǒng)鋰離子電池正極材料的研究也日趨成熟,且已產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)并在市場銷售,但是影響其規(guī)模化發(fā)展的成本、使用壽命和安全性3大瓶頸問題仍難以克服.

1.2 新型鋰離子電池正極材料

隨著鋰離子電池用量的迅猛增加和電動汽車對大容量鋰離子電池的需求,迫切需要開發(fā)出具有高性能和低成本的鋰離子電池,為此也需要開發(fā)出環(huán)境友好、原料資源豐富、性能優(yōu)異的鋰離子電池正極材料[8].

目前,對鋰離子電池正極材料,一方面是對已有產(chǎn)業(yè)化材料的不足進行改進,另一方面則需要研發(fā)新型、廉價的正極材料.近年來,科研人員開發(fā)的新型正極材料主要包括一些含硅和釩的正極材料以及有機物正極材料等.

Li2MSiO4是科研人員近年來發(fā)現(xiàn)的一種新型鋰離子電池正極材料,其具有2個突出的優(yōu)點:第一,鋰離子嵌入脫出過程中,體系的三維框架結(jié)構(gòu)變化下,材料的循環(huán)穩(wěn)定性高;第二,存在M-O-Si鍵,可以通過改變M和Si原子來靈活控制材料的充放電電位,從而制備充放電電位符合應用要求的正極材料[3,22-24].

Li2FeSiO4是目前研究較多的另一種正極材料,其最初由Nytén等[25]通過高溫固相法合成,但該方法合成的材料顆粒粗大,粒徑分布范圍廣,電化學活性不足.對此,楊勇等[26]采用改進的水熱—溶膠凝膠法合成了Li2FeSiO4/C,該方法合成的產(chǎn)物具有顆粒均勻、粒子小、粒徑分布范圍窄和比表面大等優(yōu)點,克服了高溫固相法合成產(chǎn)物的缺點.此外,Gong等[27]采用水熱輔助溶膠—凝膠法合成的碳包覆Li2FeSiO4材料循環(huán)穩(wěn)定性較好,且表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能;彭忠東等[28]采用的微波合成的Li2FeSiO4/C正極材料也具有顆粒細小均勻,具有較好的電化學性能和循環(huán)性能.但是,由于Li2FeSiO4自身結(jié)構(gòu)的固有限制,它的電子導電性和粒子擴散速率仍然很低,因此還需要對其進行改性研究.目前最常用的方法,也是比較有效的方法是摻雜法.如,Zhang等[29]通過摻雜Cr提高了Li2FeSiO4正極材料的擴散速率、比容量和循環(huán)性能,李黎明等[30]通過摻入Ni提高了材料的電導率,改善了材料的電化學性能.

LiVPO4F是第一種被報道作為鋰離子電池正極材料的氟磷酸鹽化合物[31].LiVPO4F因其具有高的比容量和4.2 V的放電平臺引起了研究者的極大興趣.目前,制備該材料主要以碳熱還原法為主,通過對該方法的改進可以制備出具有不可逆容量低衰減率小、循環(huán)性能好等優(yōu)點的材料[31-32].此外,該材料可以通過溶膠—凝膠、離子交換及水熱技術(shù)等合成方法獲得.但是該材料較差的循環(huán)性能限制了在商業(yè)中的使用[33].對此,Barker等[34]使用摻雜Al的方法,得到了LiV1-xAlxPO4F,其隨著鋁含量的增加,充放電可逆性和循環(huán)性能均得到了提高,平均充放電電位也在增加,但是充放電比容量卻呈直線下降.李宇展等[35]采用碳熱還原法和摻雜Cr合成LiV1-xCrxPO4F,循環(huán)性能較好,但其庫倫效率是仍然很低.

盡管采用摻雜和碳包覆的方法在一定程度上改善了正極材料各方面的性能,但是并沒有從根本上解決其存在的問題,并且這些改性方法都是以犧牲材料其他方面的性能為代價的.對于LiVPO4F正極材料而言,粒徑是決定內(nèi)部離子輸運的關(guān)鍵因素.此外,許多研究者都只是對制備方法和改性方法進行研究和改進,而忽略了對材料本身性質(zhì)的機理進行研究[36-37].

相比之下,Li3V2(PO4)3因具有較好的電化學性能和熱力學穩(wěn)定性、較低的成本、較高的能量密度的綜合優(yōu)勢,受到了電池領域行業(yè)的廣泛關(guān)注,也被眾多專家學者視為下一代鋰離子動力電池正極材料的理想之選.Zhu等[38]采用碳熱還原法成功的制備出了具有優(yōu)良循環(huán)性能的Li3V2(PO4)3,Huang等[40]則采用摻雜金屬離子以取代材料材料中的釩離子,從而解決了該材料由于晶體結(jié)構(gòu)特點帶來的電子電導率低和鋰離子在晶體內(nèi)部的擴散系數(shù)不理想的問題.Dai等[40]采用碳熱還原法合成 Li3(V1-xMgx)2(PO4)3,其中摻雜量為1%的Li3(V0.9Mg0.1)2(PO4)3具有最佳的性能.Chen等[42]采用溶膠凝膠法對Li3V2(PO4)3進行Cr摻雜有效的改善了材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和電子電導率,材料的倍率性能大為改善.有報道稱,為了使Li3V2(PO4)3得到更廣泛的實際應用:首先,在制備方法上要更加安全和經(jīng)濟;其次,通過包覆和摻雜等改性方法提高其電導率;最后,加強鋰離子的嵌入和脫出動力學方面的研究,找出其動力學反應的控制步驟和影響因素,提高反應速度與倍率放電能力[3].

納米材料具有特殊的物理、化學性能,合成納米結(jié)構(gòu)的正極材料成為了改善材料性能的重要方法,并可能成為開發(fā)高能量和高功率電池的關(guān)鍵性步驟,有利于開辟一條尋找具有高性能電極活性材料的新途徑.電極材料的納米化將是鋰離子電池電極材料一個比較有前景的發(fā)展方向.由于納米材料具有小尺寸效應和表面效應,并且化學電源中的活性材料與這些效應相關(guān),因此將之作為電極活性材料,可以增大表面,降低電流密度,極化減小導致放電容量增大,使之具有良好的電化學活性[4].比如,Wang等[42]合成的具有納米尺寸的LiFePO4表現(xiàn)出了高倍率性和良好的循環(huán)性.

研究人員發(fā)現(xiàn),釩氧化物的納米纖維、納米管、納米棒、納米帶材料組成的電極材料初始放電容量能夠達到 300～400 mA.h/g[4,42-46].夏熙等[47]采用低熱固相反應法合成的納米LiCoO2提高了其充放電容量、削弱了計劃現(xiàn)象、改善了循環(huán)性能.Luo等[48]采用噴霧干燥法合成的LiFeO4/C復合材料其放電比容量接近于理論值.

此外,除了合成的三維納米結(jié)構(gòu)正極材料以外,還有一維和二維納米材料,這些材料在改善電極材料電化學性能方面發(fā)揮了極大的作用.使用合成納米材料的常用方法一般都能比較容易得到我們所需要的材料,但是在應用中也會出現(xiàn)一些問題,這就需要對傳統(tǒng)方法進行改進,如超聲波輔助共沉淀、共沉淀法與沸蒸餾法連用、微波輔助固相法等,這些研究給科研人員提供了一種解決傳統(tǒng)方法合成材料中出現(xiàn)問題的思路,最大可能地發(fā)揮各自方法的優(yōu)點,盡量彌補不足[4].

研究人員發(fā)現(xiàn),導電聚合物也可以用作鋰離子電池的正極材料[3].目前,研究的鋰離子電池聚合物正極材料有聚苯胺、聚吡咯、聚乙炔和聚對亞苯基等.聚苯胺在電極電位、比容量、循環(huán)特性、庫侖效率、化學穩(wěn)定性等方面的優(yōu)勢,使其作為高能電池研究開發(fā)的電極材料.Jin等[49]人制備了(PDMcT/SGS)陽極材料,在1.8～4.0 V、電流密度為10 mA/g的條件下,首次可逆比容量為268 mAh/g,10次循環(huán)后比容量為124 mAh/g.

2 結(jié) 語

應該說,電動汽車的發(fā)展前景非常的誘人,而電動汽車的發(fā)展歸根結(jié)底是電池技術(shù)的發(fā)展.電池的性能、成本和環(huán)境影響是產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵,提高其性能、降低其成本、減少對環(huán)境的污染是電動汽車電池研究的共同目標.

目前,價格相對便宜的傳統(tǒng)鉛酸電池仍具有一定的市場,但是隨著鋰離子電池技術(shù)的突破和生產(chǎn)成本的有效控制,鋰離子電池的優(yōu)勢將逐漸體現(xiàn)出來,其必將成為電動汽車主流動力電池.

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Research Progress of Cathode Material of Power Battery Cell for Electric Vehicles

ZHU Xiaoling,LEI Lin,CHEN Eryang
(School of Electronic and Information Engineering,Chengdu University,Chengdu 610106,China)

Electric vehicles have become one of main development directions for future vehicles.Power battery is the core part of electric vehicles and battery technology is the core technology for the development of electric vehicles.This paper summarizes the advantages and disadvantages of traditional lithium-ion battery cathode materials and describes research in their modification.The research status and methods of improving performance of cathode materials for LiFeSiO4,LiVPO4F,Li3V2(PO4)3and nano-materials used in lithium-ion batteries are mainly reviewed.The development prospect of these nano-materials is also proposed.

electric vehicle;lithium-ion battery;cathode material;research progress

TM911

A

1004-5422(2013)01-0042-05

2012-12-05.

四川省科技廳科技支撐計劃(2011CZ0260)資助項目.

朱曉玲(1983—),女,博士,講師,從事汽車電子技術(shù)研究.