王 偉，韓洪軍，張 靜，徐瑞捷，王 順

（1合肥工業(yè)大學(xué)土木與水利工程學(xué)院市政工程系，安徽 合肥 230009；2哈爾濱工業(yè)大學(xué)城市水資源與環(huán)境國家重點實驗室，黑龍江 哈爾濱 150090）

我國的煤炭資源十分豐富，其儲量遠(yuǎn)大于天然氣和石油等化石燃料。2009年，我國的煤炭產(chǎn)量和消費量同比分別增長了 9.2%和 9.6%，占世界煤炭生產(chǎn)和消費總量的45.6%和46.9%[1]。面對石油、天然氣資源不足而需求快速增長的現(xiàn)狀，煤制氣將迅速成為傳統(tǒng)煤化工行業(yè)的主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)之一，如烯烴、醇醚、煤制油、合成天然氣等的生產(chǎn)，彌補潔凈燃料之不足[2]。國家對高效潔凈能源的倡導(dǎo)、開發(fā)石油替代能源的需求和充分利用劣質(zhì)煤炭資源以及減少環(huán)境污染要求，這些給新一代煤制氣產(chǎn)業(yè)發(fā)展帶來了廣闊的市場。但是，煤制氣屬于高耗水的行業(yè)，水資源需求量大，其排放的生產(chǎn)廢水處理問題已成為制約煤制氣產(chǎn)業(yè)發(fā)展的瓶頸。

煤制氣廢水主要來自煤氣發(fā)生爐的煤氣洗滌、冷凝以及凈化等過程，水質(zhì)極其復(fù)雜，含有大量酚類、長鏈烷烴類、芳香烴類、雜環(huán)類、氰、氨氮等有毒有害物質(zhì)，是一種典型的高濃度難生物降解的工業(yè)廢水[3-4]。尋求投資省、水質(zhì)處理好、工藝穩(wěn)定性強、運行費用低的煤制氣廢水處理工藝，最大限度地實現(xiàn)省水、節(jié)水和回用，已經(jīng)成為煤制氣產(chǎn)業(yè)發(fā)展的迫切需求。目前，根據(jù)煤制氣廢水的水質(zhì)特點，其治理技術(shù)路線主要由物化預(yù)處理、生物處理和深度處理三部分組成。

1 物化預(yù)處理技術(shù)

在我國廣泛采用的3種先進煤氣化工藝——魯奇氣化工藝、殼牌氣化工藝、德士古氣化工藝中，以魯奇氣化工藝產(chǎn)生的廢水水質(zhì)最為復(fù)雜。某典型的魯奇煤制氣廢水中揮發(fā)酚含量為 2900～3900 mg/L，非揮發(fā)酚含量為1600～3600 mg/L，氨氮含量為3000～9000 mg/L[5]?；厥彰褐茪鈴U水中酚和氨不僅可以避免資源的浪費，而且大幅度降低了預(yù)處理后廢水的處理難度。煤制氣廢水物化預(yù)處理采用的措施通常有脫酚、脫酸、蒸氨、除油等。

1.1 脫酚

脫酚技術(shù)包括溶劑萃取脫酚、水蒸氣脫酚和吸附脫酚等。煤制氣廢水中揮發(fā)酚和非揮發(fā)酚的含量都很高，單一采用水蒸氣脫酚法難以減少廢水中非揮發(fā)酚的含量。吸附脫酚法難以實現(xiàn)對酚的特定吸附，且容易造成吸附飽和以及再生困難等問題。針對煤制氣廢水中所含酚類的特點，酚回收工藝基本上以溶劑萃取脫酚法為主，可以根據(jù)實際情況考慮結(jié)合水蒸氣脫酚法，使酚回收工藝達到更高效的脫酚效果。國內(nèi)外煤制氣企業(yè)較多選用的萃取劑有二異丙基醚、乙酸丁酯等。河南義馬氣化廠采用魯奇加壓氣化工藝生產(chǎn)城市煤氣，酚回收裝置選擇的萃取劑是異丙基醚，出水總酚濃度能降到 0.6 g/L以下[6]。原哈爾濱氣化廠在萃取脫酚時采用二異丙基醚萃取劑，揮發(fā)酚和非揮發(fā)酚去除率分別達到90%和65%以上。南非的Merisol廠對煤制氣廢水萃取脫酚選用乙酸丁酯萃取劑，其對非揮發(fā)酚有較高的選擇性[7-8]。近些年，隨著煤制氣廢水排放要求的提高，對酚回收工段萃取劑的要求也越來越高。已有研究表明，甲基異丁基酮（MIBK）對煤制氣廢水的脫酚效果要明顯優(yōu)于二異丙基醚，采用MIBK作萃取劑可以使總酚的萃取效率提高至93%，出水總酚質(zhì)量濃度降至400 mg/L以下[9-10]。

1.2 脫酸

從煤氣水分離工段流出的煤制氣廢水仍含有較高濃度的酸性氣體CO2和H2S等。通常情況下，在進行萃取脫酚之前，煤制氣廢水需要先經(jīng)過脫酸塔將其中的酸性物質(zhì)CO2和H2S分離出來。通過本文作者對實際工程運行的了解，認(rèn)為煤制氣廢水在脫酸過程應(yīng)該考慮到CO2和H2S等酸性氣體在水中會與氨發(fā)生弱電離，使得酸性氣體與氨的脫除成本上升，甚至造成脫除效率下降的情況。因此，CO2和H2S等酸性氣體應(yīng)該盡可能從脫酸塔頂部排出，通過改變回流量控制脫酸塔頂在較低的溫度，盡可能把游離氨留在塔釜酚水中，不隨酸性氣體從塔頂排出[11]。

1.3 蒸氨

國內(nèi)外煤制氣廢水脫氨工藝主要采用汽提-蒸氨方法。云南省駐昆解放軍化肥廠現(xiàn)有魯奇加壓氣化工藝，未脫酚蒸氨廢水中氨氮濃度為2300～7200 mg/L，經(jīng)過萃取脫酚和蒸氨后，游離氨去除率達到98%以上[12]。中煤龍化哈爾濱煤化工有限公司采用加堿-水蒸氣汽提蒸氨工藝，在進水氨氮含量為8500 mg/L時，出水氨氮含量可降低到 300 mg/L以內(nèi)[10，13]。本文作者認(rèn)為蒸氨和萃取脫酚過程不應(yīng)當(dāng)單獨看待，應(yīng)結(jié)合后續(xù)生物處理工藝要求做出最優(yōu)化設(shè)置和運行，為煤制氣廢水的達標(biāo)排放奠定良好的基礎(chǔ)。

1.4 除油

煤制氣廢水中油類污染物多采用隔油池和氣浮法進行除油。隔油池具有工藝簡單、運行費用低的特點，但是除油效果受到廢水中油類密度分布的影響較大。原哈爾濱氣化廠在處理煤制氣廢水時，采用氣浮工藝降低廢水中的含油量。經(jīng)過一年多的連續(xù)運轉(zhuǎn)，氣浮裝置基本能達到設(shè)計要求，并在廢水中投加了聚合氯化鋁和聚丙烯酰胺明顯提高了脫油效果[14]。氣浮法對油類密度要求較寬且脫油效率高，缺點是設(shè)備多，運行費用偏高，容易引發(fā)嚴(yán)重的泡沫問題。本文作者認(rèn)為煤制氣廢水采用空氣氣浮脫油時，應(yīng)考慮到通入大量氧氣會導(dǎo)致廢水中易氧化物質(zhì)被有氧化和顏色加深[15]，從而影響后續(xù)生化處理效果，而煤制氣企業(yè)有大量的富裕氮氣，可以考慮采用氮氣氣浮。

2 生物處理技術(shù)

經(jīng)過物化預(yù)處理后，煤制氣廢水的 COD含量仍有2000～5000 mg/L，氨氮含量為50～200 mg/L，BOD5/COD范圍為0.25～0.35。其中，烷基酚、油類、吡啶、喹啉、萘、硫化物、（硫）氰化物等污染物是影響煤制氣廢水生化處理的主要抑制物質(zhì)。預(yù)處理后煤制氣廢水的生物處理技術(shù)主要采用缺氧-好氧（A/O）工藝和多級好氧生物工藝。為了提高生物工藝處理煤制氣廢水的效能，近些年國內(nèi)外研究也報道了煤制氣廢水生物處理過程中所采用的強化生物處理技術(shù)，如活性炭厭氧工藝、好氧生物膜法、序批式活性污泥法（SBR）、工程菌技術(shù)等。

2.1 傳統(tǒng)活性污泥工藝

早在20世紀(jì)七八十年代，美國學(xué)者對傳統(tǒng)活性污泥工藝處理煤氣廢水進行了大量的研究[16-18]。Gallagher和Mayer[16]研究了中試規(guī)模的活性污泥工藝處理煤制氣廢水的效能，長達 300天的運行結(jié)果表明活性污泥工藝是去除煤制氣廢水中有機污染物的一種有效途徑，并且工藝具有較強的穩(wěn)定性和良好的出水水質(zhì)；同時結(jié)果也指出了活性污泥工藝的硝化作用有限，廢水中硫氰酸鹽、氰化物和氨的完全去除需要延長HRT至20天以上。為克服傳統(tǒng)活性污泥工藝的不足，Janeczek和Lamb[18]評價了粉末活性炭的投加對活性污泥工藝處理煤制氣廢水效能的影響，結(jié)果表明投加粉末活性炭不僅提高了工藝對廢水中TOC、COD、酚和色度的去除，也增加了有效的生物量。國內(nèi)學(xué)者研究了硅藻土對煤制氣廢水好氧生物降解性能的影響，研究表明在活性污泥工藝中投加硅藻土可以提高系統(tǒng)內(nèi)生物量和污泥的沉降性能[19]。

2.2 SBR法

SBR法的特殊運行方式能夠讓生物反應(yīng)器內(nèi)具有不斷交替的好氧和缺氧代謝環(huán)境，擁有多樣化的生物菌群結(jié)構(gòu)和較強的耐沖擊負(fù)荷能力以及處理有毒或高濃度有機廢水的能力。因此，SBR法在煤制氣廢水生物處理技術(shù)中也越來越受到研究者的重視，并在煤制氣廢水處理工程中有了實際應(yīng)用。姬鵬霞等[20]分析了河南義馬氣化廠影響 SBR法處理魯奇煤制氣廢水運行的因素，對運行周期、曝氣、溫度、加堿裝置進行了優(yōu)化調(diào)整和技術(shù)改造，最終使SBR工藝取得了良好的處理效果。

2.3 好氧生物膜法

好氧生物膜法的附著生長方式更有利于優(yōu)勢菌群的自然篩選，而這些優(yōu)勢菌群可以有效降解煤制氣廢水中的各種污染物，尤其是難降解的有機污染物，能夠使工藝出水達到更低的污染物濃度。云南省駐昆解放軍化肥廠魯奇加壓氣化廢水處理工程表明生物接觸氧化法能有效去除COD、酚和氨氮等污染物，有較高的緩沖能力[21]。中煤龍化哈爾濱煤化工有限公司魯奇煤制氣廢水處理工程的好氧工藝采用了生物接觸氧化池、生物脫氨池和生物濾池，對廢水中 COD和氨氮的去除效果良好，系統(tǒng)運行穩(wěn)定，耐沖擊負(fù)荷能力強[22]。

2.4 工程菌技術(shù)

工程菌技術(shù)是通過人工投加或固定馴化等手段選擇適應(yīng)待處理廢水水質(zhì)的優(yōu)勢菌種，可以達到有針對性地、高效地去除廢水中難降解有機物的目的[23]。黃霞等[24]篩選了喹啉、異喹啉和吡啶 3種難降解有機物的優(yōu)勢菌種，經(jīng)其8 h厭氧處理后喹啉、異喹啉和吡啶的去除率達到90%以上，其降解能力比傳統(tǒng)活性污泥法高2～5倍。但是，在煤制氣廢水處理中工程菌技術(shù)尚處于實驗室研究中，大規(guī)模應(yīng)用該技術(shù)到生產(chǎn)實際中仍存在較多問題。目前，尚無該技術(shù)成功應(yīng)用到煤制氣廢水處理工程中的報道。

2.5 厭氧工藝

常規(guī)厭氧工藝處理煤制氣廢水仍存在反應(yīng)器啟動困難、處理效能低等問題，所以厭氧工藝處理煤制氣廢水的研究和工程應(yīng)用一度處于低潮[25-26]。國內(nèi)外學(xué)者研究厭氧工藝處理煤制氣廢水以采用厭氧活性炭濾池工藝、復(fù)合式厭氧反應(yīng)器或稀釋進水濃度的手段為主，并且大多數(shù)報道是基于實驗室合成煤制氣廢水的研究[27-29]。Suidan 等[27]研究了兩級厭氧濾池處理煤制氣廢水的效果，結(jié)果表明第一級弧鞍填料厭氧濾池沒有甲烷氣體產(chǎn)生，僅去除了很少的有機物；第二級活性炭厭氧濾池有良好的有機物去除效果，其機理是活性炭吸附和產(chǎn)甲烷的聯(lián)合作用。Ramakrishnan和 Gupta[30]研究了 UASB-AF復(fù)合式厭氧反應(yīng)器處理合成煤制氣廢水，系統(tǒng)穩(wěn)定運行45 d后反應(yīng)器內(nèi)觀察到顆粒污泥的形成且工藝抗沖擊性強。Nakhla和Suidan[29]采用了厭氧顆?；钚蕴糠磻?yīng)器處理煤制氣廢水，反應(yīng)器的進水 COD負(fù)荷為 4.7 kg/(m3·d)，COD 和苯酚的去除率達到94%和99.9%以上，甲基苯酚去除率為98%～99%，二甲基苯酚幾乎全部得以去除。Nakhla等[31]通過定期更換反應(yīng)器內(nèi)的顆?；钚蕴砍晒Φ靥岣吡藚捬跆幚砻褐茪鈴U水的效能，同時稀釋進水濃度明顯有利于系統(tǒng)的運行，但是也帶來了廢水量增大的問題。近年來，研究發(fā)現(xiàn)共基質(zhì)的投加能夠改善煤制氣廢水的厭氧處理效能[32-33]，其中，多環(huán)芳烴和雜環(huán)類難降解有機物均有不同程度的轉(zhuǎn)化和降解，廢水的好氧降解性能能夠得到顯著提高[34-35]。

2.6 A-O法和A2-O法

煤制氣廢水中的酚、硫氰化物和喹啉等對硝化和反硝化細(xì)菌具有毒性抑制作用，同時預(yù)處理的蒸氨工藝又容易引起廢水堿度的不足，從而造成煤制氣廢水的生物脫氮過程十分困難。單獨采用好氧或厭氧工藝處理煤制氣廢水都難以取得令人滿意的效果，缺氧和好氧組合生物處理技術(shù)逐漸受到研究者的重視。A-O法在煤制氣廢水處理過程中，對有機物和氨氮有較好的去除效果，是煤制氣廢水處理應(yīng)用領(lǐng)域中最為常用的生物脫氮技術(shù)。合肥煤氣公司制氣廠采用 A-O生物膜法處理煤氣制氣廢水，COD、NH3-N和CN?去除率分別達到80%、90%和99%以上[36]。管鳳偉等[37]研究了A-O生物膜工藝處理煤制氣廢水的效能，該工藝對 COD、BOD5和NH3-N的去除率分別達到92%、99%和93%[37]。但由于受到煤制氣廢水排放標(biāo)準(zhǔn)的提高、煤質(zhì)變化以及氣化工藝自身波動等因素的影響，A-O法已很難進一步降解煤制氣廢水中的難降解有機物。在融合了厭氧生物技術(shù)后，A2-O法比A-O法能夠更好地去除難降解有機物和氨氮，并且進一步降低了生化處理后的出水污染物濃度[38]。

2.7 多級好氧生物工藝

多級好氧生物工藝主要以活性污泥法與生物膜工藝組合為主。謝康等[39]采用物理化學(xué)法和生物處理法（SBR池和水解酸化池）相組合的方式，對河南某煤制氣廠廢水開展了中試試驗研究，系統(tǒng)最終出水 COD、氨氮、揮發(fā)酚、色度的去除率達到98%，98%、99%和 99%以上[39]。通常情況下，廢水需要經(jīng)過不同梯度溶解氧狀態(tài)，尤其在低氧狀態(tài)下細(xì)菌能夠發(fā)揮水解酸化作用分解廢水中難降解有機物。張文啟等[40]針對煤制氣廢水生物處理工藝運行不穩(wěn)定及氨氮去除率低的問題，提出了好氧-缺氧-好氧生物處理工藝；當(dāng)系統(tǒng)進水COD和氨氮濃度為2204 mg/L和244 mg/L時，COD和氨氮去除率分別達到87.6%和80%。崔崇威等[41]分析了哈依煤氣廠原三段生物活性污泥處理系統(tǒng)，因預(yù)處理效果不穩(wěn)定和生物系統(tǒng)的抗沖擊負(fù)荷能力差導(dǎo)致了污泥不增長、脫氨效果差，各生物處理單元的優(yōu)勢菌屬沒有本質(zhì)區(qū)別。本文作者認(rèn)為控制多級好氧生物工藝中合理的溶解氧濃度梯度分布有助于提高煤制氣廢水的生化處理效果。

3 深度處理技術(shù)

煤制氣廢水經(jīng)生化處理后，廢水中 COD、BOD5、氨氮等濃度得到了大幅度削減，但是剩余的難降解有機物使得出水的COD濃度和色度等指標(biāo)仍難以達到排放標(biāo)準(zhǔn)。在無稀釋水或活性炭吸附的條件下，多級生化工藝處理煤制氣廢水后出水COD仍在200～500 mg/L，實現(xiàn)出水達標(biāo)排放或回用都需進一步深度處理。目前，國內(nèi)外深度處理的方法主要有混凝沉淀、吸附法、高級氧化法及膜處理技術(shù)。

3.1 混凝沉淀法

煤制氣廢水中難降解有機物多呈膠體和懸浮狀態(tài)，當(dāng)向廢水中投加混凝藥劑可使廢水中難降解有機物改變穩(wěn)定狀態(tài)，并在分子引力作用下污染物凝聚成大絮體或顆粒沉淀后得到分離。常用的混凝藥劑有氯化鋁、聚丙烯酰胺、硫酸鋁、硫酸亞鐵、三氯化鐵等。高亞樓等[42]研究了不同的混凝藥劑及其投藥量對煤制氣廢水處理效果的影響。趙慶良等[43]采用 4 種混凝藥劑[Al2(SO4)3、PAC、PFS、FeCl3]對煤制氣廢水生化工藝出水進行了實驗研究，在最佳投藥量下，COD去除率分別達到58%、59%、62%和66%。

3.2 高級氧化法

應(yīng)用在煤制氣廢水處理中高級氧化技術(shù)主要有臭氧氧化法、催化濕式氧化法、電催化氧化法及其它方法。韓超等[44]以經(jīng)過多級生化處理后的煤制氣廢水作為試驗用水，采用O3-MBR組合工藝對其進行深度處理，結(jié)果表明臭氧氧化對廢水的可生化性有明顯的提高。趙振業(yè)等[45]研究了二氧化氯的投加量和反應(yīng)時間對煤制氣廢水中酚類物質(zhì)去除的影響，結(jié)果表明廢水中酚類物質(zhì)基本得以去除且沒有氯代有機物生成。李鵬程等[46]采用多相催化氧化法處理煤制氣廢水，結(jié)果表明MnO2/K2O催化劑能顯著地提高酚和氰的去除速率和效率。于秀娟等[47]在棉布隔膜電解槽中使用 Ti/IrO2/RuO2陽極和自制的碳/聚四氟乙烯（C/PTFE）充氧陰極，結(jié)果表明煤制氣廢水中 COD和揮發(fā)酚去除率均隨電解時間的延長而升高、隨電流密度的增加而升高。

3.3 吸附法

煤制氣廢水處理中常用吸附劑有活性炭、膨潤土、爐渣、大孔樹脂、硅藻土、粉煤灰等。馬放等[48]將降解酚類化合物的高效工程菌固定在活性炭上，系統(tǒng)運行 6個月后，固定化生物活性炭上工程菌分布均勻，而且工程菌在種類上仍然占優(yōu)勢。孫家壽等[49]利用膨潤土和CTMAB制成的膨潤土復(fù)合吸附劑與活性炭，經(jīng)兩次吸附處理大冶鋼廠煤氣洗滌廢水，可使其COD、酚、油、懸浮物和色度的去除率分別達到 99.5%、99.7%、100%、100%和 99.8%。普煜等[50]研究了魯奇氣化工藝產(chǎn)生的爐渣對煤制氣廢水的吸附情況，爐渣直接吸附對廢水中COD和酚的去除率分別達到41.9%和71.2%[50]。呂德全等[51]采用大孔徑吸附樹脂、超高交聯(lián)樹脂和絡(luò)合吸附樹脂對煤制氣廢水進行了吸附效果研究，指出了固定床吸附工藝在煤制氣廢水生化水處理的重要性及其經(jīng)濟適用性。

3.4 膜處理技術(shù)

膜生物反應(yīng)器（MBR）和反滲透工藝是膜技術(shù)應(yīng)用在煤制氣廢水處理的主要代表[52]。馬孟等[53]研究了浸沒式超濾和反滲透組合工藝處理煤制氣廢水，當(dāng)進水COD、氨氮和電導(dǎo)率為150～300 mg/L、20～40 mg/L和2140～3500 μS/cm時，浸沒式超濾對 COD和色度的去除率均為10%～20%，對濁度的去除率可達98%以上；反滲透系統(tǒng)對COD和氨氮的去除率均達80%以上，脫鹽率始終保持在97%以上。

4 結(jié) 語

由于煤制氣廢水含有高濃度的酚類等有毒難降解污染物，國內(nèi)外煤制氣廢水的治理技術(shù)普遍存在出水效果不理想、系統(tǒng)穩(wěn)定性差和處理成本高等問題。雖然研究不斷提出新的方法和技術(shù)用于處理煤制氣廢水，但各種技術(shù)仍存在利弊因素。總之，物化和生物處理技術(shù)的優(yōu)化組合是煤制氣廢水處理技術(shù)的必然發(fā)展趨勢，在選擇具體處理工藝時仍需要著重考慮以下問題。

（1）蒸氨和脫酚過程的工藝優(yōu)化是有效控制煤制氣廢水中酚和氨氮含量的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

（2）雖然厭氧工藝處理煤制氣廢水效能較低，但是必須要充分認(rèn)識到其在改善廢水的好氧生物降解性能方面的重要性。

（3）生物脫氮是煤制氣廢水處理的難點之一，選擇耐毒性強的生物脫氮工藝和優(yōu)化預(yù)處理段的運行效果至關(guān)重要。

（4）高級氧化和膜組合工藝是煤制氣廢水深度處理的有效技術(shù)手段，但是如何降低處理成本和控制膜污染及二次污染有待進一步的研究。

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