李 奇 王世聯(lián) 樊元慶 常印忠 劉蜀疆 石建芳張新軍 陳占營 賈懷茂 趙允剛

（禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室 北京 100085）

放射性核素監(jiān)測是全面禁止核試驗(yàn)條約(CTBT)監(jiān)測技術(shù)手段之一，在判定可疑事件為有核或核試驗(yàn)爆炸方面具有決定性作用。CTBT國際監(jiān)測系統(tǒng)(IMS)放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)由全球80個(gè)放射性核素臺(tái)站和16個(gè)放射性核素實(shí)驗(yàn)室組成，其中放射性核素臺(tái)站不間斷地進(jìn)行大氣放射性監(jiān)測，并直接或通過國家數(shù)據(jù)中心將監(jiān)測數(shù)據(jù)傳輸至國際數(shù)據(jù)中心(IDC)進(jìn)行分析。放射性核素實(shí)驗(yàn)室職能之一是按照條約組織臨時(shí)技術(shù)秘書處(PTS)的要求，對放射性核素臺(tái)站監(jiān)測到的高級別樣品進(jìn)行詳盡分析，以便獲取更多的信息，并及時(shí)向條約組織報(bào)告分析數(shù)據(jù)[1]。

根據(jù)放射性核素臺(tái)站監(jiān)測到的氣溶膠樣品中放射性核素種類及濃度，氣溶膠樣品被分為5級[2](表1)。放射性核素臺(tái)站在監(jiān)測到5級樣品時(shí)，樣品須分樣，然后發(fā)送到兩個(gè)或兩個(gè)以上的核素實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行詳細(xì)分析。

表1 氣溶膠樣品放射性核素監(jiān)測數(shù)據(jù)分級標(biāo)準(zhǔn)Table 1 Categorization levels for aerosol sample.

隨著IMS放射性核素監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)的建設(shè)和發(fā)展，分樣樣品的制備和測試逐漸成為國內(nèi)外研究的重點(diǎn)。目前，條約組織正在進(jìn)行氣溶膠樣品分樣和測量，在 2009、2010年度[3,4]氣溶膠濾材樣品國際比對中，PTS均采用了半圓形樣品；在2011年3月日本福島核反應(yīng)堆事故后，對66個(gè)IMS放射性核素臺(tái)站監(jiān)測到的5級氣溶膠樣品進(jìn)行了分樣(2等分)，并分發(fā)到6個(gè)經(jīng)核證的放射性核素實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行驗(yàn)證分析，分析結(jié)果顯示，核素實(shí)驗(yàn)室和臺(tái)站分析結(jié)果基本一致[5]。但如何進(jìn)行分樣、將樣品分為幾份、分樣樣品是否均勻等問題是目前大氣放射性核素監(jiān)測研究的重點(diǎn)之一。本文利用大流量氣溶膠采樣器獲取氣溶膠濾材樣品，設(shè)計(jì)加工了分樣模具，研究建立了氣溶膠濾材樣品分樣方法。

1 氣溶膠樣品的獲取和測量

使用自研的 PMS-800大流量氣溶膠采樣器[6](圖1)獲取大氣氣溶膠樣品，該采樣器性能指標(biāo)與IMS核素臺(tái)站氣溶膠采樣器相當(dāng)。采樣器置于大樓樓頂，距地面約為15 m。取樣流量設(shè)定為600 m3/h，用于收集氣溶膠的NF高效聚丙烯濾材的幾何尺寸為480 mm×570 mm，樣品的采集時(shí)間為23.5 h。

圖1 PMS-800大流量氣溶膠采樣器Fig.1 PMS-800 high-volume aerosol sampler.

將獲取的氣溶膠樣品壓制后置于HPGe γ譜儀(圖2)表面測量，探測器鍺晶體直徑為80 mm，晶體厚度為30 mm，入射窗為0.6 mm的碳纖維，探測器置于15 cm厚的超低本底鉛屏蔽體中，在20–2000 keV能區(qū)的本底計(jì)數(shù)率約為0.7 Hz，利用數(shù)字化譜儀獲取γ能譜。

圖2 HPGe γ譜儀Fig.2 HPGe γ spectrometer.

探測器出廠前進(jìn)行了探測效率表征并進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，配備無源效率刻度軟件Labsocs[7]，關(guān)于其準(zhǔn)確性和應(yīng)用已有文獻(xiàn)報(bào)道[8,9]，本文使用該軟件模擬計(jì)算了氣溶膠樣品在探測器表面的探測效率。由式(1)計(jì)算得到樣品中7Be放射性活度濃度。

其中，Nγ為樣品譜中7Be的γ峰的峰面積；ε為γ峰探測效率；Pγ為γ射線的發(fā)射幾率；V為取樣體積(m3)；λ為7Be 的衰變常數(shù)(s–1)；tP、tl、tr、tc分別為冷卻時(shí)間(即采樣結(jié)束時(shí)刻到開始獲取 γ譜時(shí)刻的時(shí)間間隔)、γ譜獲取的活時(shí)間和實(shí)時(shí)間、樣品采集時(shí)間(s)。

2 濾材裁剪分樣及測試

采用2、4和9等分方法對獲取的氣溶膠濾材進(jìn)行裁剪分割，然后放入模具中，在約25 MPa壓強(qiáng)下壓制成盤狀源。為得到較好的幾何形狀以便使用HPGe探測器測量，2和4等分樣品壓制成Φ70 mm的盤狀源，9等分的樣品壓制成Φ50 mm的盤狀源。

將壓制好的分割樣品依次置于探測器表面進(jìn)行測量，分析樣品中7Be的特征γ射線477.6 keV[10]的計(jì)數(shù)，由式(1)計(jì)算得到7Be放射性活度濃度，以檢驗(yàn)樣品的分樣均勻性。測量結(jié)果列于表2。由表2，用極差作為2等分樣品的標(biāo)準(zhǔn)偏差，用平均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差作為4和9等分樣品的標(biāo)準(zhǔn)偏差。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，采用濾材裁剪分樣的方法，分樣樣品活度一致性較好，標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于 5%。說明氣溶膠采樣器采集的樣品均勻分布在濾材上，采用濾材裁剪分割樣品的方法所得的樣品是均勻的。

表2 濾材剪裁分樣樣品中7Be活度濃度Table 2 Activity concentration of 7Be in cutting split samples.

3 樣品壓制分樣及測試

樣品壓制分樣即對壓制好的氣溶膠盤狀源進(jìn)行切割分樣，為此設(shè)計(jì)加工了三種分樣模具。分樣模具由底座和刀片組成，可分別將樣品2、3和4等分。樣品分樣和測量過程：首先將氣溶膠取樣器獲取的濾材多次對角折疊后放入模具中[11]，壓制成 Φ70 mm的盤狀源；然后將壓制好的盤狀源置于分樣模具上進(jìn)行壓制切割，分樣模具及切割后的樣品如圖3所示；將分割后的每一部分樣品進(jìn)行測量，分析樣品中的7Be活度濃度，測量數(shù)據(jù)列于表3。

圖3 分樣模具Fig.3 Split mould and compressing split samples.

表3 壓制分樣樣品中7Be活度濃度Table 3 Activity concentration of 7Be in compressing split samples.

由表 3，采用樣品壓制分樣的方法得到的分樣樣品是均勻的，各分樣樣品中7Be的計(jì)數(shù)率的標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5%，編號(hào)8的樣品中7Be活度濃度較低，這是由于樣品采集期間雨水沖刷，使空氣中的氣溶膠沉降所致。

4 結(jié)語

建立了濾材裁剪分樣和樣品壓制分樣氣溶膠樣品分樣方法，對分樣樣品中天然核素7Be進(jìn)行了測試，結(jié)果表明7Be在分樣樣品中分布是均勻的，使實(shí)驗(yàn)室具備了對壓制和未壓制氣溶膠樣品進(jìn)行均勻分樣的能力，為開展氣溶膠分樣樣品中131I和137Cs等人工放射性核素分布均勻性研究奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。

1 Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty. Text of the treaty and its protocol[R]. New York, USA: [s.n.], 1996

2 PrepCom for CTBTO.CTBT/WGB/TL-17/2/Rev.1, Draft working text of the operational manual for the International Data Centre, 2002

3 CTBT/PTS, PTE2009 1st announcement and invitation,2009

4 CTBT/PTS, PTE2010 1st announcement and invitation,2010

5 HAN Dongmei, Herwig Stangel. 2011 Network QA/QC and L5 Results[R]. Informal Radionuclide Laboratory Workshop, Vienna, Austria, 2011

6 常印忠, 劉龍波, 王世聯(lián), 等. PMS-800大氣顆粒物采樣器的研制[J]. 輻射防護(hù), 2011, 31(1): 52–58 CHANG Yinzhong, LIU Longbo, WANG Shilian, et al.Development of PMS-800 atmospheric particulate sampler[J]. Radiation Protection, 2011, 31(1): 52–58

7 Canberra. Canberra User’s Manual of Model S574 LabSOCS Calibration Software[M]. USA, 2002

8 Bronson F L. Validation of the accuracy of the LabSOCS software for mathematical efficiency calibration of Ge detectors for typical laboratory samples[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2003, 255(1):137–141

9 周程, 王鳳英, 朱曉翔. 無源效率刻度方法的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和分析[J]. 核技術(shù), 2011, 34(8): 604–608 ZHOU Cheng, WANG Fengying, ZHU Xiaoxiang.Source-free efficiency calibration and verification of a γ-ray spectral system[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8):604–608

10 Firestone R B. Table of isotopes [M/CD]. Eighth Edition.New York: John Wiley and Sons, 1998

11 Operating Protocols: Rarotoga(RN23) Radionuclide Monitoring Station(RMS), 2000: 18–21