劉樂樂 魯曉兵 張旭輝

1．國土資源部天然氣水合物重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室·青島海洋地質(zhì)研究所 2．中國科學(xué)院力學(xué)研究所

天然氣水合物（簡稱水合物）在多孔巖土孔隙中與土骨架形成水合物沉積物，賦存于水合物地層。水合物地層滲流特性是水合物開采評價(jià)的重要參數(shù)之一［1－3］。鑒于現(xiàn)場取心和原位實(shí)驗(yàn)技術(shù)的局限，目前對水合物沉積物滲流特性的研究主要基于水合物沉積物合成樣品的室內(nèi)實(shí)驗(yàn)方面［4］。前人的水合物沉積物中水合物降壓開采室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)在進(jìn)、出口壓力和產(chǎn)氣量等演化規(guī)律方面取得了一些值得借鑒的重要數(shù)據(jù)［5－15］，但是在水合物沉積物孔隙壓力演化規(guī)律方面的數(shù)據(jù)積累明顯不足。因此，筆者開展砂土沉積物中水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)，分析水合物沉積物孔隙壓力的時(shí)空演化規(guī)律和滲流陣面的傳播規(guī)律，并對今后的水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)提出建議。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及實(shí)驗(yàn)步驟

1．1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

室內(nèi)開展水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)，應(yīng)該盡量制備能夠模擬現(xiàn)場條件下的水合物沉積物樣品（簡稱樣品），又要考慮在較短的時(shí)間內(nèi)完成。通常砂土沉積物較黏土沉積物的滲透性更好，水合物更容易合成［16］，通常在純水中添加十二烷基硫酸鈉（SDS）來加速水合物成核過程，縮短樣品制備時(shí)間［17－18］。低溫條件有利于水合物合成與穩(wěn)定，但水合物沉積物孔隙水結(jié)冰可能堵塞滲流通道，導(dǎo)致水合物降壓分解無法進(jìn)行。鑒于此，室內(nèi)實(shí)驗(yàn)在2℃和4MPa條件下，采用甲烷氣體和SDS水溶液在砂土沉積物中合成水合物，并且在合成過程中溫度振蕩加速水合物的均勻合成［8］；保證水合物降壓分解過程中溫度高于冰點(diǎn)，避免孔隙水結(jié)冰。

1．2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

中國科學(xué)院力學(xué)研究所研制的水合物合成與分解實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要由供氣供水系統(tǒng)、壓力室部分、溫度控制與圍壓加載系統(tǒng)、反壓控制系統(tǒng)和數(shù)據(jù)測量采集系統(tǒng)組成。各系統(tǒng)的技術(shù)參數(shù)如表1所示。

1．3 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)檢驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的孔隙壓力傳感器（P1～P5）和溫度探頭（T1～T5）沿軸向等間距（13cm）布置于樣品表面，2套氣體流量計(jì)分別布置于樣品入口與出口。為了得到可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，對壓力傳感器、溫度探頭和氣體流量計(jì)進(jìn)行了標(biāo)定檢驗(yàn)。

1．3．1 壓力傳感器標(biāo)定檢驗(yàn)

進(jìn)行砂土沉積物中甲烷氣滲流實(shí)驗(yàn)，以樣品孔隙壓力數(shù)值解檢驗(yàn)壓力傳感器測量值。關(guān)閉出口閥門，打開進(jìn)口閥門，向砂土沉積物（長78cm，孔隙度為0．32，絕對滲透率為94mD）中注入33．9L甲烷氣體，孔隙壓力穩(wěn)定于4．0MPa。關(guān)閉進(jìn)口閥門，打開出口閥門，甲烷氣滲流，孔隙壓力逐漸降低，此過程中的孔隙壓力滿足式（1）～（4）。圖1是壓力傳感器的標(biāo)定結(jié)果，實(shí)線表示數(shù)值解，實(shí)心點(diǎn)表示測量值。顯然，壓力傳感器測量值與數(shù)值解符合良好，壓力傳感器測量滿足要求。

表1 水合物合成與分解實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)技術(shù)參數(shù)表

式中pg表示孔隙壓力，Pa；t表示時(shí)間，s；K表示絕對滲透率，m2；μg表示黏滯系數(shù)，Pa·s；x表示長度坐標(biāo)，m；L表示砂土沉積物長度，m。

圖1 壓力傳感器標(biāo)定結(jié)果圖

1．3．2 溫度探頭標(biāo)定檢驗(yàn)

進(jìn)行干燥砂土沉積物加熱實(shí)驗(yàn)，以樣品溫度數(shù)值解檢驗(yàn)溫度探頭測量值。砂土沉積物（長78cm，孔隙度為0．32）初始溫度為16．5℃，進(jìn)口端以恒溫電熱棒對砂土沉積物進(jìn)行加熱，溫度逐漸升高，此過程中的樣品溫度滿足式（5）～（8）。

式中ρs表示砂土沉積物密度，kg／m3；Cs表示沉積物比熱容，J／（kg·℃）；T表示沉積物溫度，℃；D表示砂土沉積物直徑，m；a表示橡膠筒厚度，m；λa表示橡膠筒熱傳導(dǎo)系數(shù)，W／（m·℃）；Te表示環(huán)境溫度，℃。

圖2是溫度探頭的標(biāo)定結(jié)果，實(shí)線表示數(shù)值解，實(shí)心點(diǎn)表示測量值。顯然，溫度探頭測量值與數(shù)值解符合良好，溫度探頭測量滿足要求。

1．3．3 氣體流量計(jì)標(biāo)定檢驗(yàn)

本次降壓分解實(shí)驗(yàn)以集氣排水法測量值檢驗(yàn)氣體流量計(jì)測量值。標(biāo)定結(jié)果如圖3（黑色表示流量計(jì)測量值，紅色表示排水法測量值）。雖然初期的流量計(jì)測量值大于排水法測量值（集氣排水裝置安裝于流量計(jì)之后，容器測量滯后于流量計(jì)測量），但兩者在中后期符合良好，出口氣體流量計(jì)測量滿足要求。同樣的方法，進(jìn)口氣體流量計(jì)測量也滿足要求。

圖2 溫度探頭標(biāo)定結(jié)果圖

圖3 氣體流量計(jì)標(biāo)定結(jié)果圖

1．4 實(shí)驗(yàn)材料和步驟

基本的實(shí)驗(yàn)材料包括：甲烷氣體、SDS水溶液和沉積物骨架。甲烷氣體由北京氙禾玉公司生產(chǎn)，純度為99．9%；SDS水溶液由SDS（國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司生產(chǎn)）和蒸餾水配制而成（質(zhì)量百分比濃度為0．4%）；沉積物骨架由建筑砂（粒徑范圍70～500μm）制備而成。

實(shí)驗(yàn)的主要步驟如下：

1）分層制備砂土沉積物樣品（簡稱砂樣品），施加圍壓，進(jìn)行制冷，檢驗(yàn)管道氣密性，確保安全使用甲烷。

2）向砂樣品內(nèi)注入設(shè)定體積的SDS水溶液，靜置數(shù)小時(shí)后注入甲烷氣體，孔隙壓力達(dá)到設(shè)定值后停止注氣，合成甲烷水合物。

3）甲烷水合物合成過程中進(jìn)行多次補(bǔ)氣和1次溫度振蕩，水合物快速均勻合成，補(bǔ)氣困難且溫度壓力保持恒定至少12h之后，水合物合成結(jié)束。

4）打開出口閥門進(jìn)行甲烷水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)，測量壓力、溫度、產(chǎn)氣量和產(chǎn)氣速度，產(chǎn)氣量不再增長且溫度回升后停止實(shí)驗(yàn)。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

進(jìn)行3次（AS1、AS2和AS3）砂土沉積物中甲烷水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)，孔隙度和注液總量保持一致，通過調(diào)節(jié)甲烷進(jìn)氣總體積來控制樣品中甲烷水合物初始飽和度。實(shí)驗(yàn)的基本參數(shù)如表2所示，其中，Vgas0表示甲烷進(jìn)氣總體積，Vwater0表示注液總量，pgc表示初始孔隙壓力，Tc表示初始溫度，ms表示砂土總質(zhì)量，K0是砂土沉積物的絕對滲透率，甲烷水合物初始飽和度Sh＊由附錄所述方法求解所得。

表2 水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)基本參數(shù)表

2．1 甲烷水合物合成階段介紹

合成階段分為甲烷進(jìn)氣階段和溫度振蕩合成階段。進(jìn)氣階段又可分為初期進(jìn)氣和后期補(bǔ)氣2個(gè)階段。溫度振蕩合成階段的樣品出口和進(jìn)口均關(guān)閉，控制樣品溫度保持2℃至少12h以合成甲烷水合物，再進(jìn)行－3℃～7℃再到－3℃的溫度振蕩過程，每個(gè)溫度保持時(shí)間超過12h，最后調(diào)整樣品溫度至2℃，溫度和孔隙壓力保持恒定超過12h后，合成階段結(jié)束。合成階段的甲烷氣不斷被消耗，孔隙壓力降低。當(dāng)孔隙壓力低于甲烷水合物相平衡壓力后，甲烷氣將不會被繼續(xù)消耗。因此，由該方法制備的樣品孔隙中，既有固相甲烷水合物，又有氣相甲烷和液相孔隙水。

2．2 樣品孔隙壓力演化實(shí)驗(yàn)結(jié)果

AS1實(shí)驗(yàn)于43．1h左右開始降壓。從圖4能夠看出，降壓開始之前，P1～P5均在3．3～3．8MPa。P1在43．2h左右開始減小，43．4h左右降低至大氣壓；P2在43．5h左右開始減小，44．8h左右降低至大氣壓；P3在43．8h左右開始減小，46．5h左右降低至大氣壓；P4在44．6h左右開始減小，47．6h左右降低至大氣壓；P5在45．1h左右開始減小，49．0h左右降低至大氣壓。滲流陣面從P1傳播至P5所用時(shí)間約為1．9h。P1～P5演化曲線均存在孔隙壓力波動。P3、P4和P5演化曲線均在2．5MPa左右存在明顯的平穩(wěn)段，該平穩(wěn)段持續(xù)時(shí)間分別為43．8～44．4h、44．7～45．7h和45．5～47．8h。距出口越遠(yuǎn)，該平穩(wěn)段持續(xù)時(shí)間越長。

圖4 AS1實(shí)驗(yàn)的樣品孔隙壓力演化曲線圖

AS2實(shí)驗(yàn)于62．5h左右開始降壓。從圖5能夠看出，降壓開始之前，P1～P4均在3．0MPa左右，P5在2．8MPa左右。P1和P2均在很短時(shí)間內(nèi)由3．0 MPa減小至大氣壓；P3在62．7h左右開始減小，63．8 h左右降低至大氣壓；P4在63．3h左右開始減小，64．6h左右降低至大氣壓；P5在63．6h左右開始減小，65．3h左右降低至大氣壓。滲流陣面從P1傳播至P5所用時(shí)間約為1．0h。P1～P5演化曲線均存在孔隙壓力波動。P3、P4和P5演化曲線均在2．5MPa左右存在明顯的平穩(wěn)段，該平穩(wěn)段持續(xù)時(shí)間分別為62．8～63．2h、63．3～63．9h和63．7～64．7h。距出口越遠(yuǎn)，該平穩(wěn)段持續(xù)時(shí)間越長。

圖5 AS2實(shí)驗(yàn)的樣品孔隙壓力演化曲線圖

AS3實(shí)驗(yàn)于58．5h左右開始降壓。從圖6能夠看出，降壓開始之前，P1、P4和P5均在3．2MPa左右，P3在3．4MPa左右。降壓開始之后，P1、P3、P4和P5幾乎同時(shí)減小（P2與采集軟件通訊故障，未測得數(shù)據(jù)）。滲流陣面從P1傳播至P5所用時(shí)間約為0．1 h。P1、P3、P4和P5演化曲線均存在孔隙壓力波動，但是不存在明顯的平穩(wěn)段。

圖6 AS3實(shí)驗(yàn)的樣品孔隙壓力演化曲線圖

綜上所述，AS1實(shí)驗(yàn)的P1～P5初始值存在一定差異，且AS2和AS3實(shí)驗(yàn)也有類似情況，這可能是由室內(nèi)實(shí)驗(yàn)

制備的水合物沉積物孔隙連通性較差（甲烷水合物堵塞通道后形成隔離空間，每個(gè)空間的孔隙壓力存在差異）所引起的。

Yousif等［5－6］的研究表明，樣品中水合物降壓分解相變陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x與時(shí)間平方根成正比。類似的，把3次實(shí)驗(yàn)的滲流陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x與時(shí)間平方根的關(guān)系曲線繪制于圖7中，橫坐標(biāo)表示滲流陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x，縱坐標(biāo)表示時(shí)間平方根。可以看出，3次實(shí)驗(yàn)的滲流陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x與時(shí)間平方根呈近似線性關(guān)系。K0相差不大時(shí)，Sh＊越大，樣品中滲流陣面的傳播速度越慢。

2．3 進(jìn)行對比實(shí)驗(yàn)分析孔隙壓力曲線存在波動段、平穩(wěn)段的原因

圖7 樣品中滲流陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x與時(shí)間關(guān)系曲線圖

3次實(shí)驗(yàn)的孔隙壓力演化曲線均存在明顯波動。為探討孔隙壓力演化曲線波動原因，進(jìn)行以下2個(gè)對比實(shí)驗(yàn)：第1個(gè)實(shí)驗(yàn)是在干燥的砂土沉積物中注入甲烷氣至孔隙壓力達(dá)到4．0MPa，靜置30min后打開出口閥門，測量孔隙壓力。第2個(gè)實(shí)驗(yàn)是在干燥的砂土沉積物中注入160mL純水之后，注入甲烷氣至孔隙壓力達(dá)到4．6MPa，靜置30min后打開出口閥門，測量孔隙壓力。第1個(gè)實(shí)驗(yàn)的孔隙壓力演化曲線中（圖8－a），P1、P2、P3和P5均在30s之內(nèi)由4．0MPa降低至大氣壓，孔隙壓力演化曲線無波動現(xiàn)象，且沒有明顯的平穩(wěn)段。第2個(gè)實(shí)驗(yàn)的孔隙壓力演化曲線中（圖8－b），P1、P2、P3和P5均在1min之內(nèi)由4．6MPa降低至2．2MPa，30min之內(nèi)由2．2MPa降低至0．8 MPa。孔隙壓力降低變緩是由出口管道被砂土細(xì)顆粒堵塞所引起的，對管道處理之后，幾秒鐘之內(nèi)由0．8 MPa降低至大氣壓。顯然，該實(shí)驗(yàn)中樣品孔隙壓力演化曲線無波動現(xiàn)象，且沒有明顯的平穩(wěn)段。

根據(jù)以上2個(gè)對比實(shí)驗(yàn)的結(jié)果可以推斷：AS1、AS2和AS3實(shí)驗(yàn)的孔隙壓力演化曲線波動和平穩(wěn)段是由砂土沉積物中存在甲烷水合物所引起的。

孔隙壓力演化曲線存在波動段的可能解釋為：

圖8 對比實(shí)驗(yàn)孔隙壓力演化曲線圖

1）孔隙壓力演化曲線波動是樣品滲流通道堵塞貫通交替進(jìn)行的間接反映?？焖俳祲阂鸬目紫端Y(jié)冰以及脫離骨架的甲烷水合物微小顆粒均有可能堵塞樣品滲流通道，孔隙壓力升高；冰融化或甲烷水合物分解之后，樣品滲流通道打通，孔隙壓力逐漸降低。

2）孔隙壓力演化曲線波動是氣液兩相飽和度變化引起的氣液兩相有效滲透率交替增大過程的間接反映［11］。樣品中甲烷水合物分解產(chǎn)生的液體體積比氣體體積大很多，液體較氣體更容易流動，導(dǎo)致分解產(chǎn)生的氣體不斷聚集，孔隙壓力增高；當(dāng)氣體體積聚集到足夠大之后，氣體較液體更容易流動，導(dǎo)致氣體不斷減少，孔隙壓力降低。

孔隙壓力曲線存在明顯平穩(wěn)段的可能解釋如下：

室內(nèi)實(shí)驗(yàn)制備的樣品孔隙中既有固相甲烷水合物，又有氣相甲烷和液相孔隙水。降壓開始之前的樣品就可能存在可供流體滲流的孔隙通道。圓柱形樣品中，位于表面的甲烷水合物較內(nèi)部的水合物更容易分解［9］。樣品側(cè)壁的甲烷水合物分解之后，可供流體滲流的孔隙增大，有可能快速形成新的滲流通道。把樣品初始孔隙以及增大的樣品側(cè)壁孔隙形成的滲流通道統(tǒng)稱為等效軸向滲流通道。降壓開始之后，等效滲流通道側(cè)壁面積逐漸增大，甲烷水合物分解產(chǎn)氣增多。等效滲流通道側(cè)壁上的甲烷水合物分解產(chǎn)氣速度與等效滲流通道內(nèi)氣體滲流速度相當(dāng)時(shí)，孔隙壓力保持相對穩(wěn)定，演化曲線出現(xiàn)平穩(wěn)段。甲烷水合物分解相變陣面抵達(dá)之后，樣品內(nèi)滲流通道明顯增加，孔隙壓力逐漸降低。如果樣品初始孔隙過大，甲烷水合物分解相變陣面?zhèn)鞑ニ俣扰c等效滲流通道前緣傳播速度相當(dāng)，等效滲流通道側(cè)壁長度始終很小，孔隙壓力平穩(wěn)段不明顯或根本不存在。因此，水合物飽和度較低的AS3實(shí)驗(yàn)樣品孔隙壓力演化曲線不存在平穩(wěn)段。在AS1和AS2實(shí)驗(yàn)中，等效滲流通道前緣傳播至P1或P2時(shí)，側(cè)壁面積較小，甲烷水合物分解產(chǎn)氣速度較小，孔隙壓力演化曲線未出現(xiàn)平穩(wěn)段；等效滲流通道前緣傳播至P3、P4和P5時(shí)，側(cè)壁面積變大，甲烷水合物分解產(chǎn)氣速度可以與等效滲流通道氣體滲流速度相當(dāng)，P3、P4和P5演化曲線出現(xiàn)平穩(wěn)段。甲烷水合物分解相變陣面?zhèn)鞑ブ罰3、P4和P5的時(shí)間依次增加，因此，P3、P4和P5演化曲線平穩(wěn)段持續(xù)時(shí)間依次變長。

3 結(jié)論與展望

進(jìn)行了砂土沉積物中甲烷水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)研究，獲得了樣品孔隙壓力等實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，分析了孔隙壓力演化和滲流陣面?zhèn)鞑サ囊?guī)律。在上述甲烷水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)的條件下，得到如下結(jié)論：

1）砂土沉積物中滲流陣面?zhèn)鞑ゾ嚯x與時(shí)間平方根成近似線性關(guān)系，絕對滲透率相同時(shí)，初始水合物飽和度越高，滲流陣面?zhèn)鞑ニ俣仍铰?/p>

2）砂土沉積物孔隙壓力演化曲線存在波動，是由甲烷水合物分解所引起的，可能是樣品滲流通道堵塞貫通交替進(jìn)行或者氣液飽和度交替增大所造成的。

3）甲烷水合物飽和度較高時(shí)，孔隙壓力演化曲線存在明顯平穩(wěn)段，可能是等效滲流通道內(nèi)甲烷水合物分解產(chǎn)氣與氣體滲流達(dá)到動態(tài)平衡的間接反映。

砂土沉積物中甲烷水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)的樣品溫度受圍壓加載和邊界擾動的影響，溫度數(shù)據(jù)只能做定性參考，因此，需要繼續(xù)改造實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，積累水合物降壓分解實(shí)驗(yàn)的溫度演化數(shù)據(jù)；目前，該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)無法實(shí)時(shí)測量樣品某一位置或斷面的甲烷水合物飽和度的變化，不能直接獲得甲烷水合物分解相變陣面位置等實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，需要增加核磁、CT掃描等測量技術(shù)，積累水合物降壓分解相變陣面演化數(shù)據(jù)。

附錄 樣品中甲烷水合物飽和度反算方法

假設(shè)甲烷氣為理想氣體，且忽略甲烷氣在SDS水溶液中的溶解量。甲烷水合物合成前后，甲烷氣和SDS水溶液的質(zhì)量守恒方程如下所示：

式中Sg＊表示甲烷氣初始飽和度；pgc表示初始孔隙壓力（表2），Pa；Tc表示初始溫度，K；pgs和Ts分別取0．1MPa和273 K；Vporous為砂樣品孔隙體積；Vmol為理想氣體摩爾體積，為22．4 L／mol；Sw＊表示SDS水溶液初始飽和度；NH表示水合物數(shù)，為6；M為摩爾質(zhì)量；ρ表示密度，其下標(biāo)g、w和h分別代表甲烷氣、SDS水溶液和甲烷水合物。

甲烷氣、SDS水溶液和甲烷水合物的初始飽和度滿足：

聯(lián)立以上3個(gè)公式求解，確定Sg＊、Sw＊和Sh＊。

致謝：成文過程中得到了中國科學(xué)院力學(xué)研究所鄭哲敏院士和談慶明研究員的悉心指導(dǎo)，在討論過程中受益匪淺，在此表示衷心感謝！

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