李海燕，石安邦

北京市可持續(xù)城市排水系統(tǒng)構(gòu)建與風(fēng)險(xiǎn)控制工程技術(shù)研究中心，北京 100044

城市地表顆粒物重金屬分布特征及其影響因素分析

李海燕*，石安邦

北京市可持續(xù)城市排水系統(tǒng)構(gòu)建與風(fēng)險(xiǎn)控制工程技術(shù)研究中心，北京 100044

城市地表顆粒物作為重金屬的重要載體，嚴(yán)重危害城市人群和水體，已成為城市環(huán)境的重要研究對(duì)象。闡述了對(duì)地表顆粒物重金屬的空間、粒徑、賦存形態(tài)等分布特征及其影響因素進(jìn)行系統(tǒng)分析的意義。通過(guò)對(duì)國(guó)內(nèi)不同城市不同功能區(qū)的重金屬（主要為：Zn、Cu、Cd、Pb）數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析，各功能區(qū)重金屬污染情況為：Cu、Pb：工業(yè)區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞交通區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)；Zn：工業(yè)區(qū)＞交通區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)；Cd：交通區(qū)＞工業(yè)區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)，同時(shí)各功能區(qū)中Zn、Pb含量波動(dòng)性較大。整體上國(guó)內(nèi)工業(yè)區(qū)、交通區(qū)和商業(yè)區(qū)地表顆粒物重金屬污染嚴(yán)重。與我國(guó)的土壤重金屬背景值相比，4種金屬中Cd污染程度最為嚴(yán)重。探討了與國(guó)外部分城市地表顆粒重金屬污染特征之間的差異，指出國(guó)內(nèi)城市重金屬含量均值整體上低于歐美發(fā)達(dá)城市，而國(guó)內(nèi)一線城市重金屬含量明顯偏高。系統(tǒng)分析了顆粒物重金屬的粒級(jí)效應(yīng)，賦存形態(tài)以及生物有效性。綜述了城市交通活動(dòng)（主要為交通流量、車輛行駛速度、變速頻率、車輛類型、道路特征等）、降雨沖刷事件、雨前干燥期、大氣風(fēng)力作用、和其他因素對(duì)地表顆粒物重金屬分布特征的影響。某種程度上，道路車輛的行駛速度和變速對(duì)顆粒物重金屬累積的影響作用大于交通流量。不同降雨事件和雨前干燥期對(duì)重金屬分布特征影響的研究結(jié)論不一，但地表顆粒對(duì)大氣PM2.5重金屬貢獻(xiàn)較大。今后應(yīng)在以下方面進(jìn)一步加強(qiáng)對(duì)城市地表顆粒物重金屬的研究：建立顆粒物粒徑劃分標(biāo)準(zhǔn)；加強(qiáng)重金屬在降雨沖刷過(guò)程變化規(guī)律的分析；探討地表顆粒物與大氣顆粒物重金屬轉(zhuǎn)換關(guān)系；還應(yīng)開(kāi)展中小型城市，城鄉(xiāng)結(jié)合部（城中村）地表顆粒物重金屬污染特性研究。

地表顆粒物；重金屬；分布特征；粒級(jí)效應(yīng)；賦存形態(tài)；影響因素

汽車的大量使用，工業(yè)的快速興起以及城市的大規(guī)模建設(shè)，在促進(jìn)全球城市化的同時(shí)也產(chǎn)生了大量的污染物，尤其是重金屬（Jordanova等，2014；Li等，2013；Loganathan等，2013；Sutherland等2012）。城市地表顆粒物作為一種來(lái)源和組成復(fù)雜的環(huán)境介質(zhì)，是這些污染物的重要載體（常靜等，2007）。在一定外動(dòng)力條件下地表顆粒物容易揚(yáng)起（劉春華和岑況，2007），并經(jīng)呼吸和皮膚接觸等途徑進(jìn)入人體，嚴(yán)重危害人體的健康（尤其老年和兒童）（De Miguel等，2007；方鳳滿等，2010）。而地表顆粒物與空氣中顆粒物可能相互轉(zhuǎn)化（Han等，2011；Song等，2006），且在地表徑流的沖刷作用下顆粒物吸附的污染物會(huì)發(fā)生遷移，進(jìn)入城市水體（Selbig，2013；Tuccillo，2006），惡化城市水環(huán)境。同時(shí)由于在顆粒物上所累積的重金屬元素具有難降解性和持久性，是城市居民健康的潛在威脅。因此，對(duì)地表顆粒物中的重金屬進(jìn)行深入研究具有重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。

國(guó)外對(duì)地表顆粒物的重金屬研究始于20世紀(jì)七八十年代(Day等，1975；Laxen和Harrison，1977），隨著研究的不斷深入，有關(guān)城市地表顆粒物重金屬的空間、粒徑分布特征及影響因素、累積規(guī)律、賦存形態(tài)、來(lái)源、環(huán)境效應(yīng)的研究取得了很大進(jìn)展（Jordanova等，2014；Rijkenberg和Depree，2010；Joshi等，2009；Yang等2010）。國(guó)內(nèi)相關(guān)研究起步較晚，重點(diǎn)集中在顆粒物粒徑、重金屬的污染分布特征（李海燕，2014；唐榮莉等，2012；劉德鴻等，2012；李曉燕，2013）。因此，對(duì)城市地表顆粒物重金屬總體的空間、粒徑分布特征，影響因素，及各因素影響下重金屬的變化規(guī)律進(jìn)行全面地統(tǒng)計(jì)，對(duì)比分析，可以從機(jī)理上更加全面、深入地認(rèn)識(shí)城市地表顆粒物引起的越來(lái)越嚴(yán)重的面源污染問(wèn)題。鑒于此，本文對(duì)國(guó)內(nèi)外城市地表顆粒物的重金屬分布特征，以及分布特征的影響因素進(jìn)行了較為系統(tǒng)和全面地整理分析。以期對(duì)城市地表顆粒物重金屬污染特征有更加全面地了解，為預(yù)防和治理城市重金屬污染問(wèn)題提供科學(xué)依據(jù)，為建設(shè)良好城市生態(tài)系統(tǒng)提供決策性依據(jù)。

1 城市地表顆粒物的重金屬分布特征

1.1 不同城市功能區(qū)重金屬分布特征

表1列出了我國(guó)部分城市不同功能區(qū)地表顆粒物所含的Zn、Cu、Cd、Pb 4種重金屬含量。不同重金屬的污染情況（含量均值）依次是：Zn：工業(yè)區(qū)＞交通區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)；Cu：工業(yè)區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞交通區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)；Cd：交通區(qū)＞工業(yè)區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)；Pb：工業(yè)區(qū)＞商業(yè)區(qū)＞交通區(qū)＞居民區(qū)＞休閑區(qū)?？偟膩?lái)說(shuō)，工業(yè)區(qū)、交通區(qū)和商業(yè)區(qū)是地表顆粒物重金屬污染最為嚴(yán)重的區(qū)域，同時(shí)這些功能區(qū)的重金屬污染特征有一定差異。分析原因，可能由于受工業(yè)生產(chǎn)的影響，工業(yè)區(qū)顆粒物吸附的重金屬含量較高；機(jī)動(dòng)車輛在行駛過(guò)程中剎車?yán)镆r、輪胎、機(jī)械零件的磨損和汽車尾氣是重金屬的主要來(lái)源（Thorpe和Harrison，2008），以致于4種金屬在城市交通區(qū)污染嚴(yán)重；而城市商業(yè)區(qū)人流量大，商品種類繁多，高樓大廈密集，城市建筑設(shè)施地風(fēng)化、脫落、腐蝕可能產(chǎn)生吸附有重金屬的顆粒物（Kumar等，2013；Turner和Sogo，2012）。對(duì)于大型城市北京，其商業(yè)區(qū)重金屬污染程度最為嚴(yán)重。其中主要與交通活動(dòng)有關(guān)的Zn（Adachi和Tainosho，2004）含量高達(dá)355 mg·kg-1，進(jìn)一步表明了機(jī)動(dòng)車輛對(duì)重金屬的貢獻(xiàn)。因此，在城市的商業(yè)區(qū)有必要增加清掃頻率，合理分配停車量，及時(shí)疏散車流量。同時(shí)，國(guó)內(nèi)休閑區(qū)地表顆粒物重金屬含量數(shù)據(jù)較為缺乏，相關(guān)研究不夠（表1），有待加強(qiáng)。

對(duì)比我國(guó)的土壤重金屬背景值（表2），地表顆粒物中Cd的污染程度最嚴(yán)重，其在休閑區(qū)的含量均值最小，但卻是土壤背景值的7.2倍，其他功能區(qū)均高出土壤背景值18倍以上。有研究指出地表顆粒物所含Cd主要是剎車?yán)镆r/制動(dòng)片的磨損，尾氣排放、工業(yè)廢氣和垃圾焚燒（Banerjee，2003）。因此，除工業(yè)區(qū)地表顆粒物的Cd可能主要來(lái)自工業(yè)生產(chǎn)外，其他功能區(qū)的地表顆粒物則交通工具是主要來(lái)源。各種功能區(qū)的Zn、Cu和Pb含量均值也均高出土壤背景值5倍左右。對(duì)比各不同城市功能區(qū)域各種重金屬含量的變化范圍和標(biāo)準(zhǔn)差，顆粒物吸附的Zn、Pb含量波動(dòng)較大，休閑區(qū)域則由于污染源相對(duì)單一而使重金屬含量的地域差異小。而Cu在不同城市不同功能區(qū)標(biāo)準(zhǔn)差均在39.3～64.5范圍內(nèi)（除商業(yè)區(qū)為100.0），表明顆粒物Cu含量地域差異性相對(duì)較小，其主要污染來(lái)源可能類似。綜上，在不同城市的各功能區(qū)域，不同重金屬的含量差異較大，須因地制宜、采取針對(duì)性措施來(lái)控制地表顆粒物的重金屬污染。

表1 我國(guó)不同城市不同功能區(qū)地表顆粒物重金屬含量Table 1 Concentrations of heavy metals in urban road sediments in different function areas of cities mg·kg-1

續(xù)表1Continued

通過(guò)表1整理得到的我國(guó)城市不同金屬整體含量均值（表2），并與國(guó)內(nèi)外部分城市進(jìn)行對(duì)比（具體見(jiàn)表3）。可以發(fā)現(xiàn)，我國(guó)城市地表顆粒物中Zn、Cu、Cd和Pb的含量明顯低于歐美發(fā)達(dá)城市，這可能與這些城市的高速道路多、機(jī)動(dòng)車輛使用量大等密切相關(guān)。隨著我國(guó)城市化進(jìn)程的加速，與亞洲部分城市相比，我國(guó)地表顆粒物大部分重金屬含量明顯偏高。同時(shí)國(guó)內(nèi)一線城市上海、廣州的顆粒物重金屬含量明顯高于國(guó)內(nèi)平均水平，甚至比國(guó)外部分發(fā)達(dá)城市伯明翰、夏威夷、渥太華污染程度嚴(yán)重。綜上，交通活動(dòng)是地表顆粒物重金屬富集的主要作用方式。各城市地表顆粒物的重金屬污染代表性元素各不相同，重金屬含量的差異性和相似性可以在一定程度上反映問(wèn)題，但未必可以有效地揭示現(xiàn)實(shí)中導(dǎo)致該結(jié)果出現(xiàn)的自然、人為因素。因此有必要建立起一個(gè)通用、可有效對(duì)城市重金屬污染進(jìn)行測(cè)試分析，評(píng)價(jià)的標(biāo)準(zhǔn)體系（Duzgoren-Aydin等，2006；Lu等，2009）。

表3 我國(guó)部分城市和國(guó)外不同城市地表顆粒物重金屬含量Table 3 Comparison of heavy metal contents in urban road sediments among some cities of china and other cities worldwide mg·kg-1

1.2 地表顆粒物的重金屬粒級(jí)效應(yīng)

地表顆粒物的粒徑直接影響著顆粒物的重金屬含量分布。向麗等（2010）對(duì)北京市不同區(qū)域的地表顆粒物研究指出，高污染負(fù)荷的重金屬主要附著于粒徑＜300 μm的顆粒物。常靜等（2008）研究上海市中心城區(qū)顆粒物發(fā)現(xiàn)，粒徑越小重金屬污染就更加嚴(yán)重。Lau和Stenstrom（2005）研究表明，重金屬的污染含量最高的顆粒物粒徑范圍是100～250 μm。Herngren等（2006）的研究表明，澳大利亞Queensland州居民區(qū)、商業(yè)區(qū)、工業(yè)區(qū)重金屬含量最高的地表顆粒物粒徑主要集中在0.45～75 μm。多數(shù)研究（Sutherland等，2012；Zhao等，2011；Singh，2011）也顯示：Cu、Fe、Cd、Mn、Ni、Pb、Zn等金屬更易富集在小粒徑尤其是粒徑＜63～75 μm的顆粒物上。Zhao等（2010）發(fā)現(xiàn)在大學(xué)校園、居民區(qū)、城市主干道、城中村（城鄉(xiāng)結(jié)合部）區(qū)域內(nèi)幾乎均呈現(xiàn)相同的重金屬污染特征：＜44 μm的顆粒物所含的重金屬含量最高?？傮w來(lái)看，粒徑越小，顆粒物吸附重金屬越多。目前也有研究（Ewen等，2009；Lin等，2008）發(fā)現(xiàn)汽車尾氣中所含的重金屬多數(shù)累積在細(xì)粒徑的顆粒物中，而較大粒徑顆粒物吸附的重金屬多數(shù)來(lái)源于輪胎和汽車配件的磨損。

1.3 地表顆粒物的重金屬賦存形態(tài)以及生物有效性

地表顆粒物吸附的重金屬能以多種形態(tài)存在，每種形態(tài)重金屬再活化潛力各不相同，進(jìn)而影響各自的生物有效性和毒性，因此顆粒物重金屬總量可能無(wú)法提供有關(guān)顆粒物污染特點(diǎn)的準(zhǔn)確信息（Yu等，2001）。為深入了解不同重金屬的生物有效性，以及不同形態(tài)的賦存特性，過(guò)去幾十年，已經(jīng)有多種不同的連續(xù)重金屬提取法，應(yīng)用于重金屬形態(tài)的研究中。其中歐洲共同體參考物機(jī)構(gòu)(European Community Bureau of Reference)創(chuàng)立的BCR法和TESSIER（Tessier等，1979）連續(xù)提取法被廣泛推廣于城市地表顆粒重金屬的賦存形態(tài)分析。BCR法將重金屬分為酸溶態(tài)（弱酸提取態(tài)）、可還原態(tài)、可氧化態(tài)、以及殘?jiān)鼞B(tài)。而TESSIER法將重金屬分為可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、有機(jī)/硫化物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)等5種形態(tài)。

隨著對(duì)重金屬形態(tài)分析研究的不斷深入，顆粒物重金屬賦存特性正不斷被人們所認(rèn)知。Banerjee（2003）對(duì)印度Delihi市的地表顆粒物研究發(fā)現(xiàn)：Cu主要以有機(jī)物結(jié)合態(tài)存在；絕大部分Zn以鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)存在；Pb主要存在于殘?jiān)鼞B(tài)，其次結(jié)合于鐵錳氧化物；Cd雖然主要以殘?jiān)鼞B(tài)為主，但碳酸鹽態(tài)和可交換態(tài)含量較高，甚至達(dá)總量的50%以上；Ni和Cr的殘?jiān)鼞B(tài)均占到總量的70%以上。Li等人（2001）研究指出，碳酸鹽結(jié)合態(tài)的Zn占60%以上，而Cu主要是有機(jī)結(jié)合態(tài)，Pb的碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化態(tài)含量較高，Cd可交換態(tài)重金屬含量高。國(guó)內(nèi)學(xué)者（常靜等，2009）對(duì)上海市地表顆粒物研究報(bào)道稱，Zn以碳酸鹽結(jié)合態(tài)為主，Pb的碳酸鹽結(jié)合態(tài)較高，Cu和Cd主要是有機(jī)結(jié)合態(tài)。章明奎（2010）對(duì)浙江省73個(gè)城市汽車站的地表顆粒物采用BCR法進(jìn)行重金屬形態(tài)分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，Pb、Zn、Cu、Cd、Ni、Hg和Mn的可提取態(tài)比例可高達(dá)75%以上，其中Zn、Mn最易釋放到環(huán)境中的酸可提取態(tài)占30%以上，Cd的也占到23.34%±4.21%。Kumar等人（2013）采用BCR法對(duì)東京居民區(qū)和高速路的地表顆粒物進(jìn)行重金屬形態(tài)研究時(shí)，發(fā)現(xiàn)Cu，Zn，Cd和Pb的各形態(tài)含量水平具有一定差異，其中殘?jiān)鼞B(tài)含量尤為明顯，甚至在2種功能區(qū)Cu的含量相差50倍以上。

而顆粒物重金屬的可交換態(tài)極易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化，碳酸鹽結(jié)合態(tài)存在的重金屬在pH（Charlesworth等，2003）發(fā)生變化時(shí)容易釋放到環(huán)境中去，因此顆粒物中可交換態(tài)的和碳酸鹽結(jié)合態(tài)的重金屬是評(píng)價(jià)顆粒物中重金屬生物有效性的重要指標(biāo)，多數(shù)研究（Banerjee，2003；Li等，2001；Sutherland和Tolosa，2000）顯示：Cu、Pb、Zn、Cd的生物有效性順序是：Cd＞Zn≈Pb＞Cu。

2 城市地表顆粒物的重金屬分布的影響因素分析

2.1 交通活動(dòng)

機(jī)動(dòng)車輛在行駛過(guò)程中，剎車?yán)镆r磨損，橡膠輪胎磨損，以及尾氣排放均會(huì)產(chǎn)生重金屬，而這些重金屬則會(huì)吸附在地表顆粒物中（Thorpe和Harrison，2008；Gunawardana等，2012；Bukowiecki等，2009）。Amato等人（2013）在對(duì)巴塞羅那＜10 μm的地表顆粒物進(jìn)行重金屬的來(lái)源分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，27%源于剎車?yán)镆r，37%來(lái)自礦物燃燒，20%是由尾氣排放導(dǎo)致，剩余的16%是由于輪胎磨損引起的。因此，交通活動(dòng)影響地表顆粒物的重金屬含量以及分布特征，主要可以分為如下幾個(gè)方面：

（1）交通流量。隨著道路交通流量，磨損程度的增加以及尾氣排放量的上升，導(dǎo)致道路地表顆粒物重金屬含量上升。Davis和Birch（2011）在研究悉尼市的地表顆粒時(shí)發(fā)現(xiàn)，Zn、Cu和Pb的地表吸附量與交通流量的呈明顯的正相關(guān)關(guān)系，其中相關(guān)系數(shù)r2均在0.96以上，檢驗(yàn)值p均＜0.05。Tanner等人（2008）的研究顯示，交通流量大的香港地區(qū)，顆粒物吸附的Cr，Cu，Ce和Zn含量明顯比交通流量低的北京、上海兩地高。同時(shí)張建強(qiáng)等（2006）在研究日本東京的地表顆粒物重金屬時(shí)發(fā)現(xiàn)；交通量為2088輛/h時(shí)地表顆粒物中Zn、Cu、Pb、Cd等金屬濃度比3983輛/h時(shí)降低50%左右。

（2）車輛行駛速度和變速頻率。在某種程度上，道路車輛的行駛速度和變速可能比交通流量更加影響顆粒物的重金屬含量。Duong和Lee（2011）發(fā)現(xiàn)（圖1），某地道路轉(zhuǎn)盤早上7點(diǎn)到晚上8點(diǎn)的車流量為104000～114000輛/d，高速公路的交通量為20000輛/d，但轉(zhuǎn)盤附近顆粒物Cd，Cu，Pb，Zn，和Ni的含量比高速公路區(qū)域低。同時(shí)指出，高速公路（平均行駛速度115 km/h）地表顆粒物的重金屬含量高于環(huán)路（75 km/h)和市中心道路(20 km/h)。Pandian等（2009）認(rèn)為，同一條道路不同路段如紅綠燈、十字路口處，由于車輛經(jīng)常減速、剎車以及行駛停止等，會(huì)影響顆粒物的累積量及其重金屬含量，尤其影響Pb的富集。

圖1 單個(gè)重金屬元素污染系數(shù)(Ci)f（根據(jù)Duong等，2011的數(shù)據(jù)重新做圖）Fig. 1 The values of contamination factors by heavy metals (adapted from Duong et al, 2011)

（3）其他交通活動(dòng)。地表顆粒物的重金屬含量也可能受車輛類型、大小、使用年齡、發(fā)動(dòng)機(jī)狀況和使用燃料的質(zhì)量，還有道路特征的影響。Legret和Pagotto（1999）研究表明，道路重型車輛所占總機(jī)動(dòng)車輛的比例與地表顆粒物的重金屬含量呈正相關(guān)關(guān)系。Viard等人（2004）對(duì)法國(guó)南錫和盧森堡高速公路兩側(cè)土壤的重金屬研究指出，距離道路320 m以內(nèi)的土壤均出現(xiàn)重金屬污染。國(guó)內(nèi)郭廣慧等（2007）發(fā)現(xiàn)隨著道路垂直距離的延伸，Pb含量呈指數(shù)下降趨勢(shì)，0～10 m和10～65 m范圍土壤的Pb污染水平分別為嚴(yán)重和輕度污染。

2.2 降雨沖刷事件和雨前干燥期

降雨徑流沖刷會(huì)影響地表顆粒物所富集的重金屬含量（Taylor和Owens，2009）。有研究（Tian等，2009）表明，降雨事件后，粒徑＞40 μm的顆粒物吸附的重金屬濃度比粒徑＜40 μm的顆粒物重金屬濃度低。不同粒徑地表顆粒所含重金屬在徑流沖刷過(guò)程中遷移規(guī)律不同，有研究（Zhao等，2010）發(fā)現(xiàn)，粒徑＜250 μm顆粒物在地表徑流中重金屬的貢獻(xiàn)率高達(dá)80%以上，同時(shí)徑流雨水中70%以上的總懸浮顆粒(TSP)粒徑＜44 μm。何小艷等（2012）研究發(fā)現(xiàn)，地表顆粒物中的重金屬在徑流沖刷過(guò)程中，存在溶解與解吸現(xiàn)象，5種重金屬（Cr、Cu、Ni、Pb、Zn）在地表顆粒物徑流沖刷過(guò)程中的平均減少比率分別為24.3%、56.8%、34.3%、22.8%、27.3%，顆粒物粒徑越小，其重金屬減少比率越大，同時(shí)顆粒物中的弱酸可提取態(tài)重金屬比例略大于徑流后顆粒物弱酸可提取態(tài)的比例，其中金屬主要以可提取態(tài)進(jìn)入水體。Zhao等（2013）在實(shí)驗(yàn)室模擬條件下研究地表顆粒物重金屬的降雨沖刷變化規(guī)律時(shí)指出，降雨強(qiáng)度和持續(xù)時(shí)間影響受納水體的重金屬含量，但并未引起各重金屬所占污染負(fù)荷比例的明顯增加。

雨前干燥期影響顆粒物重金屬的累積，但相關(guān)結(jié)論不一。有研究發(fā)現(xiàn)（常靜等，2008），不同區(qū)域地表顆粒物重金屬濃度隨著雨前干燥期的增加出現(xiàn)不同的變化：交通流量較高的區(qū)域，顆粒物重金屬濃度呈降低趨勢(shì)；而交通流量相對(duì)較低的地區(qū)，重金屬濃度則出現(xiàn)升高。但Deletic等（2005）則認(rèn)為，隨著雨前干燥期的增加，風(fēng)力以及交通行為的擾動(dòng)加劇了顆粒物的再懸浮，細(xì)粒徑顆粒物含量不斷降低，從而導(dǎo)致顆粒物的重金屬污染濃度呈降低趨勢(shì)。Amato等（2013）報(bào)道降雨事件會(huì)導(dǎo)致顆粒物所含污染物含量很快下降，但是降雨量的作用不明顯；同時(shí)，距上次降雨3天后，顆粒物重金屬含量可恢復(fù)到原水平的99.5%以上。

2.3 大氣風(fēng)力作用

目前城市霧霾問(wèn)題日益凸顯，大氣中顆粒物（PM）的研究已然是國(guó)內(nèi)外熱點(diǎn)。對(duì)地表顆粒物進(jìn)行化學(xué)元素組成分析，將有利于更加深入地認(rèn)識(shí)PM的污染來(lái)源（Tanner等，2008）。有研究（Amato等，2009）顯示，地表累積的顆粒物容易被過(guò)往機(jī)動(dòng)車、電車，以及風(fēng)力的作用導(dǎo)致再懸浮，從而成為PM的重要來(lái)源。Karanasiou等（2011）研究馬德里的PM10來(lái)源時(shí)發(fā)現(xiàn)，29%的顆粒物是由地表顆粒物導(dǎo)致的。而細(xì)小地表顆粒物所吸附的重金屬經(jīng)再懸浮進(jìn)入空氣后，必將對(duì)人體造成嚴(yán)重的危害。Han等（2007）在研究北京市大氣環(huán)境時(shí)指出，地表顆粒物對(duì)PM2.5所含Cu，Pb，Zn和Cd的貢獻(xiàn)率分別是75%，90%，80%和94%。Perrone等人（2012）采用分子標(biāo)志物技術(shù)和化學(xué)質(zhì)量平衡模型對(duì)意大利米蘭市的PM2.5進(jìn)行源分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，與其他季節(jié)相比，冬天地表顆粒物的貢獻(xiàn)率較高。

2.4 其它因素

地理位置直接影響地表顆粒物所吸附重金屬的含量及其分布。郭廣慧等人（2008）發(fā)現(xiàn)，位于山區(qū)以及丘陵地帶的城市，機(jī)動(dòng)車輛排放的重金屬顆粒，不易被大氣稀釋，而容易滯留在街道表面，而平坦地形有利于重金屬擴(kuò)散和稀釋。Johansson等（2009）報(bào)道，斯德哥爾摩街道峽谷的灰塵金屬含量是街道建筑物屋頂中含量的2～4倍，Cu在街道峽谷顆粒物中的含量高達(dá)街道建筑物屋頂中含量的7倍，說(shuō)明街道峽谷不利于交通產(chǎn)生的含重金屬地表顆粒的擴(kuò)散。也有研究（Ewen等2009）提出城市高建筑物區(qū)的道路顆粒物重金屬含量高于城市高交通密集區(qū)。

由于交通排放的含重金屬顆粒物會(huì)隨風(fēng)力擴(kuò)散到周邊較遠(yuǎn)的區(qū)域，因此風(fēng)對(duì)顆粒物的重金屬含量有一定關(guān)系。Othman等（1997）研究顯示，含Pb的顆粒物主要沉降在距公路5 m內(nèi)，而在風(fēng)的作用下，可遷移到更遠(yuǎn)的地方。有研究（Saeedi等，2009）指出下風(fēng)向街道灰塵重金屬的平均含量比上風(fēng)向地區(qū)高。

3 研究展望

（1）城市地表顆粒物粒徑劃分標(biāo)準(zhǔn)各異

目前研究均指出細(xì)小粒徑地表顆粒物所含重金屬濃度更高，然而國(guó)內(nèi)外學(xué)者粒徑劃分依據(jù)各不相同，無(wú)統(tǒng)一的標(biāo)準(zhǔn)可參考，導(dǎo)致彼此成果難以進(jìn)行十分有效地對(duì)比分析，不利于國(guó)內(nèi)外地表顆粒物重金屬污染后續(xù)研究工作地有效進(jìn)行。因此，后期應(yīng)建立起詳盡全面的粒徑劃分標(biāo)準(zhǔn)，推動(dòng)城市面源污染研究工作。

（2）城市地表顆粒物重金屬在降雨沖刷過(guò)程中的變化規(guī)律研究不足

降雨事件對(duì)地表顆粒物所含重金屬的沖刷規(guī)律已逐漸受到關(guān)注。然而在不同降雨量、降雨時(shí)間下，不同粒徑顆粒物所吸附重金屬的沖刷量缺乏定性和定量研究（尤其在實(shí)際降雨情況下），以及其遷移轉(zhuǎn)化的具體規(guī)律認(rèn)知不清。徑流沖刷過(guò)程中，顆粒物所引起的雨水重金屬污染負(fù)荷量研究也鮮見(jiàn)報(bào)道。以及顆粒物經(jīng)沖刷進(jìn)入水體后，在液固界面是否發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化有待深入。

（3）城市地表顆粒物與大氣顆粒物的關(guān)系缺乏研究

目前城市霧霾現(xiàn)象嚴(yán)重，國(guó)內(nèi)外已有研究指出空氣中部分PM2.5/PM10是由于地表顆粒物經(jīng)外界作用（主要為風(fēng)力，交通運(yùn)輸?shù)龋?dǎo)致懸浮遷徙而成。而當(dāng)外界作用不同時(shí)，地表顆粒物對(duì)PM2.5/PM10貢獻(xiàn)的差異性缺乏研究。再懸浮顆粒的沉降特性及其吸附重金屬在大氣環(huán)境下形態(tài)和組成是否會(huì)發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化等值得進(jìn)一步探索。

（4）中小型城市，城鄉(xiāng)結(jié)合部（城中村）地表顆粒物重金屬污染特性缺乏研究

目前國(guó)內(nèi)地表顆粒物污染研究主要集中在直轄市，省會(huì)等大型城市，而對(duì)中小型城市不夠關(guān)心。隨著城市化的加快，這些地區(qū)必然出現(xiàn)相關(guān)的污染問(wèn)題，因此有必要加大對(duì)中小型城市地表顆粒物重金屬污染特性研究。同時(shí)城鄉(xiāng)結(jié)合部（城中村）作為農(nóng)村地區(qū)走向城鎮(zhèn)化的過(guò)渡地帶，與城區(qū)相比，污染更加嚴(yán)重，來(lái)源更加廣泛，面臨的管理問(wèn)題更加困難。因此有必要在該區(qū)域深入開(kāi)展研究。

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Distribution Characteristics and Their Influencing Factors of Heavy Metals in Urban Road Sediments

LI Haiyan, SHI Anbang

Beijing Engineering Research Center of Sustainable Urban Sewage System Construction and Risk Control, Beijing 100044, China

As the important carrier of heavy metals, urban road sediments may threaten humans health and urban water systems, thus they have been the important research object in the field of environmental sciences. In this paper, the research significances of spatial, particle size and speciation distribution characteristics as well as their influencing factors on heavy metals in road sediments was reviewed and discussed. This study pointed out the distribution characteristics of heavy metals (i.e., Zn, Cu, Cd and Pb) based on the comparative analysis of heavy metal concentrations in different functional areas among domestic cities. The results showed that Cu and Pb concentration in urban road sediments decreased in the order of industrial area, commercial area, traffic area, residential area and leisure area; the content of Zn followed the order as industrial area ＞ traffic area ＞ commercial area ＞ residential area ＞ leisure area; Cd concentration decreased in the order of traffic area ＞ industrial area ＞ commercial area ＞ residential area ＞ leisure area, and the concentrations of Zn and Pb fluctuated obviously. In general, the heavy metal contamination of industrial, traffic and commercial areas were more serious than other functional zones in China. Moreover, compared with the corresponding heavy metals' background concentration in soil of China, Cd was found to be the most serious one among these four metals. The differences of heavy metal accumulation in road sediments between domestic and foreign cities were systematically investigated, and the results revealed that the mean concentrations of heavy metals in China were lower than the values in the developed cities in Europe and America, while the contents of these metals in large-scaled cities were higher than the mean concentration in China. Particle size distribution, chemical fraction and bioavailability of heavy metals in urban sediments were analyzed. The impact of traffic activities (i.e., traffic flow, vehicle speed, the frequency of brake use and vehicles coming to a complete stop, vehicle type and road type, et al.), rainfall events, dry period, atmospheric wind action and other factors on the distribution of heavy metals in urban sediments were also studied. To a certain extent, vehicle speed and the frequency of brake use and vehicles coming to a complete stop may affect the heavy metal accumulation in road sediments more obviously than the traffic flow. There is no consensus on the influences of rainfall events and dry period on the distribution characteristics of heavy metals, however, the road sediments was a strong contributing factor to the degree of contamination of heavy metals in atmospheric fine particulate matter (PM2.5). Future studies should address on the following aspects, including but not limited to establishing standards of the classification of particulate matter particle, strengthening the analysis of the variation of heavy metals during the rainfall events, generating the conversion relationship between heavy metals in the road sediments and atmospheric particulate matter, and carrying out more research on the pollution characteristics of heavy metals in small-medium sized cities and rural-urban fringe zone.

road sediment; heavy metal; distribution characteristics; particle size distribution; chemical fraction; influencing factors

X142

A

1674-5906（2014）11-1852-09

李海燕，石安邦. 城市地表顆粒物重金屬分布特征及其影響因素分析[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2014, 23(11): 1852-1860.

LI Haiyan, SHI Anbang. Distribution Characteristics and Their Influencing Factors of Heavy Metals in Urban Road Sediments [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(11): 1852-1860.

北京市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（8142013）；北京市哲學(xué)社會(huì)科學(xué)規(guī)劃項(xiàng)目（13CSC010）

李海燕（1975年生），女，教授，博士，碩士生導(dǎo)師。主要從事城市雨水徑流污染物遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律方面的研究工作，E-mail: lihaiyan@bucea.edu.cn

2014-09-12