文/李 洪 王 毅 賈雨金

正向滲透膜分離技術(shù)研究進(jìn)展

文/李 洪 王 毅 賈雨金

正向滲透是一門新興的膜分離技術(shù)。與傳統(tǒng)的膜分離技術(shù)相比，正向滲透具有低能耗、低污染等優(yōu)點(diǎn)。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究人員針對(duì)汲取液、濃差極化、膜材料、溫度等相關(guān)因素對(duì)正向滲透的影響進(jìn)行了研究，并將其應(yīng)用于食品加工、廢水處理以及污泥脫水等領(lǐng)域。本文對(duì)近期國(guó)內(nèi)外在正向滲透膜分離技術(shù)方面的研究現(xiàn)狀進(jìn)行概括總結(jié)，為該技術(shù)的進(jìn)一步研究與應(yīng)用提供參考。

正向滲透；滲透膜；濃差極化；汲取液；進(jìn)展

膜法水處理技術(shù)是21世紀(jì)先進(jìn)的水處理技術(shù)。傳統(tǒng)的膜法水處理技術(shù)包括微濾、超濾、納濾和反滲透。這些傳統(tǒng)膜分離過(guò)程是在外界壓力作用下（如水泵加壓）而形成的水壓差作為水通過(guò)膜的動(dòng)力來(lái)實(shí)現(xiàn)水質(zhì)的凈化，因此在應(yīng)用的過(guò)程中不僅存在膜污染和高能耗等問(wèn)題，還會(huì)造成大量高濃度鹽廢水引發(fā)的二次污染。而正向滲透[1]（Forward osmosis，F(xiàn)O）膜分離技術(shù)是以溶液的滲透壓差作為水通過(guò)膜的動(dòng)力來(lái)實(shí)現(xiàn)水與溶質(zhì)的分離。與反滲透等傳統(tǒng)膜法相比，F(xiàn)O能夠有效地解決傳統(tǒng)膜法存在的高能耗和高污染問(wèn)題，因此，近年來(lái)引起了國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。研究人員針對(duì)FO這一新興的膜分離技術(shù)在食品加工[19]、廢水處理[32]以及污泥的脫水[20]等方面的應(yīng)用進(jìn)行了研究。本文對(duì)近期國(guó)內(nèi)外在正向滲透膜分離技術(shù)方面的研究現(xiàn)狀進(jìn)行概括總結(jié)，為該技術(shù)的進(jìn)一步研究與應(yīng)用提供參考。

1.汲取液的回收利用研究

正向滲透膜分離過(guò)程的驅(qū)動(dòng)力源自膜兩側(cè)溶液的滲透壓差，膜一側(cè)汲取液的滲透壓較之膜另一側(cè)的原料液高，從而產(chǎn)生滲透壓差。因此，汲取液對(duì)于正向滲透過(guò)程至關(guān)重要。在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中，如何對(duì)稀釋后的汲取液進(jìn)行回收是研究人員一直致力研究的重要問(wèn)題。

由于揮發(fā)性氣體易于分離，一些研究人員采用揮發(fā)性氣體作為汲取液溶質(zhì)進(jìn)行海水淡化，然后對(duì)稀釋后的汲取液進(jìn)行適當(dāng)加熱，以達(dá)到汲取液溶質(zhì)和產(chǎn)水分離的目的。Batchelder等[2]利用SO2溶液作為汲取液用以海水淡化。Glew等[3]使用SO2氣體或脂肪醇與水的混合物汲取液，并首次提出可以重復(fù)利用正向滲透過(guò)程中的汲取液用以海水淡化。McCutcheon[4]等利用一定流速的NH3和CO2氣體形成高濃度汲取液，稀釋后的汲取液再通過(guò)加熱分解銨鹽，通過(guò)這種途徑制取的汲取液的滲透壓大于25MPa，使正向滲透過(guò)程能夠獲得很高的產(chǎn)水率，同時(shí)減少了海水淡化過(guò)程中濃鹽水的排放。但是，揮發(fā)性氣體一般在水中溶解度較高，通過(guò)加熱不能夠徹底去除產(chǎn)水中的汲取液溶質(zhì)，這會(huì)影響產(chǎn)水水質(zhì)，從而限制了該類鹽的應(yīng)用。

由于糖類作為溶質(zhì)可直接飲用，無(wú)需要考慮溶質(zhì)的分離，一些研究人員使用糖類作為汲取液溶質(zhì)。Kravath和Davis[5]采用葡萄糖溶液作為汲取液對(duì)大西洋海水進(jìn)行脫鹽。Kessler和Moody[6]選用了葡萄糖和果糖的混合液作為汲取液用以海水淡化。Stache等[7]采用濃縮果糖漿制得一種果糖營(yíng)養(yǎng)液，作為汲取液進(jìn)行海水的正向滲透處理。該類方法的缺陷在于糖類溶液的滲透壓較低導(dǎo)致正向滲透過(guò)程水通量較小，膜的不完全致密會(huì)導(dǎo)致海水中的少量溶質(zhì)進(jìn)入到汲取液中，正向滲透過(guò)程的產(chǎn)水的效率和質(zhì)量不佳。

除揮發(fā)性氣體和糖類外，一些鹽類物質(zhì)也被用作汲取液來(lái)進(jìn)行正向滲透。Sherub和Phuntsho[8]等使用KCl，NaNO3，KNO3，NH4H2PO4等九種化肥作為汲取液，將用于灌溉的咸水進(jìn)行淡化，稀釋后的化肥汲取液可以直接用于灌溉，從而避免了汲取液的分離和回收。該方法缺點(diǎn)在于無(wú)法對(duì)產(chǎn)水進(jìn)行收集，應(yīng)用范圍受到限制。

新加坡T.S.Chung[32]研究小組通過(guò)調(diào)整三乙酰丙酮鐵與聚乙二醇二羧酸的比例，在磁性納米顆粒的表面修飾親水性官能團(tuán)，得到粒徑分布為4.2～17.5nm的磁性納米顆粒。以該新型磁性納米顆粒配制的汲取液可在提供較高滲透壓的同時(shí)，通過(guò)磁性分離裝置與淡水簡(jiǎn)單分離，實(shí)現(xiàn)循環(huán)利用。但隨著回收再使用次數(shù)的增多.汲取液中的磁性粒子出現(xiàn)團(tuán)聚，影響了汲取液的滲透壓，降低了產(chǎn)水通量。此外，這種汲取液的實(shí)驗(yàn)室制作成本很高，且使用次數(shù)有限，故還需進(jìn)一步研究。

目前用于描述溶質(zhì)濃度和溶質(zhì)滲透壓之間的關(guān)系式如下[10]：

其中，Jw表示水通量，B表示溶質(zhì)的擴(kuò)散系數(shù)，A表示膜的水通量系數(shù)，K表示溶質(zhì)擴(kuò)散到膜的支撐層內(nèi)或者擴(kuò)散到層外的難易程度的參數(shù)，其中t，τ和ε分別是膜的厚度、孔的彎曲系數(shù)和孔隙率，πd，m表示膜表面汲取液的滲透壓，πf，m表示膜表面原料液的主體滲透壓。

也可利用OLI2.0流體軟件計(jì)算溶液的滲透壓。這個(gè)軟件基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)用熱力學(xué)模型計(jì)算一定溫度范圍內(nèi)的滲透壓[9]。

2.濃差極化的研究

濃差極化是導(dǎo)致正向滲透過(guò)程中水通量下降的主要原因，因此研究人員對(duì)正滲透過(guò)程中的濃差極化現(xiàn)象進(jìn)行了研究。濃差極化分為外部濃差極化和內(nèi)部濃差極化。外部濃差極化是指在滲透過(guò)程中發(fā)生在膜表面的濃差極化，而內(nèi)部濃差極化是指在滲透過(guò)程中發(fā)生在膜內(nèi)部的濃差極化。研究表明，外部濃差極化現(xiàn)象可以通過(guò)增加膜表面的流速來(lái)消除，影響水通量下降的主要原因是內(nèi)部濃差極化[11]。正向滲透膜由薄而致密的活性層和厚而多孔的支撐層組成，由于膜的放置方法不同，內(nèi)部濃差極化分為稀釋型內(nèi)部濃差極化（圖1a）和濃縮型內(nèi)部濃差極化（圖1b）。濃縮型內(nèi)部濃差極化是指當(dāng)膜材料的致密層面向汲取液、水和溶質(zhì)在多孔支撐層中擴(kuò)散，沿著致密皮層的內(nèi)表面而形成極化層的過(guò)程；稀釋型內(nèi)部濃差極化是指當(dāng)膜材料的活性層面向原料液，水滲透過(guò)皮層，稀釋多孔支撐層中的汲取液的過(guò)程。huyang Y. Tang等[12]研究發(fā)現(xiàn)，活性層在進(jìn)料液一側(cè)比活性層在汲取液一側(cè)有更嚴(yán)重的內(nèi)部濃差極現(xiàn)象，但水通量相對(duì)比較穩(wěn)定。這是因?yàn)樗康慕档蜁?huì)減少內(nèi)部濃差極化現(xiàn)象，從而減少污染物的沉積，而當(dāng)活性層在汲取液一側(cè)時(shí)，由于溶質(zhì)進(jìn)入支撐層的孔中導(dǎo)致支撐層內(nèi)部嚴(yán)重的堵塞，盡管與活性層在進(jìn)料液一側(cè)相比，內(nèi)部濃差極化的影響較小，但由于內(nèi)部堵塞造成水通量降低。

圖1 兩種類型的內(nèi)部濃差極化

研究人員還研究了汲取液溶質(zhì)分子質(zhì)量大小對(duì)濃差極化的影響。hetan A. Nayak等人[13]分別以分子質(zhì)量為180g/mol的葡萄糖和342.30g/mol的蔗糖作為汲取液的溶質(zhì)，研究了在膜的不同放置情況下的濃差極化。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)支撐層在汲取液一側(cè)時(shí)，以蔗糖溶液作為汲取液時(shí)的內(nèi)部濃差極化比以葡萄糖溶液作為汲取液時(shí)的內(nèi)部濃差極化嚴(yán)重，表現(xiàn)出后者的水通量高于前者的水通量；當(dāng)活性層在汲取液一側(cè)時(shí)，兩種情況的水通量幾乎一樣。

此外，研究人員還采用計(jì)算流體力學(xué)的方法模擬研究了正向滲透過(guò)程中的濃差極化。M.F. Gruber等人[14]通過(guò)描述正滲透過(guò)程的水通量公式和描述溶質(zhì)濃度與滲透壓之間的關(guān)系式，得出內(nèi)部濃差極化的數(shù)學(xué)模型：

其中πd，i表示汲取液在活性層和支撐層接觸面處的濃度，πd，m表示膜表面汲取液的濃度，Jw表示水通量，K表示溶質(zhì)擴(kuò)散到膜的支撐層內(nèi)或者擴(kuò)散到層外的難易程度的參數(shù)。

公式(2)只適用于對(duì)溶質(zhì)的截留率為100%的膜，并且假定溶質(zhì)的濃度和滲透壓之間有線性的關(guān)系。該公式說(shuō)明K對(duì)水通量有影響，并且解釋了多孔支撐層中濃度的變化。

3.膜材質(zhì)對(duì)正向滲透的影響研究

正滲透技術(shù)研究的核心之一是膜材質(zhì)及其結(jié)構(gòu)對(duì)正向滲透的影響研究。在20世紀(jì)70年代，研究人員采用反滲透膜進(jìn)行正向滲透試驗(yàn)研究，研究發(fā)現(xiàn)，無(wú)論是平板滲透膜還是管狀反滲透膜組件，測(cè)定的水通量都比預(yù)期低得多，這主要是由于反滲透膜材料的多孔支撐層較厚，產(chǎn)生了嚴(yán)重的內(nèi)部濃差極化，從而大大影響了正滲透過(guò)程的效率。研究表明[15][16]，當(dāng)正向滲透膜支撐層變薄，內(nèi)部濃差極化對(duì)正向滲透水流量的不利影響會(huì)降低，支撐層的厚度不應(yīng)該超過(guò)50μm。因此，早期的正向滲透膜制備方面，人們通過(guò)使用較薄的膜支撐層改良膜的性能。韓國(guó)研究人員Youngbeom Yua[17]研究發(fā)現(xiàn)，減少膜支撐層的厚度會(huì)使水通量增加。但同時(shí)反向溶質(zhì)擴(kuò)散通量也增加。反向溶質(zhì)擴(kuò)散會(huì)對(duì)正向滲透過(guò)程產(chǎn)生負(fù)面影響，因此，為使正向滲透過(guò)程有效地進(jìn)行必須將反向溶質(zhì)擴(kuò)散通量降低到最小值。

與反滲透膜污染類似，正向滲透膜污染也受化學(xué)和水動(dòng)力作用影響，因此，提高膜的親水性可減少膜的污染，從而增加膜的水通量[18]。研究人員[30]據(jù)此制作了納米聚醚砜正向滲透膜，并與醋酸纖維素膜進(jìn)行對(duì)比，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，納米聚醚砜膜的水通量是醋酸纖維素膜的兩倍，并且反向溶質(zhì)擴(kuò)散量比醋酸纖維膜多兩倍。

在正滲透膜的制備方面，研究人員主要致力于構(gòu)建低內(nèi)部濃差極化，具有致密的低孔濾皮層、高截留率、親水性好、較高水通量和較低反向溶質(zhì)通量的膜結(jié)構(gòu)。Yu-xiang Jia等人[19]開發(fā)了碳納濾膜，該膜不僅可以實(shí)現(xiàn)脫鹽的最佳屬性，而且具有較高的水通量，從而打破了傳統(tǒng)的固液分離中存在的選擇性和滲透性之間權(quán)衡效果的限制。另外，碳納濾膜具有一些固定的特點(diǎn)。比如，其原始連續(xù)的細(xì)胞毒素結(jié)構(gòu)可以阻止膜分離過(guò)程中細(xì)菌的生長(zhǎng)，從而具有突出的抗污染性質(zhì)；由于其結(jié)構(gòu)的獨(dú)特，膜的機(jī)械強(qiáng)度也得到了提高。

4.溫度對(duì)正向滲透的影響研究

在正滲透過(guò)程中，許多參數(shù)諸如滲透壓、液體稠度、質(zhì)量遷移系數(shù)、溶質(zhì)溶解度等都是由溫度決定的。因此，研究人員除研究汲取液和膜對(duì)于正向滲透的影響外，還就溫度對(duì)正向滲透的影響進(jìn)行了研究。研究發(fā)現(xiàn)[20]，在實(shí)驗(yàn)室的條件下用正向滲透淡化鹽水，當(dāng)反應(yīng)溫度從25攝氏度升高到45攝氏度時(shí)，水通量和汲取液的回收量都隨之增加。但是，隨著溫度升高，膜污染加劇，膜清洗更加困難。Jincai Su等人[21]用乙酸纖維素納濾中空纖維膜作為正向滲透膜，以NaCl和MgCl2作為汲取液溶質(zhì)，采取兩步加熱方法進(jìn)行正向滲透研究。研究發(fā)現(xiàn)，將溫度控制在60攝氏度，實(shí)驗(yàn)一個(gè)小時(shí)，膜的孔徑變化很?。辉?5攝氏度的條件下進(jìn)行20分鐘，膜孔徑收縮，從0.63nm 縮到0.30nm。由于溶質(zhì)的溶解度與溫度有關(guān)，McGinnis[22]認(rèn)為可以根據(jù)溫度的不同實(shí)現(xiàn)兩階段正向滲透，提出應(yīng)用KNO3和SO2溶液作為海水淡化的汲取液。

目前，研究人員用來(lái)描述溫度對(duì)正向滲透水通量的影響主要是阿倫繆斯公式[20]：

其中，Jt表示在任意溫度條件下膜的水通量；J20表示在20攝氏度條件下膜的水通量；S是各種膜的經(jīng)驗(yàn)常數(shù)，必須通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定；T表示實(shí)驗(yàn)溫度。

5.正向滲透技術(shù)近期應(yīng)用的研究

5.1 食品加工

為了使食品的保質(zhì)期較長(zhǎng)，經(jīng)常要對(duì)食品進(jìn)行脫水處理，傳統(tǒng)的方面是通過(guò)加熱而減少水分，溫度升高會(huì)破壞食品中的熱敏物質(zhì)，導(dǎo)致食品部分營(yíng)養(yǎng)價(jià)值的喪失。這一現(xiàn)象在果汁濃縮的過(guò)程中尤為顯著。因此，正滲透過(guò)程被用于果汁濃縮，特別是包含各種糖類和熱敏物質(zhì)的果汁的濃縮，例如花青素果汁和培他蘭果汁。hetan A. Nayak[13]等人研究發(fā)現(xiàn)，正滲透過(guò)程可使培他蘭在甜菜根汁的含量由50.92mg/L至2.91g/L（57.1倍），使花青素含量從104.85mg/L至715.6mg/L（6.8倍）。在甜菜根汁、葡萄汁、菠蘿汁等全溶解物質(zhì)案例中，通過(guò)正向滲透處理后其糖度分別由2.30Brix提高到520Brix（22.6倍）、8.00Brix提高到54.60Brix(6.85倍)、4.40Brix提高到540Brix（12.3倍）。

另外，研究人員[23-27]還對(duì)正向滲透過(guò)程還有用于橙汁、梨汁、杏汁、草莓汁、胡蘿卜汁濃縮的應(yīng)用進(jìn)行了研究。由此可以看出正滲透技術(shù)在果汁濃縮方面有著廣泛的應(yīng)用前景。

5.2 廢水處理

膜生物反應(yīng)器是正向滲透用以廢水處理的一項(xiàng)重要應(yīng)用，稱為OMBR（osmotic membrane bioreactor）。新加坡南洋理工大學(xué)張巧云等人[28]用OMBR系統(tǒng)進(jìn)行廢水處理，在73天的連續(xù)運(yùn)行期間內(nèi)，系統(tǒng)水通量穩(wěn)定，膜性能良好，膜污染程度輕。與傳統(tǒng)的生物膜反應(yīng)器不同，正向滲透在處理廢水的過(guò)程中，減少了膜污染和能量消耗，進(jìn)而就降低了廢水處理的成本，具有廣闊的商業(yè)應(yīng)用前景。

5.3 污泥脫水

研究人員還進(jìn)行了正向滲透用于剩余活性污泥的加厚、消化、以及脫水過(guò)程的研究。研究表明[29]在經(jīng)過(guò)19天對(duì)MLSS（混合液懸浮固體濃度）和MLVSS（混合液揮發(fā)性懸浮固體濃度）的正向滲透處理后，效率分別大約降低為63.7%和80%，MLVSS/MLSS的比率由80.8%降至67.2%，MLSS濃度由起初的7g/L增至39g/L，表現(xiàn)出較好的加厚效果。較之傳統(tǒng)的生物膜反應(yīng)器，該系統(tǒng)的MLSS由于膜污染導(dǎo)致的通量減小被降低了。

正滲透的脫水性質(zhì)很大程度上受污泥深度的影響。實(shí)驗(yàn)研究證明[29]，污泥的最佳深度為3mm。在污泥深度為3mm的條件下，大約60分鐘內(nèi)就可以獲得大約35%的干污泥容量。這些研究結(jié)果表明，正滲透對(duì)于未來(lái)剩余活性污泥的加厚、消化、以及脫水等方面應(yīng)用前景廣闊。

6.結(jié)語(yǔ)及展望

正滲透過(guò)程是一個(gè)利用溶液滲透壓差驅(qū)動(dòng)的自發(fā)膜過(guò)程，該過(guò)程具有回收率高、濃水排放少、膜污染小、能耗低等優(yōu)點(diǎn)。正向滲透在應(yīng)用中也存在汲取液的選擇、優(yōu)化（汲取液要易于濃縮、循環(huán)利用），濃差極化現(xiàn)象的減小以及消除，膜性能的提高等有待進(jìn)一步解決的核心問(wèn)題。

汲取液是決定正滲透體系中驅(qū)動(dòng)力大小的關(guān)鍵因素，同時(shí)也是決定正滲透膜分離技術(shù)能否大面積應(yīng)用的主要影響因素。因而，設(shè)計(jì)和研發(fā)具有高滲透壓、低反向溶質(zhì)擴(kuò)散、重復(fù)性能好、無(wú)毒害作用的汲取液將成為正滲透技術(shù)研發(fā)中的關(guān)鍵問(wèn)題。目前對(duì)汲取液的回收主要運(yùn)用熱能、磁能、電能等，如何運(yùn)用新能源以最小能耗回收汲取液是今后研究中汲取液的發(fā)展方向。同時(shí)，要更加深刻認(rèn)識(shí)正滲透技術(shù)的傳質(zhì)過(guò)程，必須建立一個(gè)汲取液滲透壓和水通量的數(shù)學(xué)模型，以精確汲取液對(duì)正滲透過(guò)程的影響。

濃差極化現(xiàn)象導(dǎo)致正滲透過(guò)程中的水通量下降的關(guān)鍵因素，內(nèi)、外濃差極化對(duì)膜性能都有影響。一般可以通過(guò)增加膜表面的剪切力和湍流來(lái)降低外濃差極化對(duì)膜過(guò)程的影響；提高溫度可以降低溶液的黏度，減輕外濃差極化。

內(nèi)濃差極化由于發(fā)生在膜的支撐層中，無(wú)法通過(guò)外在的水力學(xué)環(huán)境調(diào)節(jié)來(lái)控制，是導(dǎo)致正滲透減小的主要因素，因此降低內(nèi)濃差極化是提高正滲透性能最有效的途徑。降低水通量可以降低內(nèi)濃差極化的影響，但這會(huì)降低正滲透的效率，不是可取的方法。通過(guò)公式（2）可以看出，提高傳質(zhì)系數(shù)K，會(huì)增大活性層和支撐層接觸面處的濃度與膜表面汲取液的濃度的比值，從而最有效地減小內(nèi)濃差極化現(xiàn)象。因此，通過(guò)提高溫度，增大傳質(zhì)系數(shù)將會(huì)有效地遏制內(nèi)濃差極化現(xiàn)象。但是溫度過(guò)高又會(huì)導(dǎo)致膜污染和膜結(jié)垢現(xiàn)象嚴(yán)重，這就導(dǎo)致膜的水通量下降。所以，研發(fā)一種耐高溫，污染程度低的膜材質(zhì)是降低濃差極化的最有效方式。

膜材質(zhì)是影響正向滲透技術(shù)能否實(shí)際應(yīng)用最核心的因素。大多數(shù)當(dāng)前FO膜的制備方法仍然是常規(guī)的相轉(zhuǎn)化、退火、界面聚合等技術(shù)，新的高性能FO膜的發(fā)展仍處于起步階段。當(dāng)前，正向滲透研究中主要使用兩類膜：相位逆轉(zhuǎn)化形成的纖維素膜，薄膜組成膜。其中，相位逆轉(zhuǎn)化形成的纖維素膜有著較強(qiáng)的機(jī)械強(qiáng)度和優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性，其缺點(diǎn)在于：對(duì)于氯化鈉、硫酸鈉、硫酸鎂的截留率不高。薄膜組成膜的優(yōu)點(diǎn)在于便于大規(guī)模生產(chǎn)，目前市面銷售的正向滲透膜就是HTI公司生產(chǎn)的薄膜組成膜。薄膜組成膜由界面聚合制備的能夠獲得較高的鹽截留率，而其缺點(diǎn)在于膜的性質(zhì)基本由膜的支撐層決定。因此，接下來(lái)該膜的研究方向在于如何優(yōu)化膜的支撐層。

隨著正向滲透技術(shù)研究的不斷深入，使其在食品工業(yè)、水處理、污泥處理、醫(yī)藥加工[31]等領(lǐng)域有了進(jìn)一步的發(fā)展。相信在能源危機(jī)和水資源匱乏的現(xiàn)在，正向滲透作為一種低污染、低能耗、可持續(xù)發(fā)展的新興的膜分離技術(shù)，隨著研究的不斷深入，一些制約正向滲透發(fā)展的因素可能會(huì)被解決，其應(yīng)用前景將非常廣闊。

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