宋興龍,趙勇勝,李璐璐,秦傳玉,杜鵬程 (吉林大學地下水資源與環(huán)境教育部重點實驗室,吉林 長春 130021)

非飽和帶柴油入滲實驗研究及HSSM模擬

宋興龍,趙勇勝*,李璐璐,秦傳玉,杜鵬程 (吉林大學地下水資源與環(huán)境教育部重點實驗室,吉林 長春 130021)

通過土柱模擬實驗研究了柴油在不同含水率、不同粒徑砂土中的入滲及殘留特征,并采用HSSM(Hydrocarbon Spill Screening Model)模擬了柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)中的入滲過程.結(jié)果表明:隨著介質(zhì)含水率增加,柴油在介質(zhì)中濕潤鋒推進速度先增大后減小,最快速度對應含水率處于相應介質(zhì)最大殘余含水率40%～50%范圍內(nèi),殘余柴油量隨介質(zhì)含水率增大而減小.在細砂、中砂和粗砂3種介質(zhì),柴油入滲平均濕潤鋒推進速度分別為0.42,0.52,0.73cm/min;平均殘余柴油量分別為98.10,68.70,48.79mL. 濕潤鋒推進速度及殘余柴油量均與介質(zhì)粒徑呈負相關(guān).HSSM 擬合柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)中的濕潤鋒推進速度為 0.5832cm/min,與實驗值 0.5689cm/min相比,相對誤差為2.51%.HSSM能較好的模擬柴油在非飽和帶入滲過程,對于土壤及地下水污染預報具有重要意義.

柴油；非飽和帶；入滲；模擬

在石油開采、煉制、運輸和使用過程中,難免會產(chǎn)生溢出和泄漏事故[1].石油類污染物泄漏后,會對土壤造成污染,嚴重時還會污染地下水,給人體健康帶來很大危害[2].研究石油類污染物在非飽和帶中的運移機制,選用合適、高效、便捷的模型來預測污染物在非飽和帶的運移速度、污染范圍及到達地下水的時間,對土壤、地下水污染預報及實際修復具有重要意義.

柴油在非飽和帶中入滲屬于復雜的多孔介質(zhì)、多相流問題[3-5],國外研究者通過實驗及理論研究,先后建立了許多多相流運移模型.根據(jù)復雜程度,這些模型可以分為2類[2],一類是復雜模型,主要包括MISER[6]、STOMP[7-8]、TOUGH-2[9-10]、NAPL simulator[11]等.另一類是篩選模型,主要有API-LNAST[12]、OILSFSM[13]、HSSM[14-16]等.

復雜模型往往需要大量的物理化學參數(shù),使用起來較為困難;而篩選模型將復雜的多相流問題簡化,需要的參數(shù)較少且能獲取污染物在環(huán)境中運移的主要信息[2].其中,HSSM 不僅能模擬LNAPL泄漏過程,還能模擬 DNAPL泄漏過程

[14-16],且軟件成熟,使用方便,具有較好的應用前景.劉玉蘭[2]等基于HSSM建立了NAPL泄漏事故場地地下水污染風險快速評估與決策方法.Yoon[17]等曾將 HSSM 用于識別北美地區(qū)LNAPLs泄漏導致的地下水土污染,并取得了很好的效果.實驗室條件下,關(guān)于HSSM模擬效果的研究未見報道.

雖然目前建立了許多多相流模型來研究柴油在非飽和帶中的運移,但是含水率對柴油在非飽和帶運移的影響研究較少,且研究結(jié)果存在差異[1,18-20],國內(nèi)對于篩選模型的研究和運用也鮮見報道[2].本文采用模擬柱實驗研究介質(zhì)含水率及粒徑對柴油在非飽和帶入滲和殘留特征的影響規(guī)律,并運用HSSM對其遷移過程進行模擬.

1 材料與方法

1.1 實驗材料

實驗用柴油為-10#柴油,購自中國石油天然氣股份有限公司吉林長春銷售分公司.實驗所用非飽和帶介質(zhì)為石英砂,經(jīng)過篩分為細砂、中砂、粗砂3種,實驗用砂物理參數(shù)見表1.

表1 實驗用砂物理參數(shù)Table 1 Properties of sands used in experiments

1.2 實驗裝置

實驗所用有機玻璃模擬柱內(nèi)徑為 5cm,長為60cm,實驗裝置如圖1所示.

圖1 實驗裝置示意Fig.1 Experimental setup

1.3 實驗方法

為研究介質(zhì)含水率及粒徑對柴油在非飽和帶入滲的影響,分別設置了細砂含水率為 0%(烘干砂)、2%、4%、6%、8%、10%,中砂含水率為0%、2%、4%、6%、8%、10%和粗砂含水率為0%、1%、2%、3%、4%、5%、6%、7%共20組實驗.將配置好含水率的石英砂裝入模擬柱中,每裝填2cm夯實一次.石英砂裝填高度為54cm,利用蠕動泵向柱中連續(xù)滴入已用蘇丹紅(300mg/L)染色的柴油,柴油流量為2mL/min.

在滲漏開始后的60min內(nèi),每隔5min記錄柴油濕潤鋒深度,滲漏60min后每隔10mim記錄濕潤鋒深度.當濕潤鋒面到達模擬柱底部時,停止供油.靜置24h,收集從模擬柱底部流出的柴油.模擬柱頂部進入的柴油量減去底部收集的柴油量即為殘余柴油量.比較不同介質(zhì)粒徑及含水率條件下柴油遷移速度及殘余量,分析介質(zhì)粒徑及含水率對柴油入滲特征的影響.

為研究HSSM對柴油在非飽和帶遷移的模擬效果,HSSM模擬了柴油在含水率為6%中砂介質(zhì)入滲過程,并比較了模擬結(jié)果與實測值的差異,分析了可能的誤差來源.

2 結(jié)果與分析

2.1 含水率對柴油入滲特征的影響

如圖2所示,隨著時間的推移,柴油在砂性介質(zhì)中的入滲深度不斷增加,入滲深度與時間基本呈線性關(guān)系,這與張博聞[18]、WANG[21]等的研究結(jié)果冪函數(shù)關(guān)系不同.這可能是由于當介質(zhì)含水率較低時,介質(zhì)只有表面和少數(shù)孔隙被水分占據(jù),剩余孔隙通道較多,柴油下滲驅(qū)替水分遇到的阻力較小,主要受到重力作用和介質(zhì)對柴油的吸附作用,下滲速度相對穩(wěn)定[19-20].

圖2 柴油在不同含水率介質(zhì)中入滲過程Fig.2 The infiltration process of diesel in sandy soil with different soil moistures

入滲深度與入滲時間擬合方程的斜率K代表單位時間內(nèi)濕潤鋒前進的距離,即濕潤鋒推進速度.濕潤鋒推進速度隨含水率的變化如圖3所示.

表2 柴油入滲深度與入滲時間線性擬合方程Table 2 The functional relationship between infiltration depth and time

圖3 濕潤鋒推進速度隨介質(zhì)含水率的變化Fig.3 The effect of soil moisture on migration velocity of soil wetting front

從圖 3可以看出,柴油在粗砂中入滲時,介質(zhì)含水率從0%提高到4%,加快了濕潤鋒推進速度,介質(zhì)含水率從 4%提高到 7%,降低了濕潤鋒推進速度;柴油在中砂和細砂中入滲也具有相似規(guī)律,分別在介質(zhì)含水率為6%和8%時出現(xiàn)最大濕潤鋒推進速度.最大濕潤鋒推進速度對應含水率均處于相應介質(zhì)最大殘余含水率 40%～50%之間.這主要是由于,介質(zhì)中的水一方面占據(jù)了介質(zhì)中的部分孔隙,減小了介質(zhì)的孔隙度,對柴油入滲有阻礙作用;另一方面,水分子可以覆蓋介質(zhì)表面,和柴油競爭在介質(zhì)顆粒中的極性吸附點位,降低了介質(zhì)對柴油的吸附作用,對柴油入滲有促進作用[18-20].因此,含水率對柴油在非飽和帶濕潤鋒推進速度的最終影響是這兩種因素共同作用的結(jié)果.

圖4 殘余柴油量隨介質(zhì)含水率變化Fig.4 The effect of soil moisture on the amount of residual diesel

由圖4可以看出,柴油在細砂中入滲時,當含水率從 0%提高到 10%,殘余柴油量從 142.7mL下降到59.3mL,柴油在中砂和粗砂中入滲也具有相似規(guī)律.這是因為,含水率增加導致水分子逐漸在介質(zhì)表面形成水膜,使得柴油吸附位點減少,介質(zhì)對柴油的吸附作用減弱,殘留在介質(zhì)中的柴油量逐漸減少.

2.2 介質(zhì)粒徑對柴油入滲特征的影響

如圖3所示,柴油在砂性介質(zhì)中入滲時,隨著介質(zhì)粒徑增大,濕潤鋒推進速度增大.細砂、中砂和粗砂中平均濕潤鋒推進速率分別為 0.42,0.52, 0.73cm/min.這是因為介質(zhì)粒徑越大,孔隙度越大,柴油在下滲過程中的通道越大,所受阻力越小,濕潤鋒推進越快.李永濤[22]研究表明柴油在粗砂中遷移速度快于中砂,與本實驗結(jié)果相似.

如圖4所示,柴油在砂性介質(zhì)中入滲時,隨著介質(zhì)粒徑增大,殘余柴油量下降. 細砂、中砂和粗砂中平均柴油殘余量分別為 98.10,68.70, 48.79mL.這是由于介質(zhì)粒徑越大,比表面積越小,可供柴油吸附的位點越少.這與李永霞[20]的研究結(jié)果相類似.

3 HSSM對柴油在非飽和帶入滲過程的模擬

3.1 HSSM原理介紹

Charbeneau等[15-16]在1995年建立了HSSM (Hydrocarbon Spill Screening Model),用于預測LNAPL泄漏導致的土壤和地下水污染.Willson等[23]在2006年完善了HSSM,使得HSSM也能用于預測DNAPL泄漏導致的污染.

HSSM將LNAPL在地下環(huán)境中的運移過程概化為3個階段,并分別由3個模塊實現(xiàn).第1階段為 LNAPL從地表面垂直下滲到毛細帶邊緣,由KOPT(Kinematic Oily Pollutant Transport)模塊模擬;第2階段為LNAPL在毛細帶邊緣擴展形成透鏡體并向地下水中溶解,由OILENS模塊模擬;第 3階段為溶出的污染組分隨地下水流遷移至特定受體,由 TSGPLUME(Transient Source Gaussian Plume Model)模塊模擬[16].

HSSM 模擬柴油在非飽和入滲,只需用到KOPT模塊.KOPT模塊主要是基于達西定律、相對滲透率-飽和度-毛細壓力(K-S-P)關(guān)系及Green-Ampt方程,該模塊可以計算LNAPL在非飽和帶中的運移速度、到達含水層的時間,以及LNAPL在非飽和帶中的飽和度變化[15].KOPT模塊主要控制方程如下:

式中:Vi為單位水力梯度下液相i的滲流速度,m/s; Kei為液相i的有效滲透系數(shù),m/s;Ksi為液相i的飽和滲透系數(shù),m/s;kri為液相 i的相對滲透率,無量綱;η為孔隙度,無量綱;So為NAPL飽和度,無量綱;t為時間,s;Keo為 NAPL的有效滲透系數(shù),m/s;Sw(avg)為年均補給量下的水飽和度,無量綱;Z為入滲深度,m; Hf為NAPL濕潤鋒面的毛細壓力,Ν;h為毛細水頭,m; Ks為NAPL飽和滲透系數(shù),m/s;Kro為NAPL相對滲透率,無量綱.

柴油在非飽和帶入滲過程模擬不涉及到OILENS模塊和TSGPLUME模塊,在此不展開討論.

3.2 HSSM模擬結(jié)果分析

3.2.1 模型參數(shù) 以柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)入滲過程模擬為例,模型模擬需要的主要參數(shù)如表3所示.

表3 HSSM主要參數(shù)Table 3 Main parameters of HSSM

圖5 入滲深度與入滲時間關(guān)系HSSM模擬結(jié)果Fig.5 HSSM simulation results of infiltration depth with infiltration time

3.2.2 模擬結(jié)果分析 入滲深度隨時間變化關(guān)系實驗結(jié)果及HSSM模擬結(jié)果如圖5所示.

從圖 5可知,當入滲時間小于 70min時, HSSM 模擬結(jié)果與實驗值基本一致.當入滲時間大于70min后,HSSM模擬的入滲深度稍大于實驗值.HSSM 模擬的濕潤鋒推進速度0.5832cm/min,實驗值為 0.5689cm/min,相對誤差為 2.51%.HSSM 模擬的柴油濕潤鋒面到達模擬柱底部時間 92min,實驗值為 96min,相對誤差為4.17%.HSSM 模擬值與實驗值之間雖然有一定的誤差,但是誤差較小.這可能是由于模型對入滲過程簡化以及相關(guān)參數(shù)測量誤差引起的.

4 結(jié)論

4.1 柴油在砂性介質(zhì)中入滲時,入滲深度隨時間變化可以用線性方程擬合.隨著介質(zhì)含水率上升,濕潤鋒推進速率先增加后降低,最大濕潤鋒推進速率對應的含水率處于相應介質(zhì)最大殘余含水率的 40%～50%范圍內(nèi).隨著介質(zhì)含水率上升,殘余柴油量下降.

4.2 柴油在砂性介質(zhì)中入滲時,隨著介質(zhì)粒徑增大,濕潤鋒推進速度增大,而殘余柴油量下降.

4.3 HSSM 對柴油在非飽和帶中入滲過程模擬的結(jié)果較為理想,HSSM 擬合的柴油在含水率為6%中砂介質(zhì)中的濕潤鋒推進速度與實驗值相比,相對誤差僅為2.51%.

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《中國環(huán)境科學》被Ei收錄

根據(jù) Ei總部 2013年頒布的期刊收錄情況,《中國環(huán)境科學》已被 Ei數(shù)據(jù)庫作為源期刊收錄,詳見http://www.chinaeidata.com/periodical.htm

《中國環(huán)境科學》編輯部

2013-03-14

Experimental study and HSSM simulation of diesel infiltration in unsaturated zone.

SONG Xing-long, ZHAO

Yong-sheng*, LI Lu-lu, QIN Chuan-yu, DU Peng-cheng (Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment, Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1818～1823

This paper presents the results of laboratory investigation and simulation of diesel infiltration in unsaturated zone. A series of one-dimensional column experiments were conducted to study the infiltration and residue characteristics of diesel in sandy soils under varied soil moistures and media sizes. Then, Hydrocarbon Spill Screening Model (HSSM) was used to simulate the infiltration processes of diesel in medium sand with soil moisture equals to 6%. The results indicated that as soil moisture grew, the migration velocity of soil wetting front first increased and then decreased, and the fastest migration velocity corresponded to 40%～50% of maximum residue moisture content. Negative correlation was found between the amount of residual diesel and soil moisture content. In fine, medium and coarse sand, the average migration velocity of soil wetting front were 0.42, 0.52, 0.73cm/min, and the average amount of residual diesel were 98.10, 68.70, 48.79mL, respectively. The migration velocity of soil wetting front and the amount of residual diesel were negatively correlated with media size. Fitted migration velocity by HSSM of soil wetting front in medium sand with moisture content equals to 6% was 0.5832cm/min, while the experimental value was 0.5689cm/min. The relative percentage error between fitted value and the experimental value was 2.51%. HSSM can accurately simulate the infiltration process of diesel oil in the unsaturated zone, and has great significance to soil and groundwater pollution forecast.

diesel oil；unsaturated zone；infiltration；simulation

X703.1

A

1000-6923(2014)07-1818-06

宋興龍(1990-),男,湖南湘潭人,吉林大學碩士研究生,主要從事污染場地控制與修復研究.

2013-08-13

中國地質(zhì)調(diào)查局項目(1212011220987);北京市教育委員會市屬高校創(chuàng)新能力提升計劃項目----松散地層地下水污染控制與修復技術(shù)研究

* 責任作者, 教授, zhaoyongsheng@jlu.edu.cn