生物法凈化處理工業(yè)廢氣的研究進展

王小軍，徐校良，李兵，牛茜，陳英文，沈樹寶

（南京工業(yè)大學生物與制藥工程學院，江蘇 南京 210009）

生物法凈化處理工業(yè)廢氣的研究進展

王小軍，徐校良，李兵，牛茜，陳英文，沈樹寶

（南京工業(yè)大學生物與制藥工程學院，江蘇 南京 210009）

隨著世界范圍內(nèi)環(huán)境污染的加劇，環(huán)境問題引起了強烈的重視，尤其是大氣污染，成為了大眾關注的焦點。在空氣污染治理中，生物法凈化工業(yè)廢氣具有高效、低成本等優(yōu)點，成為目前研究的熱點。本文介紹了生物法凈化處理廢氣的基本原理，主要包括生物膜理論中的傳質和降解過程，闡述和比較了生物濾池、生物洗滌和生物滴濾這3種處理工藝，分析了影響生物法處理廢氣的重要因素，如填料、營養(yǎng)物、微生物、壓降。同時對國內(nèi)外發(fā)展現(xiàn)狀進行了詳細評述，與國外研究相比，特別是在污染物種類的研究上還有一定差距。生物滴濾工藝相對研究的較晚，提出今后研發(fā)重點和方向，將生物滴濾工藝全面推向工業(yè)化，加強對降解微生物的深入研究，實現(xiàn)單種到多種污染物的降解。

生物法；凈化處理；工業(yè)廢氣

隨著各種工業(yè)園的興起，化工行業(yè)不斷發(fā)展壯大，工業(yè)廢氣的排放嚴重影響了環(huán)境和人類的健康[1]。因此，揮發(fā)性有機化合物（volatile organic compounds，VOCs）的治理越來越受到各國的重視，不同的國家和地區(qū)對于VOCs的排放有嚴格的限制，越來越多的廢氣處理技術已成功地應用在VOCs的處理上。對于高濃度廢氣，目前應用較為廣泛的方法主要有吸收法、吸附法以及催化燃燒法。但吸收法在處理化學性質穩(wěn)定且難溶于水的有機廢氣方面有很大困難；吸附法因為吸附劑價格昂貴又會產(chǎn)生二次污染而受限制；催化燃燒法的運行成本較高，且不適用于低濃度廢氣[2-4]。相比于上述幾種傳統(tǒng)的物理化學方法，生物法處理工業(yè)廢氣具有效率高、成本低和設備簡單等優(yōu)點，已成為當前研究的熱點課題之一。

1 生物法凈化廢氣的基本原理

生物凈化是一種氧化分解過程：填料上的活性微生物以廢氣中的有機組分作為能源或養(yǎng)分，轉化成簡單的無機物或細胞組成物質。根據(jù)生物膜理論，生物法處理廢氣一般要經(jīng)歷以下步驟：①廢氣中的污染物同水接觸并溶解于水中（即由氣相進入液膜）；②溶解于液膜中的污染物在濃度差的推動下進一步擴散到生物膜，然后被其中的微生物捕獲并吸收；③進入微生物體內(nèi)的污染物在其自身的代謝過程中作為能源和營養(yǎng)物質被分解，產(chǎn)生的代謝物一部分重回液相，另一部分氣態(tài)物質脫離生物膜擴散到大氣中[5-6]。簡要地說，生物法處理廢氣主要包括傳質和降解兩個過程，廢氣中的污染物不斷減少，達到凈化的效果。

以甲苯為例，甲苯可以作為微生物的碳源。由于氣液相之間的有機物濃度梯度和水溶性作用，有機物從廢氣中轉移到填料表面的液膜中，進而被微生物吸收（圖1）。在適當?shù)臈l件下，微生物對甲苯加以利用分解。一部分溶入液相，一部分作為細胞物質，一部分（CO2）析出到空氣中。

圖1 生物法凈化有機廢氣示意圖

2 生物法的主要工藝

目前常用的生物法處理廢氣的工藝有生物濾池工藝、生物洗滌工藝和生物滴濾工藝。生物過濾多用于除臭，對有機廢氣的處理范圍相對較小，而生物滴濾法處理有機廢氣的范圍更廣，并且降解有機物的能力更強[4]。這3種工藝各有所長，在國內(nèi)都有不同程度的應用，雖然生物滴濾工藝已經(jīng)有了規(guī)模化的應用，由于反應器擴大后的不穩(wěn)定，仍然有待研究。

2.1 生物濾池工藝

生物濾池是研究最早的生物法凈化廢氣工藝，工藝設備也相對成熟。生物濾池由敞開或封閉容器中一層層的多孔填料床組成，一般為天然有機填料，如堆肥、土壤、泥煤、骨殼、木片、樹皮等，也可以是多種填料按一定的比例混合而成。填料一般具有良好的透氣性、適度的通水性和持水性等優(yōu)點，含污染物的廢氣首先經(jīng)過濾器除去顆粒物質后，再經(jīng)過調(diào)溫調(diào)濕，從濾池底部進入，通過附著微生物的填料時，污染物被微生物降解利用。在生物濾池中，液相是靜止的或以很小速度流動。運行過程中可根據(jù)工藝需要來補水，還要保證連續(xù)的氣體通過[7-9]。

生物濾池最大的優(yōu)點就是設備少、操作簡單、投資和運行費用低，適合處理大流量低濃度的廢氣污染物。在運行期間也不需要外加營養(yǎng)物，但濾池的占地面積大，長期的微生物新陳代謝會使填料礦化分解，再加上基質的累積，影響傳質效果，一般在幾年后就要更換填料。此外，操作過程不易控制，pH值控制主要通過在裝濾料時投配適當?shù)墓腆w緩沖劑，一旦緩沖劑用完，則需要更新[2，6]。

2.2 生物洗滌工藝

生物洗滌塔是一個活性污泥處理系統(tǒng)，由洗滌塔和再生池組成，它不需要填料，因此完全不同于生物濾池和生物滴濾塔。在洗滌塔中，廢氣從底部進入，通過鼓泡或者循環(huán)液噴淋溶于液相中，隨著懸浮液流入再生池，通入空氣充氧再生，污染物在再生池中被微生物氧化降解，再生池中的流出液繼續(xù)循環(huán)利用。活性污泥懸浮液是最常用的生物懸浮液，由于吸收和再生的時間不同，一般吸收和再生都是兩個相對獨立的過程[6，10]。

生物洗滌塔的優(yōu)點是反應條件易控制，壓降小，填料不易堵塞，但設備多，需要外加營養(yǎng)，成本較高。為了再生池的順利降解，需要曝氣設備，并控制溫度、pH值等，以確保微生物在最佳條件下作用[2，7]。生物洗滌塔還可以處理含顆粒的廢氣，但大量沉淀時也會導致性能下降。處理過程只能對溶解性好的污染物凈化效率高。生物洗滌能處理氣量小、濃度高的污染物，過程適于建模，有很高的操作穩(wěn)定性[6]。

2.3 生物滴濾工藝

在生物滴濾塔（BTF）中，填料作為微生物生長的載體，具有大的比表面積和孔隙率、高持水性[11]。生物陶粒、聚氨酯泡沫、活性炭顆粒和復合改性填料等惰性填料是目前最常用的填料。廢氣污染物從滴濾床底部進入，無機鹽營養(yǎng)液從塔頂噴淋，沿著填料上的生物膜滴流，溶解于水中的有機污染物被以生物膜形式附著在填料上的微生物吸收，進入微生物細胞的有機污染物在微生物體內(nèi)的代謝過程中作為能源和營養(yǎng)物質被利用或分解。多余的營養(yǎng)液從塔底排出，進行循環(huán)噴淋[10]。連續(xù)流動的營養(yǎng)液可以沖掉過厚生長的生物膜和代謝物，防止填料堵塞。

生物滴濾塔最顯著的優(yōu)點就是反應條件易控制，通過調(diào)節(jié)噴淋液的pH值、溫度，就可以控制反應器的pH值和溫度，從而可以更好保持微生物的活性。其操作簡單，運行成本低，凈化效率也較高。它只有一個反應器，承受污染負荷大，并有一定的緩沖能力[7]。代謝產(chǎn)物可以隨著循環(huán)液的流動及時排出，同時，生物滴濾塔具有更低的壓降，所以生物滴濾法被認為比生物過濾有效得多。生物滴濾法不僅可以用于VOCs的凈化，還可用于非VOCs的去除，比如硫化氫、氨、甲硫醇等惡臭氣體，向工業(yè)化邁步更是大勢所趨。

3 影響生物法凈化效率的影響因素

對于處理無回收價值而又嚴重影響環(huán)境的中低濃度廢氣，生物法雖然具有降解效率高、投資少、無二次污染等優(yōu)點，但填料、營養(yǎng)物質、微生物和壓降是影響生物法處理的重要因素。

3.1 填料

填料是影響廢氣凈化系統(tǒng)處理效果好壞的核心因素之一，尤其是某些填料還要提供微生物新陳代謝所需要的營養(yǎng)物質。在選擇一種合適的填料時，主要考慮其比表面積、密度、孔隙率、pH值、持水能力、緩沖能力等[12-13]。當然，影響填料應用的最終因素還是成本，在滿足上述條件的情況下，越廉價越好。常用的填料主要有膠原海藻酸鈣、珍珠巖和堆肥、濕混合廢木料的混合物及其3種的混合物以及多孔陶瓷、泥炭、木屑和顆粒活性炭等。目前，具有良好機械強度、更好pH值緩沖性能和包含營養(yǎng)物質的合成填料，成為當前研究的熱點[14]。

Sader等[15]分別利用聚氨酯泡沫、甘蔗渣和椰子纖維作填料用于生物滴濾塔去除硫化氫。在系統(tǒng)的運行期間，平均去除率超過99.3%，去除能力分別為17.8～66.6 g/(m3·h)，18.7～72.9 g/(m3·h)，18.9～68.8 g/(m3·h)，3種填料都適合反應器的長期運行去除硫化氫。He等[16]采用分子篩和聚氨酯作填料，接種同種微生物后處理含甲苯的廢氣。通過對比空氣流量、甲苯進出口濃度、饑餓周期等工藝參數(shù)。當氣流量為100 L/h，分子篩為填料的生物滴濾塔去除率為100%，而聚氨酯的是97.64%；氣流量增加到600 L/h，分別降為70.68%和63.18%。饑餓處理后，分子篩的的恢復時間比聚氨酯的更短，由此說明分子篩比聚氨酯更適合作填料。Oh等[17]利用吸附材料活性炭和廢橡膠粉與堆肥混合在生物滴濾塔中處理含甲苯廢氣，并研究了混合物在生物滴濾塔中去除效果的穩(wěn)定性。短期的負載測試表明，進口甲苯濃度的劇增會明顯降低堆肥活性炭的去除效果，隨著活性炭質量分數(shù)的增加，生物降解會減弱。由于橡膠粉的低持水能力，堆肥廢橡膠粉混合物對甲苯的去除效率都沒有明顯地提高。填料與吸附材料的混合有助于甲苯的去除，但引入過多的吸附材料不適合長期去除。四川大學的魏永臣等[18]采用碳酸鈣、純丙乳液和羥丙基纖維素制得一種具有pH值緩沖能力的生物填料，在50天的脫硫實驗中，H2S的去除率均超過95%，且在不加pH值調(diào)節(jié)劑情況下，pH值仍保持在6.7～7.1。Dumont等[19]采用CH4N2O、H3PO4、CaCO3制成了填料UP20，并進行了為期95天的H2S去除實驗，去除率達到93%以上，適于處理高濃度H2S廢氣。合成填料的開發(fā)拓寬了填料研究領域，解決了有些填料長期運行易板結和變形問題，但同時合成填料的研制和應用相對較少，用合成填料取代其他填料還言之過早，針對具體應用這方面有待深入研究。

3.2 營養(yǎng)物

最優(yōu)化的營養(yǎng)成分不僅可以縮小微生物的馴化掛膜時間，還可以迅速增加微生物的活性，提高污染物的凈化效率。營養(yǎng)物質是微生物新陳代謝的基礎，主要包括水、碳源、氮源、無機鹽和生長因子。其中水是營養(yǎng)物中的主要組成部分，在代謝中占有重要地位。在Oh等[17]的研究中，雖然堆肥和堆肥/橡膠粉中的水分下降到68%，但水分不是系統(tǒng)去除效果降低的主要原因。微生物對碳源的需求最大，可以作為碳源物質的種類也多。大多數(shù)微生物是異養(yǎng)型，一般以糖類為碳源，還有部分自養(yǎng)菌以CO2或者碳酸鹽為碳源。無機氮的供給一般以銨態(tài)氮和硝態(tài)氮形式，Song等[20]的研究表明，當微生物對氮的需求大于填料可提供的氮時，操作條件受到氮的限制，去除效果明顯下降。對于填料所提供的氮，對二甲苯的生物降解比甲苯的降解要更敏感。為了避免嚴重的氮限制，必須提供外部氮源以保持較高的污染物去除率。王麗萍等[21]在生物滴濾器凈化苯/甲苯廢氣的對比研究中，營養(yǎng)液配方C、N、P的質量比為50∶1∶0.4的條件下，微生物得到了較快的生長，同時掛膜周期也縮短。Kim等[22]對生物滴濾塔中氮的利用情況和生物量的產(chǎn)量進行了研究，結果表明氮含量的增加可維持較高的去除效率，同時系統(tǒng)VOCs的可用性對氮的利用和生物量的產(chǎn)量有決定作用。

3.3 微生物

微生物是生物法處理工業(yè)廢氣的主要承擔者，能降解污染物成分的微生物很多，主要有細菌、真菌和放線菌。微生物是降解污染物的催化劑，在裝入惰性填料后要進行馴化掛膜。微生物可根據(jù)污染物的組成進行選擇，對于單組分污染物，可以采用單一的微生物；對于多組分污染物，則需要微生物群。大部分的生物過濾技術的研究集中在細菌，近年來真菌也開始進入研究范疇。Spigno等[23]在生物反應器中接種黑曲霉用于去除己烷，這種絲狀真菌具有較大的比表面積，在填料表面可以看見氣生菌絲和孢子的生長。在兩個月的試驗期內(nèi)，系統(tǒng)也表現(xiàn)出了一定的高效性和穩(wěn)定行。同時其研究還表明，由于很難建立穩(wěn)態(tài)的模型，真菌在生物反應器中的生長動力學參數(shù)可變性很大。García-Pe?a等[24]對尖端賽多孢子菌TB1凈化甲苯進行了研究，除了保證一定的濕度，還要在去除效率下降前適時補充營養(yǎng)物，最終可維持258 g/(m3·h)的去除能力和98%的效率，適于作為降解甲苯的有效微生物。

目前，國內(nèi)外很多學者都開始研究純種微生物對污染物的降解。高效純種微生物降解廢氣污染物性能好，但對環(huán)境條件變化較為敏感，需要保持其適應的環(huán)境條件。有研究表明，菌種并非越純越好，采用活性污泥作為混合菌種，能夠增強其對外界條件的適應能力，但同時混合菌種種類繁多，不同菌種間可能存在抑制或者競爭關系，也會導致反應器性能的下降。選擇優(yōu)勢菌種，馴化獲得高效降解微生物，同時能夠適應不同的環(huán)境條件，提高反應器的性能，已成為當前生物法處理工業(yè)廢氣研究的熱點。

3.4 壓降

床層壓降是一個很重要的工藝參數(shù)，涉及操作成本。生物滴濾塔中的壓降主要與填料和微生物膜有關，對于有機填料而言，雖然其可以為降解工業(yè)廢氣污染物的微生物提供營養(yǎng)，但填料的礦化會導致填料壓緊，最終壓降增加。目前，無機惰性填料已經(jīng)逐漸取代了有機填料。無機惰性填料可以使氣體分布更均衡，生物接觸性更好，但要額外補充營養(yǎng)。同時，壓降過大會使床層中形成溝流，氣體與填料上的微生物膜接觸不充分，會影響污染物的去除效果。對于微生物膜，過多的水分和床層孔隙率的減少，會使生物量積累，導致壓降增加。Yang 等[25]在研究生物過濾器處理硫化氫的過程中，發(fā)現(xiàn)不同粒徑的堆肥顆粒作為填料，壓降與填料層高度呈線性增長關系。堆肥的含水量對壓降的大小有決定性作用，同時壓降還取決于過濾填料的裝填，在實際工況下，當壓降超過2500 Pa時，就要考慮重新裝填填料。

通過多孔濾床影響壓降水平的因素還有：濾床特性、流率、水分含量、生物量的密度等[26]。氣流量、液流量和氣流速率都會對氣體停留時間、氣體分布及壓降產(chǎn)生影響，因此流量特性也是很重要的。對于生物量，過多過少都會影響去除效果。在生物法處理工業(yè)廢氣的實際過程中，很多影響因素都是相互關聯(lián)的，對這些影響因素進行全面地了解還需要深入研究。

4 國內(nèi)外研究狀況

生物法在德國、荷蘭、日本和美國等國已經(jīng)得到了廣泛應用，應用最普遍的是采用生物過濾和生物滴濾[27-28]。美國國家環(huán)?？偩钟?003年制定了生物法治理廢氣的設計規(guī)范，并比較了各種方法的經(jīng)濟性及優(yōu)缺點[29]。在生物處理廢氣的過程中，底物的性質、微生物的選擇、填料的選擇與組合、反應器的結構設計、臨界生物量的控制、氮源的種類與含量、廢氣污染物與生物膜間的傳質等因素都是影響生物法處理廢氣的主要參數(shù)。Moussavi等[30]研究了用紫外線預處理芳香族的VOCs混合物，再用生物過濾工藝處理芳香族VOCs混合物，生物過濾器的性能不僅穩(wěn)定性好，且能達到一個較高的處理水平。Aroca等[31]應用生物滴濾塔分別接種排硫硫桿菌和嗜酸氧化硫硫桿菌處理硫化氫氣體，發(fā)現(xiàn)接種嗜酸氧化硫硫桿菌處理效果更好。Alvarez-Hornos 等[32]比較了高礦化的泥煤和纖維泥煤兩種填料對乙苯廢氣去除效率的影響，結果顯示生物過濾器用纖維泥煤作為填料時，對乙苯廢氣的去除表現(xiàn)出更高的效率和穩(wěn)定性，高礦化泥煤對于一定負載的乙苯廢氣具有較好的效果。Montebello等[33]采用厭氧和耗氧BTF同時去除沼氣中的CH3SH和H2S，填料為金屬鮑爾環(huán)，耗氧BTF接種耗氧活性污泥，厭氧BTF接種厭氧活性污泥，H2S進氣濃度約3 g/m3，CH3SH的進氣濃度約37.5 mg/m3，氣體停留時間為30～180 s，H2S的最大去除能力為100～140 gS-H2S/(m3·h)，CH3SH的最大去除能力為1.8 gS-CH3SH/(m3·h)，耗氧BTF和厭氧BTF的最大去除能力分為100 gS-H2S/(m3·h)和140 gS-H2S/(m3·h)，且兩種含硫廢氣的聯(lián)合處理在操作上是可行的。該研究在某種程度上說明了H2S可能在厭氧環(huán)境中處理更好，同時厭氧微生物凈化處理廢氣效果的優(yōu)劣也還需要深入研究。在生物膜量的控制方面，國外進行了大量的研究[34-35]，一般的方法是反沖洗、填料的重新混合、含化學試劑的洗滌等。Alonso等[36]研究了在生物滴濾工藝中，生物量在填料上的臨界量問題。生物量的移除會造成生物處理廢氣工藝性能的下降，不同的移除方法，性能的恢復時間不一樣。總的來說，國外在純種微生物、活性污泥、填料和污染物種類等方面都研究得比較全面，特別是在污染物種類上國內(nèi)的研究明顯不足。

從國內(nèi)的進展看，生物法由于其耗能低、無二次污染、經(jīng)濟環(huán)保等優(yōu)點，在國內(nèi)已經(jīng)開始進行大量的研究。昆明理工大學孫佩石等最先于1993年率先開展生物法凈化有機廢氣的實驗研究工作，取得了諸多的研究成果。李順義等[37]研究發(fā)現(xiàn)，在以玉米芯為填料的多層生物濾塔中，硫化氫進口濃度低于140 mg/m3，在適宜的工藝條件下運行3個月，硫化氫凈化效率穩(wěn)定在90%以上。張?zhí)m河等[38]采用接種辮硫細菌ZG11的生物滴濾塔A和接種活性污泥的生物滴濾塔B處理H2S，填料為軟性填料和硬質填料，停留時間為21～42 s，進氣濃度＜600 mg/m3時，A的去除率接近100%，進氣濃度＜750 mg/m3時，B的去除率接近100%，且B啟動快，抗沖擊負荷能力強?；钚晕勰嗍乾F(xiàn)在研究的熱點，由于菌群的復雜多樣性，活性污泥被廣泛運用到生物法中，該研究為活性污泥的深入研究提供了依據(jù)。雖然生物法處理惡臭技術研究得較晚，卻取得了很大的發(fā)展，對于有機廢氣的處理，也有廣泛的研究。劉建偉等[39]采用低pH值生物濾池處理甲苯廢氣，在進氣甲苯濃度為200～700 mg/m3，運行穩(wěn)定階段，甲苯的平均去除效率超過98%。長時間運行后，低pH值濾池內(nèi)的優(yōu)勢菌種由異養(yǎng)菌演變?yōu)檎婢?。?yōu)勢菌種的確定具有一定的指導意義，有助于采用專一的培養(yǎng)基對活性污泥中微生物進行篩選。北京工業(yè)大學的張京等[40]用錯流式生物滴濾床凈化甲苯廢氣，突破了逆流的限制，也達到了95%的去除率。由于環(huán)境治理的需要，國內(nèi)的眾多專家開始注重對該技術實施工業(yè)化，并且也取得了一定的成果，伴隨研究理論的深入，生物滴濾系統(tǒng)處理工業(yè)廢氣的前景也將會越來越廣闊。

5 應用前景和展望

隨著研究的深入，填料的研究也更加廣泛，合成填料的加入會增加其硬度、孔隙率和良好的支撐性。珍珠巖顆粒、聚氨酯泡沫、活性炭顆粒和甘蔗渣都具有良好的應用潛力。如何設計出具有微生物濃度高、有較好的抗沖擊負荷能力、凈化反應速度快、氣體停留時間短的生物滴濾塔，一直是該行業(yè)研究者的共同目標，它比生物濾池和生物洗滌塔都更具有良好的應用前景。

生物法雖然運行簡單而且環(huán)保，但仍有一些地方需要不斷改進和完善。首先，特別是傳統(tǒng)生物過濾器隨著設計尺寸的增大，去除能力會降低。其次，反應器中微生物的適應期很長，這是亟需解決的難題，特別是用于處理VOCs。到目前為止，單一的生物反應器還不能同時用于去除VOCs和惡臭氣體，所以有必要加強對創(chuàng)新性聯(lián)合生物反應器的設計研究。同時加深對降解菌的深入研究，力求實現(xiàn)單種到多種污染物的降解。

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Research progress of biological methods for treating and purifying industrial waste gas

WANG Xiaojun，XU Xiaoliang，LI Bing，NIU Qian，CHEN Yingwen，SHEN Shubao
（College of Biotechnology and Pharmaceutical Engineering，Nanjing University of Technology，Nanjing 210009，Jiangsu，China）

Among the air pollution control methods，biological method is high efficient and low cost for removal of industrial waste gas. This paper reviewed the basic principles of biological treatment technologies，including mass transfer and degradation of the biofilm theories. Three treatment processes，biofilter，bioscrubber and biotrickling filter，were illustrated and compared. Some influencing factors，such as packing material，nutrient，microorganism and pressure drop，were compared. It also described the recent progresses of biological method for purifying waste gas. Biotrickling filter process started relatively recently but could have promising advantages，and it could be the future research focus. Meanwhile，microorganisms should be studied deeply to degrade multi-component pollutants.

biological methods；treating and purifying；waste gas

X 701

A

1000-6613（2014）01-0213-06

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.01.038

2013-07-01；修改稿日期：2013-09-11。

國家科技支撐計劃（2012BAE01B03）、國家自然科學基金（51172107，21106072）及教育部高等學校博士學科點專項科研基金（20113221110004）項目。

王小軍（1990—），男，碩士研究生。E-mail wangxj @njut.edu.cn。聯(lián)系人：沈樹寶，教授，博士生導師，主要從事生物化工方面的研究。E-mail zsbshen@126.com。