黃凱　張杏鋒　李丹

摘要：土壤重金屬污染形勢十分嚴(yán)峻，使用改良劑治理土壤重金屬污染是一種易實施、成本低的方法；但受到一些因素的影響，將改良劑用于重金屬污染土壤的修復(fù)還存在一些局限性。因地制宜使用改良劑是重金屬污染土壤修復(fù)的關(guān)鍵。本文綜述了國內(nèi)外常用土壤重金屬污染改良劑的研究進展，并對其未來的研究趨勢作出展望。

關(guān)鍵詞：土壤；重金屬污染；改良劑；土壤修復(fù)

中圖分類號： X53文獻標(biāo)志碼： A文章編號：1002-1302（2014）01-0292-05

收稿日期：2013-05-18

基金項目：廣西自然科學(xué)基金創(chuàng)新團隊項目（編號：2011GXNSFF018003）；廣西自然科學(xué)基金（編號：2012GXNSFBA239001）；廣西重點實驗室基金（編號：桂科能1201Z024）。

作者簡介：黃凱（1988—），男，廣西桂林人，碩士研究生，主要從事重金屬污染土壤的植物修復(fù)技術(shù)研究。 E-mail：huangkai2600813@163.com。

通信作者：張杏鋒，博士，講師，主要從事環(huán)境污染治理研究。Tel：（0773）2537332；E-mail：zhangxf@glut.edu.cn。土壤是人類生存與發(fā)展的基礎(chǔ)。隨著工農(nóng)業(yè)迅速發(fā)展，受到重金屬污染的土壤面積不斷擴大[1-2]，據(jù)統(tǒng)計全世界大約年均排放Hg 1.5萬t、Cu 340萬t、Pb 500萬t、Mn 1 500萬 t、Ni 100萬t[3]，由此土壤受到不同程度的重金屬污染。美國的國土污染優(yōu)先治理項目清單（National Priority List，NPL）顯示，在1200個土壤調(diào)查樣點中，有63%左右的樣點受到重金屬污染，其中受Pb、Cr、Cd、Cu污染的樣點分別占15%、11%、8%、7%[4]。在日本，約有47.2萬hm2農(nóng)田受到Cd污染，約占重金屬污染農(nóng)田總面積的82%[5]。1998年我國受到Cd、As、Cr、Pb等重金屬污染的耕地面積將近2 000萬hm2，約占總耕地面積的1/5，其中工業(yè)“三廢”污染耕地約 1 000萬hm2，污水灌溉的農(nóng)田面積達330萬hm2以上[6-7]。 由此，我國每年受重金屬污染的糧食多達1 200 萬 t，因重金屬污染而導(dǎo)致糧食減產(chǎn)達1 000萬t以上，累計經(jīng)濟損失至少200億元[8]。

土壤中重金屬污染來源比較廣泛，如制造加工業(yè)、家庭生活、農(nóng)業(yè)活動、工業(yè)產(chǎn)生廢棄物的堆放等相關(guān)人類活動，是土壤重金屬污染的主要來源[9-10]。在發(fā)達國家或發(fā)展中國家，人類無節(jié)制地使用含鉛汽油會造成大氣污染，空氣中的重金屬經(jīng)過自然沉降和雨淋作用后進入土壤[11]。雖然施用化肥、有機肥、有機改良劑能夠提供作物生長必需的養(yǎng)分，但也會成為土壤重金屬污染的來源之一[12]。

土壤重金屬污染不僅會嚴(yán)重抑制農(nóng)作物生長，對經(jīng)濟造成巨大損失，還會導(dǎo)致農(nóng)作物中重金屬含量超標(biāo)，通過食物鏈作用，重金屬進入人體后常會誘發(fā)各種疾病，嚴(yán)重危害人類的健康和生命[13-15]。另外，受重金屬污染的土壤可經(jīng)過一系列環(huán)境作用和自然作用進入到大氣和水體中，導(dǎo)致大氣污染、水污染和其他生態(tài)環(huán)境問題[16]。因此，修復(fù)和治理重金屬污染土壤是人類面臨的一項艱巨任務(wù)。本文綜述了國內(nèi)外常用土壤重金屬污染改良劑的研究進展，并對其未來的研究趨勢作出展望，以期為推動農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展、保護環(huán)境提供依據(jù)。

1重金屬污染土壤改良劑修復(fù)法

目前有許多修復(fù)和治理重金屬污染土壤的方法，如客土法、土壤淋洗法、化學(xué)修復(fù)法、植物修復(fù)技術(shù)、微生物修復(fù)技術(shù)等[17]。近年來，對重金屬污染土壤施用土壤改良劑的修復(fù)方法得到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注，其實際應(yīng)用也比較廣泛。施用土壤改良劑的方法實際上是化學(xué)修復(fù)法中的原位化學(xué)修復(fù)。原位化學(xué)修復(fù)主要是基于污染物的土壤化學(xué)行為的改良措施，施入1種或多種改良劑、抑制劑等化學(xué)物質(zhì)，通過調(diào)節(jié)土壤理化性質(zhì)以及對重金屬的吸附、沉淀、絡(luò)合、氧化還原等一系列物理化學(xué)作用，改變重金屬在土壤中的存在形態(tài)，降低其生物有效性和遷移性，從而降低重金屬污染物對環(huán)境中動物、植物的毒性，達到修復(fù)重金屬污染土壤的目的[18-20]。原位化學(xué)修復(fù)是在土壤原位上開展，具有成本低廉、操作簡單、對土壤本身結(jié)構(gòu)擾動小、改良劑來源廣泛等優(yōu)點，具有潛在的經(jīng)濟價值，能用于大面積重金屬污染土壤的治理，但由于受到一些環(huán)境因素制約，如何根據(jù)當(dāng)?shù)赝寥罈l件因地制宜地選擇合適的改良劑是該技術(shù)的關(guān)鍵[21-22]。總之，通過施用改良劑改變重金屬離子在土壤中的存在形態(tài)，降低重金屬污染物的生物可利用性，從而實現(xiàn)污染土壤的治理，是目前一條行之有效的途徑。

當(dāng)然，化學(xué)改良劑法也存在一定局限性，即施用改良劑后土壤中金屬離子仍然存留在環(huán)境中，如果環(huán)境因素發(fā)生改變，重金屬離子的生物有效性也可能變化，被暫時鈍化的重金屬離子又會被重新激活[23]。

2常用重金屬污染土壤改良劑

不同類型改良劑修復(fù)重金屬污染土壤的作用機理有所不同，其修復(fù)機理主要包括吸附作用、沉淀作用、離子交換、表面沉淀、絡(luò)合作用、氧化還原作用等[24]。目前常用重金屬污染土壤改良劑按性質(zhì)可分為無機改良劑和有機改良劑，其中無機改良劑主要有石灰、鈣鎂磷肥以及天然、天然改性或人工合成沸石、膨潤土等黏土礦物；有機改良劑包括禽畜糞便、污泥堆肥、泥炭等有機物料。

2.1無機改良劑

2.1.1石灰石灰是最有效的重金屬鈍化劑之一[25]。研究人員很早就發(fā)現(xiàn)石灰具有改良酸性土壤的作用，施用石灰后能提高土壤pH值和改善土壤結(jié)構(gòu)，從而降低酸性土壤對農(nóng)作物的危害[26]。石灰對土壤中重金屬的鈍化修復(fù)機理主要包括沉淀、吸附、火山灰反應(yīng)、膠結(jié)作用[27]。

石灰也具有提高土壤對重金屬吸附能力的作用。研究表明，施用石灰后土壤pH值升高，土壤表面負電荷增加，從而使土壤對重金屬的親和性增加，有利于MOH+的存在，從而提高土壤對Cd等重金屬離子的吸附量，而且OH-會與CO2反應(yīng)生成 CO32-，而CO32-可與Cd2+生成難溶的CdCO3[28-29]。土壤施用石灰后，不僅有pH值效應(yīng)，其中Ca2+的作用也不可忽視，因為Ca2+價態(tài)高，離子半徑與 Cd2+接近，因而Ca2+對 Cd2+在土壤中的化學(xué)行為有很大影響[30]。所以，施用石灰可降低土壤中Cu、Zn、As、Hg、Cd、Pb的生物可利用性[31-32]。Castaldi等發(fā)現(xiàn)，施用石灰可以顯著提高豌豆和小麥的生物量，降低植株根和地上部Cd、Pb含量[33]。杜志敏等研究表明，石灰高施用量（石灰重量占污染土壤耕作層的0.4%）處理顯著提高了土壤pH 值，顯著降低了污染土壤交換態(tài) Cu 含量和土壤中Cu、Cd含量，從而顯著降低了土壤中重金屬毒性，而且該土壤種植的黑麥草體內(nèi)Cu、Cd濃度降低，黑麥草生物量得到明顯增加[34]。有研究表明，施用石灰不僅提高了土壤 pH值，降低了0.05 mol/L CaCl2提取的活性Cd，而且還在一定程度上影響了Cd在植物體內(nèi)的分配，使Cd在根系的累積量增加，導(dǎo)致植物根系和地上部分含Cd量比例顯著上升[35]。湯民等采用土壤改良劑及其組合，研究了重慶市金果園2個園區(qū)土壤中Cd的原位鈍化效果，結(jié)果顯示，單施生石灰可使枇杷、桃子中Cd含量分別下降30.91%、24.62%[36]。endprint

由于石灰對土壤重金屬污染的修復(fù)主要是依靠提高土壤pH值，因此一旦土壤pH值、競爭離子、氧化還原環(huán)境等發(fā)生改變時，暫時被鈍化的重金屬離子就可能會被重新激活成生物可以利用的形態(tài)，繼續(xù)對環(huán)境和人類健康造成危害[24]。

2.1.2鈣鎂磷肥鈣鎂磷肥是一種土壤改良劑，常被用于治理重金屬污染的土壤。鈣鎂磷肥不僅能為植物提供生長所需要的養(yǎng)分，也可以提高土壤pH值，降低重金屬在土壤中的活性。有研究證明，鈣鎂磷肥所含的Ca2+、Mg2+對重金屬離子具有拮抗作用，參與競爭植物根系上的吸收位點，從而抑制植物對重金屬的吸收[37]。麻萬諸等認為，鈣鎂磷肥可降低水溶性重金屬含量，有效降低Cd、Zn的重金屬有效性[38]。研究者在含有 Cd、Pb、Zn 重金屬污染的土壤上施用鈣鎂磷肥后，顯著促進了白菜生長，抑制了重金屬對白菜的毒害和向地上部的遷移[39]。袁敏等采用盆栽試驗研究改良劑對鉛、鋅尾礦污染土壤中龍須草生長和葉片葉綠素含量的影響，結(jié)果表明各鈣鎂磷肥處理均使龍須草增產(chǎn)超過200%[40]。肖細元等研究顯示，鈣鎂磷肥明顯抑制番茄莖、葉對 As、Cd、 Pb 的吸收，鈣鎂磷肥處理的番茄莖、葉生物量比對照增加823%[41]。鈣鎂磷肥與其他改良劑同時施用，對改良重金屬污染土壤有十分顯著的效果。鈣鎂磷肥+泥炭和鈣鎂磷肥+豬糞等處理能提高土壤pH值，對提高作物產(chǎn)量有顯著效果，能有效抑制水稻、花生對Cd、Pb的吸收[42]。Cheng等通過在Cd、Pb、Zn污染的酸性土壤上進行小區(qū)試驗，發(fā)現(xiàn)施用石灰和鈣鎂磷肥能消除白菜重金屬毒害的生物學(xué)性狀，顯著地降低了白菜體內(nèi)Cd、Pb、Cu、Zn含量[43]。

一般來講，改良重金屬污染土壤時施用的磷肥量要遠高于土壤正常需磷肥量，才能達到理想的重金屬離子鈍化效果，但是過量施用磷肥會引發(fā)土壤中磷元素的大量淋失和浪費，還可能間接誘發(fā)水體富營養(yǎng)化。而且有研究表明，過量施用磷肥會導(dǎo)致土壤中Cd、As的生物可利用性增加[44-45]。

2.1.3天然、天然改性和人工合成黏土礦物沸石是堿金屬或堿土金屬的水化鋁硅酸鹽晶體，含有大量的三維晶體結(jié)構(gòu)，具有獨特的分子結(jié)構(gòu)和很強的離子交換能力，從而通過離子交換吸附降低土壤中重金屬的有效性。有研究表明，沸石能提高土壤pH值，增加土壤養(yǎng)分，提高養(yǎng)分利用率，增加農(nóng)作物產(chǎn)量[46-47]。人造沸石性質(zhì)與天然沸石相似，將人造沸石施到Cd污染土壤中，可顯著降低多種農(nóng)作物中的Cd濃度。以土壤重量的1%比例向土壤中施入人造沸石，盆栽萵苣葉中Cd濃度下降達85%以上[48]。馬瑋藝等通過添加不同改良劑對Cd污染土壤中各形態(tài)Cd含量及化學(xué)固定修復(fù)狀況進行研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其中生物可利用態(tài)包括水溶態(tài)、交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)的Cd，隨著沸石、納米沸石用量的增加，其占Cd總量的比例降低，部分Cd轉(zhuǎn)化為其他形態(tài)，其中以納米沸石固定Cd的效果最好[49]。

膨潤土等工業(yè)礦物具有較大的內(nèi)表面、外表面和較強的吸附能力，可與土壤中重金屬離子發(fā)生交換，鈍化土壤中重金屬，降低重金屬的遷移性。在重金屬污染土壤中施用膨潤土可有效降低油菜中Pb濃度，使油菜生物量大大提高[50]。呂高明等研究表明，膨潤土可以降低土壤中交換態(tài)Pb、交換態(tài)Cd含量，交換態(tài)Pb、交換態(tài)Cd分別比對照降低了0.48%、7.75%[51]。

礦物凹凸棒石是一種具有層鏈狀晶體結(jié)構(gòu)的含水富鎂硅酸鹽晶體。這種晶體的顆粒十分細小（0.01～1 μm），并具有針棒狀不對稱外形，表現(xiàn)出良好的膠體性能，可以起到吸附重金屬的作用。研究表明，凹凸棒石能有效提高土壤pH值，降低Cu的生物可利用性[52]。楊秀敏等通過等溫吸附試驗和盆栽試驗，研究了凹凸棒石對Cd的吸附及對Cd污染土壤玉米生長的影響，結(jié)果表明，凹凸棒石對Cd有很好的吸附作用，在Cd污染土壤中施用適量的凹凸棒石能降低Cd對玉米毒害程度，促進玉米生長[53]。

海泡石是一種具層鏈狀結(jié)構(gòu)的含水富鎂硅酸鹽黏土礦物，具有很強的吸附能力，目前已有很多將海泡石用于降低重金屬有效性的報道[54-55]。林大松等研究顯示，在海泡石施用量為4%時，水溶性Cd、Zn含量分別降低了57.3%、 41.4%，同時提取態(tài)Cd、Zn含量也分別下降了42.8%、24.7%[56]。梁學(xué)峰等研究表明，在同時施用海泡石和磷肥時，萵苣中Cd、Pb含量分別比對照下降了51.9%、55.3%[57]。

黏土礦物的施用量、施用方式、施用時間和對養(yǎng)分的釋放特性及影響因素等一系列問題還有待進一步研究，而且天然礦物的儲量有限使其很難在大面積重金屬污染土壤修復(fù)中得到推廣和應(yīng)用[58]。

2.2有機改良劑

2.2.1污泥和污泥堆肥污泥是在污水處理過程中產(chǎn)生的固體沉淀物質(zhì)。污泥中含有大量養(yǎng)分如N、P、K、有機物等，所以將污泥作為重金屬污染土壤的改良劑是污泥資源化的一種可行途徑[59]。施用污泥堆肥可以提高土壤對Cu的吸附能力，雖然會降低土壤對Cd 的吸附能力，但是Cd 的生物有效性卻并沒有隨之增加[60]。造紙污泥與土壤相互作用能形成新的吸附位點，使土壤對Cd的吸附量增加，降低其生物有效性[61]。施用不同含量的污泥會影響重金屬污染土壤中豇豆的生長發(fā)育、產(chǎn)量、營養(yǎng)價值、重金屬吸收[62]。歐根能等研究了污泥改良土壤對白菜生長的影響，結(jié)果表明，污泥能顯著提高土壤pH值和養(yǎng)分含量，當(dāng)施用污泥量為5%～10%時能明顯促進白菜生長，施用污泥處理的白菜產(chǎn)量比對照最高增加10倍，污泥與石灰或粉煤灰混合施用可有效降低白菜對Cu、Zn、Pb、Cr的吸收量[63]。蘇德純等研究表明，施用經(jīng)粉煤灰鈍化后的污水污泥能降低土壤重金屬的有效性[64]。Wu等研究表明，施用污泥堆肥后，水稻糙米、秸稈和油菜籽粒、秸稈中Cd、Pb含量明顯下降，且土壤中有效態(tài)Cd、Pb含量也降低[65]。

污泥中污染物含量普遍很高，其中Cu、Zn、Cd、Hg 等重金屬含量大大超過2級土壤標(biāo)準(zhǔn)，因此作為土壤改良劑施用時必須控制好污泥用量，以免對土壤造成二次污染[66]。endprint

2.2.2有機肥有機肥等有機物料也是常用的重金屬污染土壤有機改良劑之一，其主要來源于牲畜或家禽糞便，使用禽畜糞便作為改良劑可有效降低其對環(huán)境的污染[12]。李正強等研究表明，施用豬糞能提高土壤pH值，明顯抑制Cd、Pb、Cu、Zn向紫花苜蓿地上部轉(zhuǎn)移，紫花苜蓿的生物量和葉綠素含量均有提高，當(dāng)豬糞施用量為10 g/kg時，其改良土壤的效果最明顯[67]。有機肥施用在不同類型土壤中對重金屬的鈍化效果也有所差別。有研究表明，有機肥能使紅壤和潮土中二乙烯三胺五乙酸提取態(tài)Cd、Pb含量有不同程度地減少，同時有機肥抑制了煙草對Cd、Pb的吸收，降低了葉片中Cd、Pb含量，隨著有機肥施用量增加，表現(xiàn)出的正面效益越明顯；但是，有機肥對水稻土中煙草根、葉的Cd、Pb含量影響趨勢與紅壤、潮土不同，隨著有機肥施用量繼續(xù)增加，水稻土中煙草根、葉的Cd、Pb含量反而增加[68]。土壤水分條件對有機物料修復(fù)土壤重金屬污染也有一定影響。依艷麗等指出，淹水（1 cm 水層）、田間持水量（含水量27%）和 65%相對含水量（含水量18%）條件下施用有機物料均有利于污染土壤中可交換態(tài) Zn 含量降低，以及鐵錳氧化物及有機結(jié)合態(tài) Zn 含量增加；3 種水分條件培養(yǎng)土壤中，以淹水條件下麥苗體內(nèi) Zn含量最低，麥苗生長發(fā)育最好[69]。

使用有機肥作為土壤改良劑會在一定程度上增加土壤中重金屬總量，對土壤重金屬有效態(tài)亦有一定影響。王開峰等認為，長期施用有機肥會加大稻田土壤受重金屬污染的風(fēng)險，在高量有機肥處理下重金屬含量增幅最大，土壤Zn、Cu、Cd全量分別比對照增加了6.1%、18.7%、8.3%，其有效態(tài)含量分別比對照增加了87.3%、65.8%、41.4%，其活化率分別比對照增加了77.5%、32.0%、29.8%[70]。付天杭等研究表明，在酸雨多發(fā)地區(qū)，長期大量施用豬糞改善土壤養(yǎng)分的同時，會增加重金屬污染風(fēng)險[71]。所以，合理選擇有機改良劑的種類與用量是其應(yīng)用于重金屬污染土壤改良中的關(guān)鍵問題。

3結(jié)語

土壤重金屬污染不僅會嚴(yán)重危害人類健康，限制工農(nóng)業(yè)發(fā)展，還會破壞自然環(huán)境的和諧關(guān)系。土壤重金屬污染治理一直都是人們關(guān)注的重點問題之一。向重金屬污染土壤中施改良劑的方法具有不破壞土壤結(jié)構(gòu)、操作簡單、成本低廉等優(yōu)勢，所以受到了社會廣泛關(guān)注，學(xué)者也進行了大量相關(guān)研究?？偟膩碇v，理想的重金屬污染土壤改良劑應(yīng)具有以下特點：具有較高的穩(wěn)定性，不易被分解；對多數(shù)重金屬離子有較強的鈍化作用；使用操作簡單且價格低廉；對環(huán)境友好，不造成二次污染[72]。

改良劑的實際效果往往會受到一些環(huán)境因素的影響，如土壤水分、土壤pH值、土壤類別、重金屬類型、植物種類等，因地制宜是施用改良劑修復(fù)重金屬污染土壤的關(guān)鍵。施用單一改良劑也存在改良效果不全面或有不同程度的負面影響等問題，所以將不同改良劑配合施用，特別是無機改良劑和有機改良劑的配合施用是須要研究和關(guān)注的重點。

植物修復(fù)是一種具有發(fā)展?jié)摿Φ耐寥乐亟饘傥廴拘迯?fù)技術(shù)，目前對植物修復(fù)技術(shù)的研究也比較多。但是，由于超富集植物的生物量往往較低、生長緩慢且周期長，對氣候、土壤等環(huán)境條件的要求較高，以致其修復(fù)效率較低，嚴(yán)重制約其大規(guī)模推廣應(yīng)用[73]。近期，一些具有修復(fù)潛力的能源植物（如柳枝稷、荻、蘆竹、雜交狼尾草等）被用于重金屬污染土壤的植物修復(fù)，其規(guī)?；N植后可以達到重金屬污染土壤修復(fù)與能源植物生物質(zhì)原料生產(chǎn)雙贏的成果[74-76]。有研究表明，在重金屬污染土壤中施用改良劑可以有效提高植物修復(fù)效率，從而更好地修復(fù)被重金屬污染的土壤[77-79]。所以，開展改良劑與具有修復(fù)潛力的能源植物聯(lián)合修復(fù)重金屬污染土壤的研究，將會成為今后重金屬污染土壤修復(fù)研究的一個發(fā)展方向。

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