宋志鑫 包良進(jìn) 張言 貫鴻志

(中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

Tc-99在混合回填材料中的擴散行為研究

宋志鑫 包良進(jìn) 張言 貫鴻志

(中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

在處置條件下,分別使用恒定源擴散法和背對背擴散法研究了Tc-99在混合回填材料中的擴散行為。實驗分別用兩種方法測定了Tc-99在膨潤土、添加了20%石英砂膨潤土、1%的FeO的膨潤土中的擴散系數(shù),并對其進(jìn)行了討論。結(jié)果表明,在恒定源擴散法實驗中,由于大量水分子的作用,加速了Tc-99在擴散材料中的擴散。

Tc-99 表觀擴散系數(shù) 遷移 膨潤土

放射性廢物地質(zhì)處置安全評價要求預(yù)測當(dāng)廢物包裝容器失效后經(jīng)過一定時間,核素在處置庫近場或遠(yuǎn)場某一位置處的濃度,即核素的遷移速度.這就要求確定影響核素遷移的因素。Tc-99是放射性廢物地質(zhì)處置安全評價中非常重要的一種核素,它具有產(chǎn)額高,半衰期長,易遷移等特點.如果廢物庫及包裝體的完整性有所破壞,Tc-99可能隨地下水遷移到生物圈,給人類健康造成潛在危害。因此,研究緩沖回填材料及改性緩沖回填材料對Tc-99的阻滯能力是一項重要的基礎(chǔ)研究。本文對研究Tc-99在混合回填材料中擴散的兩種不同方法(恒定源擴散法和背對背擴散法)所獲得的結(jié)果進(jìn)行了討論,并對Tc在壓實的膨潤土中的遷移程度進(jìn)行了預(yù)測。

圖1 99Tc在純膨潤土柱中的擴散曲線

圖2 99Tc在添加20%石英砂的膨潤土柱中的擴散曲線

1 實驗部分

1.1 實驗材料

擴散柱的制備：將干燥的混合回填材料與水以100(g)：18(mL)的比例混合,密封平衡1d后,用60MPa的壓強壓制成直徑約10mm、高度約50mm的土柱,根據(jù)擴散柱的直徑、長度、質(zhì)量,計算其密度。

擴散源的制備：從擴散柱上切下約0.2mm厚的薄片,在薄片兩面中心分別滴加99Tc示蹤劑,加入99Tc的總量約1.0×10-4mol。

擴散樣片的制備：稱取一定量已混合好的混合回填材料,用油壓機壓成直徑為63.5mm的土片,測量其質(zhì)量和厚度,計算其密度,然后測量擴散樣片的孔隙率ε(實驗測得為0.018)。

圖4 99Tc在膨潤土中的擴散曲線

圖5 99Tc在添加20%石英砂膨潤土中的擴散曲線

圖6 99Tc在添加1%FeO膨潤土中的擴散曲線

1.2 靜態(tài)擴散實驗

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)條件下,將擴散源置于兩個壓實的圓柱體之間,讓擴散源與擴散柱緊密接觸,使99Tc背對背向兩個相反的方向擴散。擴散一定時間后,將圓柱體切片,測量薄片中99Tc的濃度。

1.3 恒定源擴散實驗

在低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol)條件下,在兩個擴散池之間夾入壓實的擴散樣片,并維持大池中99Tc的濃度恒定為C0,小池中99Tc的濃度Ct隨時間t而改變(初始濃度為0),擴散實驗過程中,由于膨潤土片遇水容易發(fā)生膨脹破裂現(xiàn)象,因此,在實驗時在擴散樣片兩邊分別加上了一層濾膜。濾膜為核素的擴散增加了阻力,使測得的擴散系數(shù)比實際值小,因此必須對擴散系數(shù)Da進(jìn)行校正[3]。

1.4 靜態(tài)擴散系數(shù)的測定

時間曲線,量,同時迅速向取樣池內(nèi)補入相同體積的地下水。將兩根壓實的擴散柱放入直徑約10mm、高110mm的擴散室內(nèi),將擴散源放在兩擴散柱中心部位,使膨潤土柱與擴散物質(zhì)緊密接觸,然后將擴散室封閉,置于水蒸氣飽和的密閉容器中(真空干燥器,底部加水) 讓其自然擴散。一定時間以后,將擴散柱取出,切成0.4mm厚的薄片。

1.5 動態(tài)擴散系數(shù)的測定

將擴散樣片兩面各貼上一片濾膜,夾在源液池和取樣池中間,用螺絲緊緊固定,源液池內(nèi)加滿標(biāo)記了核素99Tc的地下水溶液,取樣池內(nèi)裝滿地下水,將兩個攪拌磁子分別放入兩個池子內(nèi),將密封蓋蓋好,最后把擴散槽放在兩個磁力攪拌器上,調(diào)節(jié)攪拌器高度,使源液池和取樣池的液面相平。定期從取樣池內(nèi)取1ml樣品進(jìn)行測量,同時迅速向取樣池內(nèi)補入相同體積的地下水。

2 結(jié)果與討論

靜態(tài)擴散實驗所得曲線如圖1和圖2。

動態(tài)擴散實驗結(jié)果如圖3,圖4和圖5

根據(jù)實驗結(jié)果,兩種擴散方法得到的擴散系數(shù)表明,添加FeO能有效地阻滯99Tc的遷移,而加入石英砂后,99Tc在膨潤土中的遷移速率增大。而由擴散池方法獲得的動態(tài)擴散系數(shù)比同條件下背對背擴散法獲得的靜態(tài)擴散系數(shù)大,這是由于擴散池方法中,大量水分子的滲透作用能加速99Tc的遷移。

3 結(jié)語

通過靜態(tài)背對背擴散實驗和恒定源擴散實驗兩種擴散方法得到的擴散系數(shù)表明：添加FeO能有效地阻滯99Tc的遷移,而加入石英砂后,99Tc在膨潤土中的遷移速率增大。而由擴散池方法獲得的動態(tài)擴散系數(shù)比同條件下背對背擴散法獲得的靜態(tài)擴散系數(shù)大,這是由于擴散池方法中,大量水分子的滲透作用能加速99Tc的遷移。