烤燃條件下HMX／TATB基混合炸藥多步熱分解反應(yīng)計(jì)算＊

馬 欣，陳 朗，魯 峰，伍俊英

（北京理工大學(xué)爆炸科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100081）

炸藥裝藥在熱刺激作用下的點(diǎn)火時(shí)間、點(diǎn)火溫度和反應(yīng)情況，可以通過炸藥烤燃實(shí)驗(yàn)進(jìn)行觀測(cè)。而根據(jù)炸藥的結(jié)構(gòu)組成，對(duì)炸藥熱反應(yīng)過程進(jìn)行預(yù)測(cè)計(jì)算，一直是人們關(guān)心的問題。

早在1928年N.N.Semenov［1］首次提出采用單步反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述炸藥放熱分解反應(yīng)，通過解析計(jì)算得到了均溫系統(tǒng)中炸藥的熱爆炸臨界溫度和絕熱爆炸延滯期。但炸藥熱反應(yīng)解析計(jì)算理論，由于受計(jì)算求解方法的制約，對(duì)復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)，非線性加熱條件的炸藥裝藥不能求解，難以在工程實(shí)際中廣泛應(yīng)用。20世紀(jì)60年代以后，隨著數(shù)值計(jì)算的進(jìn)步，數(shù)值計(jì)算成為炸藥熱反應(yīng)理論分析的主要手段［2－3］。但炸藥熱反應(yīng)模型仍采用單步反應(yīng)模型，即認(rèn)為炸藥由反應(yīng)物直接生成最終產(chǎn)物，忽略了中間產(chǎn)物對(duì)反應(yīng)過程的影響。由于通過烤燃實(shí)驗(yàn)標(biāo)定炸藥反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)后，采用單步反應(yīng)模型能夠較好地計(jì)算炸藥裝藥的點(diǎn)火時(shí)間和溫度，因此單步反應(yīng)模型被大量使用［4－5］。但炸藥烤燃過程中的熱反應(yīng)與其組分密切相關(guān)，單步反應(yīng)模型不能描述炸藥中各組分分解反應(yīng)歷程，無法實(shí)現(xiàn)混合炸藥熱反應(yīng)過程的預(yù)測(cè)計(jì)算。1981年，R.R.McGuire等［6］提出了單質(zhì)炸藥多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，準(zhǔn)確計(jì)算了HMX、RDX和TNT等炸藥的一維熱爆炸實(shí)驗(yàn)的點(diǎn)火時(shí)間。多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型將中間產(chǎn)物考慮到反應(yīng)過程中，更細(xì)致地描述了炸藥熱反應(yīng)過程，為混合炸藥熱反應(yīng)計(jì)算奠定了基礎(chǔ)。C.M.Tarver等［7－8］建立了交叉反應(yīng)計(jì)算模型，模型中不僅包含炸藥多步分解反應(yīng)，還考慮了粘結(jié)劑與炸藥分解產(chǎn)物發(fā)生的交叉反應(yīng)，分析了吸熱粘結(jié)劑和放熱粘結(jié)劑對(duì)PBX炸藥點(diǎn)火時(shí)間的影響。J.J.Yoh等［9－10］采用多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述了RDX和HMX炸藥在慢速烤燃實(shí)驗(yàn)中的熱分解過程，并利用ALE3D軟件對(duì)炸藥點(diǎn)火后的燃燒爆炸現(xiàn)象進(jìn)行了模擬計(jì)算。W.L.Prerry等［11］對(duì)HMX多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行改進(jìn)，采用過渡態(tài)理論描述了HMX發(fā)生β相→δ相晶型轉(zhuǎn)變的吸熱過程，改進(jìn)后的模型能夠獲得HMX晶型轉(zhuǎn)變過程中的溫度平臺(tái)。W.L.Perry等［12］建立了四步可逆反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型，對(duì)慢速烤燃實(shí)驗(yàn)和摩擦引起的PBX9501炸藥點(diǎn)火進(jìn)行數(shù)值模擬。從現(xiàn)有研究情況看，炸藥多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型主要被用于單質(zhì)炸藥或單組元的混合炸藥計(jì)算，而對(duì)于多組元混合炸藥，如何處理各炸藥組分對(duì)熱反應(yīng)的影響是需要解決的主要問題。

本文中，通過烤燃實(shí)驗(yàn)獲得以HMX和TATB為基的混合炸藥的基本熱反應(yīng)特征，采用多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述單質(zhì)炸藥熱分解反應(yīng)，提出多組分網(wǎng)格單元計(jì)算方法，計(jì)算各組分對(duì)炸藥熱量的貢獻(xiàn)，從而實(shí)現(xiàn)混合炸藥熱反應(yīng)的預(yù)測(cè)計(jì)算，分析炸藥組分變化對(duì)其熱反應(yīng)性能的影響。

1 炸藥烤燃實(shí)驗(yàn)

圖1是炸藥烤燃實(shí)驗(yàn)裝置簡(jiǎn)圖，實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)和加熱方法與傳統(tǒng)烤燃彈實(shí)驗(yàn)［2］類似。為了更全面地觀測(cè)炸藥熱反應(yīng)特征，測(cè)量了炸藥內(nèi)部不同位置的溫度?？救佳b置主要由炸藥、殼體和端蓋組成。受試炸藥為HMX／TATB／Kel－F混合炸藥?？救紡棜んw是厚4mm的鋼殼，藥柱直徑為50mm，長(zhǎng)88mm。實(shí)驗(yàn)時(shí)，在烤燃彈內(nèi)部中心橫截面處放置3個(gè)測(cè)溫?zé)犭娕?，電?位于藥柱中心，電偶2位于藥柱1／2半徑處，電偶3位于藥柱邊緣。殼體外側(cè)包裹加熱套，加熱速率為0.5K／min。根據(jù)熱電偶測(cè)量的溫度隨時(shí)間的變化曲線，可以獲得炸藥點(diǎn)火時(shí)間和點(diǎn)火時(shí)此位置的炸藥溫度，從而獲得炸藥基本的熱反應(yīng)特征。

圖1 炸藥烤燃實(shí)驗(yàn)裝置簡(jiǎn)圖Fig.1 Schematic geometry of cook－off test

2 混合炸藥多步熱分解反應(yīng)計(jì)算

混合炸藥受熱后，外部環(huán)境的熱量以熱傳導(dǎo)的形式通過炸藥外部的殼體傳遞到炸藥內(nèi)部，炸藥中各個(gè)組分，即每種單質(zhì)炸藥和粘結(jié)劑，在受熱后均要發(fā)生分解反應(yīng)，并且組分之間也有可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。每種單質(zhì)炸藥在相同溫度條件下都有各自的分解規(guī)律，它們并不是由反應(yīng)物直接生成產(chǎn)物，而是要經(jīng)過復(fù)雜的多步反應(yīng)才能完成。炸藥發(fā)生自熱分解反應(yīng)后，將炸藥的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)闊崮?，隨著熱量積累，炸藥溫度逐漸升高，同時(shí)又加速了自熱分解反應(yīng)，放出更多的熱量，最終導(dǎo)致炸藥點(diǎn)火。對(duì)混合炸藥烤燃過程進(jìn)行數(shù)值模擬，關(guān)鍵是要準(zhǔn)確描述混合炸藥的熱分解反應(yīng)。采用多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型描述各個(gè)組分的分解反應(yīng)。其中，各個(gè)組分在不同熱分解階段時(shí)，既發(fā)生吸熱反應(yīng)又發(fā)生放熱反應(yīng)，它們的吸熱量和放熱量之和即為炸藥的總反應(yīng)熱。

HMX熱分解歷程可用4步化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行描述［5］：

式中：rm為質(zhì)量反應(yīng)速率，Zm為指前因子，Em為反應(yīng)的活化能，m為反應(yīng)序號(hào)，m＝1，2，…；ρn為質(zhì)量濃度，n＝A，B，…；R為普適氣體常數(shù)；A為固體β－HMX，B為固體δ－HMX，C為固體中間產(chǎn)物，D和E分別為中間氣體產(chǎn)物和最終氣體產(chǎn)物。反應(yīng)1是HMX發(fā)生β相→δ相晶型轉(zhuǎn)變的吸熱過程；反應(yīng)2是δ－HMX吸收熱量生成固體中間產(chǎn)物；反應(yīng)3是輕微放熱反應(yīng)，固體中間產(chǎn)物生成氣體中間產(chǎn)物CH2O、N2O、HCN和HNO2；反應(yīng)4是二級(jí)氣相反應(yīng)，氣體中間產(chǎn)物生成最終氣體反應(yīng)產(chǎn)物，如CO2、CO、N2和H2O，同時(shí)釋放出大量化學(xué)能，最終導(dǎo)致炸藥點(diǎn)火。

HMX熱分解過程為連續(xù)反應(yīng)過程，即前一步的生成物就是下一步的反應(yīng)物，如此依次連續(xù)進(jìn)行，直至反應(yīng)結(jié)束。連續(xù)反應(yīng)可表示為：

各步反應(yīng)速率方程可表示為：

式中：km為反應(yīng)速率常數(shù)，x為反應(yīng)級(jí)數(shù)，x＝1，2；且

對(duì)應(yīng)每一步反應(yīng)，熱量生成速率可表示為：

式中：Qm為反應(yīng)熱。

因此，HMX熱分解過程中單位時(shí)間內(nèi)生成的熱量為：

TATB熱分解歷程可用3步化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行描述［5］：

式中：F為固體TATB，G和H均為固體中間產(chǎn)物，I為最終氣體產(chǎn)物。

TATB的分解反應(yīng)主要發(fā)生在固相中，反應(yīng)5和反應(yīng)6均是吸熱反應(yīng)，H2O分子先分解出來，生成中間產(chǎn)物。反應(yīng)7是二級(jí)放熱反應(yīng)，由固體中間產(chǎn)物生成最終氣體產(chǎn)物，釋放出大量化學(xué)能。計(jì)算中，忽略H2O分子和氣體中間產(chǎn)物引起的固體反應(yīng)物的質(zhì)量消耗。TATB分解過程中單位時(shí)間內(nèi)生成的熱量為：

Kel－F是一種吸熱粘結(jié)劑，其分解溫度低于HMX和TATB的分解溫度，因此，在相同溫度下，Kel－F的熱穩(wěn)定性最高。Kel－F的分解反應(yīng)如下［5］：

式中：J為Kel－F，K為分解產(chǎn)物。反應(yīng)8是一級(jí)吸熱化學(xué)反應(yīng)。

同時(shí)，Kel－F中含有C－H、C－Cl和C－F鍵，這些鍵易與 TATB分解的氣體產(chǎn)物如 HCN、CO、CO2、HNCO和NO等發(fā)生吸熱反應(yīng)［11］，最終導(dǎo)致加入吸熱粘結(jié)劑Kel－F后混合炸藥的點(diǎn)火時(shí)間比單質(zhì)炸藥的點(diǎn)火時(shí)間長(zhǎng)。反應(yīng)機(jī)制如下：

式中：I為TATB的最終氣體產(chǎn)物，L為反應(yīng)產(chǎn)物。反應(yīng)9是吸熱反應(yīng)，對(duì)于每一個(gè)反應(yīng)物反應(yīng)級(jí)數(shù)均為1。Kel－F分解過程中單位時(shí)間內(nèi)生成的熱量為：

298K時(shí)，HMX、TATB和Kel－F的物性參數(shù)及其熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)［7］見表1。

根據(jù)炸藥烤燃實(shí)驗(yàn)，建立炸藥烤燃三維數(shù)值計(jì)算模型。模型中主要考慮炸藥、殼體和空氣槽，其中殼體外壁為加熱邊界，以替代外部加熱器的作用。炸藥烤燃過程涉及的能量變化，主要是外部環(huán)境的熱量以熱傳導(dǎo)的形式通過炸藥外部的殼體傳遞到炸藥內(nèi)部，炸藥受熱后各組分分別進(jìn)行自熱分解反應(yīng)。在模型中，將計(jì)算網(wǎng)格單元設(shè)為多種單質(zhì)炸藥及粘結(jié)劑組成的混合熱分解單元，各組分按自身的多步熱分解反應(yīng)釋放或者吸收熱量，單元總熱量為每個(gè)組分吸收和釋放熱量之和，計(jì)算思路如圖2所示。）

表1 HMX、TATB和Kel－F的物性參數(shù)及其熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)［7］Table 1 Physical parameter for HMX，TATB and Kel－F as well as their thermal and chemical kinetic parameters［7］

圖2 計(jì)算思路示意圖Fig.2 Sketch map of calculational method

在直角坐標(biāo)系中，固體炸藥烤燃過程中的能量守恒方程為：

式（17）左邊為控制單元內(nèi)能的增量，右邊前3項(xiàng)分別為從x、y和z方向進(jìn)入控制單元的凈熱量，S為炸藥自熱反應(yīng)源項(xiàng)。HMX／TATB／Kel－F炸藥熱分解過程中單位時(shí)間內(nèi)生成的總熱量為：

根據(jù)單質(zhì)炸藥和粘結(jié)劑的熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)，采用多組分網(wǎng)格單元計(jì)算方法，即可對(duì)不同組分配比的混合炸藥的烤燃過程進(jìn)行計(jì)算，不需要通過實(shí)驗(yàn)標(biāo)定混合炸藥的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)。

3 結(jié)果與討論

對(duì)HMX、TATB和Kel－F的質(zhì)量分?jǐn)?shù)w 分別為0.38、0.57和0.05的 HMX／TATB／Kel－F混合炸藥的烤燃實(shí)驗(yàn)進(jìn)行數(shù)值計(jì)算，炸藥內(nèi)部3個(gè)測(cè)點(diǎn)的溫度曲線如圖3所示。測(cè)點(diǎn)1和2處計(jì)算曲線的升溫速率略高于實(shí)驗(yàn)曲線，這可能是由于計(jì)算中未考慮殼體與炸藥接觸面的接觸熱阻，導(dǎo)致炸藥溫度的計(jì)算值略高于實(shí)驗(yàn)值。測(cè)點(diǎn)3位于炸藥表面，與鋼殼接觸，計(jì)算得到的溫度曲線與實(shí)驗(yàn)曲線基本吻合。

加熱速率為0.5K／min的條件下，炸藥點(diǎn)火時(shí)間的實(shí)驗(yàn)值和計(jì)算值分別為24 857和21 641s，誤差為12.9%，兩者基本一致，表明利用建立的混合炸藥多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型可以較好地計(jì)算烤燃炸藥熱反應(yīng)過程。由于實(shí)驗(yàn)中不能直接測(cè)量到炸藥的點(diǎn)火溫度，炸藥的點(diǎn)火溫度只能由計(jì)算獲得，計(jì)算得到炸藥點(diǎn)火時(shí)點(diǎn)火點(diǎn)的溫度為527K。

圖3 炸藥內(nèi)部3個(gè)測(cè)點(diǎn)溫度曲線Fig.3 Temperature－time curves at three points in explosive

圖4為計(jì)算得到的炸藥點(diǎn)火點(diǎn)的溫度－時(shí)間曲線和熱量－時(shí)間曲線。當(dāng)炸藥放熱量急劇增加時(shí)，炸藥最高溫度區(qū)域的溫度發(fā)生突變，此時(shí)炸藥點(diǎn)火，對(duì)應(yīng)的溫度為炸藥點(diǎn)火溫度。通過炸藥點(diǎn)火區(qū)域的溫度變化，可以分析炸藥熱反應(yīng)的全過程。

圖4 計(jì)算得到的炸藥點(diǎn)火點(diǎn)的溫度－時(shí)間曲線和反應(yīng)熱－時(shí)間曲線Fig.4 Calculated ignition temperature and reaction heat of explosive varied with time

圖5為不同時(shí)刻炸藥點(diǎn)火區(qū)域各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布。當(dāng)溫度高于414K時(shí)，約1%的β－HMX開始發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變，生成δ－HMX；當(dāng)溫度達(dá)到452K時(shí)，β－HMX基本反應(yīng)完畢，δ－HMX含量達(dá)到最大值，同時(shí)有少量固體中間產(chǎn)物產(chǎn)生；炸藥點(diǎn)火前，TATB 和 Kel－F 的反應(yīng)量很少；當(dāng)溫度達(dá)到527K時(shí)，炸藥點(diǎn)火；此種配比的混合炸藥點(diǎn)火主要是由HMX分解放熱引起的。

圖5 不同時(shí)刻炸藥點(diǎn)火區(qū)域各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)Fig.5 Mass fraction of each component in the ignition region of explosive at different times

圖6給出了不同時(shí)刻炸藥內(nèi)部的溫度分布。10 000s時(shí)，外部鋼殼溫度最高，炸藥內(nèi)部溫度最低，熱量由鋼殼向炸藥內(nèi)部傳遞。21 641s時(shí)，炸藥發(fā)生點(diǎn)火，點(diǎn)火區(qū)位于藥柱底部以炸藥柱中線為軸線的環(huán)狀區(qū)域。這是由于炸藥的側(cè)面和底面與殼體緊密接觸直接受熱，而炸藥上表面為空氣層，空氣的導(dǎo)熱系數(shù)遠(yuǎn)小于鋼的導(dǎo)熱系數(shù)，所以炸藥上部的溫度低于下部，點(diǎn)火位置位于炸藥的底部。

圖6 不同時(shí)刻下炸藥內(nèi)部的溫度分布Fig.6 Temperature distribution in bomb section at different times

利用混合炸藥熱反應(yīng)計(jì)算模型，分別對(duì)組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的6種混合炸藥在1K／min加熱速率下的烤燃過程進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如表2所示。從表2中可以看出，加熱速率為1K／min時(shí)，隨著混合炸藥中HMX含量的逐漸減少、TATB含量的逐漸增加，炸藥的點(diǎn)火時(shí)間t逐漸延長(zhǎng)，點(diǎn)火溫度T逐漸增 高。HMX／TATB／Kel－F 炸藥烤燃過程中，HMX反應(yīng)活化能低，熱穩(wěn)定性差，首先發(fā)生分解反應(yīng)釋放熱量；HMX發(fā)生快速放熱反應(yīng)4之前，TATB主要吸收熱量，隨著混合炸藥中TATB含量的增多，吸收的熱量增多，從而延長(zhǎng)了混合炸藥的點(diǎn)火時(shí)間，提高了炸藥的熱安全性。HMX發(fā)生快速放熱反應(yīng)4時(shí)，釋放的熱量遠(yuǎn)多于熱傳導(dǎo)所消耗的熱量，導(dǎo)致炸藥溫度迅速升高，熱分解反應(yīng)加速，最終導(dǎo)致炸藥點(diǎn)火。炸藥點(diǎn)火前，HMX對(duì)炸藥熱量積累的貢獻(xiàn)最大。

表2 不同組分含量混合炸藥烤燃計(jì)算結(jié)果Table 2 Calculation results of composite explosives at various content of component

圖7給出了不同時(shí)刻w（HMX）∶w（Kel－F）＝95∶5的 HMX／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火區(qū)域各組分的質(zhì) 量分?jǐn)?shù)分布。當(dāng)溫度達(dá)到413K時(shí)，約有1%的β－HMX開始發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變，生成δ－HMX；當(dāng)溫度達(dá)到457K時(shí)，β－HMX基本反應(yīng)完畢，δ－HMX含量達(dá)到最大值，同時(shí)有少量固體中間產(chǎn)物生成；炸藥點(diǎn)火前，Kel－F未反應(yīng)；當(dāng)溫度達(dá)到509K時(shí)，該HMX／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火。

圖7 不同時(shí)刻w（HMX）∶w（Kel－F）＝95∶5的HMX／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火區(qū)域各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布Fig.7 Distribution of mass fraction of each component in the ignition region of the HMX／Kel－F composite explosive with w（HMX）∶w（Kel－F）＝95∶5at different times

圖8給出了不同時(shí)刻w（TATB）∶w（Kel－F）＝95∶5的TATB／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火點(diǎn)處各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布。當(dāng)溫度達(dá)到482K時(shí)，少量TATB開始發(fā)生分解反應(yīng)，生成固體中間產(chǎn)物G；隨著溫度的升高，反應(yīng)加?。划?dāng)溫度達(dá)到515K時(shí)，少量固體中間產(chǎn)物H和氣體產(chǎn)物生成，同時(shí)Kel－F開始發(fā)生吸熱反應(yīng)；當(dāng)溫度達(dá)到627K時(shí)，TATB／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火，此時(shí)TATB和Kel－F反應(yīng)完畢。Kel－F與TATB的分解產(chǎn)物發(fā)生吸熱反應(yīng)，同時(shí)自身分解吸熱，延長(zhǎng)了TATB／Kel－F混合炸藥的點(diǎn)火時(shí)間。

圖8 不同時(shí)刻w（TATB）∶w（Kel－F）＝95∶5的TATB／Kel－F混合炸藥點(diǎn)火點(diǎn)處各組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布Fig.8 Distribution of mass fraction of each component in the ignition region of the TATB／Kel－F composite explosive with w（TATB）∶w（Kel－F）＝95∶5at different times

4 結(jié) 論

在單質(zhì)炸藥多步熱分解反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的基礎(chǔ)上，采用多組分網(wǎng)格單元計(jì)算方法，實(shí)現(xiàn)了混合炸藥熱反應(yīng)過程的計(jì)算，可根據(jù)炸藥的配方預(yù)測(cè)炸藥的熱安全性。

HMX／TATB／Kel－F混合炸藥烤燃過程中，炸藥點(diǎn)火前，主要是HMX發(fā)生分解反應(yīng)釋放熱量，TATB吸收熱量，隨著混合炸藥中TATB含量的增多，TATB吸收的熱量增多，炸藥的點(diǎn)火時(shí)間逐漸延長(zhǎng)，點(diǎn)火溫度逐漸升高，炸藥的熱安全性增強(qiáng)；Kel－F與TATB的分解產(chǎn)物發(fā)生吸熱反應(yīng)會(huì)延長(zhǎng)炸藥的點(diǎn)火時(shí)間。

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