王 丹，文尚勝

(華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，廣東廣州 510640)

引言

有機(jī)電致發(fā)光器件(OLED)具有全固態(tài)、自發(fā)光、工作電壓低、功耗低和可用于柔性襯底等特點(diǎn)[1]，可以作為平板顯示器(如液晶顯示)的背光源[2]，或者作為平面照明光源，越來(lái)越受到廣大科研工作者的關(guān)注。緊隨無(wú)機(jī)發(fā)光二極管(LED)，OLED 照明技術(shù)成為了半導(dǎo)體照明領(lǐng)域近年的研究熱點(diǎn)和重點(diǎn)。與LED相比，OLED在輕薄、柔性、護(hù)眼等方面更具有優(yōu)勢(shì)，特別適合于室內(nèi)的大面積照明，在未來(lái)照明領(lǐng)域中具有誘人的應(yīng)用前景。另外，白光OLED 結(jié)合濾光片技術(shù)即可實(shí)現(xiàn)全色顯示。經(jīng)過(guò)近二十年的發(fā)展，白光OLED器件的性能及理論研究都取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展，已經(jīng)接近熒光燈的發(fā)光效率，顯示其巨大的應(yīng)用前景，被認(rèn)為最具潛力的新一代半導(dǎo)體照明光源[3-4]。

1 白光OLED照明的優(yōu)勢(shì)

與其他各類人造光源技術(shù)相比，OLED技術(shù)具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，是目前為止最好的照明光源[5]。

OLED照明的最大特點(diǎn)是光源自身為面發(fā)光。包括LED照明在內(nèi)的已有照明是利用點(diǎn)和線光源照亮空間。在需要面發(fā)光的時(shí)候，一直是把多個(gè)點(diǎn)光源、線光源排在一起，在外面罩上面板形狀的燈罩。而使用白光OLED技術(shù)則能夠直接實(shí)現(xiàn)整面發(fā)光的照明，制造出大范圍、均勻照明的最佳器具。此外，將白光OLED制備在柔性的基板上，可實(shí)現(xiàn)彎曲光源，可撓曲，且擁有不易破裂的特性，將使照明產(chǎn)品與應(yīng)用技術(shù)推陳出新，并超出現(xiàn)有的想象。

隨著人們?cè)絹?lái)越關(guān)注環(huán)保，白熾燈與熒光燈正逐漸被取代，LED照明光源成為主力，OLED照明則因特有的優(yōu)勢(shì)，可望成為備受矚目的新的照明技術(shù)。根據(jù)日本山形大學(xué)理工學(xué)研究所城戶淳二教授的推估，使用OLED照明，到2020年，預(yù)計(jì)可減少670萬(wàn)噸、約2.3%的二氧化碳排放量。2000年起美國(guó)能源部即每年投入3000萬(wàn)美元進(jìn)行OLED照明技術(shù)的研發(fā)。全球三大照明廠商飛利浦 (Philips)、歐司朗(Osram)及通用電氣(GE)亦參與OLED照明應(yīng)用的研究，2010年日本Lumiotech也推出OLED照明產(chǎn)品。中國(guó)也有維信諾、南京第壹有機(jī)發(fā)光、北京京東方等在積極投資OLED 照明面板的研發(fā)和產(chǎn)業(yè)化[6]。

2 白光OLED器件的結(jié)構(gòu)分類

按照色度學(xué)原理(如圖1所示)，白光往往通過(guò)混合兩互補(bǔ)色(如藍(lán)光和黃光)，或者三基色(紅、綠、藍(lán))來(lái)實(shí)現(xiàn)。只要兩互補(bǔ)色的色坐標(biāo)的連線可以通過(guò)白光區(qū)域，或者三種顏色的色坐標(biāo)的連線所形成的三角形包括白光區(qū)域，然后通過(guò)調(diào)節(jié)各種顏色的發(fā)光強(qiáng)度，合理疊加就可獲得白光。此外，還可以通過(guò)單一化合物來(lái)獲得白光。但是目前這種化合物比較少，所制備的器件發(fā)光亮度和發(fā)光效率一般都不高。照明用白光應(yīng)該具有好的顯色指數(shù)(Ra> 80 )和好的色坐標(biāo)位置，接近國(guó)際照明協(xié)會(huì)的色品圖的( 0.33, 0.33 )點(diǎn)。

為了得到高效率、性能穩(wěn)定的白光OLED，研究人員在材料選擇、器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等方面做了大量研究。下面我們將從不同的角度對(duì)白光OLED器件進(jìn)行分類。

2.1 基于發(fā)光材料的白光OLED器件分類

從發(fā)光材料的角度來(lái)看，白光OLED器件可以分為普通純熒光(fluorescence)器件、純磷光(phosphorescence)器件、熒光磷光混合式(hybrid)器件和熱活化延遲熒光發(fā)光(thermally activated delayed fluorescence, TADF)器件，以及激基締合物或激基復(fù)合物器件。

1)普通純熒光器件。有機(jī)熒光材料的特點(diǎn)是穩(wěn)定性好，器件壽命較長(zhǎng)。最早報(bào)道的熒光白光OLED器件是美國(guó)柯達(dá)公司的雙發(fā)光層的器件結(jié)構(gòu)，將黃色熒光材料(如rubrene的衍生物)摻雜到空穴傳輸層(如NPB)中，加上高效率的天藍(lán)光發(fā)光層。普通純熒光材料制備的器件，最多只有1/4的單重態(tài)激子能夠轉(zhuǎn)變?yōu)楣庾?，?nèi)量子效率上限只能達(dá)到25%，發(fā)光功率很難超過(guò)20 lm/W，不能滿足顯示和照明的實(shí)際應(yīng)用。

2)純磷光(phosphorescence)器件。磷光材料因?yàn)榫哂兄卦玉詈闲?yīng)，其內(nèi)量子效率的理論值可以達(dá)到100%，光效可以為僅使用熒光材料OLED的四倍。2008年kido教授的研究團(tuán)隊(duì)發(fā)表了光色穩(wěn)定的白光器件。在兩種藍(lán)色發(fā)光層中間夾雜兩側(cè)各0.25 nm的超薄橘黃光發(fā)光層，在1000 cd/m2的亮度下得到了效率為44 lm/W，色坐標(biāo)為(0.335,0.396)的高效穩(wěn)定的發(fā)光發(fā)射[7]。磷光材料的出現(xiàn)，讓OLED技術(shù)實(shí)現(xiàn)高效成為可能。

3)熒光磷光混合式(hybrid)白光OLED器件。熒光材料的壽命較好，但是效率較低；磷光材料可實(shí)現(xiàn)較高的內(nèi)量子效率，但目前藍(lán)光磷光材料的壽命較低，這成為白光OLED性能提高的瓶頸。由紅綠藍(lán)三色純磷光材料發(fā)射組成的全磷光白光OLED，由于藍(lán)色磷光材料的穩(wěn)定性一直沒(méi)有解決，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后器件的光色會(huì)偏紅，器件壽命也會(huì)受到影響。

考慮到熒光藍(lán)光材料的壽命已經(jīng)完全達(dá)到照明使用的要求，因而運(yùn)用藍(lán)光熒光材料配合紅、綠或黃光磷光材料組成混合式系統(tǒng)，能得到效率、壽命和穩(wěn)定性都比較好的白光OLED。熒光/磷光混合發(fā)光被認(rèn)為是目前實(shí)現(xiàn)OLED照明應(yīng)用的最佳途徑，混合型白光OLED成為有機(jī)照明研究領(lǐng)域的一大熱點(diǎn)。

早期人們直接將熒光層和磷光層疊加起來(lái)，雖然可以得到白光發(fā)射，但是效率比較低，原因是熒光材料的三重態(tài)能級(jí)通常比磷光的低，熒光與磷光層直接接觸，導(dǎo)致磷光層中大量的三重態(tài)激子能量回傳給熒光層造成許多三重態(tài)激子為不發(fā)光模式[1]。2006年美國(guó)Forrest組提出了在熒光和磷光發(fā)光層之間加中間層的思想。這種結(jié)構(gòu)利用單線態(tài)和三線態(tài)激子的擴(kuò)散長(zhǎng)度不同實(shí)現(xiàn)了熒光和磷光的同時(shí)發(fā)射，充分利用了全部激子，在器件亮度為500cd/m2時(shí)，得到了外量子效率為(18.7±0.5)%，功率效率為23.8lm/W,100mA/cm2下的色坐標(biāo)為(0.38,0.40)[8]。

2014年，馬東閣研究團(tuán)隊(duì)提出了不含中間層的高效WOLED[9]。他們將具有較高三線態(tài)能級(jí)的藍(lán)色熒光材料摻雜到雙極共混主體材料中，雙極共混主體能夠有效抑制熒光與磷光之間的相互淬滅，而且藍(lán)色熒光材料與相鄰磷光材料之間的吸熱能量回傳降低了三線態(tài)能量損失，從而不采用中間層就可以獲得較高的發(fā)光效率。這種不含中間層的混合型OLED結(jié)構(gòu)比較簡(jiǎn)單，不但發(fā)光效率高，而且光譜十分穩(wěn)定。這種兼顧高效率和光譜穩(wěn)定性的混合型白光OLED在照明應(yīng)用中具有很好的實(shí)用價(jià)值。

4)熱活化延遲熒光發(fā)光(TADF)WOLED器件。磷光材料雖然效率高，但是因?yàn)楹邢∮薪饘伲牧习嘿F，制備成本較高。研究人員將目光投向了可以達(dá)到理論內(nèi)量子效率100%的熱活化延遲熒光材料。熱活化延遲熒光材料中分子的S1 態(tài)與T1 態(tài)的能差(ΔEST)較小， T1 態(tài)可在熱激發(fā)的條件下反系間竄越回到S1 態(tài), 然后輻射躍遷產(chǎn)生熒光，這類材料通常具有熒光效率隨溫度增加而增大的特征，明顯區(qū)別于普通發(fā)光材料。2012年，日本九州大學(xué)Adachi課題組發(fā)表了具有熱活性型延遲熒光效應(yīng)的OLED技術(shù)，采用高度密集的電子給體(donor, D)與電子受體(acceptor, A)的組合增加軌道重疊、提高發(fā)光效率，在一些體系(特別是綠光)中取得明顯突破，實(shí)現(xiàn)了外量子效率為19.3%的器件，接近磷光器件的效率水平，成為有機(jī)熒光器件的巨大突破。隨后，該課題組設(shè)計(jì)出一系列T-S 能隙為零的材料體系，器件效率表現(xiàn)不俗[10-11]。目前，高效的單色發(fā)光熱活化延遲熒光材料正在開發(fā)中，用其制備WOLED報(bào)道比較少。2014年，邱勇研究團(tuán)隊(duì)發(fā)表了利用藍(lán)色熱活化延遲熒光材料制備的WOLED器件，得到外量子效率EQE為22.5%，功率效率為47.6lm/W的高效穩(wěn)定的暖白光發(fā)射[12]。

5)激基締合物或激基復(fù)合物WOLED器件。這是一種比較特殊的發(fā)光材料，利用的不是材料的本征發(fā)射，而是利用有機(jī)分子與鄰近層的分子產(chǎn)生激基復(fù)合物或是利用自身分子產(chǎn)生激基締合物發(fā)光。這類激發(fā)態(tài)為較低能量，可以得到紅移且寬廣的光譜，能夠和其他顏色的發(fā)光組會(huì)得到比較寬的白光OLED光譜，一般具有較高的顯色指數(shù)。這是一個(gè)有希望能夠減少在多層式器件中摻雜物的數(shù)目和結(jié)構(gòu)異質(zhì)性的方法。但是因?yàn)榧せ鶑?fù)合物發(fā)光效率比較低，很難跟含有磷光材料WOLED器件相比，此外，在不同電壓下，此類器件的發(fā)光光譜變化較大，造成性能不穩(wěn)定，關(guān)注這類WOLED器件的研究團(tuán)隊(duì)不多。但是Adachi團(tuán)隊(duì)最近發(fā)現(xiàn)，在用m-MTDATA作為供體材料和用2,8-二(聯(lián)苯 磷)二苯并[b,d]噻吩(PPT)作為受體材料的激態(tài)復(fù)合物中觀察到強(qiáng)烈的延遲熒光，得到了高達(dá)28.5%的PL量子產(chǎn)率[13]。其工作機(jī)理再次受到了大家的關(guān)注。

2.2 基于發(fā)光單元個(gè)數(shù)的白光OLED器件分類

從器件中包含發(fā)光單元個(gè)數(shù)的角度來(lái)看，白光OLED器件又可分為單個(gè)式、疊層式(tandem)和橫條紋式的結(jié)構(gòu)。

1)單個(gè)式WOLED，即器件中只包含一個(gè)發(fā)光單元，結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，制備起來(lái)比較容易。大部分團(tuán)隊(duì)關(guān)于OLED的研究工作都是針對(duì)單個(gè)式器件開展的。然而，要解決WOLED器件的壽命問(wèn)題，疊層式結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢(shì)就非常明顯了。

2)疊層式白光OLED。疊層式OLED結(jié)構(gòu)最初由日本山形大學(xué)的Kido教授提出來(lái)的[14]，與傳統(tǒng)的單個(gè)單元的OLED器件相比，擁有較高的電流發(fā)光功率效率，其發(fā)光功率效率可以隨著串聯(lián)器件的個(gè)數(shù)成倍數(shù)增長(zhǎng)，可以在很小的驅(qū)動(dòng)電流下獲得較大的初始亮度，非常適合照明使用。由于OLED的壽命與其通過(guò)的電流密度是成反比的，多個(gè)OLED單元層疊起來(lái)，在得到相同亮度的情況下，每個(gè)OLED單元中通過(guò)的電流密度減小，從而可以大大提高OLED的壽命。疊層式結(jié)構(gòu)的器件中，隨著疊加層數(shù)的增多，微腔效應(yīng)會(huì)逐漸增強(qiáng)，從而在不同的角度上，發(fā)光顏色及其他性能有較大的變化。

疊層式(tandem)又被稱為多光子發(fā)光技術(shù)(Multi-photo emission MPE)，相當(dāng)于將多個(gè)獨(dú)立的OLED單元(unit)串聯(lián)在一起，這種結(jié)構(gòu)需要一種能夠產(chǎn)生電荷的連接層(CGL：charge generation layer)將個(gè)發(fā)光單元連接起來(lái)。連接層相當(dāng)于上下兩個(gè)單元共享的電極，可以同時(shí)產(chǎn)生電子空穴兩種載流子，分別注入到兩邊的發(fā)光單元中。連接層材料的選擇及厚度控制是疊層結(jié)構(gòu)中非常關(guān)鍵的技術(shù)。

2008年SID上，Kido教授提出以兩層藍(lán)光串聯(lián)兩層橘黃光的4層串聯(lián)白光OLED，亮度為5000cd/m2時(shí)效率為20lm/W[15]。2009年SID上，LG公司利用了綠光與紅光同時(shí)摻雜磷光層組成黃光器件與熒光藍(lán)光器件串聯(lián)組合成白光，在亮度為1000cd/m2時(shí)效率為30lm/W，色坐標(biāo)為(0.37,0.39)，半衰期壽命為31000h[16]。日本出光幸運(yùn)公司也在會(huì)議上發(fā)表了新穎的紅光與綠光的磷光主體發(fā)光材料，得到的器件在1000cd/m2時(shí)的效率為35.2 lm/W，色坐標(biāo)為(0.32,0.42)，半衰期壽命為94000h[17]。

疊層結(jié)構(gòu)是OLED白光照明的一大熱門主題。因?yàn)榭梢愿鶕?jù)不同的需要采用不同的設(shè)計(jì)方法，加上光取出技術(shù)，在相同電流密度(尤其是高亮度下)的壽命將比單一OLED器件具有更顯著的優(yōu)勢(shì)。

3)條紋式白光OLED。如圖2所示，2014SID上，Universal Display 公司發(fā)表了一種新穎的條紋式白光結(jié)構(gòu)[18]。前面兩種結(jié)構(gòu)中，發(fā)光單元是獨(dú)立的，但是不能單獨(dú)控制。條紋式結(jié)構(gòu)中，RGB三種顏色的發(fā)光區(qū)域做成條狀，并能分別控制，進(jìn)而很容易實(shí)現(xiàn)發(fā)光顏色的調(diào)控，得到了15cm×15cm 面板上，可以實(shí)現(xiàn)光色從2700K～4000K的變化，不采用光取出技術(shù)時(shí)得到41 lm/W的發(fā)光效率，采用光取出技術(shù)后能達(dá)到63 lm/W 。

圖2 (a)單個(gè)式白光OLED;(b)疊層式白光OLED;(c)條紋狀白光OLEDFig.2 (a)Single stack white OLED pixel. (b)Stacked white OLED pixel. (c)RGB stripes patterned side by side.

2.3 基于光出射方向的白光OLED器件分類

按光從器件出射方向的不同，OLEDs又可分為底發(fā)射器件(圖3(a))和頂發(fā)射器件(圖3(b))。[19]

圖3 (a)底發(fā)射器件；(b)頂發(fā)光器件Fig.3 Structures of (a)bottom-emitting OLEDs，(b)top-emitting OLEDs

頂發(fā)射結(jié)構(gòu)由于其在有效發(fā)光面積和提高效率方面的優(yōu)勢(shì)，也可能成為照明用白光OLED的一個(gè)重要技術(shù)發(fā)展方向，而且將其它結(jié)構(gòu)和頂發(fā)射結(jié)構(gòu)結(jié)合起來(lái)可以發(fā)展出更高性能的白光OLED。在頂發(fā)射器件中，光從器件的頂部出射則不受TFT 的影響，因此能有效提高開口率，有利于器件與電路的集成。而且頂發(fā)射器件還具有提高器件效率、窄化光譜和提高色純度等優(yōu)點(diǎn)。頂發(fā)射WOLED 因?yàn)槟軌虺浞掷庙敯l(fā)射結(jié)構(gòu)和白光器件各自的優(yōu)點(diǎn)，所以特別適合用來(lái)制備大尺寸、高清晰度、全彩色的有源顯示設(shè)備。

3 高效白光OLED器件的性能

高效率、長(zhǎng)壽命、低成本是白光OLED照明光源實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵，其中，效率體現(xiàn)了將電能轉(zhuǎn)化為光能的能力，壽命體現(xiàn)了其實(shí)用性，而成本是市場(chǎng)廣泛應(yīng)用的前提。綜合考慮材料的選擇和器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，利用熒光藍(lán)光材料加上黃色或紅、綠光磷光材料組合得到效率較高的白光發(fā)射，配合光取出技術(shù)，大幅度提高功率效率，并利用疊層結(jié)構(gòu)增加器件的穩(wěn)定性，得到能夠?qū)嵱没氖褂脡勖荳OLED目前的最佳選擇。與此同時(shí)，熱致延遲熒光材料作為新一代的有機(jī)發(fā)光材料，正受到研究者的關(guān)注和迅速跟進(jìn)。

目前，國(guó)際上白光OLED器件性能日新月異，相繼有最新報(bào)道推出[20-21]。近兩年發(fā)布的白光OLED器件實(shí)驗(yàn)室水平見表1。2013年，LG公司在SID(Societyfor Information Display)會(huì)議上報(bào)道的疊層器件，效率達(dá)到80 lm/W，且壽命較長(zhǎng)。松下公司報(bào)道的全磷光WOLED器件，效率超過(guò)100 lm/W。2014年，南京第壹有機(jī)光電發(fā)表的3單元疊層結(jié)構(gòu)，效率高達(dá)117 lm/W，其中利用外光取出技術(shù)的3單元疊層結(jié)構(gòu)已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)在生產(chǎn)線量產(chǎn)，1000 cd/m2下的功效超過(guò)80 lm/W，3000 cd/m2下的功效超過(guò)60 lm/W，產(chǎn)品性能達(dá)到了國(guó)際領(lǐng)先水平。

表1 目前白光OLED器件實(shí)驗(yàn)室水平Table 1 The current white OLEDs laboratory level

4 白光OLED技術(shù)展望

除了材料和器件結(jié)構(gòu)，還有一些提高白光OLED效率非常關(guān)鍵的技術(shù)，即光提取技術(shù)和封裝技術(shù)。此外，OLED最大的優(yōu)勢(shì)在于可以制備柔性器件，目前，柔性O(shè)LED技術(shù)也成為了目前最熱門的研究課題之一。

1)光取出技術(shù)。普通透明襯底上制備的OLED器件，優(yōu)化后的光輸出耦合效率也只有20%左右，也就是說(shuō)器件內(nèi)部產(chǎn)生的光約有80%以上被限制或損耗在器件的膜層內(nèi)部，沒(méi)有利用到。要想得到高效率的白光OLED，器件的出光效率必須大幅度提高，因而開發(fā)光取出技術(shù)顯得尤為重要?，F(xiàn)已經(jīng)有多種器件修飾技術(shù)可以提高光取出效率，主要分為外部提取方案(external extraction scheme，EES)和內(nèi)部提取方案(internal extraction Scheme，IES)。EES是針對(duì)的是襯底的外表面，IES是針對(duì)的是襯底和透明電極之間。EES制備起來(lái)比較簡(jiǎn)單，微透鏡技術(shù)、涂布散射層、形狀化基底技術(shù)、納米圖案和納米多孔膜已經(jīng)用于實(shí)際量產(chǎn)的產(chǎn)品中。相比之下，IES對(duì)光取出率的提高程度比EES要大一些，但是因?yàn)橹苽淦饋?lái)比較困難，工藝復(fù)雜，目前還只是在實(shí)驗(yàn)室階段，插入低折射率層、通過(guò)光刻等技術(shù)等把器件 ITO/有機(jī)區(qū)域制成波紋形狀、光子晶體等[31]。此外，在 OLED 器件中加入合理設(shè)計(jì)的微腔可以提高光取出效率。到目前為止，研究者開發(fā)出了許多光提取技術(shù)，但真正能滿足應(yīng)用要求的并不多，最主要的原因是工藝復(fù)雜性造成的成本問(wèn)題以及大面積化問(wèn)題。

2)封裝技術(shù)。與OLED壽命相關(guān)的關(guān)鍵技術(shù)之一就是封裝技術(shù)。傳統(tǒng)OLED封裝方式使用的是金屬蓋或玻璃蓋板，傳統(tǒng)的OLED封裝技術(shù)雖然有效， 但很笨拙， 而且成本高。此外，很明顯這種蓋板不適合柔性器件的封裝。進(jìn)而，出現(xiàn)了薄膜封裝技術(shù)[32]。薄膜封裝按封裝材料可分為無(wú)機(jī)薄膜封裝、有機(jī)薄膜封裝、無(wú)機(jī)/有機(jī)復(fù)合薄膜封裝等。

3)柔性技術(shù)。柔性顯示技術(shù)一直是人們的夢(mèng)想，也是OLED技術(shù)最獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。柔性O(shè)LED器件的研究主要集中在襯底端陽(yáng)極的改善和柔性襯底的研究上。傳統(tǒng)的ITO工藝因?yàn)橹苽涔に囕^高，不適合用于以塑料材質(zhì)為襯底的柔性器件上。并且由于銦(Indium)資源缺乏，找到能夠取代ITO的透明陽(yáng)極材料成為研究的熱點(diǎn)，目前主要有機(jī)導(dǎo)電膜材料及碳納米管等。PET、PES、PEN等塑料襯底和金屬襯底都可用于制備柔性O(shè)LED器件。

5 結(jié)束語(yǔ)

隨著研究的不斷深入,白光OLED的效率、壽命以及亮度等性能正在逐步提高，將向著大面積化、高可靠性、高效率及柔性化發(fā)展。另一方面,OLED照明產(chǎn)業(yè)化的序幕已經(jīng)拉開,即將有更多高質(zhì)量的白光OLED產(chǎn)品出現(xiàn)，帶給我們更舒適、完美的享受。

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