李建東，鐵學(xué)熙，曹軍驥

（1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中科院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；

2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；

3.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80303，USA；

4.西安交通大學(xué) 全球環(huán)境變化研究院，西安710049）

doi：10.7515/JEE201504004

城市地區(qū)PM2.5周末效應(yīng)的初步研究

李建東1，2，鐵學(xué)熙1，3，曹軍驥1，4

（1.中國科學(xué)院地球環(huán)境研究所 中科院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；

2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；

3.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80303，USA；

4.西安交通大學(xué) 全球環(huán)境變化研究院，西安710049）

本文利用2014年全國78個(gè)城市497個(gè)環(huán)境監(jiān)測站的實(shí)時(shí)觀測數(shù)據(jù)，分析了2014年顆粒物（PM2.5和PM10）和污染氣體（包括SO2、NO2、CO和O3）的分布特征并初步探討了城市地區(qū)周末與工作日PM2.5濃度的變化規(guī)律。2014年78個(gè)城市PM2.5年均濃度值為71.9μg·m-3，華北地區(qū)PM2.5年均濃度值在80～120μg·m-3，長三角地區(qū)PM2.5的年均值在40～60μg·m-3。污染氣體相對于顆粒物更多的受到當(dāng)?shù)嘏欧诺挠绊憽０l(fā)現(xiàn)典型城市地區(qū)如北京、上海、廣州、成都和西安等存在周末污染物濃度比工作日低的“PM2.5周末效應(yīng)”，其中北京的周末效應(yīng)最明顯，對北京的周末效應(yīng)進(jìn)行初步分析發(fā)現(xiàn)周末與工作日機(jī)動(dòng)車排放的變化是導(dǎo)致北京周末效應(yīng)的主要原因。

污染氣體；PM2.5；周末效應(yīng)

隨著城市化和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，中國面臨著嚴(yán)重的顆粒物污染問題，特別是在京津冀、長三角和珠三角地區(qū)（van Donkelaar et al，2010）。很多觀測表明北京PM2.5年均值超過了100μg·m-3，上海PM2.5年均值超過了60μg·m-3，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了世界衛(wèi)生組織推薦安全值（10μg·m-3）。長時(shí)間暴露在高濃度的顆粒物污染下會對人體健康產(chǎn)生嚴(yán)重的影響（Dockery et al，1993；Dockery，2001；Ostro et al，2006；Franklin et al，2007；Ito et al，2011；Fann et al，2012；Correia et al，2013）。全球疾病負(fù)擔(dān)評估報(bào)告顯示2010年全球有320萬人死于空氣污染，其中中國居民占到了120萬。作為主要大氣污染物的二氧化硫（SO2），二氧化氮（NO2）、近地層臭氧（O3）、細(xì)顆粒物（PM2.5）已對生態(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生顯著影響。

大氣污染物存在著明顯的周變化，這種周內(nèi)的濃度變化與每天人類活動(dòng)不同導(dǎo)致的排放差別有關(guān)。在城市地區(qū)，由于周末人類活動(dòng)的減少會導(dǎo)致排放降低，NOx（NO和NO2）、CO、PM10、PM2.5和VOCs的濃度也會隨之降低。周末效應(yīng)指的是污染物濃度在周末和工作日有顯著的變化（升高或降低）。大氣污染物的周末效應(yīng)引起了廣泛的關(guān)注，美國（Blanchard and Tanenbaum，2003；Pun et al，2003；Murphy et al，2007；Koo et al，2012），歐洲（Pont and Fontan，2001；Jenkin et al，2002；Paschalidou and Kassomenos，2004），亞洲（Debaje and Kakade，2006；Pudasainee et al，2010；Srimuruganandam and Nagendra，2011）都有關(guān)于周末效應(yīng)的研究，其中許多研究分析了氣象參數(shù)，如溫度和輻射的周末效應(yīng)。 除此之外，也有研究針對周末效應(yīng)現(xiàn)象進(jìn)行了長時(shí)間尺度的分析（Fujita et al，2003）?；瘜W(xué)傳輸模式也被用來在不同的排放情景下，研究城市和下風(fēng)向地區(qū)周末效應(yīng)的發(fā)生機(jī)制和強(qiáng)度。一般情況下對周末效應(yīng)的解釋都是針對研究目標(biāo)前體物的減排，因此，對PM2.5周末效應(yīng)的研究可以為PM2.5污染的控制提供獨(dú)特的視角。同時(shí)，對周末效應(yīng)的清楚認(rèn)識可以使模式在不同的排放情景下更好地模擬出污染特征的變化（Koo et al，2012）。本次研究基于2014年全國78城市顆粒物和污染氣體的小時(shí)濃度數(shù)據(jù)，對PM2.5的周末效應(yīng)進(jìn)行了初步研究，以期為PM2.5的時(shí)空變化特征及其來源解析研究提供參考。

1 數(shù)據(jù)與方法

2012年環(huán)保部批準(zhǔn)發(fā)布了《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012），PM2.5首次納入環(huán)境空氣質(zhì)量新的標(biāo)準(zhǔn)，一級和二級年均標(biāo)準(zhǔn)分別為35μg·m-3和75μg·m-3，24小時(shí)平均值標(biāo)準(zhǔn)為50μg·m-3，PM10的24小時(shí)均值標(biāo)準(zhǔn)為 150μg·m-3（國家環(huán)境保護(hù)部，2012a）。2012年三月，環(huán)保部開始公布環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)AQI（air quality index），AQI由七種污染物（包括SO2、NO2、PM2.5、PM10、CO、1小時(shí)最大O3濃度、8小時(shí)最大O3濃度）計(jì)算得到（國家環(huán)境保護(hù)部，2012b）。2013年我國100多個(gè)城市開始實(shí)時(shí)公布每個(gè)城市各站點(diǎn)的污染物濃度和AQI數(shù)據(jù)（國家環(huán)境保護(hù)部，2012a）。

本文獲取了全國78個(gè)城市的497個(gè)環(huán)境觀測站數(shù)據(jù)，研究時(shí)間段為2014年1月1日到2014年12月31日，將24小時(shí)的平均值作為當(dāng)日各污染物的日均值。497個(gè)環(huán)境監(jiān)測站分布于78個(gè)城市，每個(gè)城市的觀測站點(diǎn)數(shù)量不等，將每個(gè)城市所有觀測站點(diǎn)的平均值作為該城市各污染物的濃度值，后面的研究以78個(gè)城市各污染物的分布變化特征和PM2.5的周末效應(yīng)為主。78個(gè)城市的分布如圖1所示。周末效應(yīng)的定義有很多方法，我們采用WE=[（C周末-C工作日)/C工作日]×100％來量化周末效應(yīng)的大小，式中C工作日表示工作日（星期三、星期四、星期五）的濃度平均值，C周末表示周末（星期六、星期日、星期一）的濃度平均值，這種方法已經(jīng)被很多關(guān)于周末效應(yīng)的研究所采用（Gong et al，2006；Xia et al，2008；Ho et al，2009）。

圖1 78個(gè)城市地理位置分布圖，紅色三角代表每個(gè)城市Fig.1 Location of the 78 cities analyzed in this study，the red triangles represent the cities

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物的空間分布

圖2給出了2014年78個(gè)城市PM2.5、SO2、NO2、PM10、CO和O3的年均濃度值分布。78個(gè)城市中，PM2.5年均值超過75μg·m-3的城市有55個(gè)，占70.5％，其中年均值超過100μg·m-3的9個(gè)城市都出現(xiàn)在華北地區(qū)，PM2.5年均最大值出現(xiàn)在邢臺（132.2μg·m-3），華北地區(qū)PM2.5年均濃度在80～120μg·m-3。從空間分布來看，PM2.5濃度在各城市之間偏差較小，表明在華北地區(qū)PM2.5的空間分布梯度很小，是典型的區(qū)域性污染。長三角區(qū)域PM2.5年均濃度相對較低，大部分城市年均濃度值在40～50μg·m-3。PM10的分布與PM2.5類似，華北地區(qū)PM10年均濃度在120～200μg·m-3，長三角地區(qū)的PM10年均濃度值在80～120μg·m-3。CO、SO2、NO2和O3的空間分布與顆粒物有較大差別，氣體受到本地排放的影響更大。CO、NO2、SO2的濃度在一些工業(yè)城市較高，這與燃煤電廠的化石燃料燃燒和工業(yè)生產(chǎn)導(dǎo)致的高排放量有關(guān)（Hao et al，2005；Chen et al，2006）。NO2在大城市（如北京、上海等）濃度較高，這與發(fā)達(dá)城市地區(qū)機(jī)動(dòng)車排放占有較大比重有關(guān)。參照最新的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，SO2二級年均濃度限值為60μg·m-3，NO2二級年均濃度限值為40μg·m-3，2014年SO2超標(biāo)的站點(diǎn)有98個(gè)，NO2超標(biāo)的站點(diǎn)有304個(gè)。

圖2 2014年各污染物年均值的濃度分布（O3、NO2、SO2、PM2.5、PM10單位為μg·m-3，CO單位為mg·m-3。）Fig.2 Annual average concentrations of PM2.5，SO2，NO2，PM10，CO and O3（The unit isμg·m-3for O3，NO2，SO2，PM2.5and PM10，mg·m-3for CO.)

2.2 PM2.5周末效應(yīng)

使用前述的周末效應(yīng)大小的定義方法WE=[（C周末- C工作日)/C工作日]×100％，計(jì)算了全國78個(gè)城市O3、NO2、CO、SO2、PM2.5、PM10的周末效應(yīng)大小和分布（圖3）。可以看出受地域分布、人類活動(dòng)和污染排放等各種因素的影響，PM2.5與O3的周末效應(yīng)具有很大的不確定性，大部分城市周末NO2濃度要比工作日偏低，這也說明大部分城市周末機(jī)動(dòng)車的排放相比工作日減少。在典型的城市地區(qū)如北京、上海、廣州、成都和西安，PM2.5具有明顯的工作日偏高、周末偏低的周末效應(yīng)。表1總結(jié)了北京、上海、廣州、成都和西安這五個(gè)城市O3、NO2和PM2.5周末與工作日濃度的差別。

圖4表示五個(gè)城市PM2.5的周循環(huán)，圖中柱狀條表示周一到周日PM2.5日均值的距平。各城市的PM2.5的平均值為：北京85.7μg·m-3，上海53.5μg·m-3，廣州48.8μg·m-3，成都73.6μg·m-3，西安77.0μg·m-3。由圖4可見，五個(gè)城市中均表現(xiàn)出明顯的周末PM2.5減少、工作日增加的周末效應(yīng)。PM2.5的周末效應(yīng)主要是因?yàn)橹苣C(jī)動(dòng)車和工廠排放的減少（Gong et al，2007），Gong et al（2007）使用逐日的API（air pollution index）也表明工作日的顆粒物濃度高于周末。圖4中北京的周末效應(yīng)最為明顯，周一的PM2.5平均濃度為75.1μg·m-3，相對于整個(gè)一周的平均值的偏差為-10.6％，最大濃度值出現(xiàn)在周四和周五，平均濃度值分別為100.0μg·m-3與94.3μg·m-3，到了周日，PM2.5濃度從周六的92.6μg·m-3快速降低到周日的79.6μg·m-3，星期天的平均濃度值相對于周四的最高值降低了25.6％。

北京與西安的周內(nèi)變化一致，PM2.5濃度在周一，周二和周三降低，周四開始增加，到了周日，濃度降低。成都的周內(nèi)變化與北京和西安相似，上海和廣州與其他三個(gè)城市差別較大，這與周末效應(yīng)受到當(dāng)?shù)嘏欧?、氣象條件和人類活動(dòng)規(guī)律不同等因素有關(guān)。

圖3 78城市周末效應(yīng)強(qiáng)度分布Fig.3 Distribution of WE in 78 cities

表1 五個(gè)城市O3、NO2、PM2.5周末與工作日濃度差別，單位：μg·m-3Tab.1 Weekday and weekend differences in O3，NO2and PM2.5concentrations at f ve cities，unit：μg·m-3

圖4 北京、上海、廣州、成都和西安PM2.5濃度的周循環(huán)Fig.4 Weekly variation in PM2.5concentrations at Beijing，Shanghai，Guangzhou，Chengdu and Xi'an

2.3 周末與工作日日內(nèi)變化

從表1可以看出北京的周末效應(yīng)最明顯，將污染物數(shù)據(jù)（包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3）分為兩類：周末（Weekend）數(shù)據(jù)和工作日（Weekday）數(shù)據(jù)。分別做周末、工作日的平均日變化曲線（圖5），圖中黑線代表工作日，紅線代表周末。由圖5可以看出，周末PM2.5濃度幾乎全天（14：00除外）低于工作日濃度，周末與工作日PM2.5濃度的平均偏差為-6.8μg·m-3，平均偏差百分比為-7.5％，最大偏差出現(xiàn)在23：00，達(dá)到-18.7μg·m-3。白天的時(shí)間段，偏差較大的時(shí)刻分別出現(xiàn)在08：00—09：00和12：00，偏差值分別為-10.3μg·m-3、-9.7μg·m-3和-16.1μg·m-3，這表明周末與工作日，人類活動(dòng)有明顯的差別，從周末的PM2.5日內(nèi)曲線可以看出，由于早上交通高峰引起的PM2.5早高峰出現(xiàn)在10：00，相對于工作日（08：00）要晚兩個(gè)小時(shí)，周末與工作日NO2濃度在08：00有明顯偏差也表明周末早上出行的減少。此外，周末相對于工作日，PM2.5在18：00—23：00也有很大偏差。從SO2的日變化可以看出，周末SO2高于工作日，由于我國目前燃煤二氧化硫排放量占二氧化硫排放總量的90％以上（國家環(huán)?？偩?，2002），說明周末PM2.5減少與燃煤的排放沒有關(guān)系，NO2工作日與周末的變化與PM2.5一致，這也說明北京的機(jī)動(dòng)車排放是影響PM2.5質(zhì)量濃度變化的一個(gè)重要因素。

圖5 北京PM2.5、SO2、NO2、CO和O3日循環(huán)平均濃度曲線Fig.5 Diurnal variations of PM2.5，SO2，NO2，CO and O3concentrations of Beijing

3 結(jié)論

本文分析了2014年78個(gè)城市497個(gè)環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)數(shù)據(jù)，比較各城市周末與工作日各污染物濃度變化規(guī)律。主要得到如下結(jié)論：

（1）華北地區(qū)PM2.5年均濃度值為80～120μg·m-3，各城市之間偏差較小，區(qū)域污染嚴(yán)重；長三角地區(qū)PM2.5年均濃度值相對較低，為40～50μg·m-3，但仍超過了《環(huán)境空氣標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定的二級年均限值。

（2）北京、上海、廣州、成都和西安五個(gè)城市均表現(xiàn)出明顯的PM2.5濃度工作日高于周末的“PM2.5周末效應(yīng)”，O3表現(xiàn)出與國外其他城市一致的周末高于工作日的“臭氧周末效應(yīng)”。五個(gè)城市中，北京的周末效應(yīng)最為明顯，北京周一PM2.5濃度值最低，為75.1μg·m-3，周四周五平均值最高，分別為100.0μg·m-3和94.2μg·m-3，周四的PM2.5濃度要比周一高33.2％。

（3）交通高峰時(shí)段（08：00），NO2的周末濃度明顯低于工作日濃度，PM2.5由于交通高峰造成的早高峰在周末一般推遲兩個(gè)小時(shí)。SO2的周末濃度高于工作日濃度，NO2的周末濃度有明顯降低，推測周末與工作日機(jī)動(dòng)車排放的變化可能是引起PM2.5周末效應(yīng)的主要原因。

國家環(huán)?？偩?2002.燃煤二氧化硫排放污染防治技術(shù)政策[Z].[MEP.2002.Policy on technologies for prevention and control of SO2emissions from coal-burning [Z].]

國家環(huán)境保護(hù)部.2012a.環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[S].北京：國家環(huán)境保護(hù)部.[MEP.2012a.China national ambient air quality standards [S].Beijing：MEP.]

國家環(huán)境保護(hù)部.2012b.環(huán)境空氣質(zhì)量技術(shù)規(guī)定（試行）[S].北京：國家環(huán)境保護(hù)部.[MEP.2012b.Technical regulation on ambient air quality index（on trial）[S].Beijing：MEP.]

Blanchard C L，Tanenbaum S J.2003.Differences between weekday and weekend air pollutant levels in southern California [J].Journal of the Air ＆ Waste Management Association，53：816-828.

Chen C，Wang B，F(xiàn)u Q，et al.2006.Reductions in emissions of local air pollutants and co-benefits of Chinese energy policy：a Shanghai case study [J].Energy Policy，34（6)：754-762.

Correia A W，Pope C AⅢ，Dockery D W，et al.2013.Effect of air pollution control on life expectancy in the United States：an analysis of 545 U.S.counties for the period from 2000 to 2007 [J].Epidemiology，24（1)：23-31.

Debaje S B，Kakade A D.2006.Weekend ozone effect over rural and urban site in India [J].Aerosoland Air Quality Research，6：322-333.

Dockery D W，Pope C A，Xu X P，et al.1993.An association between air-pollution and mortality in 6 United-States cities [J].New England Journal of Medicine，329：1753-1759.

Dockery D W.2001.Epidemiologic evidence of cardiovascular effects of particulate air pollution [J].Environmental Health Perspectives，109（4)：483-486.

Fann N，Lamson A D，Anenberg S C，et al.2012.Estimating the national public health burden associated with exposure to ambient PM2.5and ozone [J].Risk Analysis，32（1)：81-95.

Franklin M，Zeka A，Schwartz J.2007.Association between PM2.5and all-cause and specific-cause mortality in 27 US communities [J].Journal of Exposure Science ＆ Environmental Epidemiology，17（3)：279-287.

Fujita E M，Stockwell W R，Campbell D E，et al.2003.Evolution of the magnitude and spatial extent of the weekend ozone effect in California's South Coast Air Basin，1981—2000 [J].Journal of the Air ＆ Waste Management Association，53（7)：802-815.

Gong D Y，Guo D，Ho C H.2006.Weekend effect in diurnal temperature range in China：Opposite signals between winter and summer [J].Journal of Geophysical Research，111（D18)：869-892.

Gong D Y，Ho C H，Chen D L，et al.2007.Weekly cycle of aerosol-meteorology interaction over China [J].Journal of Geophysical Research，112（D22)：449-456.

Hao J M，Wang L T，Li L，et al.2005.Air pollutants contribution and control strategies of energy-use related sources in Beijing [J].Science in China Series D，48（5)：138-146.

Ho C H，Choi Y S，Hur S K.2009.Long-term changes in summer weekend effect over northeastern China and the connection with regional warming [J].Geophysical Research Letters，36（15)：172-173.

Ito K，Mathes R，Ross Z，et al.2011.Fine particulate matter constituents associated with cardiovascular hospitalizations and mortality in New York City [J].Environmental Health Perspectives，119（4)：467-473.

Jenkin M W，Davis T J，Stedman J R.2002.The origin and day-of-week dependence of photochemical ozone episodes in the UK [J].Atmospheric Environment，36：999-1012.

Koo B，Jung J，Pollack A K，et al.2012.Impact of meteorology and anthropogenic emissions on the local and regional ozone weekend effect in Midwestern US [J].Atmospheric Environment，57（6)：13-21.

Murphy J G，Day D A，Cleary P A，et al.2007.The weekend effect within and downwind of Sacramento—Part 1：Observations of ozone，nitrogen oxides，and VOC reactivity [J].Atmospheric Chemistry ＆ Physics，7（20)：5327-5339.

Ostro B，Broadwin R，Green S，et al.2006.Fine particulate air pollution and mortality in nine California Counties：results from CALFINE [J].Environmental Health Perspectives，114（1)：29-33.

Paschalidou A K，Kassomenos P A.2004.Comparison of air pollutant concentrations between weekdays and weekends in Athens，Greece for various meteorological conditions [J].Environmental Technology，25（11)：1241-1256.

Pont V，F(xiàn)ontan J.2001.Comparison between weekend and weekday ozone concentration in large cities in France [J].Atmospheric Environment，35（8)：1527-1535.

Pudasainee D，Sapkota B，Bhatnagar A，et al.2010.Inf uence of weekdays，weekends and bandhas on surface ozone in Kathmandu valley [J].Atmospheric Research，95（2-3)：150-156.

Pun B K，Seigneur C，White W.2003.Day-of-week behaviour of atmospheric ozone in three U.S.cities [J].Journal of the Air ＆ Waste Management Association，53：789-801.

Srimuruganandam B，Nagendra S M.2011.Chemical characterization of PM10and PM2.5mass concentrations emitted by heterogeneous traff c [J].Science of The Total Environment，409（17)：3144-3157.

van Donkelaar A，Martin R V，Brauer M，et al.2010.Global estimates of ambient f ne particulate matter concentrations from satellite-based aerosol optical depth：development and application [J].Environmental Health Perspectives，118（6)：847-855.

Xia X，Eck T F，Holben B N，et al.2008.Analysis of the weekly cycle of aerosol optical depth using AERONET and MODIS data [J].Journal of Geophysical Research，113（D14)：762-770.

A preliminary study of PM2.5weekend effect in typical cities

LI Jian-dong1，2，TIE Xue-xi1，3，CAO Jun-ji1，4（1.Key Lab of Aerosol Chemistry ＆ Physics，Chinese Academy of Sciences（KLACP)，Institute of Earth Environment，Chinese Academy of Sciences，Xi'an 710061，China；
2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China；3.National Center for Atmospheric Research，Boulder，CO 80303，USA；
4.Institute of Global Environmental Change，Xi'an Jiaotong University，Xi'an 710049，China)

We used the hourly concentrations of gaseous pollutants and PM（particulate matter）derived from National environmental monitoring network and analyzed the characteristics of gaseous pollutants and PM.The average PM2.5concentrations for NCP（North China Plain）and YRD（Yangtze River Delta）were 80～120μg·m-3and 40～60μg·m-3，respectively.Local emissions are more dominant in the gases than PM2.5and PM10.We also study the so-called "weekend effect（WE)" of PM2.5and found that typical megacities like Beijing，Shanghai，Guangzhou，Chengdu and Xi'an have notable weekend effect.The weekend effect in Beijing may dominated by vehicle emission change between weekday and weekend.

gaseous pollutants；PM2.5；weekend effect

X513；X511

A

1674-9901（2015)04-0224-07

2015-04-21

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41275186，41430424）

李建東，E-mail：lijd@ieecas.cn