孫建飛 肖生苓 王昊宇 張長武 黃海兵 張晶 吳俊明

(東北林業(yè)大學，哈爾濱，150040) (黑龍江省木材科學研究所) (大興安嶺地區(qū)林木產品質量檢驗中心)

工藝參數對稻殼—木刨花復合包裝板力學性能的影響1)

孫建飛 肖生苓 王昊宇 張長武 黃海兵 張晶 吳俊明

(東北林業(yè)大學，哈爾濱，150040) (黑龍江省木材科學研究所) (大興安嶺地區(qū)林木產品質量檢驗中心)

通過均勻試驗，以稻殼和木質剩余物為主要原料，以異氰酸酯和脲醛樹脂(UF)為膠黏劑制備稻殼—木刨花復合包裝板。分析密度、芯層比例、表層施膠量、芯層施膠量、固化劑用量、熱壓溫度、熱壓壓力和熱壓時間8因素對復合板靜曲強度和彈性模量的影響。結果表明，密度、芯層比例、表層施膠量、熱壓溫度、熱壓壓力和熱壓時間等工藝參數對復合板靜曲強度和彈性模量都有不同程度的影響。當密度為0.77 g/cm3、芯層比例60%～65%、表層施膠量8%、熱壓溫度170 ℃、熱壓壓力2.6 MPa、熱壓時間20 s/mm時，所制得的包裝用復合板具備較高的靜曲強度和彈性模量，滿足使用要求，且生產效率高，生產成本低。

稻殼；木質剩余物；復合包裝板；靜曲強度；彈性模量

We studied the effects of process parameters (eight factors) on MOR and MOE of composites made from rice husks and wood residues using PAPI and UF as adhesives through multi-factor uniform experiment. Density, core layer ratio, surface layer resin consumption, hot-pressing temperature, hot-pressing pressure and hot-pressing time had different effects on MOR and MOE. When the density was 0.77 g/cm3, the core layer ratio was 60%-65%, the surface layer resin consumption was 8%, the hot-pressing temperature was 170 ℃, the hot-pressing pressure was 2.6 MPa， the hot-pressing time was 20 s/mm, the composite board for packing reached high MOR and MOE, and met the use requirements with low cost and high production efficiency.

近年來，隨著我國進、出口貿易的增多及國內人民生產、生活需求的日趨多樣化，國內物流、快遞行業(yè)蓬勃發(fā)展，對包裝材料的需求也與日俱增，包裝工業(yè)得到了空前發(fā)展。盡管以紙代塑、以紙代木已成為包裝行業(yè)未來的發(fā)展趨勢，但木質包裝材料特別是木制托盤在現今社會仍具有不可撼動的地位。研究開發(fā)經濟性能好、綠色環(huán)保的包裝材料，是包裝市場的急需，更是國民經濟快速發(fā)展的要求[1]。

稻殼是稻谷加工生產后的主要副產品。我國是農業(yè)大國，稻殼產量豐富，但利用率低。本研究以稻殼為主要原料，制作外包裝箱用復合板，在原料和成本方面，具有極大的優(yōu)勢。稻殼具備木質纖維結構，與木材相比，防水、隔熱等方面性能突出，但純稻殼板力學性能較差，且不具備二次加工(如砂光、貼面等)的條件，特選取木質剩余物作為增強材料，以改善板材的力學性能，獲得高品質的外包裝箱板材料。

1 材料與方法

1.1 材料

材料主要包括稻殼、木刨花、膠黏劑、固化劑及其他助劑。

稻殼，來源于黑龍江省五常市，由當年生產的水稻脫殼所得，稻殼篩分值(尺寸分布)見表1。在綜合考量稻殼尺寸(d)對復合板性能影響及稻殼自身尺寸分布范圍的前提下，試驗用稻殼尺寸控制在8目

木刨花，混雜木剩余物削片制得，尺寸為d>20目。

膠黏劑，脲醛樹脂膠，固體質量分數61.5%，黏度大于300 MPa·s，pH=7.96，游離甲醛0.1%，市售工業(yè)品；異氰酸酯，選用多苯基多亞甲基多異氰酸酯(縮寫全稱PAPI)，市售工業(yè)品。

固化劑，質量分數為20%的NH4Cl水溶液，實驗室配制。

1.2 設備

熱壓機(KU-HPD-1515)，產于日本；拌膠機(VR-22)，產于德國；立式裁板鋸(SZ3-600D)，產于日本；萬能力學試驗機(UTM-10T-PL)，產于日本；恒溫水槽(BK-53)，產于日本；恒溫干燥箱(DX-58)，產于日本；振動篩(HC-400-2P)，產于中國。

表1 稻殼篩分值

1.3 方法

復合板鋪裝方式、結構如圖1所示，工藝流程如圖2所示[2-3]?？紤]到成本、膠合效果、甲醛釋放量等多方面因素，將稻殼置于復合板中間，作為芯層，選用PAPI作為膠黏劑；木刨花置于復合板表面，作為表層，主要用于提升復合板的力學性能及板材表面質量，同時防止PAPI黏板現象的發(fā)生，選用脲醛樹脂作為膠黏劑。復合板厚度20 mm，幅面405 mm×405 mm。

圖1 復合板結構示意圖

圖2 復合板制備工藝流程圖

試驗主要側重于研究制造工藝對稻殼—木刨花復合板靜曲強度和彈性模量的影響。綜合考慮現有的技術、效率和生產成本以及國家對甲醛釋放量的相關要求，對試驗因子范圍進行如下選取(其中，芯層比例指稻殼占總體干料的比例)：密度0.75～0.85 g/cm3；芯層比例40%～70%；表層施膠量8%～14%；芯層施膠量4%～7%；固化劑用量1.2%～2.0%；熱壓溫度170～220 ℃；熱壓壓力2.5～3.3 MPa；熱壓時間20～45 s/mm。

考慮到影響因子較多，水平數量不盡相同，設計自由度大，特選用混合水平均勻設計的方法進行試驗設計[4]。試驗方案數量n=21，重復系數m=3。

1.4 復合板性能評價

復合板制備后，將其置放在溫度20 ℃、濕度65%的環(huán)境條件下72 h，以平衡復合板內部應力。由于我國沒有稻殼—木刨花包裝用復合板的相關標準，而本研究的制備技術與刨花板相近，板材性能測試參照GB/T 4897—2003《刨花板》國家標準進行，測試項目包括密度、內結合強度、2 h吸水厚度膨脹率、靜曲強度、彈性模量和甲醛釋放量。其中，對復合板力學性能的影響結果見表2，部分樣板試件如圖3所示。結果顯示，有20組實驗方案可獲得除2 h吸水厚度膨脹率外各項性能均滿足GB/T 4897—2003標準要求的復合板，其中，有7組方案制得的板材2 h吸水厚度膨脹率<8%，滿足標準要求。靜曲強度和彈性模量是衡量板材質量的重要力學性能指標[5-6]，是決定板材用途的關鍵性因素。本研究主要分析探討制造工藝對稻殼—木刨花復合板靜曲強度和彈性模量的影響。板材制備過程中未添加防水劑和防潮劑，因此，板材的吸水厚度膨脹率可通過后期優(yōu)化工藝加以改善，圖3是部分樣板和試件在實驗室常溫下放置半年后的宏觀形態(tài)，未出現分層、斷裂和明顯吸潮現象。

圖3 部分樣板和試件圖

2 結果與分析

對試驗數據進行回歸分析，并以曲線圖的形式直觀表示，其中，試驗因子對稻殼—木刨花復合板靜曲強度和彈性模量的影響顯著性分析見表3?？芍鶆蛟囼灮貧w方程顯著，可認為自變量全體對復合板的靜曲強度和彈性模量產生影響。通過進一步數據分析發(fā)現，靜曲強度和彈性模量的大小主要與復合板密度、芯層比例、表層施膠量以及熱壓工藝關系密切。

考慮到實際生產中存在的諸多不確定性因素(如防水劑的添加、成板的表面砂光等)可能導致最終制成品靜曲強度和彈性模量的下降[7]，特參照GB/T 4897—2003《刨花板》、GB/T 21723—2008《麥(稻)秸稈刨花板》及GB/T 12464—2002《普通木箱》對板材(公稱厚度20 mm)的性能要求，參考標準見表4，對試驗室制備復合板靜曲強度和彈性模量做出如下要求：靜曲強度≥18 MPa，彈性模量≥3 000 MPa。

表2 工藝參數對復合板影響的均勻設計試驗結果

表3 試驗因子對復合板靜曲強度和彈性模量影響的方差分析

表4 參考標準

2.1 密度

密度的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖4所示。復合板的靜曲強度和彈性模量整體表現為隨密度的增加而顯著增加，即增加復合板密度有利于提高復合板的靜曲強度和彈性模量?？芍?，當密度在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對于結構用板的要求。當密度在0.75～0.82 g/cm3取值時，復合板的彈性模量隨密度的增大而增大，但增幅逐漸趨于緩慢；當密度>0.82 g/cm3時，復合板的彈性模量隨密度的增大而小幅度下降。當密度>0.77 g/cm3時，可以確保復合板的靜曲強度和彈性模量大于試驗設計值。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖4 密度對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

密度是刨花板最重要的技術指標，增大密度有利于改善復合板的力學性能。在成板過程中，隨著密度的增大，復合板各組分間壓縮程度加大，原料間的交織作用更為明顯，與膠黏劑的膠合效果在一定程度上得到改善，宏觀表現為復合板靜曲強度和彈性模量的增加。盡管板的力學性能會隨密度的增加而得到改善，但密度的增大會造成原材料和能源消耗的增加，具體表現為產品成本的增加，隨之還常常帶來使用成本(如裝卸成本、運輸成本等)的增加，加大了生產與使用的難度。因此，密度的選擇應結合復合板的實際應用環(huán)境，在滿足強度要求的前提下，優(yōu)先選擇較小的密度。結合試驗對包裝用復合板靜曲強度和彈性模量要求，密度優(yōu)先選擇0.77 g/cm3。

2.2 芯層比例

芯層比例的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖5所示。復合板的靜曲強度和彈性模量隨芯層比例的增加先緩慢上升后顯著下降，即較大的芯層比例不利于改善復合板的靜曲強度和彈性模量?？芍?，當芯層比例在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對于刨花板結構用板的要求。當芯層比例在40%～50%取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量隨芯層比例的增加緩慢上升；當芯層比例大于50%時，復合板靜曲強度和彈性模量隨芯層比例的增加而顯著下降。當芯層比例在40%～65%取值時，可以確保復合板的靜曲強度和彈性模量大于試驗設計值。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖5 芯層比例對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

復合板由芯層和表層兩部分復合而成，芯層比例決定了復合板中稻殼對木材的可替代率，也可從側面反應稻殼—木刨花復合板成本優(yōu)勢的大小。在性能滿足國家標準要求和市場需求的前提下，增大稻殼比例，有利于降低復合板的生產成本，提高稻殼資源的利用率。因此，應結合復合板的實際應用環(huán)境，在滿足強度要求的前提下，優(yōu)先選擇較大的芯層比例。然而，芯層比例增大，會導致復合板中木質剩余物比例的減小，板材的靜曲強度和彈性模量主要與表層木刨花的長纖維結構有關，一定比例的木刨花是板材力學性能的保證。而表層刨花過少還會出現鋪裝不均的現象，會對板材的力學性能造成不利影響。因此，結合試驗對包裝用復合板靜曲強度和彈性模量的要求，芯層比例確定為60%～65%。

2.3 表層施膠量

表層施膠量的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖6所示。復合板的靜曲強度隨表層施膠量的增加變化并不顯著，而彈性模量隨表層施膠量的增加呈上升趨勢?？芍?，當表層施膠量在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對于結構用板的要求，且大于試驗設計值。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖6 表層施膠量對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

復合板是依賴膠黏劑將原料膠接在一起，從而獲得優(yōu)良的力學性能。因此，施膠量的多少對復合板的力學性能影響很大，同時，施膠量的多少對復合板的生產成本也有較大影響。表層木刨花選用脲醛樹脂作為膠黏劑進行膠合。脲醛樹脂價格低廉，與木材的膠合效果良好，在較高熱壓溫度(生產中可高達190～220 ℃)下，可獲得很高的生產效率(13 s/mm左右)，因此，常用于刨花板生產的膠黏劑[8]。而對于脲醛膠，研究表明，施膠量的增加有利于復合板力學性能的提升，但在施膠量大于某一值后，再加大膠的用量對于復合板的靜曲強度的提高沒有明顯作用。且脲醛膠是本試驗中最主要的甲醛來源，減少表層施膠量有利于降低復合板的甲醛釋放量。因此，表層施膠量的選擇應結合復合板使用環(huán)境的具體性能要求，盡可能選擇較低的值。結合試驗對包裝用復合板靜曲強度和彈性模量要求，表層施膠量確定為8%。

2.4 熱壓溫度

熱壓溫度的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖7所示。復合板的靜曲強度和彈性模量隨熱壓溫度的升高而下降，即提高熱壓溫度不利于改善復合板的靜曲強度和彈性模量?？芍?，當熱壓溫度在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對于結構用板的要求；且當熱壓溫度在170～210 ℃取值時，可保證復合板的靜曲強度和彈性模量大于試驗設計值。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖7 熱壓溫度對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

熱壓溫度是保證膠黏劑固化和水分迅速排出的必要條件。通常脲醛樹脂為膠黏劑的刨花板熱壓溫度為140～180 ℃，但在刨花板工業(yè)化生產中，為提高效率和產量，常采用較高熱壓溫度以縮短熱壓時間，熱壓溫度可高達190～220 ℃。熱壓溫度對復合板靜曲強度和彈性模量的影響主要是由于高溫造成了表層脲醛膠的提前固化和原料中高聚物的降解，從而導致復合板強度的下降。刨花與稻殼中主要高聚物成分(纖維素、半纖維素和木質素)具備玻璃化轉變溫度(見表5)[9]。

表5 纖維素、半纖維素和木質素的玻璃化轉變溫度(Tg)

試驗溫度高于原料中半纖維素和木質素的玻璃化轉變溫度，高溫會對復合板性能造成不利影響。在滿足膠黏劑固化、水分排出及生產效率等熱壓要求的前提下[10]，降低熱壓溫度，有利于增大復合板的靜曲強度和彈性模量。同時，相關研究表明，高溫會加大刨花板(脲醛樹脂膠)的甲醛釋放量[11-13]。因此，應結合復合板使用環(huán)境的具體性能要求，優(yōu)先選擇較低的熱壓溫度。結合試驗對包裝用復合板靜曲強度和彈性模量要求，優(yōu)先選擇170 ℃的熱壓溫度。

2.5 熱壓壓力

熱壓壓力的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖8所示。復合板的靜曲強度隨熱壓壓力的增加呈上升趨勢，而彈性模量隨熱壓壓力的增加變化并不顯著。可知，當熱壓壓力在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對結構用板的要求，當熱壓壓力高于2.6 MPa時，復合板的靜曲強度和彈性模量均能滿足試驗設計值的要求。

高溫加壓的目的是使板坯中原料與膠黏劑緊密結合，板坯熱壓時，所用壓力的大小直接影響物料之間的接觸面積和熱量傳遞能力；同時，熱壓壓力是控制復合板密度的重要因素之一，而密度對復合板力學性能影響極為顯著。刨花板密度由表層到芯層具有一定的密度分布，在正常狀態(tài)下，中間層密度最低。為提高復合板的力學性能，表層密度要盡可能高，但為確保一定的內結合強度，又需要對芯層密度加以控制。在此前提下，表層與中心層的密度差越大，表層預固化層越薄，越有利于復合板靜曲強度和彈性模量的提高。增加壓力有利于形成良好的表、芯層密度分布，有利于改善板材的力學性能[8]。但在滿足復合板使用具體性能要求的前提下，優(yōu)先選擇較低的熱壓壓力，有利于減少生產時的能源消耗。結合試驗對包裝用復合板靜曲強度和彈性模量要求，優(yōu)先選擇2.6 MPa的熱壓壓力。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖8 熱壓壓力對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

2.6 熱壓時間

熱壓時間的變化對復合板靜曲強度和彈性模量的影響如圖9所示。復合板的靜曲強度和彈性模量隨熱壓時間的升高呈顯著下降趨勢，即延長熱壓時間不利于改善復合板的靜曲強度和彈性模量?？芍敓釅簳r間在試驗范圍內取值時，復合板的靜曲強度和彈性模量均可達到國家對于結構用板的要求，且滿足試驗設計值的要求。

a.對靜曲強度的影響 b.對彈性模量的影響

圖9 熱壓時間對復合板靜曲強度和彈性模量的影響

在刨花板產業(yè)化生產中，熱壓時間直接影響到復合板的生產周期、能耗和產量。在一定范圍內，熱壓時間的增加有利于板坯的均勻受熱。但在實際生產中，工廠往往會選擇高溫高壓的方式以縮短熱壓時間，而在此條件下，熱壓時間的延長會帶來復合板表層膠過固化和原料降解等問題，會對復合板的力學性能產生不利影響[6]。在滿足包裝用復合板使用要求的前提下，優(yōu)先選擇較短的熱壓時間。綜合復合板的靜曲強度和彈性模量要求，優(yōu)先選擇20 s/mm的熱壓時間。

3 結論

當工藝參數為密度0.77 g/cm3、芯層比例60%～65%、表層施膠量8%、熱壓溫度170 ℃、熱壓壓力2.6 MPa和熱壓時間20 s/mm時，在兼顧生產效率與生產成本的前提下，所制得的包裝用復合板可獲得具備較高靜曲強度和彈性模量的稻殼—木刨花包裝用復合板；試驗范圍內，降低熱壓溫度、減少熱壓時間均有利于復合板靜曲強度和彈性模量的改善。由于試驗因子范圍的限制，并未探討溫度<170 ℃、熱壓時間<20 s/mm時，工藝對復合板靜曲強度和彈性模量的影響。根據現有試驗得出的變動規(guī)律以及脲醛膠、異氰酸酯膠黏劑固化的具體溫度、時間要求，可做進一步探索研究。

稻殼—木刨花復合板工藝尚未完善，在現有工藝下可制得滿足市場化需求、具備產業(yè)化生產可行性的新型包裝材料。同時，由于靜曲強度和彈性模量與板材厚度一般呈正向相關，可根據板材具體的應用環(huán)境與相關要求，對不同厚度(如10、15、25 mm等)的稻殼—木刨花復合板制備工藝做進一步的探索與研究。

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Effects of Process Parameters on MOR and MOE of Rice-Husks/Wood-Residues Composite Board For Packing

Sun Jianfei, Xiao Shengling, Wang Haoyu(Northeast Forestry University, Harbin 150040, P. R. China); Zhang Changwu, Huang Haibing, Zhang Jing(Heilongjiang Wood Science Research Institute); Wu Junming(Daxing’an Mountains Forest Products Quality Test Center)/Journal of Northeast Forestry University，2015,43(2)：91-97.

Rice husks; Wood residues; Composite board; MOR; MOE

孫建飛，女，1989年8月生，東北林業(yè)大學工程技術學院，碩士研究生。E-mail：626212476@qq.com。

肖生苓，東北林業(yè)大學工程技術學院，教授。E-mail：965197855@qq.com。

2014年7月8日。

TS65

1) 林業(yè)公益性行業(yè)科研專項(201304506)。

責任編輯：戴芳天。