鄒海魁，初廣文，向陽，羅勇，孫寶昌，陳建峰

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超重力反應(yīng)強化技術(shù)最新進(jìn)展

鄒海魁，初廣文，向陽，羅勇，孫寶昌，陳建峰

（北京化工大學(xué)教育部超重力工程研究中心，北京100029）

由于可數(shù)量級強化傳質(zhì)和分子混合過程，超重力技術(shù)成為最受關(guān)注的化工過程強化技術(shù)之一。綜述了北京化工大學(xué)教育部超重力工程研究中心近幾年在超重力反應(yīng)器基礎(chǔ)研究及超重力反應(yīng)強化技術(shù)在硫化氫脫除、氧化、鹵化等方面的研究進(jìn)展及工業(yè)應(yīng)用情況，并對超重力反應(yīng)強化技術(shù)的發(fā)展趨勢進(jìn)行了展望。

超重力反應(yīng)強化技術(shù)；傳質(zhì)；混合；硫化氫；氧化；鹵化

引 言

作為最受關(guān)注的過程強化技術(shù)之一，超重力技術(shù)（HIGEE，即High“g”，意為high gravity[1-2]）已經(jīng)成為化學(xué)工程學(xué)科的前沿和熱點方向之一。眾多研究和工業(yè)應(yīng)用結(jié)果表明，與傳統(tǒng)化工過程技術(shù)相比，超重力技術(shù)在產(chǎn)品質(zhì)量、生產(chǎn)效率和過程能耗等方面顯現(xiàn)出了優(yōu)勢。目前，超重力技術(shù)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于化工、材料、環(huán)境、能源等諸多領(lǐng)域，并在高端化學(xué)品生產(chǎn)、納米材料制備、硫酸工業(yè)尾氣脫硫、油田注水脫氧等方面實現(xiàn)了工業(yè)應(yīng)用，體現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。

超重力技術(shù)的概念和相關(guān)開發(fā)研究，被認(rèn)為始于20世紀(jì)70年代末，基于宇航實驗啟發(fā)，英國ICI公司（帝國化學(xué)工業(yè)公司）的Ramshaw等[1-2]進(jìn)行了化工分離單元操作——蒸餾、吸收等過程中微重力場和超重力場影響效應(yīng)的研究，發(fā)現(xiàn)在超重力環(huán)境下氣液間傳遞速率系數(shù)得到極大的提高，而且還使氣-液逆流操作的泛點氣速提高，增大了設(shè)備處理能力，并正式提出了“HIGEE（high gravity）”的概念。在地球上實現(xiàn)超重力技術(shù)最簡便的方法是利用旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的離心加速度環(huán)境來模擬超重力環(huán)境而得以實現(xiàn)。在超重力環(huán)境下，流體受大大超過地球引力的超重力條件控制，人們可通過旋轉(zhuǎn)獲得持續(xù)、穩(wěn)定和可控制的離心力場來研究超重力科學(xué)及開發(fā)利用超重力技術(shù)[3-4]。

本中心自20世紀(jì)80年代末開始超重力技術(shù)的研究，至今已有20多年歷史，本文將概要綜述本中心近幾年在超重力反應(yīng)器的基礎(chǔ)研究、超重力反應(yīng)強化新技術(shù)的開發(fā)及其在脫硫化氫、氧化、鹵化反應(yīng)等新工藝方面的研究與工業(yè)應(yīng)用方面的進(jìn)展，并對其未來的應(yīng)用及發(fā)展方向進(jìn)行展望。

1 超重力反應(yīng)器基礎(chǔ)研究的最新進(jìn)展

圍繞流體微觀流動問題，楊曠[5]、孫潤林等[6]采用粒子圖像測速技術(shù)(PIV)，對從填料甩出的液體的尺寸和速度進(jìn)行測量，從而對空腔區(qū)的液滴速度場和大小進(jìn)行了測量，并采用軟件Insight 3G 對液滴進(jìn)行測量，獲得了液滴大小和飛行速度隨徑向位置的變化規(guī)律，并對傳質(zhì)端效應(yīng)和混合端效應(yīng)區(qū)的存在進(jìn)行了科學(xué)合理闡述。

圍繞減少流體流動的能耗問題，趙志強等[7]將規(guī)整填料應(yīng)用于超重力反應(yīng)器中，實驗研究了裝填4 種不同規(guī)格規(guī)整填料的超重力反應(yīng)器的壓降情況。研究結(jié)果表明，與常規(guī)填料比，規(guī)整填料的壓降下降約50%，節(jié)能效果顯著。

圍繞填料結(jié)構(gòu)及其表面特性與強化微觀混合關(guān)系問題，張文潔等[8-9]采用碘化物-碘酸鹽平行競爭反應(yīng)體系，研究了0.83和0.25 mm兩種泡沫陶瓷填料以及5.08和0.51 mm兩種泡沫鎳填料旋轉(zhuǎn)填充床的微觀混合性能，并與普通絲網(wǎng)填料旋轉(zhuǎn)填充床的微觀混合性能進(jìn)行了對比。分別采用化學(xué)腐蝕方法和磷酸乙醇溶液一步浸泡法對0.83 mm泡沫陶瓷填料和0.51 mm泡沫鎳填料進(jìn)行了表面處理，探討了填料表面微納結(jié)構(gòu)和疏水性等特性對旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)微觀混合性能的影響規(guī)律。研究結(jié)果表明：與常規(guī)不銹鋼絲網(wǎng)填料相比，泡沫陶瓷填料旋轉(zhuǎn)填充床的微觀混合性能明顯增強，孔徑較小的泡沫陶瓷填料微觀混合性能更優(yōu)；經(jīng)化學(xué)腐蝕法在泡沫陶瓷填料表面形成的微結(jié)構(gòu)(孔徑<500 nm) 可明顯增強微觀混合性能；表面疏水處理后的泡沫鎳填料的接觸角增加了30°，其微觀混合效果有明顯增強，表明在填料表面新構(gòu)筑的疏水結(jié)構(gòu)對微觀混合性能提高有很大促進(jìn)作用。該研究結(jié)果為優(yōu)化填料表面微納結(jié)構(gòu)從而強化分子混合和傳質(zhì)提供了新的途徑。

圍繞強化傳質(zhì)問題，為定量揭示旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)沿程液滴尺度變化對傳質(zhì)系數(shù)的影響規(guī)律，易飛等[10-11]提出了一個變液滴直徑的傳質(zhì)模型，模型假設(shè)液體在較高的超重力水平下僅以球形液滴的形式存在，且液滴尺寸呈現(xiàn)規(guī)律性變化，并以苯菲爾溶液吸收二氧化碳傳質(zhì)過程為實驗工作體系，對超重力旋轉(zhuǎn)床傳質(zhì)過程進(jìn)行了模擬研究。通過模型計算得到了不同液體流量和不同氣體流量下的總傳質(zhì)系數(shù)（G）沿填料徑向的變化情況，從理論上解釋了旋轉(zhuǎn)床內(nèi)端效應(yīng)區(qū)強化傳質(zhì)的實驗現(xiàn)象，為旋轉(zhuǎn)填充床的內(nèi)部結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計提供了理論基礎(chǔ)。另外，根據(jù)不同黏度體系中液體微元存在方式的不同，分別建立了適用于中等黏度體系(0.1～1 Pa·s)的表面更新傳質(zhì)模型[12]、適用于高黏度體系(> 1 Pa·s)的液膜傳質(zhì)模型[13], 模擬揭示了超重力旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)的不均勻傳質(zhì)規(guī)律，為超重力反應(yīng)器在不同領(lǐng)域的應(yīng)用提供了科學(xué)基礎(chǔ)。

孫潤林[14]通過對填料進(jìn)行合理簡化，建立了超重力旋轉(zhuǎn)填充床二維計算流體力學(xué)模型，并采用Fluent 軟件模擬了旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)的氣相流場。結(jié)果表明：采用標(biāo)準(zhǔn)-和 RNG-湍流模型得到的旋轉(zhuǎn)填充床壓降隨填料徑向厚度、旋轉(zhuǎn)填充床轉(zhuǎn)速、氣體流量的變化規(guī)律均與實驗所得規(guī)律一致，標(biāo)準(zhǔn)-模型能夠更好地模擬旋轉(zhuǎn)填充床內(nèi)的氣相分布。另外，還采用標(biāo)準(zhǔn)-模型模擬了氣體不同入口結(jié)構(gòu)的壓降情況和氣體分布情況，為不同工藝條件下氣體入口方式的選擇提供了參考。

上述基礎(chǔ)研究工作為超重力反應(yīng)器的工業(yè)放大和工業(yè)應(yīng)用提供了理論和實驗基礎(chǔ)。

2 超重力反應(yīng)強化新技術(shù)及工業(yè)應(yīng)用的最新進(jìn)展

2.1 超重力脫硫化氫技術(shù)

硫化氫是油田伴生氣、焦?fàn)t煤氣及原油煉制過程中最主要的酸性氣體雜質(zhì)。油田伴生氣中的H2S會嚴(yán)重腐蝕管路和設(shè)備，易造成天然氣泄漏或溢油事件等，嚴(yán)重危害環(huán)境。焦?fàn)t煤氣中的硫化氫一方面會腐蝕輸送管道，另一方面，在后續(xù)作為原料使用時會造成催化劑中毒，作為燃料燃燒則會生成SO2，造成環(huán)境污染。因此，脫除氣體中的H2S已經(jīng)成為氣體凈化領(lǐng)域的研究熱點之一。本中心研究了不同脫硫介質(zhì)的超重力脫硫工藝。

丁子豪[15]以空氣和硫化氫混合氣模擬含H2S焦?fàn)t煤氣，采用旋轉(zhuǎn)填充床為吸收設(shè)備，以碳酸鈉溶液為吸收液，以“888”為催化劑，進(jìn)行了脫H2S的實驗研究，考察了碳酸鈉濃度、液氣比、進(jìn)口氣體H2S濃度、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速、溫度等工藝參數(shù)對脫硫率和體積傳質(zhì)系數(shù)的影響。研究結(jié)果表明，旋轉(zhuǎn)填充床中脫硫率和氣相體積傳質(zhì)系數(shù)G隨碳酸鈉濃度、液氣比和轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速的增大先增大而后趨于穩(wěn)定，隨進(jìn)口硫化氫濃度的增大而降低，而反應(yīng)溫度的影響則較小。在較佳的工藝條件下，H2S脫除率可達(dá)98%以上。

李華等[16-17]以氮氣和硫化氫的混合氣來模擬含硫天然氣，采用超重力反應(yīng)器為吸收設(shè)備，以二乙醇胺(DEA)和-甲基二乙醇胺(MDEA)為吸收劑，考察了液體流量、氣體流量、進(jìn)口氣體中H2S含量、反應(yīng)溫度、超重力反應(yīng)器轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速等工藝參數(shù)對H2S脫除率的影響。結(jié)果表明，在工藝條件相當(dāng)?shù)那闆r下，DEA的脫硫效果略優(yōu)于MDEA，在較佳工藝條件下，DEA的脫硫率可以達(dá)到99.9%以上。但是，當(dāng)處理的氣體中含有CO2時，DEA幾乎沒有選擇性，而以MDEA為吸收劑時采用超重力反應(yīng)器則展現(xiàn)出良好的脫硫選擇性，展現(xiàn)了超重力反應(yīng)器在選擇性脫除硫化氫方面的顯著優(yōu)勢。

曹會博等[18]以絡(luò)合鐵為脫硫劑，在旋轉(zhuǎn)填充床中進(jìn)行了石油伴生氣脫H2S的中試實驗研究，考察了氣體流量、原料氣中H2S濃度、脫硫液流量、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速等工藝參數(shù)對H2S脫除率和氣相傳質(zhì)系數(shù)的影響。實驗結(jié)果表明，H2S脫除率和氣相傳質(zhì)系數(shù)均隨脫硫液流量的增大而增加，隨旋轉(zhuǎn)填充床轉(zhuǎn)速的增大先增加后降低，隨原料氣中H2S濃度的增大而降低。在很寬的實驗范圍內(nèi)，硫化氫的脫除率均可穩(wěn)定在99.8%以上。

錢智等應(yīng)用反應(yīng)-擴散模型對超重力環(huán)境下MDEA溶液從CO2和H2S混合氣中選擇性脫除H2S過程進(jìn)行了定量描述，并在旋轉(zhuǎn)填充床中于不同的溫度下進(jìn)行了MDEA選擇性脫除H2S的實驗。研究結(jié)果表明，旋轉(zhuǎn)填充床可以獲得較高的H2S脫除率，反應(yīng)-擴散模型的模擬結(jié)果和實驗結(jié)果吻合較好。在此基礎(chǔ)上，以MDEA為吸收劑，進(jìn)行了選擇性脫除H2S和CO2的工業(yè)應(yīng)用。運行結(jié)果表明，旋轉(zhuǎn)填充床在選擇性脫除方面展現(xiàn)出明顯優(yōu)勢，在硫化氫脫除率相當(dāng)?shù)那闆r下，CO2的脫除率僅有常規(guī)塔式設(shè)備的10%左右[19-20]。

在實驗研究基礎(chǔ)上，本中心與中國海洋石油總公司等合作，成功將超重力脫硫技術(shù)應(yīng)用于海洋平臺天然氣脫硫化氫工業(yè)過程，實現(xiàn)了油田天然氣中H2S的深度脫除，效果顯著。超重力脫硫反應(yīng)器設(shè)備體積僅約為傳統(tǒng)塔相比的1/10，因此在海洋工程中具有明顯的競爭優(yōu)勢[21]。

2.2 超重力氧化技術(shù)開發(fā)及工業(yè)應(yīng)用

以環(huán)己烷氧化制備環(huán)己酮（以環(huán)己烷為原料、空氣為氧源）為工作體系，研究了超重力氧化反應(yīng)新工藝，包括無催化氧化、鈷鹽催化氧化和仿生催化氧化工藝。探討了氣液比、超重力反應(yīng)器轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速等工藝參數(shù)對氧化反應(yīng)過程的影響。結(jié)果表明，在較佳的工藝條件下，無催化氧化的環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到3.8%，醇酮的選擇性達(dá)到86%，副產(chǎn)物環(huán)己基過氧化氫(CHHP) 的選擇性為0.4%；鈷鹽催化氧化的環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到4.3%，醇酮的選擇性達(dá)到87%，CHHP的選擇性為1%；金屬卟啉仿生催化氧化的環(huán)己烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到4.1%，醇酮的選擇性達(dá)到87%，CHHP的選擇性為2.5%。從實驗結(jié)果來看，與常規(guī)串聯(lián)釜式反應(yīng)工藝相比，采用超重力氧化反應(yīng)工藝，產(chǎn)品中副產(chǎn)物CHHP的選擇性顯著下降，可以大幅度降低過氧化物在催化劑存在下的堿分解反應(yīng)產(chǎn)生的大量廢堿液的排放，在降低生產(chǎn)成本的同時具有良好的環(huán)境效益，是一種綠色環(huán)保新工藝[22-23]。該研究為超重力氧化反應(yīng)工藝的開發(fā)及應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

液化氣是生產(chǎn)甲基叔丁基醚（MTBE）、聚丙烯和烷基化油等產(chǎn)品的重要原料，但往往需要脫硫處理。傳統(tǒng)脫硫技術(shù)采用“胺法”脫硫化氫和“堿法”脫硫醇，其中“堿法”脫硫醇技術(shù)占大多數(shù)（約占液化氣脫硫醇裝置的90%）。然而，“堿法”應(yīng)用存在以下難題：一方面，現(xiàn)有生產(chǎn)工藝中廢堿液氧化生成的二硫化物無法高效從堿液中分離，造成被液化氣反攜帶；另一方面，由于堿液再生不完全，需要頻繁更換新堿，產(chǎn)生大量廢堿渣，企業(yè)運行成本高和環(huán)保壓力大，成為“堿法”脫硫醇的技術(shù)瓶頸。為此，中國石油石油化工研究院與本中心合作，以超重力機為氧化再生反應(yīng)器，進(jìn)行了脫硫醇廢堿液深度氧化反應(yīng)與分離耦合的新工藝技術(shù)開發(fā)。小試和中試的研究結(jié)果表明，采用超重力技術(shù)，廢堿液中硫醇鈉氧化轉(zhuǎn)化率高于95%，再生后堿液中二硫化物含量低于20mg·g-1。在此基礎(chǔ)上，2014年，本中心與中國石油（石油化工研究院、慶陽石化、東北煉化工程公司葫蘆島設(shè)計院）合作，在慶陽石化公司開發(fā)建成了30萬噸/年液化氣深度脫硫醇-超重力法堿液循環(huán)再生工業(yè)裝置，數(shù)月的連續(xù)工業(yè)運行結(jié)果表明：新技術(shù)既能滿足油品升級對高品質(zhì)MTBE的生產(chǎn)需求，又實現(xiàn)了堿渣近零排放，為液化氣深加工產(chǎn)業(yè)減輕環(huán)保壓力[24]。以慶陽石化為例，新技術(shù)每年可為企業(yè)創(chuàng)效1000余萬元，具有廣闊的市場應(yīng)用前景。

2.3 超重力鹵化技術(shù)

溴化丁基橡膠（BIIR）不僅具備丁基橡膠（IIR）在氣密性、耐熱耐腐蝕性等諸多方面的優(yōu)點，還克服了IIR在硫化、共混等方面的缺點，因而廣泛應(yīng)用于輪胎、醫(yī)用膠塞、防腐防化等領(lǐng)域，市場需求量日益增加。但是，BIIR制備技術(shù)主要被幾個國外公司壟斷，中國市場自給能力嚴(yán)重不足，研究開發(fā)擁有自主知識產(chǎn)權(quán)的BIIR制備新技術(shù)具有顯著意義。

王偉等[25-28]首先以攪拌釜為反應(yīng)器，系統(tǒng)研究了輔助溶劑用量與極性、Br2與丁基橡膠摩爾比、氧化劑NaClO用量等對溴化丁基橡膠產(chǎn)品中溴含量及不飽和度的影響規(guī)律，并考察了攪拌速率對溴化反應(yīng)過程的影響。在較優(yōu)工藝條件下制得了溴含量大于1.85%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）、不飽和度為1.54%（摩爾分?jǐn)?shù)）的BIIR產(chǎn)品。另外，在產(chǎn)品溴含量相當(dāng)?shù)那闆r下，溴化反應(yīng)時間隨著攪拌速率的提高而縮短，表明混合強度對溴化反應(yīng)過程有較大影響。在此基礎(chǔ)上，將超重力反應(yīng)器用于強化丁基橡膠溴化反應(yīng)過程，系統(tǒng)考察了溶劑用量、反應(yīng)時間、氧化劑用量、溴與丁基橡膠摩爾比、轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速等工藝參數(shù)對產(chǎn)品溴含量及不飽和度的影響。研究結(jié)果表明，在實現(xiàn)目標(biāo)產(chǎn)物收率和選擇性分別達(dá)到82.6%和91.4%的同時，可將反應(yīng)所需時間縮短到2 min(傳統(tǒng)工藝反應(yīng)所需時間在小時量級），單位時間內(nèi)的生產(chǎn)效率數(shù)量級提高，制得溴含量大于等于1.84%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的BIIR產(chǎn)品，且通過對工藝參數(shù)的改變可實現(xiàn)對產(chǎn)品質(zhì)量的有效調(diào)控。采用超重力技術(shù)制備的BIIR產(chǎn)品結(jié)構(gòu)、性能指標(biāo)均與市售的國際公司的BIIR產(chǎn)品指標(biāo)相當(dāng)，展現(xiàn)出良好的工業(yè)應(yīng)用前景。

3 超重力反應(yīng)強化技術(shù)發(fā)展展望

超重力技術(shù)是最早實現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用的過程強化技術(shù)之一，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于高端化學(xué)品生產(chǎn)、納米材料制備等快速反應(yīng)過程和聚合物脫揮、酸性氣體分離、水處理、精餾等工業(yè)過程，展現(xiàn)出顯著的過程強化效果。與常規(guī)的釜式、塔式反應(yīng)器相比，由于超重力技術(shù)具有顯著強化傳質(zhì)和分子混合的優(yōu)勢，因此超重力反應(yīng)強化技術(shù)有望在“受傳質(zhì)和分子混合限制”的反應(yīng)過程中得到廣泛應(yīng)用，如縮合、磺化、鹵化、氧化、聚合、烷基化等產(chǎn)品生產(chǎn)過程，以及通過反應(yīng)吸收來脫除廢氣和過程氣中的H2S、SO2、CO2等酸性氣體雜質(zhì)的分離過程。另外，在反應(yīng)/分離耦合技術(shù)方面，超重力技術(shù)也有望獲得廣泛應(yīng)用，如脫硫醇廢堿液超重力深度氧化反應(yīng)與分離耦合技術(shù)等。同時，在處理量相當(dāng)?shù)那闆r下，由于超重力設(shè)備具有傳質(zhì)效率高、設(shè)備體積小等優(yōu)勢，在海洋平臺油田伴生氣脫硫化氫、脫二氧化碳、現(xiàn)有工廠升級改造等設(shè)備空間受限的工業(yè)領(lǐng)域中具有明顯的優(yōu)勢?？梢?，超重力反應(yīng)強化技術(shù)有望發(fā)展成為化工生產(chǎn)過程的關(guān)鍵平臺技術(shù)之一。

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New progress of HIGEE reaction technology

ZOU Haikui, CHU Guangwen, XIANG Yang, LUO Yong, SUN Baochang, CHEN Jianfeng

Research Center of the Ministry of Education for High Gravity Engineering and TechnologyBeijing University of Chemical TechnologyBeijingChina

HIGEE technology is one of the novel technologies for process intensification and it is usually carried out in a rotating packed bed reactor, which can tremendously intensify mass transfer and micromixing processes. This paper reviews the state-of-the-art of HIGEE reaction technology in fundamental research and industrial applications developed in our group, such as hydrogen sulfide removal, oxidation reaction, halogenation reaction,. The prospect for the future development of HIGEE reaction process intensification are also presented.

HIGEE reaction technology; mass transfer; mixing; hydrogen sulfide; oxidation; halogenation

2015-05-29.

Prof. CHU Guangwen, chugw@mail.buct. edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20150745

TQ 052

A

0438—1157（2015）08—2805—05

初廣文。

鄒?？?973—），男，博士，副研究員。

自然科學(xué)基金項目(21436001, 21206003, 21176014)；國家科技支撐計劃項目（2014BAE13B01）。

2015-05-29收到初稿，2015-06-10收到修改稿。

supported by the National Natural Science Foundation of China (21436001, 21206003, 21176014) and the2014BAE13B01