崔振昂，甘華陽，劉文濤，張 亮

(1.廣州海洋地質調查局，廣州 510760；2. 國土資源部海底礦產資源重點實驗室 廣州海洋地質調查局，廣州 510760)

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北部灣東部海域表層沉積物常量元素地球化學特征及其物源指示意義

崔振昂1, 2，甘華陽1，劉文濤1，張 亮1, 2

(1.廣州海洋地質調查局，廣州 510760；2. 國土資源部海底礦產資源重點實驗室 廣州海洋地質調查局，廣州 510760)

對南海北部灣東部海域61個站位表層沉積物的常量元素分析結果表明，研究區(qū)沉積物中的常量元素以SiO2、Al2O3和 CaO 含量最高，平均含量分別為61.83%、11.18%和5.32%，其中SiO2、Al2O3代表了陸源碎屑組分，CaO代表了生物碎屑組分。沉積物中常量元素的含量與沉積物類型密切相關，表明元素的豐度受沉積物粒度控制明顯；而元素較低的富集系數(shù)，指示沉積物中的碎屑物質主要為地殼來源。元素相關分析和 R 型因子分析表明，沉積作用、粒度效應、海洋生物作用和自生作用等，對沉積物中常量元素的分布起著主要控制作用。在因子分析基礎上，應用Q型聚類法并綜合元素空間分布規(guī)律和富集特征，把研究區(qū)分為六個地球化學分區(qū)：Ⅰ區(qū)沉積物主要來源于北部灣北部的河流輸砂和近岸侵蝕物；Ⅱ區(qū)為瓊州海峽東側來砂、昌化江以及紅河等其他河流輸砂以及北部灣周邊近岸侵蝕物的混合沉積；Ⅲ區(qū)主要為紅河輸砂；Ⅳ區(qū)沉積物主要來源于海南島西部和南部近岸侵蝕物，另外海洋生物活動和自生作用也是該區(qū)沉積物的重要物質來源；Ⅴ區(qū)和Ⅵ區(qū)為北部灣灣內沉積物與外海沉積物共同作用下的混合沉積，其中Ⅵ區(qū)部分海域的沉積物受到自生作用影響。

表層沉積物； 地球化學； 常量元素； 物質來源； 北部灣

0 引言

北部灣位于南海西北部，西、北、東三面為陸地和島嶼環(huán)繞，是一個陸架型半封閉性海灣。北部灣海域不僅是周邊河流入海物質的主要堆積場所，也是海陸相互作用的關鍵地帶，物質來源和水動力條件極為復雜，關于北部灣現(xiàn)代沉積過程的探討已成為區(qū)域地質研究的熱點之一。近二十年來，隨著國家海洋科研和勘察力度的加大, 特別是國家海洋局908專項的實施, 在北部灣海域開展了較為系統(tǒng)的地質地球物理調查，在區(qū)域海流特征、物質來源及動力沉積作用研究等方面取得了重要進展[1-8]。

元素地球化學作為海洋沉積學研究的重要內容，也是海洋地質學研究的重要手段。北部灣海域沉積物的化學元素分布和組合特征與沉積環(huán)境和物質來源有著密切關系，開展區(qū)域沉積物地球化學特征的研究，可以全面的了解入海陸源物質在各種水流和沉積條件下的“歸宿” 及其分布規(guī)律[9-10]。然而迄今為止，對該海區(qū)表層沉積物地球化學的研究異常薄弱，尤其是表層沉積物常量元素組成及其控制因素尚未見報道。作者通過對北部灣東部海域61個站位淺表層沉積物的取樣和地球化學分析, 研究表層沉積物中常量元素含量、空間分布規(guī)律及其控制因素, 探討其中所包含的物源意義, 為深入了解該海域的沉積作用和沉積環(huán)境提供基礎資料。

1 樣品采集及測試

近年來，廣州海洋地質調查局與德國波羅的海海洋研究所合作，在北部灣東部海域開展了三個航次的海上地質調查。調查期間，利用蚌式取樣器獲得了61個表層底質樣品, 絕大多數(shù)站位的水深18 m～190 m，采樣站位如圖1所示。沉積物樣品采集后，立即密封冷凍，帶回實驗室待測。

圖1 研究區(qū)位置及取樣站位

沉積物樣品的粒度分析采用了篩析法和激光粒度儀法，其中含礫石的砂質樣品采用了篩析法，獲得砂質(>0.063 mm)質量百分比，在估算其密度后換算成體積百分比，測量誤差<1 %。細顆粒樣品利用Mastersizer 2000激光粒度儀進行粒度測量，重復測量的誤差小于3 %。SiO2分析采用重量法：樣品用無水Na2CO3熔融, 鹽酸浸取后蒸發(fā)至濕鹽狀，冷卻后加濃HCL, 用動物膠凝聚硅酸，過濾、灼燒、稱重; 濾液中殘余SiO2采用ICP-OES 測試。其余常量元素分析(Fe2O3、CaO、MgO、K2O、Na2O、MnO、P2O5、TiO2)：樣品以HNO3+HCLO4+HF分解, 蒸發(fā)后HCL提取，制成酸度為5%的溶液，在Optima 4300DV 型ICP-OES 上進行測試。燒失量采用重量法，取試樣在1 000℃灼燒至恒重，灼燒減少的量為燒失量；有機碳分析，采用K2Cr2O7法，在加熱條件下將樣品中有機碳氧化成CO2，剩余的K2Cr2O7用Fe2SO4標準溶液回滴，按照K2Cr2O7的消耗量，計算樣品中有機碳的含量；所有沉積物樣品常量化學元素的分析誤差<3%。樣品的分析測試工作由廣州海洋地質調查局實驗測試所完成。

2 結果

2.1 沉積物類型與分布

北部灣東部海域表層沉積物的平均粒徑范圍為0.10 Φ～7.64 Φ，主要以細粒沉積物為主，依據(jù)Shepard[11]沉積物分類系統(tǒng)，研究區(qū)表層沉積物主要有粘土質粉砂(YT)、砂質粉砂(ST)、粉砂質砂(TS)、粘土質砂(YS)、砂(S)、砂-粉砂-黏土(S-T-Y)六種類型，其中黏土質粉砂比例最大，其次為粉砂質砂(圖2)。較粗的物質主要集中在瓊州海峽西口及海南島西部和西南部近岸區(qū)，以中粗砂為主，主要是受強的潮流和近岸潮汐作用所致。另外，在北部灣中部也有部分粗粒沉積物分布。

圖2 北部灣東部海域表層沉積物分布圖

2.2 沉積物常量元素含量及分布特征

研究區(qū)內表層沉積物地球化學組成以SiO2和Al2O3為主(表1)，其平均含量分別為61.83%和11.18%，兩者之和占總化學成分的70%以上，表明區(qū)內沉積物以硅酸鹽和鋁硅酸鹽為主，兩者平均含量均與南海淺海和海南島近海相近，反映了區(qū)域沉積特征。沉積物中CaO含量較高，僅次于SiO2和Al2O3，平均含量為5.32%，雖略低于南海淺海和海南島近海的平均值，但遠高于南海三大入海河流沉積物中的含量，表明生物碳酸鹽的沉積作用在本區(qū)相對活躍。其他常量元素的含量相對較低，且各元素的平均含量與海南島近海和南海淺海沉積物平均值相接近，但比珠江、紅河和湄公河的含量都低，這可能與研究區(qū)生物鈣質碎屑“稀釋”程度有關。

SiO2和Al2O3作為沉積物最主要的兩個組分，在區(qū)域分布上呈此消彼長態(tài)勢(圖3)，Al2O3含量高值區(qū)一般對應SiO2含量低值區(qū)。SiO2含量的高值區(qū)主要分布在北部灣的中部、北部廣西近岸、瓊州海峽西口以及海南島西南部外海的灣口海域。而Al2O3的高值區(qū)分布在海南島西北部近岸海域，另外在西部遠岸海域和島南部外海也有較高Al2O3含量。

沉積物中CaO含量在區(qū)域上變化較大，含量范圍為0.56%～22.54%。CaO的變異系數(shù)(CV)較高為0.71，指示其在平面分布上非常不均。CaO高含量區(qū)主要分布在海南島西南部近岸海域以及南部外海，而低值區(qū)則主要分布在北部灣的北部海域，從灣口至灣中部海底沉積物中CaO含量普遍較低。

表1 研究區(qū)表層沉積物中常量元素組分含量特征

圖3 研究區(qū)表層沉積物常量元素的分布特征(%)

Fe2O3、MgO、K2O、Ti2O和P2O5總體上含量相對較低，平均含量分別為4.50%、1.89%、2.16%、1.46%、0.57%和0.10%，且其變異系數(shù)均小于0.3，表明其在空間分布上較為均勻。其總體分布特征也非常相似，含量高值主要出現(xiàn)在瓊洲海峽西口、南部外海和北部灣中心地帶。

Na2O和MnO的含量也相對較低，平均含量分別為1.46%和0.09%。但兩者變異系數(shù)較高，尤其是MnO的變異系數(shù)高達0.84，屬于強變異；Na2O的變異系數(shù)也達到了0.39，可能受到除母巖外的其他因素的影響。從圖3可看出，研究區(qū)MnO存在兩個異常高值區(qū)，研究區(qū)南部的外海和海南島中西部近海區(qū)；Na2O含量高值區(qū)主要有三個區(qū)域：北部灣中部、海南島西北部近岸至外海和海南島南部外海。

總有機碳(TOC)的變化范圍為0.22%～1.02%，平均值為0.56%，其含量特征總體上隨遠離海岸呈增加趨勢，這可能主要由于近岸區(qū)水淺和水動力條件較強，不利于有機質的保存。燒失量變化范圍為4.40%～23.14%，平均值為10.46%，其高值區(qū)主要分布在南部外海和海南島西部近岸海域。

3 討論

3.1 沉積物粒度效應及富集特征

沉積物中的常微量元素的含量與沉積物的類型及粒徑關系密切，即元素的粒度效應[9]。為研究不同沉積物中常量元素的含量特征，對不同類型沉積物中常量元素的平均含量進行了統(tǒng)計分析(表2)，并就各種類型沉積物元素含量的平均值[Mean(s)]與該元素在整個區(qū)域沉積物平均值[Mean(t)]相比作圖(圖4)。從圖4可看出，SiO2在不同類型沉積物中變化幅度較小，但總體表現(xiàn)為隨粒度變細而含量逐漸降低。Al2O3、Fe2O3、MgO和K2O在不同類型沉積物中變化幅度和變化趨勢相似，在粒度較粗的砂中最低，粘土質粉砂中最高，總體表現(xiàn)為隨粒度變細而含量逐漸增加。CaO、Na2O、MnO、P2O5、TiO2在不同沉積物類型中的無明顯的規(guī)律性，表明其受到了粒度外其他因素的影響。海洋沉積物中CaO除繼承母巖含量特性外，海洋生物和化學作用也會產生CaCO3，進而增加沉積物中CaO的含量，而這些生物化學作用和沉積物的粒度并無直接關系。Na2O、MnO，P2O5、TiO2在常量元素中所占比例較小，除粒度效應外，其他如碳酸鹽稀釋作用、自生作用以及海底熱液等其他因素均可顯著改變其在沉積物中的含量特征[14-16]。

圖4 常量元素含量隨沉積物類型的變化趨勢圖

表2 研究區(qū)不同類型沉積物中常量元素含量分布

為消除粒度變化和碳酸鹽對沉積物元素地球化學產生的影響，以更為準確反映常量元素在空間上的分布特征，在上述分析的基礎上，對各常量元素的富集因子(EF)進行了計算。沉積物中某元素相對于地殼元素豐度的富集因子(EF)定義為：EF=(E/AL)沉積物/(E/AL)上地殼。如果EF值按近于1，認為該元素為地殼來源；如果EF>10，則認為該元素為非地殼來源[16]。計算結果表明，研究區(qū)表層沉積物中的常量元素除CaO和MnO外，其他元素的富集因子最大值均不大于4.0，且所有常量元素的平均值均小于2.5(圖5和表3)，總體而言富集特征不明顯，表明地殼來源是沉積物的主要為來源，其中MgO、Na2O、P2O5相對于上地殼虧損；而SiO2、CaO、K2O、MnO、TiO2相對于上地殼富集。CaO和MnO富集因子變化范圍相對較大，最大值分別為17.41和12.54，表明兩者在局部海域受到了陸源以外其他因素的影響。

表3 研究區(qū)表層沉積物常量元素富集因子

圖5 研究區(qū)表層沉積物常量元素的空間富集特征

表4 常量元素氧化物之間的相關性分析(n= 61)

3.2 元素組合特征及控制因素

海洋沉積物元素含量變化的控制因素較多，單一元素的含量變化具有多解性，然而一定的元素組合卻具有成因專屬性，因此具有物源或者沉積環(huán)境的指示意義[18-19]。為了探討研究區(qū)表層沉積物常量元素的控制因素, 分析研究區(qū)的物質來源和沉積環(huán)境, 應用SPSS軟件對研究區(qū)表層沉積物的常量元素、總有機碳(TOC)及燒失量(LOI)等進行相關分析和R型因子分析(表4和表5)。在公因子載荷大于“1”的條件下，共得到3個主因子。3個主因子的方差貢獻的累積貢獻率為 87.8%，基本代表了沉積物中常量元素的主要信息。

表5 研究區(qū)表層沉積物常量元素因子分析

1)因子F1的方差貢獻率為59.8%，是影響元素含量變化的主導因素。其元素組合為Al2O3、Fe2O3、TOC、TiO2、MgO、Na2O、P2O5和K2O。從元素相關性上看，F(xiàn)1各公因子之間均存在著不同程度的正相關關系。Al 是粘土礦物的特征元素[18]，F(xiàn)e2O3、TiO2等元素與 Al2O3及MZ的正相關關系，進一步表明這些元素含量變化與沉積物中黏土礦物密切相關。另外TiO2在表生作用中比較穩(wěn)定，屬于惰性元素，風化后難以形成可溶性化合物，是陸源碎屑組分的重要指示指標[20-21]，因此與 TiO2顯著相關的Al2O3、Fe2O3、MgO、P2O5等元素可能主要是陸源輸入。總之因子F1的組成元素代表了陸源細粒沉積物的特征。

2)F2的方差貢獻率為21.4%，CaO、LOI 和SiO2組成，其中CaO 和LOI為正載荷，而SiO2為負載荷。CaO和LOI具有顯著正相關性，相關系數(shù)為0.76，表明兩者的同源性。Ca 是海洋生源沉積物的特征元素,代表了生源鈣質沉積[22-23]。從空間分布上看，CaO 其高值點主要分布在海南島西南和南部近岸海域，而在此兩處的沉積物中也發(fā)現(xiàn)了大量的生物貝殼，顯然CaO的含量高值主要由于海洋生物的碳酸鹽作用所致。另外從相關性上看，沉積物中的CaO和LOI與SiO2，以及F1因子中反映陸源碎屑組份的Al2O3、Fe2O3、TiO2等均呈一定的負相關關系，表明陸源碎屑組份和生源組份存在互為消長關系。在平面的分布特征上表現(xiàn)為陸源碎屑組份相反的變化趨勢。

3)F3的方差貢獻率為6.6%，僅由MnO組成。淺海沉積物中Mn的含量除受近岸河流輸入和沉積后期的遷移作用控制外，在含氧豐富的水體環(huán)境中Mn也會以自生氧化物的形式沉積下來[14,15]。從表1中可看出，MnO與CaO存在一定的正相關性(表4)，其出現(xiàn)在海南島西部海域的一高值區(qū)，與CaO的高值區(qū)相對應，這可能指示該區(qū)域的水體中富含大量氧，水體大量氧存在一方面促使生物活動活躍，另一方面也促成自生Mn的沉積。

3.3 元素地球化學分區(qū)及物源分析

北部灣獨特的地理位置及其復雜的構造環(huán)境決定了其沉積物質來源的豐富性和多樣性，既有陸源物質源源不斷地通過河流(如紅河、南流江、昌化江等)輸入到海洋中，又有部分火山和自生物質的貢獻，也有來自周圍海區(qū)的洋流攜帶外海物質的輸入。另外北部灣環(huán)流格局異常復雜，冬季為一逆時針環(huán)流所控制[24]，外海海水北上從海南島南部進入灣內北上，直達灣東北部, 隨后轉向西流, 匯入越南南向沿岸流, 至灣南又受外海北進水的推動轉向北流。雖然北部灣夏季環(huán)流路線究竟是順時針[25]還是逆時針[26]存在很大分歧, 但冬夏兩季復雜的環(huán)流格局對于沉積物的搬運產生重要影響。

為進一步分析北部灣沉積物常量元素的區(qū)域分布進而分析其物源特征，依據(jù)樣品(站位)的因子得分，對研究區(qū)61個沉積物樣品進行Q型聚類分析，結果表明研究區(qū)沉積物樣品可分為4種類型(圖6)。在此基礎上，結合元素的空間分布和富集特征，將研究區(qū)劃分為6個地球化學分區(qū)(Ⅰ區(qū)、Ⅱ區(qū)、Ⅲ區(qū)、Ⅳ區(qū)、Ⅴ區(qū)和Ⅵ區(qū))(圖6)。

圖6 北部灣東部表層沉積物元素地球化學分區(qū)

1)Ⅰ區(qū)以SiO2、TiO2、Fe2O3和MgO等反映陸源的元素富集為特征，在地理位置上其位于北部灣北部近岸海域，北部灣北部較大的入海河流-南流江由此入海，因此該區(qū)的沉積物應主要來源于南流江輸砂和北部灣北部沿岸的侵蝕。

2)Ⅱ區(qū)大部分常量元素在本區(qū)富集特征不顯著，Al2O3、Fe2O3、MgO、K2O和TiO2等在含量上表現(xiàn)為相對高值，具有較強的陸源特征。該區(qū)既有瓊州海峽東部來砂，又有昌化江攜砂入海，另外紅河、南流江等河流沉積物在夏季順時針環(huán)流作用下也可能搬運到本區(qū)，因此該區(qū)沉積物應為多物源混合沉積。

3)Ⅲ區(qū)位于北部灣中部，SiO2、Fe2O3、K2O、MgO和TiO2在該區(qū)均表現(xiàn)為一定程度的富集，在區(qū)域上該區(qū)與紅河口較為接近，且在元素分布上據(jù)有一定的空間獨立性。前人研究表明該區(qū)為古紅河三角洲殘留沉積[26]，因此該區(qū)域可能主要源于紅河的輸砂。

4)Ⅳ區(qū)位于海南島西部和南部近岸帶，沉積物以粉砂質砂為主。就元素富集程度來看，在本區(qū)除反映陸源的SiO2、MgO、P2O5、Ti2O的富集系數(shù)較高外，一些反映生物活動和自生作用的CaO和MnO富集程度較高，尤其是在海南島中西部和南部地區(qū)，富集最為明顯。沉積物中的陸源組分應主要為海南島西部和南部近岸侵蝕物，CaO、MnO在本區(qū)高富集特征同時也表明海洋生物活動和自生作用也是沉積物的重要來源。

5)Ⅴ區(qū)位于北部灣灣口中心地帶，表層沉積物以粉砂質砂、砂質粉砂等細粒沉積物為主，所含的樣品類型較多，且無明顯的規(guī)律性，除Ti2O較為富集外，其他元素在本區(qū)的富集特征均不明顯。該區(qū)沉積物可能受到海南島西南側河流沉積物和沿岸侵蝕物、北部灣西部和北部搬運來的沉積物以及外海沉積物的綜合影響。

6)Ⅵ區(qū)沉積物以粘土質粉砂為主，除MnO顯示弱富集外，其他元素富集特征均不顯著，該區(qū)瀕臨南海外海，區(qū)內沉積物可能為北部灣灣內沉積物與外海沉積物混合體。而MnO在局部的弱富集，表明沉積物中可能包含由自生作用產生的微錳結核。

4 結論

1)南海北部灣(東部)海域表層沉積物中含量最高的三種組分是 SiO2、Al2O3和 CaO,其平均含量分別為61.83%、11.18%和5.32%，表明沉積物主要來源于陸源碎屑和黏土組分以及碳酸鹽型的生物碎屑組分。從元素空間分布上看，這兩種組分互為消長, 是控制研究區(qū)沉積物化學成分的主控因素。

2)不同沉積物類型中SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO和K2O中含量變化較為明顯，顯示了元素含量與粒度之間的變化關系。所有元素在區(qū)域上富集特征不明顯(富集因子均值小于2.5)，表明沉積物中的碎屑物質主要為地殼來源。而CaO和MnO的異常高值(EF>10)，表明在局部地區(qū)沉積物受到了生物活動和自生作用的影響。

3)元素相關分析和R型因子分析表明,調查區(qū)表層沉積物中的常量元素氧化物可以分為3類: 第1類包括Al2O3、Fe2O3、TOC、TiO2、MgO、Na2O、P2O5、K2O、SiO2和MZ，代表陸源碎屑沉積; 第2 類包括CaO和LOI,代表海洋生物沉積; 第3類僅包含MnO,可能反映了局部地區(qū)受到了自生作用的影響。

4)依據(jù)沉積物樣品的Q聚類分析，并結合元素空間分布和富集特征，把研究區(qū)為了6個地球化學分區(qū)。Ⅰ區(qū)主要來源于北部灣北部河流和近岸侵蝕；Ⅱ區(qū)受到瓊州海峽東側、昌化江以及紅河等其他河流綜合影響；Ⅲ區(qū)主要為紅河輸砂；Ⅳ區(qū)沉積物主要來源于海南島西部和南部近岸侵蝕物，另外區(qū)域生物活動和自生作用也是沉積物的重要來源。Ⅴ和Ⅵ區(qū)沉積物為北部灣灣內沉積物與外海沉積物混合體，其中Ⅵ區(qū)部分區(qū)域受到了自生作用的影響。

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Geochemical characteristics of major elements and provenance implication of surface sediments in the eastern Beibu gulf

CUI Zhen-ang1, 2, GAN Hua-yang1, LIU Wen-tao1, ZHANG Liang1, 2

(1. Guangzhou Marine Geological Survey, Guangzhou 510760, China；2. MLR Key Laboratory of Marine Mineral Resources, Guangzhou Marine Geological Survey，Guangzhou 510075，China)

61 surface sediment samples were taken from the eastern Beibu gulf to analyze their major elements and hence to study geochemical characteristics and sediment source. The result showed that SiO2, Al2O3and CaO are the main chemical compositions in the surface sediments, with average contents 61.83%、11.18% and 5.32% respectively. The close correlation between the contents of major elements and the type of sediments indicates that the element abundance is controlled seriously by grain size of sediments, and the lower enrichment coefficient of the elements indicates the sediments are mainly from the earth's crust. The correlation analysis and R-factor analysis revealed that the sedimentation, grain size effect, marine biogenic and authigenic process were the mainly controlling factors for the distribution of the major elements in the surface sediments. The study area was separated into six zones based on the clustering result and the distributions characteristics of the major elements. The sediments in the zone I were mainly from the river alluvium and coastal erosion in north of Beibu gulf; zone II was multiple sediment source area, the sediments from the east part Qiongzhou strait, together with the sediment of Changhua river, Red river and coastal erosion around, provided abundant material to this area; zone III, as the part of palaeodelta of Red river, mainly originated from the Red river; the sediments in zone IV are mainly from the coastal erosion of eastern and southern Hainan island, meanwhile, the marine biogenic process and authigenic mineral were also as the important sources for the sediments; both V and VI zone are mixed deposits area, material from the inner and outer Beibu gulf controlled the composition of the sediments, meanwhile, the VI zone was partly influenced by authigenesis.

surface sediments； geochemistry； major elements； provenance； the Beibu gulf

2014-07-03 改回日期：2014-09-29

國土資源部海底礦產資源重點實驗室開放基金項目(KLMMR-2013-A-14)

崔振昂(1974-)，男，博士，高級工程師，從事海洋環(huán)境地質研究，E-mail：cuizhenang@163.com。

1001-1749(2015)04-0522-10

P 632

A

10.3969/j.issn.1001-1749.2015.04.18