趙桐可，鄭平輝，阿不都莫明·卡地爾，張 磊，郭秋菊，＊

（1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871；2.中國(guó)人民解放軍防化研究院第二研究所，北京 102205）

氡子體比的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量及其對(duì)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響

趙桐可1，鄭平輝1，阿不都莫明·卡地爾1，張 磊2，郭秋菊1，＊

（1.北京大學(xué)物理學(xué)院核物理與核技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871；2.中國(guó)人民解放軍防化研究院第二研究所，北京 102205）

氡子體比是指其短壽命子體218Po、214Pb、214Bi的活度濃度的比值，是氡子體劑量評(píng)價(jià)中的重要參數(shù)，但環(huán)境中氡子體比的數(shù)據(jù)非常有限。為了解和把握城市典型環(huán)境中氡子體比的現(xiàn)狀，并分析其對(duì)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響，本文利用便攜式α譜儀，現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量了城市典型室內(nèi)外環(huán)境的氡子體比，并通過(guò)分析室內(nèi)外環(huán)境氡子體比數(shù)據(jù)的特點(diǎn)，討論了環(huán)境氡子體比對(duì)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響。測(cè)量結(jié)果顯示，城市典型室內(nèi)環(huán)境中氡子體比的平均值為1∶0.59∶0.58，典型室外環(huán)境中氡子體比的平均值為1∶0.50∶0.67。因各子體的劑量系數(shù)與它們的α潛能呈正比，所以氡子體比對(duì)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響很小。

現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量；氡子體比；劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)

空氣中的氡及其短壽命子體所致人類呼吸道劑量約占人類受到的天然輻照劑量總量的一半以上［1］，其中絕大部分的劑量貢獻(xiàn)來(lái)源于氡子體暴露。在計(jì)算氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)時(shí)，不同暴露環(huán)境的氡子體比是一個(gè)重要參數(shù)［2］。ICRP［3］在報(bào)告中指出在劑量評(píng)價(jià)工作中有必要針對(duì)不同的暴露環(huán)境給出不同的氡暴露劑量參數(shù)。

氡子體比是指其短壽命子體218Po、214Pb、214Bi活度濃度的比值。各子體處于放射性平衡時(shí)218Po、214Pb、214Bi的活度濃度比為1∶1∶1，當(dāng)只有218Po時(shí)，該比值為1∶0∶0，但這種極端情況較少見(jiàn)。實(shí)際環(huán)境中由于氡子體氣溶膠的附壁沉降現(xiàn)象［4］、流動(dòng)空氣的清除等原因，該比值多處于上述兩者之間。

在過(guò)去的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量中，氡子體比測(cè)量的相關(guān)數(shù)據(jù)非常少，現(xiàn)有的測(cè)量結(jié)果大部分完成于20世紀(jì)70年代之前。1967年，Haque等［5］在進(jìn)行室內(nèi)氡及其子體所致呼吸系統(tǒng)的劑量評(píng)價(jià)時(shí)，利用氡子體與氡氣的平衡因子推導(dǎo)出室內(nèi)4種不同通風(fēng)情況下的氡子體比。1972年Toth［6］對(duì)封閉的室內(nèi)環(huán)境進(jìn)行了大規(guī)模測(cè)量，并給出了氡子體比的相關(guān)情況。Yeates等［7］在美國(guó)進(jìn)行大范圍的室內(nèi)環(huán)境調(diào)查時(shí)，選取了14個(gè)地點(diǎn)，給出了26個(gè)氡子體比數(shù)據(jù)。而在過(guò)去的劑量評(píng)價(jià)中，關(guān)于氡子體比的數(shù)據(jù)大多為假設(shè)或根據(jù)室內(nèi)氡子體模型推算，如Ishikawa等［8］在其劑量評(píng)價(jià)中使用的結(jié)合態(tài)子體比為1∶0.54∶0.24，未結(jié)合態(tài)子體比為1∶0.1∶0，Wasiolek等［9］在其劑量評(píng)價(jià)中將子體比假設(shè)為1∶0.65∶0.4。

隨著氡子體濃度測(cè)量手段的進(jìn)步，現(xiàn)場(chǎng)氡子體比數(shù)據(jù)亟需補(bǔ)充及更新。本文選取典型城市室內(nèi)外環(huán)境，使用濾膜對(duì)空氣中的氡子體進(jìn)行采樣，并利用能譜法測(cè)量不同子體的濃度情況，得到氡子體比數(shù)據(jù)，并分析其對(duì)氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 氡子體測(cè)量方法

氡子體（218Po、214Pb、214Bi）測(cè)量主要包括采樣和測(cè)量?jī)蓚€(gè)過(guò)程。由測(cè)量過(guò)程得到的α或β粒子計(jì)數(shù)（或計(jì)數(shù)率），結(jié)合氡子體在采樣測(cè)量過(guò)程中的衰變規(guī)律，可計(jì)算得到所測(cè)量的氡子體活度濃度。在氡子體測(cè)量中有3個(gè)基本假設(shè)：采樣過(guò)程中氡子體活度濃度不變、抽氣泵標(biāo)定采樣流速不變、探測(cè)器的探測(cè)效率不變。環(huán)境參數(shù)對(duì)測(cè)量過(guò)程的影響可忽略。

本研究基于Kerr［10］氡子體測(cè)量方法，利用濾膜對(duì)空氣中的氡子體進(jìn)行采樣，時(shí)間為10 min，采樣后的第2～12 min及15～30 min利用α譜儀測(cè)量濾膜的放射性，通過(guò)能譜分析技術(shù)區(qū)分218Pb和214Pb的能峰。該方法能有效甄別氡子體能峰，排除釷射氣子體的干擾。使用第一個(gè)時(shí)間段的218Pb計(jì)數(shù)M1和214Pb計(jì)數(shù)M2以及第二個(gè)時(shí)間段的214Pb計(jì)數(shù)M3計(jì)算氡子體活度濃度，計(jì)算公式如下：

其中：C1、C2、C3分別為3種子體（218Po、214Pb、214Bi）的活度濃度，Bq／m3；f為抽氣泵采樣流速，L／min；E為探測(cè)效率；η為濾膜的過(guò)濾效率，η＝1；Kα為濾膜對(duì)α粒子的自吸收修正系數(shù)，Kα＝1。

1.2 不確定度和探測(cè)下限

該實(shí)驗(yàn)使用SARAD公司的5011pro便攜式α譜儀進(jìn)行樣品測(cè)量，使用241Am和239Pu標(biāo)準(zhǔn)混合電鍍面源標(biāo)定和測(cè)量探測(cè)效率，測(cè)得其探測(cè)效率E為30.09%，其不確定度σE為0.27%。抽氣泵標(biāo)定采樣流速f為19.54 L／min，使用皂膜流量計(jì)標(biāo)定，其不確定度σf為0.04 L／min。

該氡子體濃度測(cè)量方法的不確定度計(jì)算是基于誤差傳遞公式，同時(shí)考慮了抽氣泵采樣流速f的不確定度σf、探測(cè)效率E的不確定度σE和譜儀計(jì)數(shù)M的統(tǒng)計(jì)漲落σM。將上述各參數(shù)的值代入誤差傳遞公式可得氡子體濃度測(cè)量不確定度的計(jì)算公式：

譜儀的探測(cè)限LD為凈計(jì)數(shù)的最小期望值，假定第一類誤差的概率與第二類誤差的概率相同，則LD可表示為：

其中：K為誤差的概率；MB為本底計(jì)數(shù)的期望值。

若考慮在95%的置信區(qū)間內(nèi)，K＝1.65［11］，通過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的本底測(cè)量，并根據(jù)上述計(jì)算公式，可得該方法對(duì)平衡等效氡活度濃度（EEC）的探測(cè)下限為0.127 Bq／m3。

1.3 現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境

室內(nèi)測(cè)量選取北京市區(qū)北部相距甚遠(yuǎn)的2座建筑（建筑1，北三環(huán)內(nèi)；建筑2，北四環(huán)外）內(nèi)的10個(gè)房間，分別在不同的通風(fēng)條件及不同的時(shí)間下對(duì)10個(gè)房間進(jìn)行了共30組測(cè)量。測(cè)量集中在2013年11月期間，實(shí)驗(yàn)期間室內(nèi)溫度變化范圍為15～23℃，濕度變化范圍為12%～48%，典型氣溶膠濃度為15 000 cm－3。

室外環(huán)境選取北京市北部地區(qū)某樓房三樓樓頂，分別于2013年11月和2014年3月的兩個(gè)月中選取不同天氣情況共進(jìn)行51組測(cè)量，測(cè)量期間室外溫度變化范圍為5～23℃，濕度變化范圍為8%～80%，典型室外氣溶膠濃度為25 000 cm－3。

2 結(jié)果與討論

2.1 室內(nèi)氡子體比

典型室內(nèi)環(huán)境氡子體比的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量結(jié)果如表1所列。

表1 室內(nèi)環(huán)境氡子體比測(cè)量結(jié)果Table 1 Activity ratios of radon progeny in indoor environment

表1中室內(nèi)典型換氣率采用CO2濃度測(cè)量?jī)xTESTER Model 1370（中國(guó)臺(tái)灣TES公司生產(chǎn)）并根據(jù)中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)所推薦的換氣率測(cè)量方法進(jìn)行測(cè)量［12］。從表1可看出，城市典型室內(nèi)環(huán)境中的平衡當(dāng)量氡活度濃度平均值為（4.13±0.16）Bq／m3，氡子體比的平均值為1∶0.59∶0.58。在室內(nèi)環(huán)境中，隨著換氣率的增大，同一房間的平衡當(dāng)量氡活度濃度相應(yīng)降低，室內(nèi)氡子體比呈上升趨勢(shì)，可見(jiàn)，換氣率是氡子體比的重要影響因素。然而換氣率的變化對(duì)于室內(nèi)氣溶膠的影響是復(fù)雜的：首先，換氣率增大會(huì)導(dǎo)致室內(nèi)氣溶膠濃度增加，且空氣流通使氡子體的附壁效應(yīng)減小；其次，換氣率增加也意味著室內(nèi)外的氡氣氡子體交換增加。

2.2 室外氡子體比

典型室外環(huán)境氡子體比測(cè)量結(jié)果列于表2。

表2 典型室外環(huán)境氡子體比測(cè)量結(jié)果Table 2 Activity ratios of radon progeny in outdoor environment

由表2可看出，典型室外環(huán)境的平衡當(dāng)量氡活度濃度的平均值為（3.23±0.11）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.50∶0.67。2013年11月測(cè)量樣本的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（6.83±0.41）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.84∶0.81，而2014年3月測(cè)量樣本的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（2.93±0.12）Bq／m3，平均氡子體比為1∶0.46∶0.65?？梢?jiàn)，2013年11月的氡子體比和平衡當(dāng)量氡活度濃度值明顯偏大，推測(cè)原因是11月時(shí)北京進(jìn)入冬季，大氣穩(wěn)定性好，氡子體的擴(kuò)散能力較弱；而3月時(shí)北京正值春季，大氣穩(wěn)定性較差［13］。

對(duì)比表1、2中2013年11月室內(nèi)、外氡子體比的測(cè)量結(jié)果可以看出，在同一段時(shí)間內(nèi)，室外氡子體比明顯高于室內(nèi)氡子體比。推測(cè)原因是室外的環(huán)境較室內(nèi)環(huán)境空曠，氡子體的附壁效應(yīng)較室內(nèi)的小，從而室外氡子體比的平均結(jié)果較室內(nèi)的大。

將2014年3月的測(cè)量結(jié)果按天氣情況進(jìn)行分類，結(jié)果列于表3。

表3 室外環(huán)境中氡子體比隨天氣的變化Table 3 Variety of activity ratio of radon progeny with weather in outdoor environment

由表3可見(jiàn)，晴天時(shí)的平均平衡當(dāng)量氡活度濃度為（2.49±0.12）Bq／m3，明顯小于陰天時(shí)的平衡當(dāng)量氡活度濃度（（3.97±0.22）Bq／m3）。而晴天和陰天情況下氡子體比變化卻并無(wú)明顯規(guī)律。這是因?yàn)殡弊芋w比是氣溶膠濃度、氣溶膠粒徑以及風(fēng)速等因素綜合影響的結(jié)果［14－15］。

從室外測(cè)量結(jié)果中可發(fā)現(xiàn)一個(gè)值得探討的現(xiàn)象：子體的活度濃度大于母體活度濃度，即C（214Bi）／C（214Pb）的比值大于1。該結(jié)果與一般的對(duì)氡子體比的理解正好相反。Shapiro［16］、Holub［17］、Schery［18－19］等同樣探測(cè)到這種現(xiàn)象，Schery等［19］通過(guò)建立雙粒子粒徑模型認(rèn)為：當(dāng)環(huán)境中氣溶膠的濃度處于1 000～10 000／cm3時(shí)，母體核素的未結(jié)合態(tài)份額有可能較子體的大，同時(shí)未結(jié)合態(tài)氡子體的沉降系數(shù)更大，故出現(xiàn)母體子體活度大小逆轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。

3 氡子體比的變化對(duì)于劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響

EEC＝0.105C1＋0.516C2＋0.379C3（8）和潛能未結(jié)合態(tài)份額的定義，以及a、b的值得到x、y的值。

根據(jù)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)（DCF）的定義，可得：

其中：下標(biāo)i代表3種子體（218Po，214Pb，214Bi）；Ci為子體i的活度濃度，Bq／m3；Di為子體單位活度所致有效劑量，Sv／Bq；R為呼吸率，m3／h。

在計(jì)算3種子體結(jié)合態(tài)和未結(jié)合態(tài)單位活度所致有效劑量時(shí)，使用基于人類呼吸道模型開(kāi)發(fā)的肺部劑量估算軟件LUDEP［20］，所采用的室內(nèi)外典型環(huán)境參數(shù)未結(jié)合態(tài)子體活度中位粒徑（AMTD）、未結(jié)合態(tài)子體粒徑分布幾何標(biāo)準(zhǔn)差（GSDc）、結(jié)合態(tài)子體粒徑分布幾何標(biāo)準(zhǔn)差（GSDn）、潛能未結(jié)合態(tài)份額fp和呼吸率如表4所列［21－22］。利用LUDEP計(jì)算得到的各子體單位活度所致的肺部有效劑量如表5所列。

表4 室內(nèi)外典型環(huán)境參數(shù)Table 4 Typical indoor and outdoor environmental parameters

表5 子體單位活度所致肺部有效劑量Table 5 Effective lung does resulted by unit activity radon progeny

將各子體有效劑量系數(shù)、呼吸率、潛能未結(jié)合態(tài)份額代入式（8）、（9）可得室內(nèi)環(huán)境氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計(jì)算公式：

室外環(huán)境氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計(jì)算公式：

故將由實(shí)測(cè)值計(jì)算得到的x、y代入劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的公式可分別得到室內(nèi)、外典型環(huán)境的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)分別為34.50、78.77 nSv／（Bq· h·m－3）。根據(jù)室內(nèi)外環(huán)境氡子體比的變化范圍得到的室內(nèi)環(huán)境劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的變化范圍為34.28～34.76 nSv／（Bq·h·m－3），與文獻(xiàn)［23-25］結(jié)果相近。室外環(huán)境劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的變化范圍為78.11～79.38 nSv／（Bq·h· m－3），較文獻(xiàn)［26］結(jié)果偏大。原因可能是由于兩者所使用呼吸道模型不同。文獻(xiàn)［26］的劑量評(píng)價(jià)結(jié)果是依據(jù)Zock等［27］于1996年的呼吸道生成模型計(jì)算而得，而本文采用的LUDEP軟件計(jì)算劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)時(shí)使用的是ICRP［28］推薦的呼吸道模型。

從計(jì)算結(jié)果可知，氡子體比對(duì)于室內(nèi)外氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的影響極小，最大只有0.83%的影響。通過(guò)分析式（11）可知，式中分子和分母中的x、y系數(shù)的比例基本相同，這是造成氡子體比對(duì)劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)影響甚小的直觀原因。從肺部劑量評(píng)價(jià)模型的角度考慮，通過(guò)查閱各子體α潛能值可得出，各子體的劑量系數(shù)與它們的α潛能近似呈正比，因此在式（13）、（14）中，分子和分母中的x、y的系數(shù)及常數(shù)項(xiàng)之間的比例近似相等。

4 結(jié)論

利用便攜式α譜儀，現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量城市典型室內(nèi)外環(huán)境的氡子體比情況，得到城市典型室內(nèi)環(huán)境的平衡當(dāng)量氡活度濃度為（4.13±0.16）Bq／m3（1.15～21.3 Bq／m3），室內(nèi)環(huán)境氡子體比平均值為1∶0.59∶0.58，換氣率是影響室內(nèi)環(huán)境氡子體比的重要因素，由此計(jì)算得室內(nèi)環(huán)境的氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為34.50 nSv／（Bq· h·m－3）；室外環(huán)境中的平衡當(dāng)量氡活度濃度的平均值為（3.23±0.11）Bq／m3（1.51～11.99 Bq／m3），氡子體比的平均值為1∶0.50∶0.67，由此計(jì)算得室外環(huán)境的氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)為78.77 nSv／（Bq·h·m－3）。綜合氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)計(jì)算結(jié)果，可認(rèn)為氡子體比的變化對(duì)氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)的計(jì)算影響極小。

同時(shí)測(cè)量中也發(fā)現(xiàn)了需要繼續(xù)深入研究的現(xiàn)象：1）室內(nèi)和室外氡子體比的日變化規(guī)律，尤其是對(duì)室外氡子體比的連續(xù)測(cè)量，不僅在計(jì)算氡子體劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)方面有意義，還在研究大氣氡子體垂直擴(kuò)散模型及大氣總α、β放射性活度比方面有重要的意義；2）對(duì)于測(cè)量中發(fā)現(xiàn)的室外環(huán)境中C（214Bi）／C（214Pb）比值大于1的情況需做進(jìn)一步確認(rèn)及研究。

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Field Measurement of Activity Ratio of Radon Progeny and Its Influence on Dose Conversion Factor

ZHAO Tong-ke1，ZHENG Ping-hui1，ABDUMOMIN Kadir1，ZHANG Lei2，GUO Qiu-ju1，＊
（1.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，School of Physics，Peking University，
Beijing 100871，China；2.Research Institute of Chemical Defense，Beijing 102205，China）

The activity ratio of radon progeny is the ratio of radon short-lifetime progeny（218Po，214Pb and214Bi）activity concentration.The activity ratio of radon progeny is one of the most significant parameters in the calculation of radon progeny dose conversion factor，which can be affected by many environmental factors，such as the characteristics of aerosols，ventilation rate and so on.In order to add and update the data of activity ratios of radon progeny in the typical urban environments，and analysis its influence on the dose conversion factor，the field measurement studies were performed in the typical urban indoor and outdoor environments by a portableαspectrometer，and the corresponding radon progeny dose conversion factor was calculated through LUDEP.The results show that the average disequilibrium activity ratio of radon progeny in the typicalurban indoor environment is 1∶0.59∶0.58，while that in outdoors is 1∶0.50∶0.67.According to the calculation results through LUDEP，the dose conversion factor in indoor environment is 34.28-34.76 nSv／（Bq·h·m－3），and that in outdoor environment is 78.11-79.38 nSv／（Bq·h·m－3）.

field meausrement；activity ratio of radon progeny；dose conversion factor

TL72

：A

：1000-6931（2015）09-1705-06

10.7538／yzk.2015.49.09.1705

2014-05-05；

2014-07-03

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（11475009）

趙桐可（1991—），女，遼寧撫順人，博士研究生，從事輻射防護(hù)與環(huán)境保護(hù)研究

＊通信作者：郭秋菊，E-mail：qjguo＠pku.edu.cn