耿雪松,張春林,王伯光 (.暨南大學(xué),大氣環(huán)境安全與污染控制研究所,廣東 廣州 50632:2.暨南大學(xué)環(huán)境學(xué)院,廣東 廣州 50632)

在我國經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū),區(qū)域性大氣復(fù)合污染問題已引起了廣泛關(guān)注,以臭氧為特征的區(qū)域性光化學(xué)煙霧污染和以細(xì)顆粒物為特征的灰霾天氣頻繁出現(xiàn)[1],揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)作為這些大氣二次污染現(xiàn)象形成的重要前體物,是導(dǎo)致區(qū)域空氣質(zhì)量下降的關(guān)鍵污染物之一.此外,某些VOCs成分(如苯、甲醛、丁二烯)可刺激眼、鼻、喉、呼吸道黏膜,損害血液系統(tǒng)和神經(jīng)系統(tǒng),長期接觸可引發(fā)致癌效應(yīng),嚴(yán)重威脅人類的生存環(huán)境,是人類健康的重要隱患[2].

VOCs來自于人為源(如機(jī)動(dòng)車尾氣,能源燃燒,化工生產(chǎn),污水處理廠和垃圾處理站等)和天然源(如森林和農(nóng)業(yè)區(qū)域)[3].污水處理廠作為城市生活污水及部分工業(yè)廢水重要的匯,對(duì)大氣環(huán)境中 VOCs具有一定的貢獻(xiàn),如維也納城市污水廠排放的非甲烷VOCs對(duì)大氣中VOCs的貢獻(xiàn)率達(dá)到 7.5%[4].根據(jù)文獻(xiàn)[5]中的數(shù)據(jù),估算珠江三角洲(簡稱珠三角)地區(qū)廢水處理過程中排放的VOCs貢獻(xiàn)率也達(dá)7%以上.

污水處理工藝對(duì)水中的VOCs具有一定去除作用[6-9].意大利 5座市政污水處理廠中活性污泥法和生物膜法兩種工藝對(duì)芳香烴類化合物的去除效果相當(dāng)[7].A/O 法,曝氣生物濾池,浮動(dòng)填料法,A2/O法 4種不同污水處理工藝中,曝氣生物濾池工藝對(duì)溶解性有機(jī)物(DOM)去除效果最為顯著[9];此外,在超濾、微濾、活性炭吸附3種不同深度處理工藝中,活性炭吸附對(duì)VOCs深度處理工藝效果最好[8].污水處理廠去除有機(jī)物的機(jī)理主要有生物降解,揮發(fā)(動(dòng)態(tài)吹脫,靜態(tài)逸散)和吸附.其中揮發(fā)到空氣中的 VOCs成分會(huì)對(duì)周邊環(huán)境和污水廠工作人員造成危害.越來越多的國家和地區(qū)(美國,歐盟,澳大利亞,日本,臺(tái)灣等)頒布了法令,將其中某些VOCs列為“優(yōu)先控制污染物”[10-18].市政污水處理廠揮發(fā)的主要VOCs成分有烷烴類、簡單芳香烴等[19],惡臭VOCs主要以乙醛為主[20],VOCs逸散最大的單元為生化池和污泥脫水機(jī)房[20-21].工業(yè)污水處理廠排放的VOCs成分卻有不同特征,如臺(tái)灣某工業(yè)園區(qū)污水廠揮發(fā)的最主要VOCs成分為丙酮[22];而本課題組的研究發(fā)現(xiàn),煉油廠廢水處理站揮發(fā)性羰基化合物中己醛含量最高[23].此外,也有文獻(xiàn)利用表面更新理論[4],WATER模型[24],飽和濃度法[14]等方法計(jì)算了不同污水廠的VOCs揮發(fā)速率和揮發(fā)量.但目前的研究還缺乏不同污水處理工藝對(duì)VOCs揮發(fā)過程影響的橫向比較.

為此,本研究選取廣州市某生活污水處理廠為研究對(duì)象,針對(duì)該廠4種不同污水處理工藝,通過對(duì)污水廠入口原水的采樣分析,結(jié)合不同工藝構(gòu)筑物結(jié)構(gòu)參數(shù),利用WATER9模型對(duì)VOCs的揮發(fā)速率和揮發(fā)量進(jìn)行模擬計(jì)算,探討比較不同工藝對(duì) VOCs揮發(fā)速率和揮發(fā)總量的影響;并在此基礎(chǔ)上獲得污水處理廠 VOCs排放因子,進(jìn)而對(duì)整個(gè)珠三角地區(qū)污水處理廠 VOCs排放總量進(jìn)行估算.

1 材料與方法

1.1 采樣基本情況介紹

廣州地處珠江三角洲腹部,屬南亞熱帶海洋季風(fēng)氣候.由于背山靠海,具有溫暖多雨、光熱充足、溫差較小等氣候特征.全年氣候受偏南海洋性季風(fēng)氣候的調(diào)節(jié),通過 1989～2008氣候資料的統(tǒng)計(jì)分析,年平均氣溫為22.6℃.本研究選擇在具有平均氣溫和水溫的五月份進(jìn)行樣品采集,并選取了廣州市一家大型污水處理廠作為研究對(duì)象.該廠設(shè)計(jì)日處理水量為120萬m3/d,以處理生活污水為主,另外還處理部分工業(yè)廢水.該污水處理廠有四種污水處理工藝,分別是:兩段式活性污泥法(A-B工藝),設(shè)計(jì)處理規(guī)模為22萬m3/d;組合交替式活性污泥法(UNITANK工藝),設(shè)計(jì)處理規(guī)模為22萬m3/d;改良A2/O脫氮除磷工藝,設(shè)計(jì)處理規(guī)模為20萬m3/d;改良A2/O工藝,加高效沉淀池,設(shè)計(jì)處理規(guī)模為56萬m3/d.原水入廠后經(jīng)過格柵,再通過提升泵房分配到各處理工藝.該廠工藝流程圖見圖 1.本研究在污水處理廠進(jìn)水口采集原水水樣用于模型的計(jì)算.

1.2 樣品采集方法

水樣用棕色玻璃瓶采集,對(duì)于不含余氯的原水進(jìn)水樣品和現(xiàn)場(chǎng)空白,每40mL水樣中加4滴4mol/L的鹽酸作固定劑,調(diào)節(jié)樣品至 pH＜2,以防水樣中目標(biāo)物質(zhì)發(fā)生生物降解;待棕色樣品瓶中充滿水樣并溢流無氣泡后,密封樣品瓶.

所采樣品運(yùn)輸和保存過程中均需避光,樣品運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后在 4℃條件下保存,置于無有機(jī)物干擾環(huán)境中,并在兩周內(nèi)完成分析.

1.3 主要試劑

捕集管填充材料:聚 2,6-二苯基對(duì)苯醚( Tenax ),色譜純,60～80 目;硅膠,35～60 目;椰殼活性炭;甲醇(色譜純);54種 VOCs混標(biāo)(Chemservice公司);純水,內(nèi)標(biāo)物(4-溴氟苯),鹽酸 (優(yōu)級(jí)純),抗壞血酸(分析純).

圖1 污水處理廠工藝流程示意Fig.1 Sewage treatment plant flow chart

1.4 樣品分析及分析條件

所用儀器:島津 2010氣相色譜儀,配有美國安捷倫公司的G1888頂空進(jìn)樣器和美國OI公司的4660吹掃捕集進(jìn)樣器.吹脫捕集裝置中吹脫溫度為室溫;吹脫時(shí)間 11min,解吸溫度 180℃,解吸時(shí)間4min,烘烤溫度230℃,烘烤時(shí)間10min.

GC 條件:DB-624柱,初始溫度 35℃,保持5min),然后以 6℃/min升溫至 160℃,保持 6min,再以 20℃/min升溫至 210℃,保持 2min,載氣 N2流量設(shè)為3.5mL/min.

MS條件:離子源:EI,離子源溫度200℃,離子化能量70eV,掃描范圍:35～300amu.

1.5 估算方法

表1 WATER9所需水質(zhì)參數(shù)Table 1 Water quality parameters required in WATER9

表2 WATER9所需結(jié)構(gòu)尺寸參數(shù)Table 2 Size parameters of main units required in WATER9

目前,廢水收集和處理系統(tǒng) VOCs排放量估算方法有模型計(jì)算法,手工計(jì)算法,排放系數(shù)法,氣相測(cè)定法和物料衡算法等[25].其中模型計(jì)算法因基于計(jì)算機(jī)具有強(qiáng)大的計(jì)算能力而成為首選方法,在模型計(jì)算法中,較為常用的有TOXCHEM+,CHEMDAT8,BASTE,WATER9等.其中WATER9為美國EPA推薦軟件,其涉及機(jī)理和化合物庫更加全面,操作界面簡單,輸出結(jié)果詳細(xì).因此,本研究選擇WATER9來進(jìn)行估算.

WATER9是依據(jù)氣體揮發(fā)、生物降解、化學(xué)吸附、光化學(xué)反應(yīng)和水解作用等一系列理論模型以及少量經(jīng)驗(yàn)公式編制而成[26],具有強(qiáng)大的計(jì)算功能.輸入?yún)?shù)主要為:原水口水質(zhì)參數(shù)及水中各VOCs濃度,污水處理工藝各構(gòu)筑物結(jié)構(gòu)等.輸出參數(shù)主要有不同處理單元的污染物濃度組成,逸散比例,生物去除比例,揮發(fā)速率,揮發(fā)總量以及整個(gè)工藝揮發(fā)速率,揮發(fā)總量和單個(gè)處理單元所有化合物的揮發(fā)速率,揮發(fā)總量等.表1列出了在WATER9模型計(jì)算中所用到的水質(zhì)參數(shù),表2列出了各處理單元構(gòu)筑物的結(jié)構(gòu)尺寸參數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 污水處理廠入口原水中VOCs濃度分布

如圖2所示,原水中共檢出20種VOCs,其中含量較多的五種物質(zhì)為甲苯,苯,三氯甲烷,四氯乙烯,間/對(duì)二甲苯.從類別來看,原水檢出主要物質(zhì)為苯系物和鹵代烴,該結(jié)果與王新明等[27]研究結(jié)果一致.

圖2 污水處理廠入口原水中VOCs濃度分布特征Fig.2 Concentrations of VOCs in raw sewage

2.2 各處理工藝中VOC的揮發(fā)速率和揮發(fā)總量

由表 3可見,VOCs揮發(fā)速率和揮發(fā)總量在四期工藝中差異很大,其中A-B工藝揮發(fā)速率明顯高于其他 3種,為23.18×10-2g/s,構(gòu)筑物加蓋的改良 A2/O高效沉淀工藝在 4種工藝中最低,為4.262×10-2g/s.UNITANK工藝和改良 A2/O脫氮除磷工藝揮發(fā)速率分別為 16.33×10-2g/s和5.416×10-2g/s.在該污水處理廠中,對(duì)兩條A2/O工藝的構(gòu)筑物都進(jìn)行了加蓋處理,以減少揮發(fā)性污染物對(duì)周邊環(huán)境的影響.為了便于比較,本研究還利用模型計(jì)算了不加蓋情況下兩條A2/O工藝污水處理過程中的 VOCs排放情況,得到不加蓋情況下兩條 A2/O 工藝總揮發(fā)速率分別為 19.76×10-2g/s和17.32×10-2g/s,可見A2/O工藝在不加蓋的情況下與其他不加蓋工藝揮發(fā)速率接近.比較加蓋和不加蓋計(jì)算結(jié)果可得,構(gòu)筑物加蓋大大減少了VOCs的逸散量,是控制VOCs無組織逸散的有效措施.

表3 各污水處理工藝中主要化合物的揮發(fā)速率和揮發(fā)總量Table 3 The main VOCs emission rates and emission amounts in four processes

A-B 工藝揮發(fā)總量(5.098t/a)最大,約為揮發(fā)總量最小工藝(1.083t/a)的5倍.在A2/O工藝加蓋的實(shí)際工藝情況下,各工藝揮發(fā)總量大小由高到低依次是A-B工藝＞ UNITANK工藝＞改良A2/O高效沉淀工藝＞改良A2/O脫氮除磷工藝.

2.3 各工藝主要處理單元揮發(fā)速率

由圖3可知,在A-B工藝中,揮發(fā)速率最大的單元為生物處理池,A-B工藝的生物處理池包括A段和B段,其中A段為高負(fù)荷,停留時(shí)間較短,發(fā)生不完全氧化反應(yīng),去除 BOD達(dá) 50%以上,B段與常規(guī)活性污泥法相似,負(fù)荷較低,泥齡較長.A段生物池和 B段生物池相比,前者揮發(fā)速率(0.718g/s)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于后者(0.122g/s),約為后者的 6倍,原因可能為A段生物池污泥負(fù)荷高,單位質(zhì)量的活性污泥在單位時(shí)間內(nèi)增殖更快[28],生化反應(yīng)更劇烈,水中VOCs通過揮發(fā)去除更多,導(dǎo)致A段生物池?fù)]發(fā)速率更大,該單位在A-B工藝應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注.UNITANK工藝中,揮發(fā)速率最大的單元為沉淀池,組合交替式生物反應(yīng)池是 4個(gè)連通的矩形池交替作為生化池和沉淀池,而揮發(fā)速率最大的單元為交替式生物反應(yīng)池中作為沉淀池的單元,這可能由于 UNITANK工藝與其他工藝相比沒有設(shè)置污泥回流,其他工藝的沉淀池中大部分污泥通過回流返回到生物處理池,而 UNITANK工藝沉淀池中含有大量處于衰亡期的活性污泥,此時(shí)污泥基本失活,之前吸附未降解 VOCs因污泥失活而釋放,導(dǎo)致沉淀池?fù)]發(fā)速率較高[29];對(duì)于改良A2/O脫氮除磷工藝和改良A2/O高效沉淀工藝,揮發(fā)速率最大的單元都是生物處理池,此處生物處理池?fù)]發(fā)速率為缺氧池,厭氧池,好氧池的揮發(fā)速率之和,在這 3個(gè)以氧濃度區(qū)分的生物池中,揮發(fā)速率關(guān)系為厭氧池＞缺氧池＞好氧池.其中厭氧池?fù)]發(fā)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于缺氧池和好氧池,可能由于厭氧作用是把難降解的大分子化合物降解成小分子可被好氧微生物降解的化合物,且在厭氧條件下,微生物吸附能力差,能被微生物吸附去除的化合物少[30].

圖3 各工藝主要處理單元揮發(fā)速率Fig.3 Emission rates of the main treatment units in four processes

2.4 各工藝生物處理單元VOCs成分譜

4種工藝生物處理單元的主要成分均為苯,三氯甲烷,四氯乙烯,甲苯.A-B工藝中 A段生物處理池、A段沉淀池、B段生物處理池中苯,甲苯,鄰二甲苯,三氯甲烷,四氯乙烯的比例約為70%～90%,B段沉淀池的化合物比例組成與之前單元略有不同,以苯,三氯甲烷,四氯乙烯,對(duì)二乙基苯,2,6-二氯苯乙烯為主;UNITANK反應(yīng)池中苯,甲苯,三氯甲烷,四氯乙烯之和約占該單元的70%～80%;在改良 A2/O 脫氮除磷工藝和改良A2/O 高效沉淀工藝中,缺氧池,厭氧池,好氧池中苯,三氯甲烷,四氯乙烯,甲苯,乙烷之和所占比例大致為該單元的 70%～90%,從缺氧池開始,到厭氧,好氧池,三氯甲烷和四氯乙烯比例有所升高,苯,甲苯比例有所降低,這是因?yàn)閷?duì)于苯系物來說,生物降解是去除的主要途徑,而對(duì)于氯代烴來說,較難通過生物降解去除[6],在生物處理單元,苯和甲苯通過生物降解去除一部分,所以逸散到空氣中的量也會(huì)減少,而對(duì)于氯代烴來說,盡管濃度也是減少的,但是由于其他化合物的濃度降低的更多,所以其總體比例是上升的.

圖4 生物處理單元逸散VOCs成分譜Fig.4 Composition and the weight percentage of VOCs in biological treatment units in four processes

2.5 污水處理廠各工藝排放因子

基于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)和模型模擬,得到污水處理廠 4期工藝排放因子,A-B工藝排放因子最大為7.31t/(m3·a),改良 A2/O 高效沉淀池工藝(加蓋)排放因子最小為 1.344t/(m3·a).與現(xiàn)有研究結(jié)果比較發(fā)現(xiàn),本研究不加蓋排放因子接近土耳其和臺(tái)灣排放因子,加蓋排放因子接近英國和加拿大排放因子.按照加蓋和不加蓋排放因子計(jì)算珠三角地區(qū)污水處理廠VOCs總揮發(fā)量,如表5可見, 按不加蓋排放因子獲得排放總量為17.92kt/a,按加蓋排放因子獲得排放總量為 4.531kt/a,揮發(fā)量減少 74.72%.研究發(fā)現(xiàn)[14]加蓋構(gòu)筑物比不加蓋構(gòu)筑物揮發(fā)量減少約 46%～90%,兩研究結(jié)果一致.污水處理廠所逸散VOCs占該城市逸散 VOCs的比例在 0.65%～9.82%之間,加蓋后所占比例削減在3.22%～12.21%之間,比例最小的城市為東莞,可能是因?yàn)闁|莞為重要的工業(yè)城市,其家具制造業(yè),建筑涂料使用和制鞋業(yè)對(duì)VOCs的貢獻(xiàn)較大約為60%,故污水處理廠的VOCs逸散比例相對(duì)工業(yè)源來說較小.

表4 各工藝排放因子及與現(xiàn)有研究結(jié)果比較Table 4 Emission factors of four processes and comparison with the current research results

表5 珠三角地區(qū)污水處理廠VOCs揮發(fā)總量及比例Table 5 Total amount of VOCs emissions from sewage treatment plant in Pearl River Delta

3 結(jié)論

3.1 污水處理廠原水口共檢出20種VOCs,所有化合物濃度范圍在0.1789～21.89μg/L.

3.2 用 WATER9估算揮發(fā)速率和揮發(fā)總量,四種工藝中,揮發(fā)速率由高到低依次為 A-B工藝＞UNITANK工藝＞改良A2/O脫氮除磷工藝＞改良A2/O高效沉淀工藝;揮發(fā)總量由高到低依次為A-B工藝＞ UNITANK工藝＞改良A2/O高效沉淀工藝＞改良A2/O脫氮除磷工藝.

3.3 用WATER9估算各工藝主要處理單元揮發(fā)速率,發(fā)現(xiàn)A-B工藝、改良A2/O脫氮除磷工藝和改良A2/O高效沉淀工藝揮發(fā)速率最大的單元為生物處理池,UNITANK工藝揮發(fā)速率最大的單元為沉淀池.

3.4 用WATER9估算各工藝主要處理單元VOCs主要成分,發(fā)現(xiàn)在4種工藝中,共有的4種主要污染物為苯,甲苯,三氯甲烷,四氯乙烯,在各處理工藝最后的二沉池中,甲苯比例降低,2,6-二氯苯乙烯,對(duì)二乙基苯比例升高,與苯三氯甲烷,成為主要成分.

3.5 基于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)和模型模擬,得到污水處理廠加蓋排放因子和不加蓋排放因子,分別用來計(jì)算珠三角地區(qū)污水處理廠 VOCs排放總量和削減率,發(fā)現(xiàn)加蓋構(gòu)筑物可大大減少城市污水處理廠的排放率,削減率為74.72%.

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