劉恒偉李建軍謝瀟怡方 謀王 莉，何向明，3歐陽(yáng)明高李茂剛

1（清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院 北京 100084）

2（清華大學(xué)汽車安全與節(jié)能國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100084）

3（江蘇華東鋰電技術(shù)研究院 張家港 215600）

4（瑞典凱戈納斯有限公司上海代表處 上海 200120）

加速量熱儀在鋰離子電池?zé)釡y(cè)試中的應(yīng)用

劉恒偉1李建軍1謝瀟怡1方 謀1王 莉1，2何向明1，3歐陽(yáng)明高2李茂剛4

1（清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院 北京 100084）

2（清華大學(xué)汽車安全與節(jié)能國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100084）

3（江蘇華東鋰電技術(shù)研究院 張家港 215600）

4（瑞典凱戈納斯有限公司上海代表處 上海 200120）

利用絕熱加速量熱儀提供絕熱環(huán)境，研究了三元軟包鋰離子動(dòng)力電池在不同倍率充放電時(shí)的發(fā)熱行為。鋰離子電池內(nèi)部的總熱量由可逆的熵變熱和不可逆的焦耳熱組成。進(jìn)一步研究結(jié)果表明，電池發(fā)熱量的大小主要由充放電倍率決定：低倍率充放電時(shí)電池發(fā)熱量較小，0.2 C 倍率時(shí)電池溫度上升 7.16℃，熵變熱有明顯的體現(xiàn)；高倍率充放電時(shí)焦耳熱占主導(dǎo)地位，熵變熱幾乎可以忽略，1 C 倍率時(shí)電池溫度上升 25.63℃。同一倍率下放電過程發(fā)熱量大于充電過程，放電過程中電池荷電狀態(tài)為0～10%時(shí)，直流內(nèi)阻突然增大，此處電池發(fā)熱功率最大。該研究對(duì)鋰離子電池?zé)峁芾淼纳嵩O(shè)計(jì)有一定的參考價(jià)值。

鋰離子電池；發(fā)熱量；熵變熱；焦耳熱；熱管理

1 引 言

自 1991 年鋰離子電池商業(yè)化以來，鋰離子電池已被廣泛用作各種電子器件的電源。隨著環(huán)境污染問題的加劇，人們對(duì)新能源電動(dòng)汽車的需求更為迫切。鋰離子電池具有高能量密度、高電壓、低自放電率、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，成為了電動(dòng)汽車的首選動(dòng)力來源。鋰離子電池主要由金屬氧化物材料、電解液、隔膜、石墨等材料組成，在誤操作或?yàn)E用條件下容易發(fā)生著火、爆炸等現(xiàn)象，負(fù)面影響極大。人們對(duì)電動(dòng)汽車的接受程度與鋰離子電池的安全性密切相關(guān)［1］。近年來對(duì)鋰離子電池在熱和電等濫用條件下的安全性問題已經(jīng)有了比較深入的研究［2-4］。

對(duì)于電動(dòng)汽車或儲(chǔ)能系統(tǒng)而言，其動(dòng)力系統(tǒng)是由大量的鋰離子電池串并聯(lián)組合而成。如果不能對(duì)其進(jìn)行有效的熱管理，將會(huì)造成電池組中局部區(qū)域過熱，使得電池容量、內(nèi)阻的一致性變差。這樣一來，電池不但不能在最佳狀態(tài)下工作，而且會(huì)極大地縮短電池的使用壽命。另一方面，電池或模塊的一致性變差會(huì)導(dǎo)致部分電池過充或過放，極端情況下會(huì)引發(fā)熱失控等安全問題。因此，對(duì)電池正常充放電條件下的熱特性研究尤為重要［5，6］。

絕熱加速量熱儀 ARC （Accelerating Rate Calorimeter） 是目前全球使用最廣泛的絕熱安全量熱技術(shù)［2，3，7］。在絕熱條件下，電池的產(chǎn)熱速率是電池內(nèi)部產(chǎn)熱以及電池各組份的比熱容的函數(shù)。本文主要利用 EV ARC（Extended Volume Accelerating Rate Calorimeter）提供絕熱環(huán)境，研究了鋰離子電池在不同倍率充放電條件下的發(fā)熱行為，可以為鋰離子電池?zé)峁芾淼纳嵩O(shè)計(jì)提供一定的參考。

2 材料與方法

實(shí)驗(yàn)中使用的電池為 16 Ah 三元軟包鋰離子動(dòng)力電池，采用 CT2001B 5V 20A 8 點(diǎn)藍(lán)電電池測(cè)試系統(tǒng)為電池充放電，實(shí)驗(yàn)絕熱環(huán)境則采用英國(guó) HTT 公司生產(chǎn)的絕熱加速量熱儀 EV ARC 來提供。電池在不同溫度下存儲(chǔ)使用上海博迅實(shí)業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠的數(shù)顯鼓風(fēng)干燥箱；電池熵變系數(shù)電壓采集使用中國(guó)臺(tái)灣 Agilent Technologies 34450A 高精度數(shù)字多用表；電池直流內(nèi)阻測(cè)試采用深圳新威 BTS 20V 100A 電池檢測(cè)設(shè)備。在測(cè)試方法上，采用絕熱量熱法測(cè)試鋰離子電池在充放電過程的發(fā)熱量；采用 peak power 法測(cè)試電池的直流內(nèi)阻；采用開路電壓變化法測(cè)試電池的熵變系數(shù)。

3 實(shí) 驗(yàn)

3.1 電池發(fā)熱量測(cè)試

測(cè)試前先將電池懸掛在絕熱加速量熱儀 EV ARC 量熱腔中，然后將 ARC 熱電偶貼在電池表面中心處，最后將電池正負(fù)極分別與 CT2001B 5V 20A 8 點(diǎn)藍(lán)電電池測(cè)試系統(tǒng)通道連接線的正負(fù)極鱷魚夾相連，蓋好量熱腔頂蓋。啟動(dòng) ARC 控制程序，等到 ARC 量熱腔 Zone 溫度和 Bomb 溫度達(dá)到熱平衡之后，在 Exotherm 模式下對(duì)電池進(jìn)行充放電測(cè)試。不同倍率充放電測(cè)試制度如表1 所示。

表1 不同倍率充放電測(cè)試程序Table 1 The process of charge and discharge at different C-rate

3.2 電池熵變系數(shù)測(cè)試

3.3 電池直流內(nèi)阻測(cè)試

其中，V1為基礎(chǔ)電流放電末電壓；V2為高電流放電初電壓；V3為高電流放電末電壓。

4 結(jié) 果

圖 1 和圖 2 分別表示電池在 EV ARC 中以0.2 C 倍率充放電時(shí)溫度的變化情況，充電過程中溫度上升了 2.8℃，放電過程中溫度上升了 4.3℃，整個(gè)充放電過程中電池的溫度上升了7.1℃，但充放電溫度曲線有明顯差異。充電過程中低 SOC 區(qū)溫度先有一段下降及相對(duì)平穩(wěn)，隨后快速增長(zhǎng)，之后緩慢增長(zhǎng)，在充電末端再次加快；放電過程中隨著 SOC 的下降，溫度快速增長(zhǎng)，在中間區(qū)域有一段下降，然后再次快速增長(zhǎng)，放電末期溫度增長(zhǎng)最快。

圖1 0.2C充電時(shí)溫度與時(shí)間的變化關(guān)系Fig. 1 Temperature as a function of time at 0.2 C charge

圖2 0.2C放電時(shí)溫度與時(shí)間的變化關(guān)系Fig. 2 Temperature as a function of time at 0.2 Cdischarge

圖3為 16 Ah 三元軟包電池熵變系數(shù)與 SOC的測(cè)試結(jié)果。熵變系數(shù)隨 SOC 的變化而變化。其中，熵變系數(shù)在中間區(qū)域?yàn)檎?，其他區(qū)域?yàn)樨?fù)值。

圖3 軟包 16 Ah 三元電池熵變系數(shù)與 SOC 的關(guān)系Fig. 3 The entropy coefficient vs SOC for 16 Ah lithium-ion cell

圖4 0.2C充放電時(shí)溫度速率與溫度的變化關(guān)系Fig. 4 Temperature rate as a function of temperature at 0.2 C charge and discharge

圖 4 是 0.2 C 倍率充放電時(shí)溫度速率隨溫度的變化關(guān)系。0.2 C 倍率充放電時(shí)溫度速率均很小，而在充電初段和放電末端溫度速率最大。

圖 5 為 16 Ah 軟包電池放電直流內(nèi)阻測(cè)試結(jié)果。在測(cè)試直流內(nèi)阻的過程中同時(shí)得到了歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻。結(jié)果顯示，直流內(nèi)阻隨 SOC 變化而變化，歐姆內(nèi)阻變化較小，極化內(nèi)阻在兩端變化較大，且直流內(nèi)阻在 10% SOC 處突然增大。

圖5 軟包16Ah電池放電直流內(nèi)阻測(cè)試結(jié)果Fig. 5 The results of DC inter resistance at discharge for 16 Ah lithium-ion cell

圖 6 和圖 7 分別給出了電池在 EV ARC 中以1 C 倍率充放電時(shí)溫度的變化情況。在整個(gè)過程中，電池溫度上升了 25℃。其中，充電過程中溫度上升了 12℃，放電過程中溫度上升了 13℃。雖然充放電過程中溫度變化曲線不同，但放電過程已觀察不到溫度下降的現(xiàn)象。

圖6 1C充電時(shí)溫度與時(shí)間的變化關(guān)系Fig. 6 Temperature as a function of time at 1 C charge

圖7 1C放電時(shí)溫度與時(shí)間的變化關(guān)系Fig. 7 Temperature as a function of time at 1 C discharge

圖 8 給出了充放電過程中溫度速率隨 SOC 的變化關(guān)系。從圖 8 可以看出，充放電過程中電池的產(chǎn)熱速率與 SOC 有著較為相似的變化趨勢(shì)，但不完全相等，尤其在低 SOC 段。圖 9 表示充放電過程中電池發(fā)熱量及發(fā)熱功率隨溫度的變化情況。結(jié)果顯示，放電過程的發(fā)熱量大于充電過程。

圖8 1C充放電時(shí)溫度速率與 SOC 的變化關(guān)系Fig. 8 Temperature rate as a function of SOC at 1 C charge and discharge

圖9 1C充放電時(shí)發(fā)熱量及發(fā)熱功率與溫度的變化關(guān)系Fig. 9 Enthalpy and power as a function of temperature at 1 C charge and discharge

表 2 給出了電池在 0.2 C 和 1 C 充放電過程中的電池性能的對(duì)比情況。

表2 不同倍率下電池性能對(duì)比Table 2 The performance of cell compare at different C-rate

5 討 論

5.1 熱量的產(chǎn)生與消散

一般來說，鋰離子電池在充放電過程中產(chǎn)生的總熱量由可逆的熵變熱和不可逆的焦耳熱組成［8， 9］。

從熱力學(xué)角度分析，電池內(nèi)部發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)可以表述為［8］：

即

其中，T 為電池溫度；I 為充放電電流（規(guī)定充電時(shí)為正）。由于充放電過程中電化學(xué)反應(yīng)的方向是相反的，因此在充放電過程中吸熱反應(yīng)與放熱反應(yīng)也發(fā)生了轉(zhuǎn)換。

電池表面和環(huán)境之間主要是通過對(duì)流和輻射的方式進(jìn)行熱交換。電池表面溫度一旦高于環(huán)境溫度，就開始以對(duì)流的方式開始散熱。當(dāng)電池在低溫工作時(shí)，輻射效果可以忽略不計(jì)；但是當(dāng)電池溫度較高時(shí)，輻射將會(huì)起到重要的作用［11，12］。當(dāng)電池向環(huán)境散熱時(shí)，對(duì)流和輻射可以用下式來描述［11，13］：

其中，h 為熱對(duì)流系數(shù)；A 為電池表面積；ε 為電池表面的輻射率；σ 為斯蒂芬-玻爾茲曼常數(shù)。公式表示輻射是非線性的，與溫度的 4 次方成比例，溫度越高，輻射效應(yīng)越顯著。

在低倍率充放電情況下熱量消散比產(chǎn)生要快，因此不存在安全問題。而在高倍率充放電情況下就需要采取有效措施以加快熱量的消散，一旦不能及時(shí)地將熱量消散掉就有可能導(dǎo)致電池的熱失控甚至引發(fā)一些災(zāi)難性的后果［14］。因此，定量的研究電池在充放電過程中的產(chǎn)熱行為，對(duì)于合理的設(shè)計(jì)電池散熱具有非常重要的意義。

5.2 電池發(fā)熱量研究

對(duì)于圖 1 和圖 2 的結(jié)果可以用鋰離子電池產(chǎn)熱理論來解釋：電池的總發(fā)熱量是由可逆的熵變熱及不可逆的焦耳熱共同組成［8，9］。焦耳熱與電流的平方以及電池的直流內(nèi)阻相關(guān)，在低倍率情況下焦耳熱較小，因此電池的總熱量較小，只上升了 7℃；充放電過程中電化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行的方向是相反的，因此在充放電過程中吸熱、放熱發(fā)生了轉(zhuǎn)換，根據(jù)公式（7）以及圖 3 可知，充電時(shí)中間區(qū)域熵變熱為正值，其余為負(fù)值，而放電時(shí)中間段熵變熱為負(fù)值，其余為正值，因此充電時(shí)中間段溫升較快，放電時(shí)中間段溫度有所下降，充放電過程中溫度變化差異明顯。在 Eddahech 等［6］的研究中，12 Ah 三元軟包電池在 0.5 C 充放電過程中電池溫度上升了 3.64℃，充電時(shí)溫度僅上升了 0.95℃，放電時(shí)溫度上升了 2.69℃，放電過程中同樣有一段明顯的溫度下降區(qū)間，充放電過程中溫升差異更為明顯，該電池的熵變系數(shù)變化結(jié)果與本文圖 3 的結(jié)果有較大的差異。這一結(jié)果表明，低倍率充放電條件下電池熵變熱作用明顯。對(duì)于圖 4 溫度速率與溫度關(guān)系中充電初段及放電末端溫度速率最大的現(xiàn)象，可用圖 5 表示的該電池放電過程直流內(nèi)阻與 SOC 的變化關(guān)系來解釋。圖 5 表明：放電過程中直流內(nèi)阻隨著 SOC的變化而變化；直流內(nèi)阻在 10% SOC 處突然增大；極化內(nèi)阻和歐姆內(nèi)阻在 10% SOC 處都有突變，但極化內(nèi)阻變化更為明顯。由于直流內(nèi)阻的突然增大導(dǎo)致了焦耳熱增大，因此放電末端溫度速率最大。與本文不同的是，Eddahech 等［6］通過測(cè)試電池的交流阻抗來解釋電池不可逆熱。

圖 6、圖 7 表示的 1 C 倍率充放電過程中電池溫度共升高了 25℃，充電過程中溫升為12℃，放電過程中溫升為 13℃。與 0.2 C 倍率充放電過程相比，電池溫度變化高出了 18℃，且放電中段已觀察不到有溫度下降。原因如前所述：電池的總發(fā)熱量是由可逆的熵變熱及不可逆的焦耳熱組成［8，9］，充放電過程中電化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行的方向是相反的，因此在充放電過程中吸熱、放熱發(fā)生了轉(zhuǎn)換；但由于焦耳熱與電流的平方成正比，因此在大倍率充放電情況下，焦耳熱占了主導(dǎo)地位，熵變熱作用不夠明顯。Eddahech 等［6］的研究中，12 Ah 三元軟包電池在 1 C 倍率充放電時(shí)，電池溫度共上升了 7.71℃，充電過程中溫度上升了 2.28℃，放電過程中溫度上升了 5.43℃，放電過程已沒有溫度下降的區(qū)間，但在該區(qū)域溫度變化極小。這個(gè)溫度變化與本文 16 Ah 電池 0.2 C充放電溫度變化相當(dāng)，但是遠(yuǎn)小于本文 1 C 倍率的溫度變化。這是因?yàn)榇蟊堵食浞烹娺^程中，電池的發(fā)熱量主要由不可逆的焦耳熱決定，焦耳熱與電流的平方成正比，與直流內(nèi)阻成正比，而電流的大小與電池額定容量相關(guān)；不同電池，直流內(nèi)阻差異較大；再加上 2 只電池熵變系數(shù)的不同，造成了溫升變化的巨大差異。Eddahech 等［6］研究中，1.5 C倍率充放電過程中溫度上升了 12.1℃，充電過程中溫升為 4.25℃，放電過程中溫升為 7.85℃。這個(gè)溫升變化依然小于本文 1 C 倍率的溫升變化，表明該電池具有更好的熱安全性。

本文 0.2 C 放電溫升與充電溫升比為 1.54，1 C 放電溫升與充電溫升比為 1.08；Eddahech等［6］研究顯示，0.5 C 放電溫升與充電溫升比為2.83，1 C 放電溫升與充電溫升比為 2.38，1.5 C放電溫升與充電溫升比為 1.85。因此，可得出結(jié)論：隨著充放電倍率的增大，充放電溫升差異逐漸減小。

圖 8 中充放電過程中溫度速率隨 SOC 的變化為電池熵變熱和焦耳熱的耦合結(jié)果。充放電曲線上數(shù)值差異最為明顯的區(qū)域出現(xiàn)在 0 SOC～20% SOC段，雖然充放電過程中熵變熱方向相反，但在大倍率充放電情況下焦耳熱占主導(dǎo)地位，因此0 SOC～20% SOC 段溫度速率巨大的差異可能是由于充放電過程中電池的直流內(nèi)阻的差異所致，放電直流內(nèi)阻在 0 SOC～20% SOC 區(qū)域變化更大。

利用圖 9 給出的發(fā)熱功率等熱參數(shù)就可以對(duì)不同的電池組合方式進(jìn)行仿真模擬，進(jìn)一步優(yōu)化電池系統(tǒng)的散熱設(shè)計(jì)，從而維持電池的最佳使用性能。目前電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)的散熱設(shè)計(jì)主要有空冷、液冷和相變材料冷卻 3 種方式［15］。日本豐田公司的混合動(dòng)力電動(dòng)汽車 Prius 和本田公司的Insight 都采用了空冷的方式。特斯拉則采用液冷方式，在電池組的熱管理系統(tǒng)中使用了一種液體冷卻歧管組件［16］，液體冷卻歧管組件包括冷卻劑運(yùn)行的管道和冷卻劑管道與電池組中電池間的雙層熱界面。其中，雙層熱界面的內(nèi)層是由高可壓縮材料組成，外層是由一種非導(dǎo)電性、可形變的、耐撕裂的高介電材料組成，并且具有高拉伸強(qiáng)度和低表面摩擦特性，工作液體由 50% 乙二醇和 50% 水混合而成。

6 結(jié) 論

本文利用絕熱加速量熱儀 EV ARC 提供絕熱環(huán)境測(cè)試了三元軟包鋰離子電池在不同倍率條件下的產(chǎn)熱行為。

（1）鋰離子電池的總熱量由可逆的電化學(xué)反應(yīng)熱和不可逆的焦耳熱組成，因此充電和放電過程溫度曲線不同；

（2）低倍率條件下焦耳熱很小，因此可逆的電化學(xué)反應(yīng)熱效果明顯；

（3）高倍率條件下不可逆的焦耳熱很大，可逆的電化學(xué)反應(yīng)熱效果不明顯；

（4）同倍率條件下放電過程電池溫升較大；

（5）電池熵變系數(shù)的大小、正負(fù)與 SOC 有關(guān)，直流內(nèi)阻大小與 SOC 有關(guān)；

（6）電池發(fā)熱功率與 SOC 有關(guān)，放電末期發(fā)熱功率最大。

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Application of Accelerating Rate Calorimeter in the Lithium-ion Battery Thermal Test

LIU Hengwei1LI Jianjun1XIE Xiaoyi1FANG Mou1WANG Li1，2HE Xiangming1，3OUYANG Minggao2LI Maogang4

1（ Institute of Nuclear and New Energy Technology， Tsinghua University， Beijing 100084， China ）

2（ State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy， Tsinghua University， Beijing 100084， China ）

3（ Huadong Institute of Lithium Ion Battery， Zhangjiagang 215600， China ）

4（ K-analys AB Shanghai Office， Shanghai 200120， China ）

In this work the thermal behavior of the LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2cathode material for soft packed lithium-ion power batteries during charging and discharging at different C-rate were conducted using the ARC （accelerating rate calorimeter） to provide an adiabatic environment. The overall heat generated by the lithium-ion battery during use， is partly reversible and partly irreversible， due to entropy change and joule heating， respectively. It indicates that the heatinggeneration of lithium-ion cell is decided by the C-rate of charge and discharge. The heat is smaller at low C-rate of charge and discharge. For example， the heating generation of battery increases 7.16℃ at 0.2C-rate and the entropy change heat is clearly embodied. The joule heating is more remarkable than the entropy change during charging and discharging at high C-rate. For instance， the heating generation of cell increased 25.63℃ at 1C-rate. The heat generation of charge is less than discharge at the same C-rate. The DC inter insistence of cell at the SOC （State of Charge） of 0 to 10% increases suddenly，so the heating generation power will reach its maximum in this period during discharge. It is valuable for the design of heat dissipation in lithium-ion battery thermal management.

lithium-ion battery； heating generation； entropy change heat； joule heat； thermal management

TM 911

A

2014-09-20

2014-09-21

國(guó)家 973 計(jì)劃（2011CB935902，2013CB934000）；國(guó)家 863 計(jì)劃（2013AA050903，2011AA11A257）；科技部國(guó)際合作（2010DFA72760）；清華大學(xué)自主科研計(jì)劃（2010THZ08116，2011THZ08139，2011THZ01004，2012THZ08129）；汽車安全與節(jié)能國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基金（ZZ2012-011）；清華大學(xué)蘇州汽車研究院（吳江）基金（2012WJ-A-01）

劉恒偉，碩士，測(cè)試工程師，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池；李建軍，博士，高級(jí)工程師，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池；謝瀟怡，博士，助理研究員，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池；方謀，博士，助理研究員，研究方向?yàn)閯?dòng)力電池?zé)?；王莉，博士，副教授，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池；李茂剛，碩士，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池；歐陽(yáng)明高，博士，教授，研究方向?yàn)楣?jié)能與新能源汽車動(dòng)力系統(tǒng)；何向明（通訊作者），博士，副教授，研究方向?yàn)殇囯x子蓄電池，E-mail：hexm@tsinghua.edu.cn。