李政，王秀紅，朱日房，翟正

（1.成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都610059；2.中國石化勝利油田分公司勘探開發(fā)研究院，山東東營257015；3.中國石化頁巖油氣勘探開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，勝利油田分室，山東東營257015）

濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段頁巖油地球化學(xué)評價(jià)

李政1，2，3，王秀紅2，朱日房2，翟正2

（1.成都理工大學(xué)油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都610059；2.中國石化勝利油田分公司勘探開發(fā)研究院，山東東營257015；3.中國石化頁巖油氣勘探開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，勝利油田分室，山東東營257015）

以渤海灣盆地濟(jì)陽坳陷古近系沙河街組沙三下亞段和沙四上亞段2套頁巖為研究對象，從生烴條件及含油性研究入手，進(jìn)行了頁巖油地球化學(xué)評價(jià)，認(rèn)為這2套頁巖具備形成頁巖油的物質(zhì)基礎(chǔ)。建立了有機(jī)碳含量、氯仿瀝青A含量和溶解烴含量的頁巖油分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，結(jié)合自然演化剖面的規(guī)律剖析，提出了頁巖油富集門限值，東營凹陷沙三下亞段和沙四上亞段、沾化凹陷和車鎮(zhèn)凹陷沙三下亞段泥頁巖是濟(jì)陽坳陷良好的頁巖油勘探目的層系。

渤海灣盆地；濟(jì)陽坳陷；沙河街組；頁巖油；含油性；地球化學(xué)特征

渤海灣盆地濟(jì)陽坳陷頁巖油氣的發(fā)現(xiàn)始于20世紀(jì)60年代初期。截至2013年底，濟(jì)陽坳陷已在800余口探井頁巖發(fā)育段中見油氣顯示，30余口井試油獲工業(yè)油氣流，目的層主要為漸新統(tǒng)沙河街組沙三下亞段和沙四上亞段，以產(chǎn)油為主，其中羅42井、新義深9井、永54井和河54井投產(chǎn)后，累計(jì)產(chǎn)油量在10 000 t以上，展示了頁巖油氣良好的勘探前景。前人曾對濟(jì)陽坳陷東營凹陷、沾化凹陷頁巖油氣形成條件進(jìn)行了分析，文獻(xiàn)［1］在完善氯仿瀝青A法的基礎(chǔ)上，建立了頁巖油氣資源量計(jì)算的方法，文獻(xiàn)［2］對濟(jì)陽坳陷渤南洼陷頁巖油氣富集條件進(jìn)行了探討，并建立了濟(jì)陽坳陷頁巖油氣有利區(qū)預(yù)測體系[3]，但目前濟(jì)陽坳陷富含油頁巖發(fā)育段刻畫、頁巖含油性評價(jià)尚不系統(tǒng)，制約了對濟(jì)陽坳陷頁巖油氣的深入研究。筆者借鑒國內(nèi)外頁巖油氣勘探實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)，在分析了大量測試數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，剖析頁巖油生成條件，建立頁巖油地球化學(xué)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，探索頁巖油富集門限，為濟(jì)陽坳陷頁巖油富集區(qū)的圈定提供依據(jù)。

1　區(qū)域地質(zhì)概況及頁巖發(fā)育特征

濟(jì)陽坳陷位于渤海灣盆地東南部，由4個(gè)南緩北陡的非對稱凹陷（車鎮(zhèn)、沾化、惠民及東營凹陷）及各凹陷之間的凸起（青城、濱縣、陳家莊、無棣、義和莊、孤島等凸起）組成（圖1）[4]，勘探面積25 510 km2.

濟(jì)陽坳陷沙四上亞段與沙三下亞段陸相頁巖在4個(gè)凹陷中分布廣、厚度大（圖2，圖3），各凹陷工業(yè)性油氣流也主要見于這2個(gè)層位。沙四上亞段沉積時(shí)期各次洼分割性較強(qiáng)，水體較淺，主要為濱淺湖沉積，形成了砂泥巖—碳酸鹽巖含量較高的蒸發(fā)巖層。在東營凹陷，為一套灰褐色鈣質(zhì)頁巖、泥巖為主，夾薄層白云巖、泥質(zhì)白云巖、碎屑白云巖、鮞狀灰?guī)r、油頁巖和頁巖，發(fā)育典型的層間層理，富含生物化石。暗色泥頁巖主要以紋層狀、層狀頁巖為主，東營凹陷和沾化凹陷暗色泥頁巖厚度相對較大，一般為250~300m，車鎮(zhèn)凹陷和惠民凹陷暗色泥頁巖厚度僅100m左右（圖2）。

圖1　濟(jì)陽坳陷構(gòu)造單元?jiǎng)澐?/p>

圖2　濟(jì)陽坳陷沙四上亞段暗色泥巖分布

圖3　濟(jì)陽坳陷沙三下亞段暗色泥巖分布

沙三下亞段沉積于強(qiáng)烈斷陷期的深湖環(huán)境，其暗色泥頁巖以紋層狀、層狀頁巖為主，“南薄北厚”的特征十分明顯，暗色泥頁巖在東營、惠民凹陷厚約250m，而在沾化凹陷和車鎮(zhèn)凹陷厚度都在300m以上（圖3）。

2　頁巖油生成條件

（1）有機(jī)質(zhì)豐度及類型對1 230多塊樣品的分析發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)沙四上亞段泥頁巖的有機(jī)碳含量為0.3%~11.2%，主體為1.5%~6.0%，其中東營凹陷暗色泥頁巖有機(jī)碳含量最高，一般在2.0%以上，惠民凹陷最低，有機(jī)碳含量均低于2.0%（表1）；沙三下亞段泥頁巖的有機(jī)碳含量為0.5%~18.6%，主體為2.0%~ 5.0%，各凹陷的有機(jī)碳含量均較高。濟(jì)陽坳陷沙四上亞段和沙三下亞段的有機(jī)質(zhì)主要以富集的形式存在，類型均以Ⅰ型和Ⅱ型為主，富含藻類化石，是以生油為主的湖相烴源巖。

表1　濟(jì)陽坳陷古近系泥頁巖地球化學(xué)參數(shù)統(tǒng)計(jì)

（2）頁巖含油性對于處于生油窗范圍內(nèi)的頁巖來說，溶解烴含量和氯仿瀝青A含量是其含油性的2個(gè)主要衡量指標(biāo)，近似可代表巖石中可溶烴含量。與利用抽提方法獲得的氯仿瀝青A相比，溶解烴含量富含輕質(zhì)組分而貧重質(zhì)組分[5-6]。據(jù)地球化學(xué)分析測試（表2），濟(jì)陽坳陷沙四上亞段泥頁巖可溶烴含量分布范圍較寬，氯仿瀝青A含量為0.01%~2.94%，溶解烴含量為0.01~12.31mg/g，其中以東營凹陷泥頁巖可溶烴含量最高，平均氯仿瀝青A含量和溶解烴含量分別為0.57%和2.64mg/g，而惠民凹陷泥頁巖可溶烴含量相對較低。對于沙三下亞段泥頁巖，其氯仿瀝青A含量為0.01%~3.27%，溶解烴含量為0.01~12.59mg/g，東營凹陷和沾化凹陷泥頁巖中可溶烴含量較高，氯仿瀝青A含量平均在0.50%以上，溶解烴含量在2.0mg/g以上，惠民凹陷相對較低?？傮w來看，東營凹陷沙三下亞段和沙四上亞段，沾化和車鎮(zhèn)凹陷的沙三下亞段具有較高的可溶烴含量。

表2　濟(jì)陽坳陷頁巖含油氣性參數(shù)

（3）有機(jī)質(zhì)成熟度根據(jù)對濟(jì)陽坳陷732塊樣品的鏡質(zhì)體反射率（Ro）數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，發(fā)現(xiàn)濟(jì)陽坳陷沙三段和沙四上亞段泥頁巖的成熟度范圍較寬（圖4），Ro為0.35%~1.46%，泥頁巖Ro隨埋深的增加而增大，以Ro為0.5%為成熟門限，Ro為1.3%為高成熟門限，濟(jì)陽坳陷大部分地區(qū)沙四段上亞段和沙三段下亞段泥頁巖已進(jìn)入成熟演化階段，中部深埋的局部地區(qū)進(jìn)入高成熟演化階段。

綜上所述，濟(jì)陽坳陷沙四上亞段和沙三下亞段泥頁巖主要以紋層狀、層狀頁巖為主，東營、沾化和車鎮(zhèn)凹陷沙三下亞段和沙四上亞段，以及惠民凹陷的沙三下亞段泥頁巖厚度大、分布面積廣、有機(jī)質(zhì)豐度高、類型好，具有較高的可溶烴含量，成熟度主要處于成熟—高成熟演化階段，具備形成頁巖油氣的物質(zhì)基礎(chǔ)。

圖4　濟(jì)陽坳陷泥頁巖鏡質(zhì)體反射率隨埋深變化

圖5　濟(jì)陽坳陷沙三下亞段、沙四上亞段泥頁巖有機(jī)碳含量與可溶烴含量關(guān)系

3　頁巖油地球化學(xué)評價(jià)

3.1頁巖油評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

借鑒文獻(xiàn)［6］的頁巖油分級評價(jià)方法思路，將濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段泥頁巖的有機(jī)碳含量與氯仿瀝青A含量、有機(jī)碳含量與溶解烴含量建立分級評價(jià)圖版（圖5），對于已進(jìn)入成熟演化階段的泥頁巖，在相同有機(jī)碳含量的情況下，可溶烴含量高于低成熟演化階段的泥頁巖。從成熟階段（Ro為0.5%~1.3%）泥頁巖有機(jī)碳含量與溶解烴含量、氯仿瀝青A含量的包絡(luò)線（圖5中綠線）關(guān)系來看，溶解烴含量、氯仿瀝青A含量隨有機(jī)碳含量的增加可明顯分為3段（圖5）：當(dāng)有機(jī)碳含量低于1.0%時(shí)和高于2.0%時(shí)，溶解烴含量、氯仿瀝青A含量呈緩慢上升趨勢；當(dāng)有機(jī)碳含量為1.0%~ 2.0%時(shí)，溶解烴含量、氯仿瀝青A含量呈快速上升趨勢，按盧雙舫等利用有機(jī)碳含量為1.0%對應(yīng)的溶解烴含量、氯仿瀝青A含量包絡(luò)線為分散資源與低效資源的界限（圖5中紅線），有機(jī)碳含量為2.0%對應(yīng)的溶解烴含量和氯仿瀝青A含量包絡(luò)線中值為低效資源與富集資源的界限，劃分濟(jì)陽坳陷頁巖油分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，其中穩(wěn)定緩慢上升低值段為有機(jī)碳含量小于1.0%、溶解烴含量小于0.5mg/g，氯仿瀝青A含量小于0.1%，表明頁巖中有機(jī)質(zhì)含量低，含油少，強(qiáng)吸附，欠飽和，難以開發(fā)，為分散資源，為Ⅲ級頁巖油資源；快速上升段為有機(jī)碳含量1.0%~2.0%、溶解烴含量0.5~2.0mg/g、氯仿瀝青A含量0.1%~0.4%，表明頁巖中有機(jī)質(zhì)含量和含油量快速增加，有待技術(shù)進(jìn)步，或者與富集資源一起作為開發(fā)對象，為低效資源或潛在資源，屬于Ⅱ級頁巖油資源；穩(wěn)定緩慢上升高值段為有機(jī)碳含量大于2.0%、溶解烴含量大于2.0mg/g、氯仿瀝青A含量大于0.4%，表現(xiàn)為含油飽和，并已排出，為富集資源或飽和資源，屬于Ⅰ級頁巖油資源，這是目前頁巖油氣首選的勘探對象。本文所建立的濟(jì)陽坳陷沙三下亞段、沙四上亞段泥頁巖分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)與中國東部其他部分陸相盆地泥頁巖分級界限相比有一定差異，這可能受各套泥頁巖的礦物組成、干酪根類型及生烴演化過程的差異性所致。

據(jù)上述濟(jì)陽坳陷頁巖油分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，東營凹陷沙四上亞段和沙三下亞段，沾化凹陷和車鎮(zhèn)凹陷的沙三下亞段泥頁巖均達(dá)到富集資源的標(biāo)準(zhǔn)，具有較好的頁巖油勘探前景，是頁巖油有利的勘探目標(biāo)。

3.2頁巖油富集門限

從濟(jì)陽坳陷不同地區(qū)評價(jià)的頁巖層系不同埋深泥頁巖氯仿瀝青A含量與有機(jī)碳含量的相關(guān)關(guān)系（圖6，圖7）發(fā)現(xiàn)，雖然不同凹陷不同層系泥頁巖的氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值隨埋深關(guān)系有一定差異性，但總體趨勢均是隨埋深的增加先增加然后降低，其中沙三下亞段車鎮(zhèn)凹陷數(shù)據(jù)點(diǎn)較少，與相鄰沾化凹陷數(shù)據(jù)點(diǎn)投在一張圖上，惠民凹陷和車鎮(zhèn)凹陷沙四上亞段泥頁巖機(jī)碳含量較低，在此不作評價(jià)。對于頁巖油而言，主要是如何界定泥頁巖生成油滿足自身吸附后而進(jìn)入孔隙中形成游離相的界限。東營、沾化、車鎮(zhèn)凹陷沙三下亞段泥頁巖埋深大于3 000m，惠民凹陷沙三下亞段泥頁巖埋深大于3 300m，各凹陷沙四上亞段泥頁巖埋深大于2 500m，氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值隨埋深增加迅速增大，二者的差異可能是由于沙三下亞段和沙四上亞段頁巖沉積環(huán)境的差異而導(dǎo)致沉積有機(jī)質(zhì)的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)差異所引起的。咸水-半咸水環(huán)境的沙四上亞段頁巖中的有機(jī)質(zhì)以非共價(jià)鍵締合結(jié)構(gòu)為主，非共價(jià)鍵的鍵能較低，以這種形式結(jié)合的有機(jī)質(zhì)容易發(fā)生斷裂，有機(jī)質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化所需要的溫度較低[7]，因此，沙四上亞段頁巖進(jìn)入大量生烴并進(jìn)行排烴的深度大約在2 500m；而微咸水-淡水環(huán)境的沙三下亞段頁巖中的有機(jī)質(zhì)以共價(jià)鍵締合結(jié)構(gòu)為主，共價(jià)鍵的鍵能要高于非共價(jià)鍵，有機(jī)質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化所需要的溫度也要相應(yīng)較高。因而，東營、沾化、車鎮(zhèn)凹陷沙三下亞段泥頁巖進(jìn)入大量生烴并進(jìn)行排烴的深度大約在3 000m[8-10]，惠民凹陷沙三下亞段泥頁巖大量生烴的深度為3 300m.

圖6　濟(jì)陽坳陷不同地區(qū)沙三下亞段泥頁巖氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值與埋深關(guān)系

從濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段不同地區(qū)泥頁巖氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值隨深度的變化特征看（圖6，圖7），在有機(jī)質(zhì)成熟排烴以前，氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值變化趨勢平緩，在進(jìn)入排烴門限以后迅速增加，把排烴門限時(shí)的氯仿瀝青A作為是頁巖中有機(jī)質(zhì)吸附能力的最大量，則沙三下亞段泥頁巖氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值為0.23，而沙四上亞段泥頁巖氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值約為0.24.這與文獻(xiàn)［10］基于通過對北海和巴黎盆地的泥頁巖樣品用各演化階段的氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值來評估干酪根的吸附能力，認(rèn)為氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值為0.20可以作為其吸附界限值較接近，說明這一界限值可能是普遍的。鑒于惠民凹陷沙三下亞段泥頁巖樣品數(shù)據(jù)點(diǎn)相對較少，為便于區(qū)域性對濟(jì)陽坳陷頁巖油富集區(qū)進(jìn)行評價(jià)，將3 000m和2 500m作為濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段頁巖油富集門限深度。

圖7　濟(jì)陽坳陷不同地區(qū)沙四上亞段泥頁巖氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值與埋深關(guān)系

3.3頁巖油富集區(qū)分布

根據(jù)建立的頁巖油分級評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，把有機(jī)碳含量大于2.0%、溶解烴含量大于2.0mg/g和氯仿瀝青A大于0.4%，沙三下亞段泥頁巖埋深大于3 000m，沙四上亞段泥頁巖埋深大于2 500m作為頁巖油富集資源區(qū)劃分標(biāo)準(zhǔn)，對濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段泥頁巖進(jìn)行統(tǒng)計(jì)（表3），結(jié)果顯示，沙四上亞段頁巖油富集區(qū)主要分布在東營凹陷，面積達(dá)到2 000 km2以上，累計(jì)厚度為30~210m，頁巖油富集區(qū)埋藏深度較大，油氣演化程度較高、相對較高的氣油比使流體黏度較小，同時(shí)還普遍發(fā)育有異常高壓[4]，具備有利的油氣賦存條件，具有很大的資源潛力；沙三下亞段頁巖油的富集區(qū)分布廣、厚度大，其中東營凹陷頁巖油富集區(qū)面積達(dá)到1 546 km2，累計(jì)厚度為30~210m，沾化凹陷頁巖油富集區(qū)面積達(dá)到856 km2，累計(jì)厚度為30~ 310m，均表現(xiàn)出很好的資源潛力，在車鎮(zhèn)凹陷，頁巖油富集區(qū)面積835 km2，累計(jì)厚度為30~90m，在惠民凹陷分布面積364 km2，厚度為30~210m.

表3　濟(jì)陽坳陷頁巖油富集區(qū)泥頁巖分布面積

4　結(jié)論

（1）根據(jù)有機(jī)碳含量、溶解烴含量和氯仿瀝青A含量將濟(jì)陽坳陷頁巖油資源按富集程度分為分散資源、低效資源和富集資源3級。

（2）濟(jì)陽坳陷沙三下亞段和沙四上亞段頁巖油富集門限深度分別為3 000m和2 500m，泥頁巖吸附界限的氯仿瀝青A含量與總有機(jī)碳含量比值分別為0.23和0.24.

（3）東營凹陷的沙三下亞段和沙四上亞段、沾化凹陷和車鎮(zhèn)凹陷的沙三下亞段富含油泥頁巖厚度大、面積廣，是濟(jì)陽坳陷良好的頁巖油勘探目的層系。

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Geochem icalEvaluation ofShale Oil in Lower Es3and Upper Es4in Jiyang Depression LIZheng1,2,3,WANGXiuhong2,ZHURifang2,ZHAIZheng2

(1.State Key Laboratory ofOil&Gas ReservoirGeology and Exploitation,Chengdu University ofTechnology,Chengdu,Sichuan 601159, China;2.Research Institute ofExploration and Development,ShengliOilfield Company,Sinopec,Dongying,Shandong 257015,China; 3.ShengliOilfield Branch,Key Laboratory ofShale Oiland GasExploration and Development,Sinopec,Dongying,Shandong 257015,China)

Taking the shalemembers of Lower Es3and Upper Es4of the Paleogene in Jiyang depression as research subjects and starting from thehydrocarbon generation condition and oil?bearingproperty,the geochemicalcharacteristicsofthe shale oilsare evaluated.The results show that the shalemembers have favorable conditions forforming shale oil.This paperestablishes the grading evaluation criteria ofshale oil in terms oforganic carbon content,chloroform bitumen“A”contentand dissolved hydrocarbon content“S1”.Combined with the evolu?tion ofprofiles,itproposes the shalemembers’oil enrichment thresholds,and suggests that the shalemembers ofLowerEs3and UpperEs4in Dongying sag and LowerEs3in Zhanhua sag and Chezhen sag are favorable targetzonesforshale oilexploration in Jiyang depression.

BohaiBay basin;Jiyang depression;Shahejie formation;shale oil;oil?bearing property

TE125.2

A

1001-3873（2015）05-0510-05

10.7657/XJPG20150502

2015-04-13

2015-05-29

國家自然科學(xué)基金（41072096，41372129）；國家973項(xiàng)目（2014CB239100）；中國石化科技攻關(guān)項(xiàng)目（P14068）

李政（1975-），男，重慶人，高級工程師，博士研究生，石油地質(zhì)，（Tel）13506368841（E-mail）lizheng151512@163.com.