環(huán)巢湖流域表層沉積物重金屬賦存特征及潛在生態(tài)風(fēng)險評價

孔 明，彭福全，張毅敏，尹洪斌，劉 莊，晁建穎*（.環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所，江蘇 南京004；.中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所，湖泊與環(huán)境國家重點實驗室，江蘇 南京 0008）

環(huán)巢湖流域表層沉積物重金屬賦存特征及潛在生態(tài)風(fēng)險評價

孔 明1，彭福全1，張毅敏1，尹洪斌2，劉 莊1，晁建穎1*（1.環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所，江蘇 南京210042；2.中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所，湖泊與環(huán)境國家重點實驗室，江蘇 南京 210008）

以環(huán)巢湖流域表層沉積物為對象，對8種重金屬（Cd、Cr、Cu、Zn、Ni、Pb、As和Hg）總量及形態(tài)進(jìn)行分析并運用潛在風(fēng)險指數(shù)法對重金屬的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行了評價.結(jié)果表明，環(huán)巢湖流域表層沉積物中重金屬元素Cd、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、As和Hg的總量總體呈現(xiàn)為南淝河-十五里河水系含量高，其次是裕溪河及支流，其他5條水系的重金屬含量相對較低.BCR形態(tài)分析表明，重金屬元素Hg、Cr、Ni和Cu主要以殘渣態(tài)存在（分別占總量的77.56％、64.83％、56.52％和48.93％），Cd的可提取態(tài)含量比例最高（89.22％），其次為Zn、Pb和As（70.35％，69.50％和63.70％）.潛在生態(tài)風(fēng)險危害指數(shù)（RI）表明，Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和As均為低污染等級，Cd為較重污染等級，Hg為重污染等級，7個水系的重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)排序為：南淝河-十五里河＞裕溪河＞柘皋河＞杭埠河-豐樂河＞派河＞白石山河＞兆河，重潛在風(fēng)險和嚴(yán)重潛在風(fēng)險的區(qū)域主要分布在南淝河-十五里河水系以及裕溪河水系，因此，今后對巢湖流域進(jìn)行重金屬整治時可著重考慮針對這兩條水系的Cd和Hg元素的重點治理.

環(huán)巢湖流域；沉積物；重金屬；形態(tài)分析；風(fēng)險評價

河流沉積物作為水體生態(tài)環(huán)境的重要組成部分，一方面，可以吸附大量外源污染物，降低水質(zhì)污染程度，另一方面，當(dāng)沉積物-水界面的理化條件發(fā)生改變（pH值、氧化還原電位和溫度等），污染物會重新釋放出來，影響上覆水體的水質(zhì)，并通過生物富集、食物鏈放大等過程對生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成直接或間接的威脅［1-3］.沉積物既是重金屬污染物的蓄積庫，又是對水質(zhì)及生物有潛在影響的次生污染源.因此，了解河流沉積物中重金屬的污染狀況以及對環(huán)境的生態(tài)風(fēng)險評價非常必要.

重金屬在沉積物中具有多種賦存形態(tài)，不同形態(tài)的重金屬表現(xiàn)出不同的生物毒性與遷移特征，判斷沉積物中重金屬的毒性響應(yīng)以及生態(tài)風(fēng)險更大程度上取決于其賦存形態(tài)［1］.關(guān)于沉積物重金屬形態(tài)分析，應(yīng)用較廣的形態(tài)分級方法有Tessier等［2］提出的5步提取法和歐共體標(biāo)準(zhǔn)局（European Communities Bureau of Reference）提出的BCR形態(tài)分析法［3］，BCR法由于其操作簡單，具有較好的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性，因此廣泛應(yīng)用于重金屬形態(tài)的分析［4-6］.

目前，國內(nèi)外對巢湖沉積物重金屬的研究主要集中于重金屬總量的空間分布及重金屬形態(tài)的分析［7-9］，缺乏與巢湖生態(tài)環(huán)境密切相關(guān)的入湖河流沉積物重金屬的相關(guān)報道.本文通過從流域?qū)用鎸Τ埠苓呏饕恿鞯谋韺映练e物8種重金屬元素（Cd、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni、As 和Hg）的含量進(jìn)行了測定，分析了其空間分布特征，采用BCR形態(tài)分析法分析了重金屬元素的形態(tài)賦存特征，并用潛在生態(tài)風(fēng)險評價法評價了環(huán)巢湖水系的重金屬生態(tài)風(fēng)險，旨在為合理預(yù)防和治理巢湖及流域重金屬污染提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

圖1 環(huán)巢湖流域采樣點示意Fig.1 Location of sampling sites in Circum-Chaohu Basin

巢湖流域位于安徽省中部，江淮丘陵之間，116°23′59″～118°22′5″E，30°52′25″～32°7′53″N，其流域總面積 13350km2.巢湖流域地勢西高東低，中間低洼平坦，有低山、丘陵、平原等地貌類型，水系呈放射狀，主要有南淝河-十五里河、杭埠河-豐樂河、派河、白石山河、兆河、裕溪河和柘皋河等主要環(huán)湖河流，組成了巢湖流域的七條水系，湖水經(jīng)裕溪河入長江［10］.從水體污染物含量和入湖污染物量的分配而言，巢湖流域西北部河流污染程度和入湖量要明顯高于東半湖，其中污染最嚴(yán)重的幾條河流為巢湖西北部入湖的南淝河-十五里河，水質(zhì)為劣Ⅴ類［11］，其水污染源結(jié)構(gòu)相比其他河流更加復(fù)雜，主要包括農(nóng)業(yè)面源、污水廠尾水、城鎮(zhèn)地表徑流及工業(yè)點源等.

1.2 樣品采集及樣品處理

于2013年8月，借助GPS全球衛(wèi)星定位系統(tǒng)，采用彼得森采樣器采集巢湖流域河流表層沉積物樣品，本次采樣對環(huán)巢湖主要河流布設(shè)了43個采樣點（圖1），將采集的表層沉積物樣品用木勺取頂部表層沉積物，混合均勻后裝入聚乙烯自封袋中密封，低溫保存送回實驗室于-20℃條件下冷凍保存，經(jīng)FD-1A-50型冷凍干燥機(jī)冷凍干燥處理，研磨并過200目篩，然后保存于封口袋中，置于干燥器中備用.

1.3 分析方法

環(huán)巢湖流域的43個點的沉積物樣品用于分析重金屬總量，選取環(huán)湖河流中靠近巢湖湖區(qū)的7個點位（1、5、12、24、31、41和42）分析其重金屬形態(tài).采用BCR法，將重金屬形態(tài)分為可交換態(tài)及碳酸鹽結(jié)合態(tài)，即弱酸提取態(tài)（F1）；Fe/Mn氧化物結(jié)合態(tài)，即可還原態(tài)（F2）；有機(jī)物及硫化物結(jié)合態(tài)，即可氧化態(tài)（F3）和殘渣態(tài)（F4），F(xiàn)1、F2和F3統(tǒng)稱為可提取態(tài)［12］.重金屬元素含量利用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS，Agilent 7700cx型）測定.Hg的測定使用Hydra-c 型全自動測汞儀.為保證分析的準(zhǔn)確性，同步分析了由國家地質(zhì)實驗測試中心生產(chǎn)的湖底沉積物順序提取微量元素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GBW07436），各重金屬元素不同形態(tài)回收率在95.7％～115.2％范圍內(nèi)，符合美國EPA 標(biāo)準(zhǔn)要求的80％～120％的范圍.

1.4 數(shù)據(jù)處理方法

所有樣品分析均重復(fù)進(jìn)行3次，以提高精確度和減小隨機(jī)誤差，試驗結(jié)果取平均值.實驗數(shù)據(jù)采用采用Origin 8.0、SPSS 16.0和Arc GIS 9.3進(jìn)行分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物重金屬分布特征

表層沉積物重金屬在巢湖流域的分布具有較大的空間差異性，如圖2所示，8種重金屬Cd、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni、As和Hg含量分布總體表現(xiàn)為南淝河-十五里河水系含量高，其次是裕溪河及支流，杭埠河-豐樂河水系、柘皋河水系、白石山水系以及兆河水系的重金屬含量相對較低.這與杜臣昌等［13］認(rèn)為巢湖各主要入湖河流河口表層沉積物中除了南淝河、柘皋河與裕溪河之外，派河、白石山河、杭埠河等基本無重金屬人為污染的結(jié)果基本是一致的.整個巢湖流域前述8種重金屬平均含量分別為0.5，66.1，60.1，292.5，36.6，28.5，14.9，0.2mg/kg，分別是中國土壤環(huán)境背景值［14］的5.4，1.0，2.9，4.7，1.4，1.0，1.7和5.1倍.8種重金屬最大值基本出現(xiàn)在南淝河-十五里河水系，這是由于南淝河-十五里河水系流域靠近合肥市，大量的工業(yè)廢水和生活污水排入河道［15-17］，進(jìn)入水體的重金屬污染物絕大部分易于由水相轉(zhuǎn)入懸浮物，隨著懸浮物的沉降進(jìn)入沉積物中，導(dǎo)致該區(qū)域沉積物中重金屬含量較高；柘皋河水系沉積物中的Cr、Cu、As和Ni的含量較高，這是由于柘皋河是巢湖的主要支流之一，沿河城鎮(zhèn)污水未經(jīng)處理而大量排放，造成河流水質(zhì)污染嚴(yán)重［18］；因兆河流域內(nèi)以農(nóng)村居民點為主，較小的工業(yè)和生活廢水排放，使該地區(qū)水質(zhì)一直保持較清潔水平.

重金屬元素含量的相關(guān)性分析結(jié)果如表1所示，Cr，Ni，Cd和Pb之間存在較高程度的相關(guān)性（P＜0.01），表明4種重金屬具有相似的污染來源，Hg和Zn兩種重金屬元素與其他金屬元素間的相關(guān)關(guān)系較弱，這說明元素Hg和Zn在沉積物中的累積不僅與污染來源有關(guān)，還受到其他多因素的影響，如元素自身的物理化學(xué)特性、沉積物粒度、有機(jī)質(zhì)的成分及與其它元素間存在競爭吸附等［19］，有待進(jìn)一步研究.

圖2 表層沉積物重金屬含量分布特征Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in the sediments

表1 表層沉積物中重金屬元素含量的相關(guān)性分析Table 1 Correlations of heavy metals in surface sediments

圖3 表層沉積物重金屬形態(tài)分布特征Fig.3 Distribution characteristics of heavy metals forms in surface sediment

2.2 重金屬形態(tài)分布特征

環(huán)巢湖流域表層沉積物重金屬形態(tài)分布如圖3所示，8種重金屬元素中Cd的可提取態(tài)含量比例最高，其含量百分比在83.39％～95.84％之間，平均含量百分比為89.22％，研究認(rèn)為可提取態(tài)占總量比例越高，重金屬越易釋放造成二次污染［20］，在可提取態(tài)中，F(xiàn)1態(tài)為其主要賦存形態(tài)，平均含量可達(dá)56.75％，此種形態(tài)在環(huán)境中的遷移性較強(qiáng)，可直接被生物利用，且對pH值的敏感度較高，在酸性條件下容易釋放，進(jìn)而對環(huán)境和生物易產(chǎn)生危害［21］.除Cd元素外，Zn、Pb和As三種金屬元素也具有較高的可提取態(tài)含量百分比，平均含量百分比分別為70.35％，69.50％和63.70％，在可提取態(tài)中，Zn的F1態(tài)最高，其含量百分比為33.07％，僅次于Cd，這表明Zn同樣具有較高的二次釋放潛力.Pb的可提取態(tài)中以F2態(tài)和F3態(tài)為主，兩者含量百分比占總量63.84％，相關(guān)研究表明Pb與沉積物中Fe/Mn氧化物及有機(jī)質(zhì)具有較強(qiáng)的結(jié)合能力［22-24］，這與本研究的結(jié)果一致.重金屬元素Hg、Cr、Ni和Cu主要以殘渣態(tài)存在，平均含量占總量的比值分別為77.56％、64.83％和56.52％和48.93％.研究認(rèn)為殘渣態(tài)重金屬離子易結(jié)合在土壤硅鋁酸鹽礦物晶格中，性質(zhì)較為穩(wěn)定，在一般情況下難以釋放［1，3，25］，對沉積物中重金屬的遷移和生物可利用性貢獻(xiàn)小，這在一定程度上也增強(qiáng)了重金屬在流域空間分布的差異性.

2.3 沉積物重金屬潛生態(tài)危害評價

2.3.1 評價方法 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)（RI）法由瑞典科學(xué)家Hakanson［26］在1980年提出，是利用沉積學(xué)原理評價重金屬污染狀況以及對生物的影響，該方法綜合考慮重金屬的毒性在沉積物中的普遍的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律和評價區(qū)域?qū)χ亟饘傥廴镜拿舾行裕约爸亟饘賲^(qū)域背景值的差異［27-29］.潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法的計算公式如下：

表2 單項及綜合潛在生態(tài)風(fēng)險評價指數(shù)與分級標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Individual and general indices and grades of potential ecological risk assessment

表3 單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)及風(fēng)險分級Table 3 Individual indice and grades of potential ecological risk assessment

2.3.2 評價結(jié)果 巢湖流域沉積物中重金屬元素的單項潛在風(fēng)險指數(shù)如表3所示，重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和As均為低污染等級，Cd為較重污染等級，Hg為重污染等級.因此，對Cd和Hg的單項潛在風(fēng)險指數(shù)進(jìn)行進(jìn)一步空間分析，結(jié)果如圖4所示，單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)Er（Cd）和Er（Hg）具有顯著的空間差異性，Er（Cd）的范圍在19.53～990.13之間，最大值出現(xiàn)在裕溪河水系，Er（Hg）的范圍在13.62～1336.64之間，最大值出現(xiàn)在南淝河水系，這與Cd和Hg元素含量的空間分布特征一致.結(jié)合重金屬形態(tài)分析（圖3），Cd元素在環(huán)境中主要以弱酸溶解態(tài)形態(tài)存在，而此種形態(tài)，在環(huán)境條件發(fā)生改變時，重金屬易發(fā)生釋放，從而對環(huán)境和生物造成危害.因此，在對巢湖流域進(jìn)行重金屬整治時可著重考慮針對Cd和Hg污染的治理工作，以消除兩種金屬的生態(tài)威脅.

巢湖流域表層沉積物重金屬潛在危害評價結(jié)果如圖5所示，潛在風(fēng)險指數(shù)RI在46.58～1696.53范圍，其中，34.9％處于輕微污染，25.6％處于中度污染，11.6％處于重污染，27.9％處于嚴(yán)重污染.7個水系的重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)排序為：南淝河-十五里河＞裕溪河＞柘皋河＞杭埠河-豐樂河＞派河＞白石山河＞兆河.重潛在風(fēng)險和嚴(yán)重潛在風(fēng)險的區(qū)域主要分布在南淝河-十五里河水系以及裕溪河水系，因此，以上兩條水系應(yīng)作為今后巢湖流域重金屬污染防治的重點區(qū)域.

圖4 巢湖流域表層沉積物Er（Cd）和Er（Hg）的空間分布Fig.4 Spatial distribution of Er（Cd）and Er（Hg）in the surface sediments

圖5 表層沉積物潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)Fig.5 The potential ecological risk index（RI）of heavy metals in the surface sediments

3 結(jié)論

3.1 環(huán)巢湖流域表層沉積物中重金屬元素Cd、Cr、Ni、Cu、Zn、Pb、As和Hg的總量總體呈現(xiàn)布總體表現(xiàn)為南淝河-十五里河水系含量高，其次是裕溪河及支流，另外5條水系的重金屬含量相對較低.

3.2 重金屬形態(tài)分析表明，8種重金屬元素中Cd的可提取態(tài)含量比例最高，其次為Zn、Pb和As，Hg、Cr、Ni和Cu主要以殘渣態(tài)存在，因此，Cd、Zn、Pb和As的生物有效性比較高，潛在生態(tài)危害比較大.

3.3 潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果表明，重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、Ni和As均為低污染等級，Cd為較重污染等級，Hg為重污染等級.7個水系的重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)排序為：南淝河-十五里河＞裕溪河＞柘皋河＞杭埠河-豐樂河＞派河＞白石山河＞兆河，重潛在風(fēng)險和嚴(yán)重潛在風(fēng)險的區(qū)域主要分布在南淝河-十五里河水系以及裕溪河水系.

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Occurrence characteristic and potential risk assessment of heavy metals in surface sediments of Circum-Chaohu Basin.

KONG Ming1，PENG Fu-quan1，ZHANG Yi-min1，YIN Hong-bin2，LIU Zhuang1，CHAO Jian-ying1*（1.Nanjing Institute of Environmental Science，Ministry of Environmental Protection，Nanjing 210042，China；2.State Key Laboratory of Lake Science and Environment，Nanjing Institute of Geography and Limnology，Chinese Academy of Sciences，Nanjing 210008，China）.China Environmental Science，2015，35（6）：1864～1872

Surface sediment samples were taken from Chaohu Basin，total and fractions of eight heavy metals（Cd，Cr，Cu，Zn，Ni and Pb）were studied.The pollution of heavy metals were evaluated by the potential ecological risk index（RI）.Heavy metal distribution of surface sediment indicated the highest degree of contamination in Nanfei-Shiwuli River，followed by Yuxi river and its tributaries，finally the other 5 rivers.Fractions of heavy metals analysis showed that Hg，Cr，Ni and Cu existed mainly in residual fractions（77.56％，64.83％，56.52％and 48.93％），and extractable fraction was dominant for Cd（89.22％），followed by Zn，Pb and As（70.35％，69.50％and 63.70％）.Potential ecological risk assessment showed that Cu，Zn，Pb，Cr，Ni and As had low pollution level，Cd had a higher pollution level and Hg had heavily pollution level，the potential ecological risk of heavy metals was in the descending order of Nanfei-Shiwuli river＞Yuxi river＞Zhegao river＞Hangbu-Fengle river＞Pai river＞Baishishan river＞Zhao river.The risk assessment code showed that Cd had very high risk level，Zn had high risk level，Cu and Ti were between low risk and medium risk level，Pb was between no risk and low risk level，Cr posed no risk.Therefore，emergent management measures must be taken to control pollution of Cd and Hg in Nanfei River and Yuxi River.

Circum-Chaohu Basin；sediment；heavy metals；fraction analysis；risk assessment

X254

A

1000-6923（2015）06-1863-09

孔 明（1987-），男，山東棗莊人，環(huán)保部南京環(huán)境科學(xué)研究所，碩士研究生，主要從事湖泊底泥污染控制研究.發(fā)表論文6篇.

2014-11-25

國家自然科學(xué)基金資助項目（41371479）；國家水體污染控制與治理科技重大專項（2012ZX07501-002-008，2014ZX07101-011）；江蘇省自然科學(xué)基金（BK2011081）

* 責(zé)任作者，助理研究員，njauchao@163.com