楊忠平，王 雷，翟 航，趙劍劍，盧文喜（1.重慶大學(xué)土木工程學(xué)院，重慶 0005；2.山地城鎮(zhèn)建設(shè)與新技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（重慶大學(xué)），重慶 0000；.中兵勘察設(shè)計(jì)研究院，北京 10005；.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 10021）

長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊忠平1，2*，王 雷1，2，翟 航3，趙劍劍1，2，盧文喜4（1.重慶大學(xué)土木工程學(xué)院，重慶 400045；2.山地城鎮(zhèn)建設(shè)與新技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（重慶大學(xué)），重慶 400030；3.中兵勘察設(shè)計(jì)研究院，北京 100053；4.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 130021）

為評(píng)價(jià)長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵中重屬污染特征及其健康風(fēng)險(xiǎn)，采用網(wǎng)格化均勻布點(diǎn)系統(tǒng)采集了232件長(zhǎng)春市城區(qū)近地表（約1.5m）灰塵樣品，分別采用X熒光光譜法（XRF）、原子熒光光度法（AFS）和石墨爐原子吸收光譜法（GF-AAS）測(cè)定了近地表灰塵中Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd含量.結(jié)果表明:城市近地表灰塵中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn的平均含量分別為23.26、0.62、94.53、68.41、0.24、93.63和416.71mg/kg，且其變化范圍較大，同時(shí)均顯著高于研究區(qū)表層土壤重金屬含量，已受到一定程度重金屬污染.健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，兒童暴露劑量均明顯高于成年人暴露劑量，是成人暴露劑量的7.3倍（As為7.9倍），經(jīng)消化道攝入暴露是人體城市灰塵重金屬暴露的最主要途徑，其次是皮膚接觸暴露；從各元素的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI）來(lái)看，As的健康風(fēng)險(xiǎn)最高，其次依次為Cr、Pb、Cu、Zn、Cd和Hg；非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)平均值分別為1.11（兒童）和0.14（成人），表明長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵金屬污染已對(duì)兒童造成了潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)，As對(duì)總風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)最大.疊加后的致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)平均值為6.35×10-5，超過(guò)了EPA的建議值，As污染是主要風(fēng)險(xiǎn)因素，但長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵由重金屬引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)總體上尚可接受，不會(huì)對(duì)當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康產(chǎn)生較大危害，但應(yīng)加強(qiáng)防范.

重金屬；近地表灰塵；健康風(fēng)險(xiǎn)；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；長(zhǎng)春市

城市灰塵作為城市大氣環(huán)境的重要污染物其起源和組成復(fù)雜［1-3］，同時(shí)作為污染物（如重金屬、多環(huán)芳烴等）的受納體而成為城市環(huán)境污染的重要起源和指示器［1-4］，其在環(huán)境災(zāi)害發(fā)生中的媒介、傳播、引發(fā)等作用被廣泛關(guān)注［4-7］.尤其是賦存其中的重金屬污染物由于毒性大、非生物降解和可通過(guò)大氣干濕沉降等途徑持續(xù)地大量輸入到地表環(huán)境，對(duì)城市環(huán)境地球化學(xué)循環(huán)造成持久地負(fù)面影響［5-9］.與賦存于其他介質(zhì)中的重金屬污染物相比，吸附在城市灰塵中的重金屬更易通過(guò)吸入、消化道攝入及接觸等方式被人體攝入，使其成為環(huán)境和人類健康（尤其是兒童）的重要威脅，引起了廣泛關(guān)注［1-11］. Davis等［13］研究稱，兒童經(jīng)常的手-口活動(dòng)使其即使在正?；顒?dòng)情況下攝入的土壤也可達(dá)到50～200mg/d.較高的細(xì)顆粒組分含量導(dǎo)致城市灰塵極易在外動(dòng)力作用下再次揚(yáng)起懸浮，使城市居民更易暴露于灰塵污染中［14-17］.因此，開(kāi)展城市灰塵有毒重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)監(jiān)測(cè)、污染特征研究和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)意義重大.

隨著城市社會(huì)經(jīng)濟(jì)地發(fā)展，長(zhǎng)春市城區(qū)已受到一定程度的重金屬污染［3，17-25］，這些研究主要集中在對(duì)土壤、干濕沉降及氣溶膠等的研究，對(duì)在城市環(huán)境災(zāi)害發(fā)生中起媒介、傳播、引發(fā)等作用的城市灰塵的研究比國(guó)內(nèi)外其他城市明顯滯后［26-30］，尤其是對(duì)與人體呼吸高度大體相當(dāng)?shù)某鞘薪乇砘覊m污染特征及其健康風(fēng)險(xiǎn)的研究明顯薄弱.城市近地表灰塵是指散落在與人體平均呼吸高度（1.5m）大體相當(dāng)?shù)慕ㄖ镩T(mén)窗等平臺(tái)上的大氣降塵，部分學(xué)者稱“近地表大氣塵”［2］.對(duì)其研究可更直接地反映灰塵對(duì)人體健康的潛在威脅.因此，在系統(tǒng)地樣品采集基礎(chǔ)上，測(cè)試分析了Cu、Pb、Zn、Cr、As、Hg和Cd含量，查明長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵中重金屬的污染特征，并通過(guò)健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型對(duì)城市人群城市灰塵重金屬暴露進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

圖1 研究區(qū)位置及采樣點(diǎn)分布Fig.1 Studied area and sampling location map

樣品采集執(zhí)行中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)《區(qū)域生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)技術(shù)要求（試行）》（DD2005-02）［31］，同時(shí)參考王平利等［2］提出的采樣方法，即:為更好地反映研究區(qū)內(nèi)城市近地表灰塵污染的空間分布特征，使樣品具有代表性和典型性，采用網(wǎng)格化均勻布點(diǎn)，樣品采集控制范圍為環(huán)城公路以內(nèi)，共劃分215個(gè)1km×1km的采樣單元格（圖1）.采樣密度為1件/km2，部分單元加密為2件/km2，每件樣品由3～5個(gè)子樣等量均勻混合而成，重約30g.樣品均用軟毛刷收集于離地面高度在1.5m左右的木質(zhì)窗臺(tái)、門(mén)框以及閱報(bào)欄等平臺(tái).置于紙質(zhì)樣品袋內(nèi)儲(chǔ)存運(yùn)輸、封口編號(hào)［2，32-33］.采樣時(shí)主要選擇在居民小區(qū)內(nèi)，均遠(yuǎn)離主干公路、建筑工地、拆遷現(xiàn)場(chǎng)和工廠等直接污染源，剔除采樣平臺(tái)上的雜物，對(duì)平臺(tái)上有明顯水泥、鐵屑等風(fēng)化剝落物的則進(jìn)行移點(diǎn)采樣，以避免局部污染，樣品采集全過(guò)程未接觸金屬工具.野外采用GPS測(cè)定各采樣點(diǎn)位地理坐標(biāo)，并標(biāo)注于1:5萬(wàn)野外工作手圖上.工作前期和工作期間天氣晴好，無(wú)明顯降水，共計(jì)采樣232件，采樣結(jié)束后即送至實(shí)驗(yàn)室干燥保存，備分析用.由于樣品采集平臺(tái)均為非金屬類平臺(tái)，因此載塵面對(duì)灰塵中重金屬含量等無(wú)直接關(guān)系，不考慮載塵面對(duì)近地表灰塵中重金屬來(lái)源的影響.

1.2 重金屬含量分析

灰塵中重金屬含量委托國(guó)土資源部長(zhǎng)春地質(zhì)礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測(cè)中心測(cè)試分析.As和Hg含量用AFS-230E型原子熒光光度儀采用原子熒光光度法（AFS）測(cè)定.Cu、Cr、Zn和Pb含量用ADVANT′XP+型X射線熒光光譜儀采用X熒光光譜法（XRF）測(cè)定；Cd含量用M6型石墨爐原子吸收光譜儀采用石墨爐原子吸收光譜法法（GF-AAS）測(cè)定.分析方法均按照中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)（DD2005-01）［34］規(guī)定經(jīng)過(guò)準(zhǔn)確度和精密度檢驗(yàn)，分析方法的檢測(cè)限、準(zhǔn)確度和精密度均滿足規(guī)范要求.樣品分析采用國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GSS系列）進(jìn)行準(zhǔn)確度和精密度質(zhì)量監(jiān)控.結(jié)果表明分析結(jié)果準(zhǔn)確可靠，各元素測(cè)試對(duì)數(shù)偏差ΔlgC均小于0.05；報(bào)出率為100%；抽取10%的樣品進(jìn)行重復(fù)性檢驗(yàn)，相對(duì)雙差RD小于10%，分析合格率均達(dá)到100%.同時(shí)，測(cè)試分析數(shù)據(jù)均通過(guò)實(shí)驗(yàn)室經(jīng)CMA認(rèn)證.

1.3 城市灰塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

1.3.1 暴露途徑及暴露量確定 鑒于城市灰塵的粒徑組成特征及其擴(kuò)散方式，口鼻吸入、消化道攝入和皮膚接觸暴露是城市灰塵進(jìn)入人體的主要途徑［7-12］.因此，本文選擇美國(guó)環(huán)保部推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型［35］，該模型適用于評(píng)價(jià)不同類型污染物通過(guò)口鼻吸入、消化道攝入和皮膚暴露等多種途徑進(jìn)入人體后引起的健康風(fēng)險(xiǎn).即:

式中:Dinh為每天通過(guò)口鼻吸入暴露而攝入的重金屬量，mg/（kg?d）；Ding為每天通過(guò)消化道攝取暴露而攝入的重金屬量，mg/（kg?d）；Ddermal為每天通過(guò)皮膚接觸暴露而攝入的重金屬量，mg/（kg?d）；C為灰塵中重金屬含量，mg/kg；InhR為每日空氣吸入量，m3/d，兒童取7.6m3/d，成年人取20m3/d［9］；IngR為灰塵經(jīng)消化道攝取率，mg/d，兒童取200mg/d，成年人取100mg/d［9］；SA為皮膚暴露面積，cm2，兒童取2800cm2，成人取5300cm2［9］；SAF為皮膚粘附系數(shù)，mg/（cm2?d），兒童取0.2mg/ （cm2?d），成年人取0.07mg/（cm2?d）［11］；ABF為皮膚對(duì)灰塵的吸入系數(shù)，無(wú)量綱，As取0.03，其他元素取0.001［11］.EF暴露頻率，d/a，取180d/a［11］；ED為暴露持續(xù)年限，a，兒童取14a，成人取26a［11］；PEF顆粒排放因子，m3/kg，6.8×108m3/kg［11］；BW為平均體重，kg，兒童取15.9kg，成年人取56.8kg（據(jù)污染場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則）；AT為平均作用時(shí)間，d，非致癌物質(zhì)取ED×365d，致癌物質(zhì)取25550d［11］.

人體終生暴露于致癌物質(zhì)的單位時(shí)間單位體重的平均日攝入量（LADD）用下式計(jì)算:

式中: CR為暴露方式，分別代表InhR/PEF， IngR× 10-6和SA×SAF×ABF×10-6，各項(xiàng)取值同上.

1.3.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) 采用健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表示污染物質(zhì)對(duì)人體健康影響的風(fēng)險(xiǎn)水平.對(duì)非致癌物質(zhì)，健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)大于1時(shí)認(rèn)為存在健康風(fēng)險(xiǎn)；對(duì)于致癌物質(zhì)，美國(guó)EPA在國(guó)家風(fēng)險(xiǎn)計(jì)劃中建立了污染導(dǎo)致增加的致癌風(fēng)險(xiǎn)為10-6（即污染導(dǎo)致百萬(wàn)人增加1例癌癥患者）作為土壤治理基準(zhǔn)［36］.健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)計(jì)算式如下式，即:

式中:HIi和HQj分別為非致癌物質(zhì)i和致癌物質(zhì)j所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)；Di和Dj分別為每天暴露于非致癌物質(zhì)i（平均到整個(gè)暴露作用周期）和致癌物質(zhì)j的暴露劑量（人體終生暴露于致癌物質(zhì)的單位時(shí)間單位體重的平均日攝入量，按壽命周期70a計(jì)），mg/（kg?d）；RFDi為非致癌物質(zhì)i的參考劑量，mg/（kg?d）；SFj為致癌風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)，mg/（kg?d），取值如表1所示.各重金屬元素總的非致癌和致癌風(fēng)險(xiǎn)等于通過(guò)各種途徑暴露的非致癌和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)值的總和.

表1 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)斜率系數(shù)和參考劑量 ［mg/（kg?d）］Table 1 Health risk coefficients and reference dosage of different heavy metals ［mg/（kg?d）］

當(dāng)存在多種致癌和非致癌物質(zhì)，并通過(guò)多種途徑暴露時(shí)，假設(shè)各種污染物質(zhì)之間不存在拮抗作用和協(xié)同作用，則對(duì)各種風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行疊加求和得到總的健康風(fēng)險(xiǎn)值（RISKT）.

2 結(jié)果與討論

2.1 長(zhǎng)春市近地表灰塵重金屬含量特征

長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)如表2所示.城市近地表灰塵中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn的平均含量分別為23.26、0.62、94.53、68.41、0.24、93.63和416.71mg/kg.除Cr外，各個(gè)點(diǎn)位之間重金屬的含量變化范圍均較大，最大值是最小值的十?dāng)?shù)倍至上百倍.其中Hg的最大值是最小值的177倍，變化范圍最小的Cr的最大值也達(dá)最小值的2.7倍.這表明城區(qū)近地表灰塵局部重金屬污染已十分嚴(yán)重.

按照變異系數(shù)的大小大致可將近地表灰塵中重金屬元素分為三類:變異系數(shù)小于0.5的As、Cr具有較小程度變異；變異系數(shù)大于1的Cd和Hg具有較大的變異；變異系數(shù)在0.5～1之間的Cu、Pb和Zn屬于中等程度變異.通常認(rèn)為較小的變異系數(shù)說(shuō)明該類元素可能主要受自然源控制，較大的變異系數(shù)表明該類元素可能受人為源影響較大.因城市灰塵在沉降過(guò)程中在各種動(dòng)力驅(qū)動(dòng)下充分混合，使這一準(zhǔn)則對(duì)城市灰塵更為適用［11，15］.由于變異系數(shù)不能反映大范圍的面狀污染，且變異系數(shù)并未考慮采樣點(diǎn)的空間相關(guān)性，故其不能反映全區(qū)的平均污染狀況及空間變異特征和分布特征，僅能概括性地說(shuō)明點(diǎn)狀污染的存在.

城區(qū)近地表灰塵中重金屬含量均顯著高于表層土壤（0～20cm）中重金屬含量，同時(shí)也高于吉林省表層土壤中重金屬平均含量，差值最小的Cr的含量也高出吉林省土壤平均含量近1倍，差值最大的Hg和Zn達(dá)6倍.近地表灰塵重金屬含量高出長(zhǎng)春市和吉林省土壤背景值1～8倍.

表2 長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵中重金屬元素含量統(tǒng)計(jì)特征 （mg/kg）Table 2 Descriptive statistics of the heavy metal content in urban dust in Changchun （mg/kg）

2.2 重金屬暴露劑量

長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵兒童和成人重金屬暴露劑量如表3和表4所示.從表3可見(jiàn)，對(duì)兒童和成人，3種暴露途徑的平均暴露總劑量均是Zn最大［分別為3.07×10-3和4.18×10-4mg/（kg?d）］，其次依次為Pb［6.70×10-4和9.13×10-5mg/（kg?d）］， Cr［6.33× 10-4和8.62×10-5mg/（kg?d）］，Cu［4.85×10-4和6.11× 10-5mg/（kg?d）］、As［1.75×10-4和2.2×10-5mg/（kg?d）］、Cd［5.18×10-6和7.53×10-7mg/（kg?d）］和Hg（2.29× 10-6和3.12×10-7mg/（kg?d）），且兒童暴露劑量均明顯高于成年人暴露劑量，是成人暴露劑量的7.3倍（As為7.9倍）.從表4可以看出，對(duì)于致癌物質(zhì)As、Cd和Cr，人體終生暴露于Cr的單位時(shí)間單位體重的平均日攝入量（LADDtotal）最大為1.59×10-4mg/ （kg?d），其次為As（4.05×10-5mg/（kg?d））和Cd（1.30× 10-6mg/ （kg?d））.

表3 各非致癌元素每日劑量及各種暴露途徑風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 3 Daily exposure and non-cancer risk index for each metals and pathway in near-surface urban dust in Changchun

表4 各致癌元素每日暴露劑量及各種暴露途徑風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Table 4 Daily exposure and cancer risk index for each metals and pathway in near-surface urban dust in Changchun

表5 長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵重金屬致癌與非致癌總風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)劃分Table 5 The classification of total carcinogenic risk and non-concinogenic risk

經(jīng)消化道攝取暴露是人體暴露的最主要途徑，其次是皮膚接觸暴露.對(duì)于不同人群，攝入劑量分別占總暴露劑量的99.70%（兒童，其中As為92.20%）和90.00%（成人），皮膚接觸暴露分別占到總暴露劑量的0.28%（兒童，其中As為7.75%）和9.97%（成人）.對(duì)于致癌物質(zhì)As、Cd和Cr，經(jīng)消化道攝入劑量和皮膚接觸占到總暴露劑量的97.70%.這與國(guó)內(nèi)外其他研究結(jié)果類似［7-12］.

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果如表3和表4所示.從表3可見(jiàn)，從各元素通過(guò)口鼻吸入的暴露風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)對(duì)比可見(jiàn)，Cr通過(guò)口鼻吸入暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)最大，平均健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)達(dá)1.23×10-3（兒童）和7.98×10-3（成人），其次依次為As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd.對(duì)比各元素經(jīng)消化道攝取暴露風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)可見(jiàn)，As經(jīng)消化道攝取的健康風(fēng)險(xiǎn)最大，平均健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分別達(dá)5.37×10-1（兒童）和6.61×10-2（成人）.值得注意的是，As經(jīng)消化道攝取暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最大值分別達(dá)到2.510（兒童）和0.308（成人），表明對(duì)于兒童而言，局部已經(jīng)存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn).其他元素經(jīng)消化道攝取暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)依次為Cr、Pb、Cu、Zn、Cd和Hg.對(duì)比各元素經(jīng)皮膚接觸暴露風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)可見(jiàn)，As經(jīng)皮膚接觸暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)最大，平均健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分別達(dá)1.10×10-1（兒童）和1.79×10-2（成人），其他元素依次為Cr、Pb、Cd、Hg、Zn和Cu.從總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HI）值對(duì)比可見(jiàn)，As的健康風(fēng)險(xiǎn)最高，平均風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分別達(dá)6.48×10-1（兒童）和8.04×10-2（成人），最大值達(dá)3.020（兒童）和0.392（成人），其次依次為Cr、Pb、Cu、Zn、Cd和Hg.

對(duì)比同一元素不同暴露途徑風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)可見(jiàn)，除Hg外，消化道攝取暴露風(fēng)險(xiǎn)對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)最大，是人體健康風(fēng)險(xiǎn)的主要風(fēng)險(xiǎn)源.皮膚接觸暴露是人體Hg暴露風(fēng)險(xiǎn)的主要風(fēng)險(xiǎn)源.

長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵金屬污染的非致癌總健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（HIt）平均值分別為1.11（兒童）和0.14（成人），最大值達(dá)3.48（兒童）和0.45（成人），表明長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵金屬污染已對(duì)兒童造成了潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)引起關(guān)注.同時(shí)，As、Cr和Pb對(duì)總風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)分別為58.2%（兒童）和58.7%（成人），21.7%（兒童）和22.00%（成人），17.5%（兒童）和16.8%（成人），三者疊加后對(duì)總健康風(fēng)險(xiǎn)的累積貢獻(xiàn)達(dá)到97.3%，表明這3種元素是長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵主要健康風(fēng)險(xiǎn)源.

從表4可見(jiàn)，As、Cd和Cr的平均致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RISK）的分別為6.28×10-5、8.01×10-10和6.52×10-7，各重金屬疊加后的致癌總風(fēng)險(xiǎn)（RISKt）為6.35×10-5，即重金屬污染將導(dǎo)致百萬(wàn)人中至少增加63例癌癥患者，其中As污染是主要風(fēng)險(xiǎn)因素，Cd和Cr對(duì)居民的身體健康威脅較小. Cd 和Cr的健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于美國(guó)EPA設(shè)定的10-6的風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)，As盡管超過(guò)了美國(guó)EPA風(fēng)險(xiǎn)基準(zhǔn)，但根據(jù)專家建議，致癌風(fēng)險(xiǎn)在10-6～10-4也是可以接受的［8］，如果執(zhí)行這一標(biāo)準(zhǔn)，則長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵由重金屬引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)尚可接受.但同時(shí)應(yīng)該注意到，As的最大致癌風(fēng)險(xiǎn)已達(dá)到2.93×10-4，已經(jīng)接近專家建議限值，表明長(zhǎng)春市城區(qū)局部健康風(fēng)險(xiǎn)不應(yīng)忽視.

2.4 健康風(fēng)險(xiǎn)空間分布特征

為表征城區(qū)范圍內(nèi)致癌風(fēng)險(xiǎn)的相對(duì)大小，指導(dǎo)健康風(fēng)險(xiǎn)防范，將總非致癌風(fēng)險(xiǎn)（HIt）和總致癌風(fēng)險(xiǎn)（RISKt）劃分為5級(jí)（表5），并采用MapGIS繪制健康風(fēng)險(xiǎn)空間分布圖（圖2，圖3），考慮到成人總非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)尚未超過(guò)限值，僅分析兒童總非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)空間分布特征和總致癌健康風(fēng)險(xiǎn)空間分布特征.

從表5可見(jiàn)，市區(qū)范圍內(nèi)63.7%的采樣單元（147個(gè)）超過(guò)風(fēng)險(xiǎn)限值1，另外有21.6%的采樣單元健康風(fēng)險(xiǎn)值介于0.9～1之間.同時(shí)，從圖2可見(jiàn)，這些超限單元較為均勻地散布于整個(gè)城區(qū)范圍，表明對(duì)兒童而言，長(zhǎng)春市城區(qū)非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)普遍存在，應(yīng)引起重視.市區(qū)，范圍內(nèi)72%的采樣單元（167個(gè)）的總致癌風(fēng)險(xiǎn)低于7.0×10-5，僅有2.2%的采樣單元（5個(gè)）健康風(fēng)險(xiǎn)值超過(guò)了專家建議值，同時(shí)，超限值較為集中的分布于人民廣場(chǎng)東北部的極小范圍內(nèi)（圖3）.因此，長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵致癌健康風(fēng)險(xiǎn)尚在可接受的范圍內(nèi)，尚不存在較大致癌風(fēng)險(xiǎn).

圖2 近地表灰塵兒童非致癌總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)Fig.2 Total non-carcinogenic risk assessment figures of all heavy metals for children

圖3 近地表灰塵兒童致癌總風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)Fig.3 Total carcinogenic risk assessment figures of all heavy metals for children

應(yīng)該指出，本文所涉及的污染元素有限，因此在一定程度上能低估了近地表灰塵中重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn).且暴露劑量評(píng)價(jià)時(shí)引用的暴露參數(shù)與人群的實(shí)際參數(shù)存在一定的差異，需通過(guò)進(jìn)一步研究對(duì)模型和評(píng)價(jià)結(jié)果進(jìn)行修正.

3 結(jié)論

3.1 城市近地表灰塵中As、Cd、Cr、Cu、Hg、 Pb和Zn的平均含量分別為23.26、0.62、94.53、68.41、0.24、93.63和416.71mg/kg，同時(shí)，各重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化范圍較大，且均顯著高于研究區(qū)表層土壤中含量，變異系數(shù)分析表明長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵中重金屬元素已在一定程度上受到人為源輸入的影響.

3.2 三種暴露途徑的平均暴露總劑量?jī)和统扇司荶n的暴露量最大，其次依次為Pb，Cr，Cu、As、Cd和Hg，且兒童暴露劑量均明顯高于成年人暴露劑量，是成人暴露劑量的7.3倍（As為7.9倍）.對(duì)于致癌物質(zhì)As、Cd和Cr，人體終生暴露于Cr的單位時(shí)間單位體重的平均日攝入量最大，為1.59×10-4，其次為As和Cd，分別為4.05×10-4和1.30×10-6.經(jīng)消化道攝入暴露是人體暴露的最主要途徑，其次是皮膚接觸暴露.

3.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明，As的健康風(fēng)險(xiǎn)最高，其次依次為Cr、Pb、Cu、Zn、Cd和Hg.除Hg外，經(jīng)消化道攝入暴露風(fēng)險(xiǎn)對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)最大，是人體健康風(fēng)險(xiǎn)的主要風(fēng)險(xiǎn)源.皮膚接觸暴露是人體Hg暴露風(fēng)險(xiǎn)的主要風(fēng)險(xiǎn)源.非致癌總風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)平均值分別為1.11（兒童）和0.14（成人），最大值達(dá)3.45（兒童）和0.45（成人），表明長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵金屬污染已對(duì)兒童造成了潛在的健康風(fēng)險(xiǎn).As、Cr和Pb是長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵最為主要的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)源.As、Cd和Cr疊加后的致癌總風(fēng)險(xiǎn)為6.35×10-5，其中As污染是主要風(fēng)險(xiǎn)因素，但長(zhǎng)春市城區(qū)近地表灰塵由重金屬引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)尚可接受.

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Study on health risk of potentially toxic metals in near-surface urban dust in Changchun City.

YANG Zhong-ping1，2*， WANG Lei1，2， ZHAI Hang3， ZHAO Jian-jian1，2， LU Wen-xi4（1.School of Civil Engineering， Chongqing University， Chongqing 400045， China；2.Key Laboratory of New Technology for Construction of Cities in Mountain Area （Chongqing University）， Ministry of Education， Chongqing 400030， China；3.China Ordnance Industry Survey and Geotechnical Institute， Beijing 100053， China；4.College of Environment and Resources， Jilin University， Changchun 130021， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：1247～1255

An extensive survey was conducted to evaluate the health risk of potentially toxic heavy metals in near-surface urban dust environment of Changchun， P.R.China. 232samples were collected， using a systematic sampling strategy with a sampling density 3～5 composite dust samples （about 1.5m above the ground surface） per km2in urban sit. X-ray fluorescence spectroscopy （XRF）， atomic fluorescence spectrophotometry （AFS） and graphite furnace atomic absorption spectrometry （GF-AAS） were employed to analyze the Cu， Pb， Zn， Cr， As， Hg and Cd concentration of urban dust，respectively. The results indicated that the mean concentration of As， Cd， Cr， Cu， Hg， Pb and Zn in the near-surface urban dusts of Changchun was 23.26， 0.62， 94.53， 68.41， 0.24， 93.63 and 416.71 mg/kg， respectively， which are significant higher than the value of Changchun topsoils， meanwhile， which also shows that the urban dust in Changchun was polluted. The results of health risk assessment showed that children has had greater health risks than adults， the exposure doses for children were 7.3 times higher than those for adults， except for As which is 7.9 times higher. The exposure pathway which resulted in the highest level of risk for human exposed to near-surface dust was ingestion of this material， which was followed by dermal contact. As for the aggregate non-carcinogenic health risk （HI）， As was of most concern regarding the potential occurrence of health impact， which was followed by Cr， Pb， Cu， Zn， Cd and Hg. The average non-carcinogenic health risk index for children and adults were 1.11 and 0.14， respectively. Of the three carcinogenic metals concernedin present study As， Cr and Cd， As was of most concerned. The average aggregate carcinogenic health risk index （RISKt）was 6.35×10-5， which was higher than the EPA advised values. However， except for some locations， risk values of both cancer and non-cancer health risk obtained in present study were in the receivable range on the whole.

urban；near-surface dust；health risk；risk assessment；Changchun

X503.1

A

1000-6923（2015）04-1247-09

楊忠平（1981-），男，重慶忠縣人，副教授，博士，主要從事城市環(huán)境與生態(tài)方面的教學(xué)與研究.發(fā)表論文30余篇.

2014-07-23

重慶大學(xué)中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)（CDJZR 12200008， 106112013CDJZR200002）

* 責(zé)任作者， 副教授， yang-zhp@163.com