杜亮亮 李 泉 李紹限 胡放榮 熊顯名 張文濤 韓家廣

基于石墨烯的太赫茲分光主動(dòng)控制

杜亮亮1,2李 泉2李紹限2胡放榮1,3熊顯名1,3張文濤1,3韓家廣1,2

1（桂林電子科技大學(xué) 電子工程與自動(dòng)化學(xué)院 桂林 541000）
2（天津大學(xué) 太赫茲波研究中心 精密儀器與光電子工程學(xué)院 天津 300072）
3（廣西高校光電信息處理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 桂林 541000）

石墨烯是目前已知的理想二維薄膜，具有獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)出優(yōu)異的電學(xué)、光學(xué)特性和良好的兼容性。同時(shí)面對(duì)石墨烯的帶內(nèi)躍遷恰好與太赫茲頻帶相對(duì)應(yīng)的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，提出了一種石墨烯-硅復(fù)合結(jié)構(gòu)對(duì)太赫茲的主動(dòng)控制，并且實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲傳輸?shù)娘@著調(diào)制。本文主要采用太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)對(duì)基于石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)進(jìn)行深入的研究。實(shí)驗(yàn)揭示了在連續(xù)的藍(lán)紫光泵浦條件下，復(fù)合結(jié)構(gòu)太赫茲波的透射率隨外加電壓表現(xiàn)出雙向大范圍的變化，反射率卻表現(xiàn)出單調(diào)的微弱變化的光譜特性。面對(duì)復(fù)合結(jié)構(gòu)對(duì)太赫茲傳輸表現(xiàn)出的奇異特性，本文采用Kubo模型和肖特基結(jié)理論，指出了這一光譜變化與石墨烯和硅的電導(dǎo)率密切相關(guān)。

石墨烯，太赫茲，肖特基結(jié)，主動(dòng)控制

石墨烯是以單層碳原子緊密堆垛成蜂窩狀晶格結(jié)構(gòu)的二維薄膜，具有優(yōu)異的電學(xué)和光學(xué)特性。自2004年Novoselov和Geim采用機(jī)械剝離法獲得穩(wěn)定的單層石墨烯到大面積石墨烯的成功制備[1?4]，其已作為一種新型的光電納米材料被廣泛地研究，同時(shí)也使人們對(duì)石墨烯從紅外波段到更低的太赫茲波段的研究成為可能。石墨烯奇異的狄拉克-費(fèi)米子移動(dòng)特性，以及獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)和電子傳輸特性[5]，使得可以通過外加電場(chǎng)使其費(fèi)米面發(fā)生移動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)電導(dǎo)率的主動(dòng)控制。正是由于石墨烯獨(dú)特的載流子和無(wú)質(zhì)量的狄拉克-費(fèi)米子屬性，才使其可以對(duì)紅外波段的電磁波高效調(diào)控[6?8]。值得注意的是石墨烯帶內(nèi)躍遷對(duì)應(yīng)的量子態(tài)間距恰巧位于太赫茲頻段[9?10]，使其有希望為解決太赫茲功能器件的短缺發(fā)揮作用。目前基于人工電磁微結(jié)構(gòu)的太赫茲功能器件，如調(diào)頻器件、偏振控制器件、調(diào)幅器件和傳感器件等得到了迅速的發(fā)展[11?13]，但這些功能器件被動(dòng)式的居多，相比而言，能進(jìn)行主動(dòng)控制的太赫茲功能器件還比較匱乏。因此，如何獲得高效的、實(shí)用的主動(dòng)控制太赫茲功能器件引起了人們廣泛的興趣。由于石墨烯導(dǎo)電率動(dòng)態(tài)可調(diào)，同時(shí)超薄的二維結(jié)構(gòu)使其吸收率低，同時(shí)還具有良好的兼容性，使石墨烯成為太赫茲波主動(dòng)控制器件的重要材料之一。最近，石墨烯已作為一種新型材料被用于對(duì)太赫茲波傳輸?shù)恼{(diào)制[14]。2012年，Sensale-Rodriguez等[15]電壓調(diào)控SiO2/Si基底上的單層石墨烯，實(shí)現(xiàn)了0.57?0.63 THz內(nèi)最高64%的反射光強(qiáng)調(diào)制。同年，Weis等[16]基于石墨烯/硅的光調(diào)控，在0?500 mW的光泵調(diào)節(jié)下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲的99%顯著調(diào)制。2013年，Lee等[17]利用單層石墨烯和金屬微結(jié)構(gòu)相結(jié)合，在?400?400 V的電壓范圍內(nèi)，對(duì)0.3?2.3 THz頻段進(jìn)行調(diào)制，在0.75 THz處實(shí)現(xiàn)了46.9%的最高透射調(diào)制。2015年，Wu等[18]將離子液體與石墨烯相結(jié)合，利用離子液體的門效應(yīng)，在二者界面的納米級(jí)厚度范圍內(nèi)，形成較大的電荷積累和電場(chǎng)強(qiáng)度，有效調(diào)制了石墨烯的費(fèi)米能級(jí)，從而實(shí)現(xiàn)了低電壓(0?3 V) 83%的光強(qiáng)調(diào)制。本文提出了一種基于石墨烯的太赫茲復(fù)合調(diào)制，通過在外加連續(xù)激光(Continuous Wave, CW)光泵和低壓的共同作用下，實(shí)現(xiàn)了在0.2?1.0 THz波段內(nèi)對(duì)太赫茲波的顯著調(diào)制。我們利用Kubo模型和肖特基結(jié)模型對(duì)相關(guān)實(shí)驗(yàn)結(jié)果給出了很好的理論解釋。

1 調(diào)制原理

1.1 石墨烯的光電導(dǎo)特性

考慮到石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)在狄拉克點(diǎn)附近的緊束縛哈密頓量是線性的，這里采用Kubo公式描述單層石墨烯的電導(dǎo)率[19]：

式中，f(E)={1+exp[(E?Ef)/(kT)]}-1為費(fèi)米分布函數(shù)，k為波爾茨曼常數(shù)，Ef為費(fèi)米能級(jí)，T為開爾文溫度；?為約化的普朗克常量；τ是弛豫時(shí)間；ω為角頻率。石墨烯特殊的錐形能帶結(jié)-構(gòu)，使得在外加電場(chǎng)的作用下可以調(diào)節(jié)其費(fèi)米面[2021]。從式(1)-(3)，可以知道石墨烯費(fèi)米能級(jí)Ef的移動(dòng)導(dǎo)致其電導(dǎo)率的變化，此為主動(dòng)控制提供理論支持。

1.2 薄膜的透反模型

由于石墨烯是近乎理想的薄膜結(jié)構(gòu)，因此采用法珀干涉原理，在薄膜厚度d→0的極限條件，可以得到石墨烯薄膜的透射系數(shù)[22]：

相應(yīng)的石墨烯薄膜的反射系數(shù)為[23]：

式中，μ0為真空磁常數(shù)，ε0為真空介電常數(shù)，N是石墨烯的層數(shù)，nSi為基底的折射率。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果及分析

樣品制備如圖1所示。我們通過濕轉(zhuǎn)移法[24]把石墨烯薄膜轉(zhuǎn)移到N型高阻（電阻率8000 ?·cm）約1 cm2硅片上，其中石墨烯是通過化學(xué)氣相淀積法(Chemical Vapor Deposition, CVD)制得，硅的厚度為510 μm，然后在石墨烯的上表面和基底硅的下表面相應(yīng)位置做上金屬電極。參考樣品分別為空氣和金屬平面鏡。樣品中石墨烯的拉曼光譜如圖1(b)（采用英國(guó)Renishaw拉曼光譜儀，激發(fā)波長(zhǎng)523 nm，功率4 mW，50倍物鏡）?？梢悦黠@地觀察到石墨烯的G峰和2D峰；同時(shí)D峰的幾乎消失表明了實(shí)驗(yàn)采用的石墨烯品質(zhì)良好。

圖1 樣品結(jié)構(gòu)示意圖(a)和石墨烯的拉曼光譜(b)Fig.1 Schematic diagram of modulator structures (a) and Raman spectra of the grapheme (b).

實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示，我們采用全光纖的太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)(Terahertz time-domain spectroscopy, THz TDS)對(duì)樣品進(jìn)行透射和全反射的測(cè)量。太赫茲波經(jīng)過光路垂直入射到樣品表面，在與樣品表面垂直方向上接收透射的太赫茲信號(hào)，同時(shí)移動(dòng)太赫茲探測(cè)天線，經(jīng)過分束器后反射的太赫茲信號(hào)，也會(huì)被接收到。中心波長(zhǎng)為445 nm的CW藍(lán)紫光（功率P為0?800 mW可調(diào)）以約45°入射到樣品表面。

圖2 太赫茲測(cè)試系統(tǒng)示意圖Fig.2 Schematic diagram of the THz transmission and reflectance measurement system.

圖3 是實(shí)驗(yàn)測(cè)得的太赫茲透射時(shí)域譜。由于系統(tǒng)穩(wěn)定性好且所有結(jié)果在一次實(shí)驗(yàn)中獲得，信號(hào)大小可以相互之間比較。以透射時(shí)域譜峰值Vop的變化作為參照對(duì)比分析，在CW光泵功率為100 mW時(shí)，電壓U的可調(diào)范圍為?2.3?10 V（隨著外加電壓U的升高，通過樣品的電流急劇增加，此時(shí)對(duì)應(yīng)為擊穿電壓Ub，而在正負(fù)擊穿電壓之間即為其可調(diào)范圍），對(duì)應(yīng)的透射時(shí)域譜峰值Vop在2.32?3.27之間變化，峰值變化范圍ΔVop為0.95；隨CW光泵的增加，電壓U的可調(diào)范圍逐漸減少，而ΔVop逐漸增大；當(dāng)CW光泵功率達(dá)800 mW時(shí)，電壓U可調(diào)范圍下降到?1.5?6.8 V，透射時(shí)域譜峰值Vop在1.00?2.69之間變化，峰值變化范圍ΔVop增大到1.69。外加電壓U對(duì)太赫茲透射調(diào)制的范圍隨CW光泵功率逐漸加大。這是由于外加CW光泵使硅基底的載流子濃度NSi發(fā)生了變化。對(duì)一般特定的熱平衡狀態(tài)下的非簡(jiǎn)并半導(dǎo)體材料，其載流子濃度之積N0P0（N0是半導(dǎo)體的導(dǎo)帶電子濃度，P0是半導(dǎo)體的價(jià)帶空穴濃度）是固定不變的，與禁帶寬度和溫度有關(guān)[25]。波長(zhǎng)445 nm的CW光泵使樣本中的電子能量升高，相對(duì)禁帶寬度減小，基底硅中的載流子濃度升高，相應(yīng)的電導(dǎo)率增加，透射率減小。比較不同功率CW光泵條件下的太赫茲透過時(shí)域譜，外加電壓對(duì)樣品太赫茲波透射不僅有明顯的調(diào)制，且變化趨勢(shì)一致。即隨電壓的單調(diào)增加，樣品對(duì)太赫茲透過率先增大后減小。隨CW光泵功率在增加，樣品太赫茲的最大透過率逐漸減少和擊穿電壓Ub的絕對(duì)值逐漸減少，都反映了樣品中載流子濃度的增加。

圖3 太赫茲透射時(shí)域譜 (a) 100 mW，(b) 200 mW，(c) 400 mW，(d) 800 mWFig.3 Transmitted terahertz time-domain signals at various gate bias voltages under a photoexcitation power of 100 mW (a), 200 mW (b), 400 mW (c) and 800 mW (d).

我們以CW光泵功率200 mW為例具體分析。以實(shí)驗(yàn)中直接通過空氣的透射太赫茲時(shí)域譜的峰值Vip做參考，對(duì)通過樣品的透射太赫茲時(shí)域譜的峰值Vop做歸一化處理。圖4中的黑色小球代表由實(shí)驗(yàn)測(cè)量的歸一化峰值(Vip/Vop)，外加電壓U為?2 V時(shí)透過只有31%，隨著電壓升高，透過逐漸增大，當(dāng)電壓升高到約2 V時(shí)，透過達(dá)到最大55%，再繼續(xù)增加電壓U，透過又逐漸減少，表現(xiàn)出明顯的雙向調(diào)制特性。此透射現(xiàn)象形成的原因是由于石墨烯與N型硅形成了肖特基結(jié)[26]，使得基底硅的載流子濃度會(huì)隨著外加電壓而改變。由實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象得知，在外加電壓U為2 V時(shí)，此時(shí)基底硅中載流子處于平衡位置（導(dǎo)帶電子濃度N0和價(jià)帶空穴P0幾乎相等），這是因?yàn)榇藸顟B(tài)下基底硅中載流子濃度(NSi=N0+P0)最小，電導(dǎo)率σSi=NSieμ（其中μ是遷移率）也達(dá)到最小值，故此時(shí)太赫茲透過率最大。因外加電壓和整流作用[27]，當(dāng)電壓偏離平衡位置后，基底硅的載流子濃度會(huì)隨之增加，電導(dǎo)率增大，導(dǎo)致太赫茲透過率減小。

圖5給出了在不同CW光泵條件下實(shí)驗(yàn)樣品的太赫茲反射時(shí)域譜（圖5中只截取了主反射峰和次反射峰）。主反射峰是樣品前表面第一次反射的太赫茲時(shí)域譜，通過對(duì)100?800 mW不同CW光泵條件下的反射對(duì)比發(fā)現(xiàn)，CW光泵的功率變化對(duì)太赫茲反射影響較小，且電壓對(duì)反射調(diào)制的變化趨勢(shì)表現(xiàn)出一致，反射率變化范圍相對(duì)較小。CW光泵的功率與太赫茲反射調(diào)制的變化幾乎無(wú)關(guān)，而與太赫茲透射的調(diào)制相關(guān)明顯，且隨CW光泵功率的增大，外加電壓對(duì)太赫茲透射調(diào)制的范圍逐漸加大，反映出樣品對(duì)太赫茲波透反調(diào)制的不尋常。次反射峰是經(jīng)過樣品后表面第一次反射的太赫茲時(shí)域信號(hào)，其有著與太赫茲透射時(shí)域譜相同的調(diào)制特性，即隨著CW光泵功率的增加，外加電壓U對(duì)太赫茲透射調(diào)制范圍逐漸加深，同時(shí)表現(xiàn)出電壓對(duì)太赫茲的雙向調(diào)制。此對(duì)比表明了雙向調(diào)制發(fā)生在樣品內(nèi)部，佐證了透射的調(diào)制是通過改變基底硅中載流子濃度而實(shí)現(xiàn)。

圖4 歸一化的透射太赫茲峰值與電壓的關(guān)系Fig.4 Normalized THz transmission peak amplitude (Vop/Vip) at various gate bias voltages.

圖5 太赫茲反射時(shí)域譜，插圖分別是對(duì)次反射峰的放大 (a) 100 mW，(b) 200 mW，(c) 400 mW，(d) 800 mWFig.5 Reflected terahertz time-domain signals at various gate bias voltages under a photoexcitation power of 100 mW (a), 200 mW (b), 400 mW (c) and 800 mW (d), and the inset in each panel shows the second reflective signal.

為進(jìn)一步的深入了解，通過傅里葉變換將太赫茲時(shí)域信號(hào)轉(zhuǎn)化到頻域分析：樣品的透射率|t?(ω)|=|Est(ω)/Ert(ω)|，其中，Est(ω)是透過樣品的太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度；Ert(ω)是透過空氣的太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度。樣品的反射率|r?(ω)|=|Esr(ω)/Err(ω)|，其中，Esr(ω)是樣品前表面反射的太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度；Err(ω)是金屬鋁平面鏡替代樣品后的電場(chǎng)強(qiáng)度。下面以CW光泵功率為200 mW為例分析(圖6(a))。在不同電壓下，樣品的太赫茲透射率|t?(ω)|在30%?60%之間變化；且對(duì)于任一特定電壓而言，在有效頻帶(0.2?1 THz)內(nèi)透過率變化幾乎為一定值，其表現(xiàn)出的很好的寬頻帶和極化不敏感（樣品的表面無(wú)結(jié)構(gòu)，所以表現(xiàn)出高度的極化不敏感）調(diào)制特性；此對(duì)太赫茲的寬頻帶大范圍的主動(dòng)控制給予了實(shí)驗(yàn)上的證明，同時(shí)由于樣品的簡(jiǎn)單易集成使得對(duì)其他太赫茲的功能器件的主動(dòng)控制提供了試驗(yàn)依據(jù)。由于CW光泵引起基底硅載流子濃度的提高，樣品的肖特基特性愈發(fā)突出，使得無(wú)法找到同一狀態(tài)下樣品的基底參考，所以無(wú)法通過薄膜的透射函數(shù)(式(4))描述此奇異的透反射傳輸特性。為此先從反射入手分析，由圖6(b)可知反射率的變化范圍不超過4%，此微弱變化主要是外加電場(chǎng)改變了樣品表面石墨烯的費(fèi)米能級(jí)，Ef移動(dòng)導(dǎo)致了電導(dǎo)率的變化(式(1))，最終使反射隨著外加電壓?jiǎn)握{(diào)地變化[28](式(5))。根據(jù)石墨烯薄膜的透過率(式(4))與反射率(式(5))的相關(guān)性Δt(ω)=Δr(ω)(nSi+1)/2，由試驗(yàn)測(cè)得電壓?2?1 V之間的反射率變化范圍|Δr?|只有2%，可以推斷樣品表面石墨烯透射率變化|Δt?|一定較小，所以可以用實(shí)驗(yàn)測(cè)得透射比t?(ω)近似為基底硅的透射率t(ω)=|t?(ω)|+|Δt?(ω)|, |Δt?(ω)|?|t?(ω)|。從而可以對(duì)太赫茲在硅基底中的傳輸簡(jiǎn)化為一次透射進(jìn)行分析，運(yùn)用菲涅爾定理和麥克斯韋方程可以建立起基底硅的等效折射?與透射率t?(ω)的關(guān)系[29]。通過實(shí)驗(yàn)測(cè)得的透射率t?(ω)，我們提取了在不同CW光泵和電壓條件下的基底硅等效折射率?，并近似推出基底硅在空氣中的反射系數(shù)r，結(jié)果發(fā)現(xiàn)反射系數(shù)(r≈0.52)幾乎為一定值，此體現(xiàn)了僅依靠基底硅的載流子濃度變化不能引起反射率將近4%的變化，證明了樣品前表面反射率的變化是由于石墨烯薄膜電導(dǎo)率改變引起的，與基底硅的載流子濃度變化相對(duì)無(wú)關(guān)，從而揭示了此復(fù)合結(jié)構(gòu)對(duì)太赫茲的反射與透射隨電壓變化的不一致特性。

圖6 泵浦光200 mW的太赫茲透射頻譜圖(a)和反射頻譜圖(b)Fig.6 THz transmission spectra (a) and THz reflectance spectra (b) at various gate bias voltages under a photoexcitation power of 200 mW.

3 結(jié)語(yǔ)

本文報(bào)道了基于石墨烯和硅的復(fù)合結(jié)構(gòu)對(duì)太赫茲波在光電共同作用下的寬頻調(diào)制特性，證實(shí)了N型硅基底上和石墨烯組成的復(fù)合結(jié)構(gòu)上通過較低電壓，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲透射的較大幅度的調(diào)節(jié)，但反射太赫茲信號(hào)基本不變。并進(jìn)一步利用Kubo模型和肖特基結(jié)效應(yīng)對(duì)該實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了解釋。該工作為開發(fā)新型的主動(dòng)太赫茲功能器件提供了新穎的途徑。

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CLCTL65, TB383

A graphene-based THz spectral active control

DU Liangliang1,2LI Quan2LI Shaoxian2HU Fangrong1,3XIONG Xianming1,2ZHANG Wentao1,3HAN Jiaguang1,2
1(Department of Electrical Engineering and Automation, Guilin University of Electronic Technology, Guilin 541000, China)
2(Center for Terahertz Waves and College of Precision Instrument and Optoelectronics Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China)
3(Guangxi Colleges and Universities Key Laboratory of Optoelectronic Information Processing, Guilin 541000, China)

Background:Graphene, a two-dimensional layer of carbon atoms forming a honeycomb crystal lattice, has attracted much attention for its extraordinary carrier transport properties. The unique electronic structure of graphene gives rise to massless charge carriers and ballistic transport on a submicron scale at room temperature.Purpose:The tunable electrical properties realized by raising or lowering the Fermi level, allow excellent tunability of electromagnetic structures made of this material.Methods:We used terahertz time-domain analysis of the composite structure.Results:Here we demonstrate a significant amplitude modulation of THz waves with gated graphene by using extraordinary transmission through the graphene layer placed right above N-silicon substrate in the blue-violet laser of continuous irradiation. However, the reflection modulation of THz waves is weak monotonic. Conclusion: We employ the carrier transport properties of the graphene and the transport properties of the Schottky junction to analyze a graphene-silicon hybrid structure’s strange transmission reasonably.

Graphene, Terahertz, Schottky junction, Active control

DU Liangliang, male, born in 1989, graduated from Nanchang Hangkong University in 2013, research area is instrument science and technology

HAN Jiaguang, E-mail: jiaghan@tju.edu.cn; ZHANG Wentao, E-mail: glietwt@163.com

TL65，TB383

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.120502

國(guó)家自然科學(xué)基金(No.61565004)、廣西科學(xué)研究與技術(shù)開發(fā)計(jì)劃(No.1598017-1)、廣西自然科學(xué)基金(No.2013GXNSFDA019002、

No.2014GXNSFGA118003)、桂林市科技開發(fā)項(xiàng)目(No.20140127-1, No.20150133-3)、廣西特聘專家專項(xiàng)經(jīng)費(fèi)資助

杜亮亮，男，1989 年出生，2013 年畢業(yè)于南昌航空大學(xué)，研究領(lǐng)域?yàn)閮x器科學(xué)與技術(shù)

韓家廣，E-mail: jiaghan@tju.edu.cn；張文濤，E-mail: glietwt@163.com

Supported by the National Natural Science Foundation of China (No.61565004), Guangxi Scientific Research and Technology Development Program

(No.1598017-1), Natural Science Foundation of Guangxi (No.2013GXNSFDA019002, No.2014GXNSFGA118003), Guilin Scientific Research and Technology Development Program (No.20140127-1, No.20150133-3) and Special Funds for Distinguished Experts of Guangxi

2015-06-04，

2015-08-06