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      均相Co(II)/過一硫酸氫鹽體系中染料羅丹明B的降解

      2016-01-01 00:00:00程健高佳佳楊帆
      科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2016年2期

      摘 要:研究采用均相Co(II)/PMS(過一硫酸氫鹽)系統(tǒng)從水溶液中催化氧化去除生物難降解有機(jī)物羅丹明B(RhB);考察了催化劑投加量、氧化劑投加量、反應(yīng)物初始濃度、溫度等因素對(duì)降解RhB的影響。

      關(guān)鍵詞:鈷離子;PMS;羅丹明B;高級(jí)氧化法

      羅丹明B(RhB)是一種在工業(yè)上應(yīng)用非常廣泛的有機(jī)染料,呈酸性,如果處理不好,對(duì)環(huán)境的破壞力極強(qiáng)。因此對(duì)含有羅丹明B廢水的降解處理十分重要。目前對(duì)RhB的主要去除方法有吸附法、光催化氧化法、Fenton法、超聲降解法、臭氧氧化法、電化學(xué)氧化法等[1-4]。

      文章主要研究的是采用均相Co(II)/PMS系統(tǒng)從水溶液中催化氧化去除生物難降解有機(jī)物羅丹明B(RhB),考察了催化劑投加量、氧化劑投加量、反應(yīng)物初始濃度、溫度等因素對(duì)降解RhB的影響。

      1 試驗(yàn)

      文章主要研究了三個(gè)影響因素:CO2+投加濃度,PMS投加量(PMS與RhB的摩爾比),RhB的初始濃度。每個(gè)因素都有四個(gè)水平(表1)。正交實(shí)驗(yàn)是分析這三個(gè)影響因素的影響程度和選擇實(shí)驗(yàn)運(yùn)行的一個(gè)最佳條件,總共有16組混合實(shí)驗(yàn)。

      鈷的標(biāo)準(zhǔn)貯備溶液制備過程:稱取1.0000g金屬鈷(w>99.9%),將其置于250ml燒杯中,加30ml硝酸溶液,加熱溶液,冷卻后移入1000ml容量瓶中,用純水定容。

      表1 正交實(shí)驗(yàn)因素與水平表

      2 結(jié)果與討論

      2.1 催化劑CO2+投加濃度的影響

      圖1為催化劑CO2+投加濃度對(duì)RhB降解效果的影響。從圖1中可以看出,當(dāng)不加催化劑鈷離子時(shí),RhB的去除率只有47%,當(dāng)加入催化劑后,RhB的去除率可達(dá)到81%以上,因此鈷離子投加濃度為300μg/L是實(shí)驗(yàn)的最佳選擇。

      2.2 催化劑中不同陰離子的影響

      圖2為隨催化劑CO2+一起帶入溶液中的不同陰離子對(duì)RhB降解效果的影響,從圖中可以看出,SO42-、Cl-、NO3-這三種陰離子帶入溶液中,RhB的降解效率和降解速率幾乎是一樣的。Y.R.Wang等人研究了SO42-、Cl-、NO3-這三種陰離子對(duì)Fe(Ⅱ)-Oxone-RhB體系的影響,結(jié)果表明,SO42-對(duì)Fe(Ⅱ)-Oxone-RhB體系有明顯的抑制作用,NO3-無(wú)影響,Cl-起到促進(jìn)作用。

      2.3 氧化劑過一硫酸氫鹽(PMS)投加量的影響

      圖3為氧化劑投加量對(duì)RhB降解的影響。適當(dāng)?shù)靥岣逷MS投加量,有利于RhB的降解與礦化的進(jìn)行。但PMS的投加量不可過大,過多的HSO5-會(huì)與生成的SO4-反應(yīng)產(chǎn)生SO5-,使氧化速率受到不利影響,而且PMS的投加量過大會(huì)造成體系中硫酸鹽含量超標(biāo),造成新的水質(zhì)污染問題。

      2.4 反應(yīng)物初始濃度的影響

      圖4為反應(yīng)物初始濃度對(duì)RhB降解效率和降解速率的影響。從圖中可以看出,隨著反應(yīng)物濃度的增加,RhB的降解效率和降解速率均是減小的。RhB是酸性染料,濃度越高,pH越小,因此反應(yīng)物濃度越低,pH越大,RhB的降解效率和降解速率越高。當(dāng)RhB的初始濃度為30mg/L以上時(shí),RhB的降解效率和降解速率的變化趨于平緩,這可能是因?yàn)榇藭r(shí)溶液的pH隨反應(yīng)物濃度的增加變化較小,同時(shí)因?yàn)榉磻?yīng)物濃度的增大之后,溶液中RhB分子的密度增加,從而使RhB分子與自由基的碰撞幾率增加,減小了自由基的清除速率,有利于提高RhB的氧化速度。

      圖4 在CO2+作用下不同反應(yīng)物濃度對(duì)RhB降解率的影響。條件:PMS/RhB摩爾比=20:1,[CO2+]0=300μg/L。

      2.5 反應(yīng)溫度的影響

      圖5為在CO2+/PMS作用下反應(yīng)溫度對(duì)RhB降解的影響,反應(yīng)溫度范圍為15-36℃。從圖中可以看出,溫度越高,RhB的降解速率明顯加快,這可能是由于溫度越高,加快了分子的運(yùn)動(dòng),并且RhB分子在高溫下能更容易克服活化能,從而提高了RhB的氧化速度。

      3 結(jié)束語(yǔ)

      (1)通過對(duì)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析,得出PMS投加量對(duì)羅丹明B的降解效率影響最大,CO2+投加濃度的影響次之,RhB初始濃度的影響最小,確定PMS投加量為60:1、CO2+投加濃度為400μg/L、RhB初始濃度為10mg/L為CO(II)/PMS-RhB體系運(yùn)行的最佳條件。(2)RhB的降解效果:隨著CO2+投加濃度的增加、PMS與RhB的摩爾比的增加而更佳;隨著反應(yīng)物濃度的增加沒有明顯變化,但是降解速率隨著反應(yīng)物濃度的增加而減慢;隨著反應(yīng)溫度的增加而沒有明顯變化,但降解速率隨著反應(yīng)溫度的增加而增加。

      參考文獻(xiàn)

      [1]鋁拉希德.對(duì)羅丹明B在C-20離子交換樹脂上的吸附行為的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究[J].沙特化學(xué)學(xué)會(huì)雜志,2012(16):209-215.

      [2]程蘇納,等.通過與電子接受劑在微波輻照下的Bi2WO6光催化降解羅丹明B的研究[J].危險(xiǎn)材料雜志,2009(162):1477-1486.

      [3]維克多,等.在Pb3Nb4O13對(duì)羅丹明B的光催化降解機(jī)理的pH控制[J].環(huán)境化學(xué),2011(C115):8014-8023.

      [4]梅芳侯,等.降解羅丹明B的Fe基和過氧化Fenton過程[J].化學(xué)雜志,2011(83):1279-1283.

      作者簡(jiǎn)介:程健(1985-),女,研究方向:水污染控制。

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