董之潤(rùn)　王　恒，2　張積浩　馮俊小，2

(1.北京科技大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，北京　100083；

2.北京科技大學(xué)冶金工業(yè)節(jié)能減排北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京　100083)

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礦井通風(fēng)瓦斯熱氧化與催化氧化技術(shù)之比較

董之潤(rùn)1王恒1，2張積浩1馮俊小1，2

(1.北京科技大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，北京100083；

2.北京科技大學(xué)冶金工業(yè)節(jié)能減排北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100083)

【摘要】礦井通風(fēng)瓦斯的排放浪費(fèi)了大量能源，也加劇了溫室效應(yīng)。文章介紹了TFRR，CFRR，CMR三種煤礦通風(fēng)瓦斯氧化技術(shù)的原理以及在國(guó)內(nèi)外的研究、應(yīng)用現(xiàn)狀，在甲烷濃度、燃燒溫度、成本以及廉價(jià)催化劑的研究等方面對(duì)三種技術(shù)對(duì)比分析，認(rèn)為現(xiàn)階段TFRR技術(shù)比較成熟，值得推廣。而CFRR和CMR也有其獨(dú)到優(yōu)勢(shì)，在未來有很好的發(fā)展前景。

【關(guān)鍵詞】通風(fēng)瓦斯；催化燃燒；熱氧化；溫室氣體；節(jié)能

1引言

礦井瓦斯來自煤層和煤系地層，是在成煤和煤變質(zhì)過程中伴生的氣體。由于瓦斯容易爆炸，引發(fā)安全事故，需通入新鮮空氣將其稀釋，這便是通風(fēng)瓦斯(VAM)，也稱乏風(fēng)。國(guó)家煤礦安全監(jiān)察局制定的《煤礦安全規(guī)程》規(guī)定，礦井總回風(fēng)巷中瓦斯?jié)舛炔怀^0.75%。由于通風(fēng)瓦斯中甲烷濃度太低，無法直接燃燒，而提純分離能量消耗太大，得不償失，經(jīng)常被直接排放掉。我國(guó)是世界第一產(chǎn)煤大國(guó)，2000年通風(fēng)瓦斯排放量為83億m3，2008年為160億m3，2010年更達(dá)到200億m3[1]，這是西氣東輸(一期)120億m3輸送量的1.7倍，按當(dāng)量熱值計(jì)算，相當(dāng)于2460萬t標(biāo)準(zhǔn)煤被白白排放掉。另外，甲烷溫室效應(yīng)是CO2的21倍，這便相當(dāng)于每年排放3億t CO2。

隨著當(dāng)今社會(huì)人們對(duì)氣候變化和能源危機(jī)的逐漸重視，國(guó)內(nèi)外學(xué)者都進(jìn)行了通風(fēng)瓦斯利用的研究。由于通風(fēng)瓦斯中甲烷濃度低，不能用常規(guī)燃燒的方式加以利用[2]。現(xiàn)有利用技術(shù)中，按照燃料的主次可以分為輔助燃料燃燒技術(shù)和主要燃料燃燒技術(shù)。輔助燃燒技術(shù)是將通風(fēng)瓦斯當(dāng)作助燃空氣通入內(nèi)燃機(jī)或燃?xì)廨啓C(jī)中，因其含有少量甲烷，可減少主燃料消耗。然而，通風(fēng)瓦斯流量大且運(yùn)輸困難，一般煤礦附近電廠不能將通風(fēng)瓦斯完全消耗掉，導(dǎo)致該技術(shù)受到限制。澳大利亞Appin煤礦曾經(jīng)做過一次展示實(shí)驗(yàn)，將通風(fēng)瓦斯作為助燃空氣通入傳統(tǒng)的內(nèi)燃機(jī)中，可以代替4%～10%主燃料。但內(nèi)燃機(jī)對(duì)燃料的清潔性要求嚴(yán)格，而凈化通風(fēng)瓦斯在經(jīng)濟(jì)上不可行，所以該項(xiàng)目已經(jīng)停止[3]。目前著力發(fā)展的是主要燃料燃燒技術(shù)，即以通風(fēng)瓦斯作為燃料進(jìn)行氧化反應(yīng)，這分為以下幾類：流向變換熱反應(yīng)器(TFRR)、流向變換催化反應(yīng)器(CFRR)、整體催化燃燒反應(yīng)器(CMR)、貧燃催化燃燒燃?xì)廨啓C(jī)、回?zé)崾饺細(xì)廨啓C(jī)、甲烷富集技術(shù)等。其中，只有前三種有實(shí)際的利用價(jià)值，其他技術(shù)實(shí)現(xiàn)的成本高于其收益，故此本文會(huì)詳細(xì)比較這三種技術(shù)。

2三種工藝的技術(shù)特點(diǎn)

2.1流向變換熱反應(yīng)器和流向變換催化反應(yīng)器

流向變換熱反應(yīng)器(TFRR)與流向變換催化反應(yīng)器(CFRR)原理基本相同，區(qū)別只在于CFRR技術(shù)使用了催化劑，瓦斯在燃燒室內(nèi)進(jìn)行催化燃燒反應(yīng)。天然氣催化燃燒是以CH4為主要成分的低碳烴在催化劑表面進(jìn)行氧化反應(yīng)，是一種以無焰燃燒為主的燃燒方式[4]。其特點(diǎn)是反應(yīng)要求的甲烷濃度低，可使?jié)舛仍?%以下的甲烷發(fā)生反應(yīng)；反應(yīng)溫度低，基本不產(chǎn)生NOx，環(huán)保效果好；反應(yīng)無火焰，不發(fā)光，減少能量損失；燃燒效率高，未反應(yīng)的CO和HC排放低，是很有發(fā)展前景的燃燒方式。

TFRR與CFRR原理圖分別見圖1(a)和(b)，其主要包括兩個(gè)蓄熱器，四個(gè)閥門，燃燒室[5]。設(shè)備運(yùn)行時(shí)，先開啟閥1，通風(fēng)瓦斯首先進(jìn)入蓄熱器1中吸熱達(dá)到反應(yīng)溫度，然后在燃燒室發(fā)生氧化放熱反應(yīng)，成為高溫?zé)煔?。煙氣與蓄熱器2換熱，使之升溫。之后關(guān)閉閥1，開啟閥2使乏風(fēng)流向改變，乏風(fēng)從蓄熱器2進(jìn)入。如此蓄熱體一直可以保持高溫，使得反應(yīng)可以持續(xù)進(jìn)行。

圖1　(a)流向變換熱氧化反應(yīng)器TFRR(b)流向變換催化反應(yīng)器CFRR

2.2整體催化燃燒反應(yīng)器

整體催化燃燒反應(yīng)器，主要包括催化燃燒室，換熱器和啟動(dòng)器。啟動(dòng)裝置時(shí)，先用啟動(dòng)器將乏風(fēng)加熱到反應(yīng)溫度，乏風(fēng)在催化燃燒室中反應(yīng)放熱，反應(yīng)后的高溫?zé)煔膺M(jìn)入換熱器中預(yù)熱新的乏風(fēng)，之后進(jìn)入汽輪機(jī)做功或者排放掉，設(shè)備運(yùn)行平穩(wěn)時(shí)便將啟動(dòng)器關(guān)閉。該裝置使用外部的換熱器給乏風(fēng)預(yù)熱，不進(jìn)行流向變換。

催化劑載體采用蜂窩體多孔結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)有機(jī)械強(qiáng)度高，反應(yīng)面積大，高質(zhì)量流量下的壓降小等優(yōu)點(diǎn)[6]。目前，最常用的有陶瓷蜂窩體和金屬蜂窩體兩種。陶瓷材料中，堇青石(2MgO·2Al2O3·5SiO2)是使用最多的載體材料，最高可承受1250℃的高溫。蜂窩體材料表面通常比較平滑，難以固定催化組分，需在表面涂一層涂層，涂層一般采用γ-Al2O3。金屬蜂窩體材料一般使用鐵鉻鋁合金或鋁鉻鈷合金。與陶瓷材料相比，金屬材料孔壁更薄，比表面積更大，抗熱沖擊的機(jī)械強(qiáng)度更高。但金屬材料熱膨脹系數(shù)大，且金屬表面更平滑，涂層涂覆困難，需做表面預(yù)處理。

3技術(shù)比較與經(jīng)濟(jì)分析

Shi Su等人對(duì)比了TFRR、CFRR和CMR的起燃溫度和最低甲烷濃度，如表1所示[7]。下文結(jié)合該表以及實(shí)際情況，從甲烷濃度、反應(yīng)溫度和成本等方面比較了三種技術(shù)的優(yōu)劣，供讀者參考。

表1　TFRR、CFRR和CMR技術(shù)比較

3.1甲烷濃度要求

Shi Su等人調(diào)研了澳大利亞四個(gè)煤礦通風(fēng)瓦斯的主要特性[8]，結(jié)果如表2。在我國(guó)實(shí)際生產(chǎn)中，通風(fēng)瓦斯?jié)舛纫话愣荚?.7%以下。一般對(duì)于低瓦斯礦井，通風(fēng)瓦斯?jié)舛仍?.05%～0.4%之間，對(duì)于高瓦斯礦井，通風(fēng)瓦斯?jié)舛仍?.2%～0.6%之間[9]。煤礦通風(fēng)瓦斯甲烷濃度在時(shí)間和空間上都不穩(wěn)定，這給通風(fēng)瓦斯的減排和利用帶來了很大困難。

由表1可知，流向變換反應(yīng)器TFRR與CFRR維持運(yùn)行要求的甲烷濃度低于CMR，其中CFRR使用催化劑，要求的濃度更低。對(duì)于甲烷濃度低于0.4%的低瓦斯礦，TFRR與CFRR更合適。由于CFRR技術(shù)中催化劑價(jià)格昂貴且需要更換，而TFRR一旦建成便可長(zhǎng)期可靠運(yùn)行，所以在甲烷濃度大于0.2%的通風(fēng)瓦斯中多采用TFRR技術(shù)。

但是，當(dāng)甲烷濃度較低時(shí)，只能達(dá)到減排的目的，若想利用通風(fēng)瓦斯中的能量，則需要更高的甲烷濃度。TFRR設(shè)備常受限于氣源不足而不能高效運(yùn)行。催化燃燒對(duì)燃料濃度要求低，可一定程度上緩解該問題。澳大利亞CSIRO基于CMR技術(shù)的25kW催化燃燒發(fā)電實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目，要求的甲烷濃度為0.8%，比一般TFRR設(shè)備降低了0.4%左右。

3.2反應(yīng)溫度

如表1所示，基于催化燃燒的CFRR與CMR技術(shù)的起燃溫度都遠(yuǎn)低于TFRR，這是因?yàn)榇呋瘎┨岣吡朔磻?yīng)物活性。起燃溫度低可以節(jié)約能源，便于裝置的啟動(dòng)。

TFRR燃燒室中進(jìn)行常規(guī)的高溫?zé)嵫趸磻?yīng)，而CFRR與CMR中進(jìn)行催化燃燒反應(yīng)，溫度比較低。熱載體的溫度越高，換熱效果越好，因此TFRR的能量回收效率是三者中最高的。但高溫反應(yīng)時(shí)會(huì)產(chǎn)生氮氧化物，污染環(huán)境，催化燃燒中氮氧化物排放量極低，更加環(huán)保。此外，催化劑在高溫下會(huì)燒結(jié)而失活。Su[2]等人用Pd或Pt與Rh制備的整體催化劑可承受的最高溫度是750℃，當(dāng)Pd元素含量提高一倍時(shí)，最高溫度可達(dá)到950℃。當(dāng)甲烷濃度較高時(shí)，反應(yīng)溫度也會(huì)隨之升高，Krzysztof Gosiewski[11]主張Pd等貴金屬催化劑的使用中，為保證催化劑活性，應(yīng)使甲烷濃度不超過0.8%。

3.3成本及廉價(jià)催化劑的選擇

由于TFRR反應(yīng)溫度較高，燃燒室需要耐高溫的材料，設(shè)備費(fèi)用較高。不過這屬于一次性付出，設(shè)備建成后一般可以運(yùn)行二十年以上，能夠收回成本。而CFRR、CMR成本集中在催化劑的更換上。目前可用的催化劑有貴金屬負(fù)載型催化劑和金屬氧化物催化劑[12]。其中貴金屬催化劑有很好的低溫活性，但是價(jià)格昂貴，熱穩(wěn)定性差，不適合大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)。據(jù)估計(jì)，若使用含0.5%Pd的催化劑建造處理500000m3/h的CFRR工業(yè)設(shè)備，需要Pd約370kg[11]。該設(shè)備若使用4MPa蒸汽鍋爐發(fā)電，那么預(yù)計(jì)需要7年才能收回成本，但是貴金屬催化劑的預(yù)計(jì)壽命最多為5年。且貴金屬催化劑易發(fā)生硫中毒和高溫失活，如此壽命會(huì)更低。

表2　澳大利亞四個(gè)煤礦通風(fēng)瓦斯主要特性表

金屬氧化物催化劑價(jià)格較低廉，燃燒活性與貴金屬催化劑相當(dāng)，且高溫穩(wěn)定性更好，有望進(jìn)行大規(guī)模工業(yè)使用。目前該催化劑的研究熱點(diǎn)在于鈣鈦礦型催化劑和六鋁酸鹽型催化劑[13]。鈣鈦礦型金屬氧化物催化劑的通式為ABO3，其中B組分是其產(chǎn)生催化活性的部分，大多為Mn和Co。當(dāng)部分取代A，B位的陽(yáng)離子時(shí)，催化劑的性質(zhì)會(huì)發(fā)生顯著改變。該種催化劑研究成果很多，比如SCimino[16]制備了一種雙位鈣鈦型催化劑Pd-LaMnO3，發(fā)現(xiàn)其低溫活性很好，最低點(diǎn)火溫度為320℃。但鈣鈦礦型催化劑在高溫下易燒結(jié)，一般使用溫度在900℃以下。六鋁酸鹽系列催化劑可用AAl12O19表示，具有較好的熱穩(wěn)定性和較高的機(jī)械強(qiáng)度，目前被認(rèn)為是高溫催化燃燒最具有前景的催化劑和活性載體。Paola Artizzu[14]制備了銅離子取代型六鋁酸鹽催化劑BaCuAl11O18.5，發(fā)現(xiàn)其在經(jīng)受1200℃的甲烷催化氧化反應(yīng)后雖有部分失活現(xiàn)象但仍具有較好的催化活性。張曉紅等[15]合成了稀土型六鋁酸鹽催化劑，發(fā)現(xiàn)在800℃時(shí)甲烷完全轉(zhuǎn)化。徐金光等[16]制備的六鋁酸鹽型催化劑的甲烷起燃溫度為420℃。綜上所述，六鋁酸鹽型催化劑在起燃溫度稍高但也可接受，而高溫穩(wěn)定性優(yōu)良，很有發(fā)展前景。

3.4FRR與MR反應(yīng)器性能的比較

本文所述三種技術(shù)中，使用了兩種反應(yīng)器：流向變換反應(yīng)器(FRR)與整體反應(yīng)器(MR)。由表1可知，相對(duì)于MR，F(xiàn)RR可使更低濃度的通風(fēng)瓦斯反應(yīng)，甚至在不進(jìn)行催化燃燒的TFRR可反應(yīng)的通風(fēng)甲烷濃度都低于進(jìn)行催化燃燒的MR反應(yīng)器。但是，F(xiàn)RR有兩個(gè)缺陷：流動(dòng)不穩(wěn)定和熱不對(duì)稱[17]。

流動(dòng)不穩(wěn)定是指FRR在周期性變換流向的時(shí)候其內(nèi)的流體流動(dòng)會(huì)有很大的波動(dòng)，這會(huì)造成反應(yīng)的不穩(wěn)定，減少風(fēng)機(jī)壽命。熱不對(duì)稱指FRR兩個(gè)蓄熱體的溫度是不對(duì)稱的，蓄熱體1放熱時(shí)蓄熱體2升溫。熱不對(duì)稱使裝置操作復(fù)雜，變換流向時(shí)需要尋找恰當(dāng)?shù)臅r(shí)間點(diǎn)，過早或過晚都可能導(dǎo)致通風(fēng)瓦斯預(yù)熱不夠使反應(yīng)停止。并且，周期太短會(huì)導(dǎo)致變向頻繁，加劇裝置的不穩(wěn)定性。

4應(yīng)用現(xiàn)狀

4.1TFRR的應(yīng)用

目前，TFRR技術(shù)已經(jīng)在國(guó)內(nèi)外開展了很多商業(yè)應(yīng)用。瑞典的MEGTEC公司在澳大利亞Westcliff煤礦建造了發(fā)電能力6MW的機(jī)組[11]，消耗乏風(fēng)250000m3/h。我國(guó)重慶松藻煤礦，河南鄭煤藁城礦，山西杜兒坪礦也使用了該公司的設(shè)備。勝利動(dòng)力集團(tuán)與陜煤化集團(tuán)合作，在大佛寺煤礦建成了4.5MW乏風(fēng)發(fā)電項(xiàng)目，標(biāo)志國(guó)產(chǎn)TFRR設(shè)備達(dá)到了國(guó)際先進(jìn)水平[5]。2015年5月潞安集團(tuán)高河通風(fēng)瓦斯發(fā)電項(xiàng)目[10]成功并網(wǎng)發(fā)電，其使用德國(guó)杜爾公司的熱氧化裝置，裝機(jī)容量30MW，年發(fā)電量可達(dá)2.4億千瓦時(shí)，每年減排二氧化碳140萬t，是目前全球最大的通風(fēng)瓦斯發(fā)電項(xiàng)目。

目前TFRR技術(shù)的問題主要是氣源不足。潞安集團(tuán)高河煤礦的通風(fēng)瓦斯發(fā)電項(xiàng)目，在甲烷濃度為1.2%時(shí)有最佳的發(fā)電效率，而當(dāng)?shù)孛旱V的通風(fēng)瓦斯?jié)舛仍?.3%～0.4%之間，需要補(bǔ)充瓦斯提高濃度。一般將煤礦抽放泵站的低濃度瓦斯摻混到乏風(fēng)中，而這有兩個(gè)要求，一是抽放泵站與風(fēng)井乏風(fēng)距離比較近，因?yàn)榈蜐舛韧咚挂妆ǎ槐阌谶\(yùn)輸；二是泵站低濃度瓦斯量和乏風(fēng)量能夠匹配，從而將進(jìn)入氧化裝置的甲烷濃度控制在1.2%左右。通風(fēng)瓦斯風(fēng)量大，一般煤礦的低濃度瓦斯量不能滿足要求。高河煤礦受限于瓦斯?jié)舛炔粔?，發(fā)電機(jī)組只能運(yùn)行裝機(jī)容量的40%。

4.2CFRR與CMR的應(yīng)用

目前在CFRR技術(shù)上最先進(jìn)的是加拿大的CANMET公司，其最近與新加坡的辛迪克公司合作，在我國(guó)山西開展了實(shí)驗(yàn)性的商業(yè)項(xiàng)目[18]。到目前為止，CMRR技術(shù)并沒有大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。澳大利亞CSIRO最近研制了一個(gè)新型的基于CMR的通風(fēng)瓦斯催化燃燒燃?xì)廨啓C(jī)發(fā)電系統(tǒng)(VAMCAT)[2]。該裝置主要由壓縮機(jī)、換熱器、起燃器、催化燃燒室、渦輪機(jī)、齒輪箱以及發(fā)電機(jī)組成。起始運(yùn)行時(shí)，起燃器燃燒天然氣加熱乏風(fēng)，待運(yùn)行平穩(wěn)時(shí)關(guān)閉起燃器，起燃過程需要1.5h。乏風(fēng)在燃燒室反應(yīng)放熱，熱的煙氣驅(qū)動(dòng)渦輪機(jī)運(yùn)轉(zhuǎn)，之后進(jìn)入換熱器預(yù)熱新的乏風(fēng)。渦輪機(jī)帶動(dòng)壓縮機(jī)為裝置送入乏風(fēng)，并帶動(dòng)發(fā)電機(jī)做功。。功機(jī)提供器、起燃器、催化燃燒室、渦輪機(jī)、齒輪箱以及發(fā)電機(jī)組成。

該裝置設(shè)計(jì)功率25kW，采用Pd/Al2O3催化劑，可持續(xù)運(yùn)行的最高溫度是950℃，短時(shí)間可承受1050℃的高溫。實(shí)驗(yàn)證明，該裝置可以使用甲烷濃度0.8%的通風(fēng)瓦斯發(fā)電，功率為19～21kW。由于該裝置尺寸較小，熱效率只有11%，如果能達(dá)到1MW的規(guī)模，熱效率將會(huì)在25%以上[3]。傳統(tǒng)燃?xì)廨啓C(jī)的負(fù)荷是可變的，而該裝置要保持滿負(fù)荷運(yùn)行，來保證熱煙氣能剛好將新的乏風(fēng)預(yù)熱到燃燒室要求的起燃溫度(475℃)。

目前催化燃燒技術(shù)的主要問題主要是尋找廉價(jià)、低溫活性高、高溫下穩(wěn)定的催化劑。通風(fēng)瓦斯中含有水分和粉塵時(shí)，需要加強(qiáng)催化劑對(duì)不同氣源地適應(yīng)性。另外，CMR技術(shù)在小型的實(shí)驗(yàn)設(shè)備向大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用仍需要克服不少問題。

5總結(jié)與展望

(1)煤礦通風(fēng)瓦斯蘊(yùn)藏著巨量能源，其開發(fā)利用將會(huì)帶來巨大的經(jīng)濟(jì)與環(huán)保收益，今后將成為煤礦開發(fā)中的重要課題之一。政府應(yīng)對(duì)此提供政策支持，完善法律法規(guī)體系，促進(jìn)該產(chǎn)業(yè)發(fā)展。(2)目前，TFRR技術(shù)比較成熟，已經(jīng)在國(guó)內(nèi)外很多煤礦中成功應(yīng)用，取得了良好的收益，值得在我國(guó)煤礦進(jìn)行推廣?；诖呋紵腃TRR與CMR技術(shù)有著甲烷濃度要求小、NOx排放低等優(yōu)勢(shì)，值得深入研究。應(yīng)著力開發(fā)合適的催化劑，使之滿足低溫活性和高溫穩(wěn)定性這兩大要求。

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Comparison of Thermal Oxidation and Catalytic Oxidation

Technology for Ventilation Air Methane

DONG Zhirun1WANG Heng1，2ZHANG Jihao1FENG Junxiao1，2

(1.School of Mechanical Engineering，University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China；

2.Beijing Key Laboratory of Energy Saving and Emission Reduction for Metallurgical Industry，

University of Science and Technology Beijing，Beijing 100083，China)

Abstract：Coal mine ventilation air methane is not only a greenhouse gas，but also a wasted energy resource if not be utilized. This paper introduced the principle of TFRR，CFRR and CMR，presented the research and application status at home and abroad. Comperisons of them in methane concentration，combustion temperature，cost and the study of inexpensive catalyst have been made. The results show that the TFRR is mature enough to promote at present，and the CFRR and CMR also have their unique advantages and deserve to research further.

Keywords：ventilation air methane；catalytic combustion；thermal oxidation；greenhouse gas；energy saving

中圖分類號(hào)：TD712

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1673-288X(2016)01-0056-04

作者簡(jiǎn)介：董之潤(rùn)，在讀碩士，主要從事低濃度甲烷催化燃燒方面的研究

項(xiàng)目資助：中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金資助項(xiàng)目 (FRF-SD-12-013A)；北京市教委共建科研基地建設(shè)項(xiàng)目——催化燃燒技術(shù)實(shí)驗(yàn)平臺(tái)建設(shè)

引用文獻(xiàn)格式：董之潤(rùn)等.礦井通風(fēng)瓦斯熱氧化與催化氧化技術(shù)之比較[J].環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展，2016，41(1)：56-59.