周羿辰，凌 雪*，魏 女，種建榮

1.西北大學(xué)文化遺產(chǎn)研究與保護(hù)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西北大學(xué)唐仲英文化遺產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710069 2.陜西省考古研究院，陜西 西安 710054

陜西周原遺址出土西周原始瓷工藝特征的初步研究

周羿辰1，凌 雪1*，魏 女1，種建榮2

1.西北大學(xué)文化遺產(chǎn)研究與保護(hù)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西北大學(xué)唐仲英文化遺產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710069 2.陜西省考古研究院，陜西 西安 710054

南方地區(qū)原始瓷出土數(shù)量較多且出土地點(diǎn)較為集中，從而對(duì)它的工藝和產(chǎn)地研究較為深入； 而北方原始瓷因出土地點(diǎn)分布零散和數(shù)量的限制，對(duì)它的科技分析比較少。隨著陜西周原遺址出土了大量原始瓷，有必要對(duì)該遺址出土的原始瓷做一個(gè)整體分析。為了探討陜西周原遺址出土西周時(shí)期原始瓷的工藝特征，采用超景深三維視頻顯微系統(tǒng)和能量色散X射線熒光光譜分別對(duì)原始瓷胎釉微觀結(jié)構(gòu)和化學(xué)元素組成進(jìn)行了觀察與測(cè)試。顯微觀察可見：原始瓷胎質(zhì)粗糙，胎中未熔顆粒、孔隙較多； 施釉不均，釉層較為渾濁，分布較多氣泡。化學(xué)組成測(cè)試結(jié)果顯示：胎中Al2O3含量集中在11.8%～17.21%，SiO2含量分布在75%～80.5%, K2O含量分布在3%～7.85%； 釉中CaO含量分布在11.08%～23.94%, P2O5含量分布在1%～3.18%、MnO含量分布在0.24%～1%，而釉中P2O5，MnO，K2O含量較胎相對(duì)提高。結(jié)果分析表明：原始瓷胎料可能選用含較高鉀的瓷石； 釉應(yīng)是添加了草木灰的鈣釉； 周原遺址的原始瓷工藝尚處于制瓷技術(shù)初級(jí)階段。

周原遺址； 原始瓷； 能量色散X射線熒光光譜； 工藝特征

引 言

瓷器的產(chǎn)生和發(fā)展是中華文明的重要組成部分。原始瓷的出現(xiàn)標(biāo)志著我國(guó)制瓷技術(shù)的萌芽，并為以后高質(zhì)量瓷器的出現(xiàn)提供了物質(zhì)基礎(chǔ)和必要的工藝條件，被認(rèn)為是我國(guó)乃至世界陶瓷科學(xué)技術(shù)史上的一大里程碑。目前，關(guān)于原始瓷的工藝特征、南北方原始瓷器的關(guān)系、原始瓷產(chǎn)地等是考古學(xué)、陶瓷史和化學(xué)史的重要研究課題[1]。

根據(jù)考古發(fā)現(xiàn)，南方原始瓷主要分布在長(zhǎng)江中下游的湖北、湖南、江西、安徽、江蘇、浙江等地區(qū)； 北方原始瓷發(fā)現(xiàn)于黃河中下游河南、河北、山東、陜西等地[2]。然而，北方的原始瓷是在遺址或墓葬中出土，且數(shù)量相對(duì)較少，窯址尚未發(fā)現(xiàn)。而南方則不然，不僅在遺址和墓葬中有大量原始瓷，在瓷窯址也有豐富的原始瓷標(biāo)本出土[3]。相對(duì)來(lái)說(shuō)，南方原始瓷的研究較多，如吳雋曾采用能量色散X射線熒光對(duì)浙江德清和蕭山、江西吳城、上海馬橋和廣東橫嶺山出土原始瓷的胎和釉進(jìn)行了成分測(cè)定，認(rèn)為這批樣品胎的原料是南方瓷石[4]。由于原始瓷標(biāo)本出土量的原因，北方原始瓷的研究進(jìn)展較為緩慢。陳鐵梅曾用中子活化分析方法對(duì)吳城、鄭州、荊南寺、小雙橋、安陽(yáng)、周原、北京琉璃河和西安張家坡等遺址出土的原始瓷標(biāo)本進(jìn)行了測(cè)定，并將它們分成三種類型：吳城組、殷墟組、周原組[5]。程朱海對(duì)洛陽(yáng)北窯等西周貴族墓中出土的原始瓷做過(guò)胎釉化學(xué)成分、物理性能和巖相特征的分析, 得出北窯原始瓷與南方吳越地區(qū)原始瓷器的化學(xué)組成基本接近[6]。隨著北方出土原始瓷的數(shù)量逐漸增多，不斷開展這些地區(qū)原始瓷制作工藝和產(chǎn)地的研究很有必要。

陜西地區(qū)在我國(guó)陶瓷文明發(fā)展史上具有重要的地位，多年的考古發(fā)掘也發(fā)現(xiàn)了不少商周時(shí)期的原始瓷，尤以西周時(shí)期為多，如扶風(fēng)楊家堡西周墓、長(zhǎng)安普度村西周墓、灃西大原村西周墓、長(zhǎng)安張家坡遺址、岐山鳳雛村遺址等均有數(shù)量不等的原始瓷出土[7]。截至目前，除陳鐵梅對(duì)周原12片原始瓷和西安張家坡3片原始瓷做了中子活化的初步分析外，僅見周仁、李家治曾對(duì)陜西張家坡遺址出土的三片原始瓷胎的微觀結(jié)構(gòu)與化學(xué)組成，以及瓷片的某些物理性能、燒造溫度等進(jìn)行了科技分析，并得出這三片原始瓷與吳越青瓷胎的成分十分接近，燒造溫度已達(dá)到1 200 ℃的結(jié)論[8]。本工作在陜西省考古研究院的支持下，采集了陜西周原遺址出土的二十余片原始瓷器樣品，利用超景深三維視頻顯微系統(tǒng)、X射線熒光光譜儀等現(xiàn)代科技手段，對(duì)原始瓷器樣品的胎和釉分別進(jìn)行了顯微形貌觀察和無(wú)損化學(xué)組成分析，并初步探討其工藝特征。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 樣品

選取了周原遺址周公廟鳳凰嶺陵坡墓地和扶風(fēng)姚家墓地出土的西周時(shí)期原始瓷殘片24個(gè)，樣品概況見表1。周原遺址在今岐山縣京當(dāng)、扶風(fēng)縣法門和黃堆三鄉(xiāng)毗連的地帶，是周族長(zhǎng)期勞動(dòng)、生息、繁衍的發(fā)祥地，先民們?cè)谶@里創(chuàng)造了光輝燦爛的青銅文化，留下了豐厚的文化遺產(chǎn)。這里發(fā)現(xiàn)了周人早、中期的大型建筑居址和墓葬，有冶銅，燒陶，制作骨、玉、石器的各類手工業(yè)作坊遺存，還有大量的青銅器窖藏與重要甲骨文，出土有銅、陶、骨、玉、石質(zhì)的各類器物。這充分證明了周原遺址的蘊(yùn)含富有很重要地位。周原遺址原始瓷主要出土于周公廟西周墓和扶風(fēng)姚家西周墓。2004年10月—2005年5月，陜西省考古研究院等單位對(duì)周公廟鳳凰嶺陵坡墓地進(jìn)行了發(fā)掘，在M18和M32的盜洞中發(fā)現(xiàn)了原始瓷片，其中M32出土數(shù)百片之多，可辨的器形有豆、尊、甗等10余種，完整器數(shù)十件。2011年—2012年清理44座扶風(fēng)姚家西周墓，在一些中型墓中出土有原始瓷，如：M30見有原始瓷簋、觶、尊[9]。

表1 原始瓷樣品描述

1.2 方法

1.2.1 微觀結(jié)構(gòu)觀察

為了解原始瓷表面形貌和胎釉的微觀結(jié)構(gòu)，利用超景深三維顯微視頻系統(tǒng)對(duì)其進(jìn)行了觀察。因樣品較多，根據(jù)觀察結(jié)果，僅以下幾張樣品圖片作為代表予以闡釋(見圖1—圖6)。

1.2.2 原始瓷胎釉化學(xué)組成的XRF分析

原始瓷化學(xué)組成分析采用德國(guó)布魯克公司生產(chǎn)的ARTAX-400可移動(dòng)式能量色散X射線熒光光譜儀。實(shí)驗(yàn)測(cè)試條件：Mo靶X射線，光管功率40 W，分析元素11Na-92U,空間分辨率0.2～1.5 mm。表2和表3分別為原始瓷樣品胎釉的測(cè)試數(shù)據(jù)。

圖1 Qzl3樣品表面照片

表2 原始瓷胎氧化物含量

注：“-”表示儀器未檢測(cè)出

表3 原始瓷釉氧化物含量

圖2 M3樣品表面照片

圖3 M2樣品胎釉顯微結(jié)構(gòu)照片

圖4 Qzl2樣品胎釉顯微結(jié)構(gòu)照片

圖5 Qzl3樣品胎釉顯微結(jié)構(gòu)照片

圖6 Qzl4樣品胎釉顯微結(jié)構(gòu)照片

2 結(jié)果與討論

2.1 原始瓷胎的化學(xué)組成分析

為了直觀討論，根據(jù)表2數(shù)據(jù)做成箱式圖(見圖7)。

圖7 原始瓷胎成分含量箱式圖

由圖7和表2可見，周原遺址出土原始瓷除樣品Fzy1胎中的Al2O3含量高達(dá)21.18%，其他集中在11.8%～17.21%之間，SiO2的含量范圍為75%～80.5%, K2O含量在3%～7.85%之間，TiO2和Fe2O3等雜質(zhì)含量相加約3%～4%。

為進(jìn)一步了解周原遺址出土西周時(shí)期原始瓷的胎質(zhì)特征，與已發(fā)表的西周時(shí)期河南洛陽(yáng)、江西地區(qū)(包括清江樊城堆、西周中期江西清江吳城、西周中晚期江西安義縣臺(tái)山、西周晚期江西九江神堆)、浙江地區(qū)(包括西周時(shí)期的浙江上林湖、浙江江山地山崗、浙江德清、浙江江山石門大麥山)的原始瓷胎的化學(xué)組成(主要是SiO2，Al2O3和K2O)[4]做對(duì)比分析，見圖8—圖10。

從圖8—圖10中可以看到，與其他地方出土的原始瓷相比，周原遺址原始瓷胎中SiO2含量較高，Al2O3的含量偏低，而K2O含量較高。因此，周原遺址原始瓷胎質(zhì)和瓷石“高硅低鋁”的特點(diǎn)相符[10-11]，同時(shí)K2O含量較高，推測(cè)原始瓷胎料可能選自含鉀量較高的瓷石。

2.2 原始瓷釉的化學(xué)組成分析

根據(jù)表3數(shù)據(jù)作箱式圖(見圖11)。

圖8 原始瓷胎SiO2含量對(duì)比箱式圖

圖9 原始瓷胎Al2O3含量對(duì)比箱式圖

圖10 原始瓷胎K2O含量對(duì)比箱式圖

由圖11和表3可見，周原遺址原始瓷釉中MgO含量為2%～5.44%，P2O5的含量為1%～3%，比胎中的含量增加了30余倍, MnO的含量也有所增多，在0.3%～1%之間，K2O和Fe2O3沒(méi)有較大的差異，CaO含量在10%～23.94%之間，可看出CaO的差異較大。

根據(jù)以往研究[12]，原始瓷釉可分為三類：第一類是高鈣低鐵原始瓷釉，CaO的含量較高，高者可達(dá)25%； 第二類三氧化二鐵、氧化鉀的含量較高，氧化鈣的含量較低； 第三類氧化鈣含量適中，在10%左右，釉呈青灰色或灰黃色。此外，

圖11 原始瓷釉成分含量箱式圖

商周時(shí)期的高溫釉多為鈣釉，采用的助熔劑為草木灰或草木灰配以適當(dāng)?shù)恼惩?，且歷史文獻(xiàn)資料中也有草木灰是古代制釉中使用最多原料的記載[1]。草木灰的成分主要有P2O5，CaO，K2O，MnO2，MgO等，若釉中摻入草木灰，測(cè)得的P，Mn，Ca，Mg等元素的含量相較于胎中會(huì)有所增加。CaO的含量變化較大是因?yàn)樵即缮a(chǎn)具有一定的初級(jí)性，粘土中CaO含量較低，摻入不同量、甚至不同種類的草木灰，必然會(huì)導(dǎo)致原始瓷釉的CaO含量高低不均。由此說(shuō)明周原遺址的原始瓷釉應(yīng)是加入了草木灰的鈣釉。

值得一提的是，朱劍曾將南北方地區(qū)出土的原始瓷釉中Ca/Al和P/Al兩組數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)不同地區(qū)Ca/Al比值和P/Al比值有一定的差距，北方出土的原始瓷差距較大，但一般都高于南方。為深入了解周原遺址出土原始瓷釉的地區(qū)特征，現(xiàn)將周原遺址與已知的河南應(yīng)國(guó)墓地、江西地區(qū)原始瓷釉的P/Al和Ca/Al做對(duì)比分析(見圖12)。

圖12 原始瓷釉P/Al和Ca/Al含量對(duì)比箱式圖

從圖12可以看出，周原遺址原始瓷的Ca/Al比值稍高于應(yīng)國(guó)墓地的原始瓷，P/Al比值稍低于應(yīng)國(guó)墓地的原始瓷，但兩比值同樣高于南方原始瓷。由此可見，周原遺址出土的原始瓷釉質(zhì)和北方的河南應(yīng)國(guó)墓地原始瓷較為接近。

2.3 周原遺址原始瓷工藝特征初探

根據(jù)顯微觀察結(jié)果，可見胎中未熔顆粒、孔隙較多，還有一些白色未熔的晶體類物質(zhì)，初步推測(cè)窯工在篩選胎料時(shí)比較粗糙，沒(méi)有將大的顆粒完全篩除，從而導(dǎo)致胎中雜質(zhì)較多。同時(shí)，窯工在制作胎泥時(shí)，沒(méi)有將胎泥中的空氣趕盡，揉搓力度、時(shí)間不夠，因而造成胎中氣孔較多。釉中氣泡較多，釉層較渾濁，不夠清透，釉層較薄，厚度不均勻，可看到積釉、流釉、器表未全部施釉等現(xiàn)象。采用草木灰制成的高溫鈣釉在高溫狀態(tài)下流動(dòng)性較大，易出現(xiàn)流釉現(xiàn)象，導(dǎo)致釉面不夠平整[13]。

周原遺址的原始瓷胎釉成分分析顯示，胎料使用的是高鉀類瓷石。胎色發(fā)灰與Ti和Fe元素含量有關(guān)，TiO2含量低于0.2%，F(xiàn)e2O3含量在1%以下，并配合一定的工藝才能減少它們的發(fā)色影響。由此可知，當(dāng)時(shí)的窯工可能尚未意識(shí)到要將TiO2和 Fe2O3的含量降低到1%以下。釉屬于加入草木灰的鈣釉，釉色呈現(xiàn)淡青色、青黃色、青綠色等不同的顏色，這是由于呈色的Fe2O3在還原氣氛下被還原成FeO，它熔化在玻璃相中就呈現(xiàn)青色，在氧化氣氛下燒制的Fe2O3基本不變則偏向黃色[12]，這批樣品釉色為淡青色和青黃色等，由于實(shí)驗(yàn)儀器存在些許色差，圖1和圖2釉面呈現(xiàn)淡青色，但實(shí)際顏色稍偏黃，并且大部分樣品的顯微結(jié)果都是青黃色，說(shuō)明原始瓷器是在氧化氣氛下燒制而成的。

綜上可見，周原遺址出土原始瓷工藝尚未成熟，處于制瓷技術(shù)的初級(jí)階段。

3 結(jié) 論

(1)周原遺址出土原始瓷胎料來(lái)自于含鉀較高的一類瓷石； 釉為加入草木灰制成的鈣釉。

(2)原始瓷胎制作粗糙，雜質(zhì)孔隙較多； 施釉不均，釉層不夠清透，存在流釉和積釉現(xiàn)象。制瓷工藝尚屬于初級(jí)階段。

(3)研究結(jié)果為進(jìn)一步探索我國(guó)北方出土原始瓷工藝特征及其產(chǎn)地提供了新的資料與信息。

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(Received Dec.26, 2014; accepted Apr.15, 2015)

*Corresponding author

Study on Technological Characteristic of the Proto-Porcelain on Western Zhou Dynasty Excavated from Zhouyuan Site in Shaanxi Province

ZHOU Yi-chen1，LING Xue1*，WEI Nü1，ZHONG Jian-rong2

1.Key Laboratory of Cultural Heritage Research and Conservation (Northwest University), Ministry of Education and Cyrus Tang Laboratory of Cultural Heritage (Northwest University), Xi’an 710069, 2.Archaeological Research Institute of Shaanxi Province, Xi’an, 710054, China

In southern region, the proto- porcelain have been found in large number and its excavation sites are relatively concentrated, thus its processing technique and origin have been studied thoroughly.However, as to proto-porcelain in northern region, the unearthed sites are scattered in distribution and its quantity is less.So there is limited analysis as to the technology.Since shaanxi zhouyuan relics unearthed a large number of proto-porcelain, it is necessary to give detailed analysis to them.In order to explore the technological characteristic of proto-porcelain of Western Zhou Dynasty which was excavated from Zhouyuan site in Shaanxi province, in this article three-dimensional video microscopy system was used to observe the microstructure and energy dispersive X-ray Fluorescence Spectrometer was used to test the chemical composition of the proto-porcelain body and glaze.The results of microscopic observation indicated that the proto-porcelain body quality was rough and had many unmelting particles and pores; the glaze layer was uneven and distributes many bubbles.The results of chemical composition in the body showed that the content of Al2O3was between 11.8%～17.21%, SiO2is 75%～80.5%, K2O is 3%～7.85%.However the content in the glaze of CaO is between 11.08%～23.94%, P2O5is 1%～3.18%, MnO is 0.24%～1%; the content of MnO, P2O5, K2O in the glaze had improved greatly more than those in the body.The above results showed that the raw materials of proto-porcelain body may use the chinastone which contains more potassium; and the plant ash should be added in the calcareous glaze; the manufacturing characteristic of the proto-porcelain found in Zhouyuan site was still at the primary stage in Chinese porcelain’s history.

Zhouyuan site； Proto-porcelain； EDXRF； Manufacturing characteristic

2014-12-26，

2015-04-15

國(guó)家社科基金重大招標(biāo)項(xiàng)目(12&ZD195)，教育部人文社會(huì)科學(xué)研究一般項(xiàng)目(13YJC780002)，陜西省教育廳項(xiàng)目(12Jk0179)和西北大學(xué)研究生創(chuàng)新基金項(xiàng)目(2013006)資助

周羿辰，女，1991年生，西北大學(xué)文化遺產(chǎn)學(xué)院碩士研究生 e-mail: 1226241575@qq.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: lxue@ustc.edu

O657.3

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10.3964/j.issn.1000-0593(2016)05-1514-07