胡治朋， 劉　芬， 劉　柳, 張　淵

(華南師范大學(xué)華南先進(jìn)光電子研究院，光及電磁波研究中心，廣州 510006)

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等離子體納米結(jié)構(gòu)Fano諧振的Q值計(jì)算研究

胡治朋， 劉芬， 劉柳, 張淵*

(華南師范大學(xué)華南先進(jìn)光電子研究院，光及電磁波研究中心，廣州 510006)

摘要：品質(zhì)因子(Q值)是諧振模式電磁存儲(chǔ)能力的一個(gè)重要評(píng)價(jià)指標(biāo)，文中從定義出發(fā)得到了Q值的時(shí)域擬合公式，并結(jié)合時(shí)域有限差分方法對(duì)典型金屬納米結(jié)構(gòu)以及Fano諧振各特征模式的Q值展開(kāi)研究；此外，用較為簡(jiǎn)單方便的頻域半高寬公式對(duì)上述結(jié)構(gòu)進(jìn)行了Q值計(jì)算. 通過(guò)對(duì)比2種方法得到的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)盡管頻域半高寬公式能夠適用于簡(jiǎn)單的金屬納米結(jié)構(gòu)諧振模式Q值計(jì)算，但在處理Fano諧振的Q值時(shí)將會(huì)帶來(lái)較大的誤差，有時(shí)甚至極大地偏離實(shí)際值導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果失去意義. 文中采用的時(shí)域擬合Q值公式從諧振模式的本質(zhì)出發(fā)，不受結(jié)構(gòu)響應(yīng)譜線型的影響，適用于各種情況下對(duì)諧振模式Q值的準(zhǔn)確計(jì)算.

關(guān)鍵詞：Q值; 金屬納米結(jié)構(gòu); 表面等離子體光子學(xué); Fano諧振

Fano共振現(xiàn)象是FANO[1]在研究原子自電離現(xiàn)象時(shí)發(fā)現(xiàn)的. Fano共振的響應(yīng)曲線與典型的Lorentz共振線型相差很大，因而這類(lèi)共振模式有很多獨(dú)特之處. 隨著研究的深入，發(fā)現(xiàn)很多物理系統(tǒng)中都存在Fano共振現(xiàn)象，尤其在一些較復(fù)雜的金屬納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)響應(yīng)譜中都可以觀察到Fano共振的存在. 這類(lèi)非對(duì)稱(chēng)的Fano共振模式因其獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)，近幾年來(lái)受到了廣泛的關(guān)注和研究，其應(yīng)用領(lǐng)域也逐漸擴(kuò)大，如基于Fano共振的納米激光器[2]、光開(kāi)關(guān)[3]、光傳感[4-7]、等離子尺[8]、表面增強(qiáng)拉曼散射[9-10]等. 金屬納米結(jié)構(gòu)的Fano共振是由于其結(jié)構(gòu)中存在不同的表面等離子體共振模式之間的相互耦合形成的. 根據(jù)表面等離子納米結(jié)構(gòu)各種共振模式的遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)特性，可以將其劃分為輻射模式(一些文獻(xiàn)中稱(chēng)為亮模式，Bright mode)，和非輻射模式(暗模式，Dark mode). 輻射模式可以與遠(yuǎn)場(chǎng)波產(chǎn)生作用，因此很容易通過(guò)遠(yuǎn)場(chǎng)激發(fā)或觀測(cè)；而非輻射模式則不容易與遠(yuǎn)場(chǎng)入射平面波發(fā)生相互作用.

結(jié)構(gòu)上的非對(duì)稱(chēng)性是一種較常采用的產(chǎn)生Fano諧振的方式， 如非對(duì)稱(chēng)的殼-核結(jié)構(gòu)[11]、非對(duì)稱(chēng)盤(pán)-環(huán)結(jié)構(gòu)[12-13]、納米顆粒聚合體[14]、堆疊的環(huán)孔結(jié)構(gòu)[15]、石架型結(jié)構(gòu)[16]以及非對(duì)稱(chēng)的二量體納米對(duì)[17-18]等. 對(duì)于這類(lèi)對(duì)稱(chēng)性破缺結(jié)構(gòu)開(kāi)展了較多的理論和實(shí)驗(yàn)研究，主要集中在其光譜響應(yīng)、電場(chǎng)增強(qiáng)等方面. 但就本質(zhì)而言，表面等離子體納米結(jié)構(gòu)中的Fano諧振也是一類(lèi)特殊的光學(xué)諧振器，因而其作為諧振器最重要的參數(shù)之一——品質(zhì)因子(Quality factor,或Qfactor)也應(yīng)該被詳細(xì)研究，但目前這些方面的討論并不多. 本文將利用時(shí)域方法對(duì)一類(lèi)非對(duì)稱(chēng)的金屬納米結(jié)構(gòu)中存在的Fano諧振的Q值展開(kāi)研究，并與通常所使用的頻域半高寬Q值計(jì)算公式得到的結(jié)果進(jìn)行比較.

1基本理論

通常計(jì)算普通諧振器Q值表示為

(1)

其中,f0為諧振中心頻率，Δf為半高寬，本文中將式(1)簡(jiǎn)稱(chēng)為頻域半高寬公式. 然而納米結(jié)構(gòu)的光譜響應(yīng)是復(fù)雜多變的，因此有必要從諧振器Q值的原始定義進(jìn)行分析.Q值的原始定義為：

(2)

根據(jù)坡印廷理論推導(dǎo)出色散表面等離子體納米結(jié)構(gòu)所存儲(chǔ)的電場(chǎng)能[19],進(jìn)而可以得到時(shí)間平均的吸收功率〈Pabs〉、輻射功率〈Prad〉及總能量〈Utotal〉的表達(dá)式：

〈Pabs〉=βabse-αt,〈Prad〉=βrade-αt，

(3)

(4)

其中，α為能量衰減系數(shù),t為時(shí)間.通過(guò)對(duì)比式(3)和式(4)中的衰減系數(shù)α，得到時(shí)域的Q值計(jì)算式：

(5)其中α為能量衰減系數(shù).根據(jù)式(3)～(5)，通過(guò)擬合納米結(jié)構(gòu)時(shí)間平均的輻射功率或吸收功率隨時(shí)間變化的自然指數(shù)衰減曲線，即可求得α,從而得到Q值. 通過(guò)上述從Q值原始定義發(fā)展來(lái)的方法計(jì)算得到的諧振器Q值，對(duì)各種諧振情況都是有效且準(zhǔn)確的.

2計(jì)算與討論

通過(guò)考察比較幾種典型的金屬納米結(jié)構(gòu)(納米棒、偶極子光學(xué)天線(optical antenna)、平行納米棒對(duì))及非對(duì)稱(chēng)的Fano諧振結(jié)構(gòu)的Q值，比較時(shí)域和頻域Q值計(jì)算方法的差異.

2.1典型金屬納米結(jié)構(gòu)的響應(yīng)譜和Q值

圖1為幾種基于金屬納米棒的結(jié)構(gòu)，由于結(jié)構(gòu)對(duì)稱(chēng)性高，其產(chǎn)生的局域等離子體諧振峰較為明確且具有典型性，因此以這些基本結(jié)構(gòu)作為后面討論Fano諧振的對(duì)比計(jì)算. 本文討論的金屬納米結(jié)構(gòu)均由橫截面為50 nm×50 nm正方形的銀納米棒組成，銀的材料參數(shù)(介電常數(shù)值)取自參考文獻(xiàn)[20]，結(jié)構(gòu)的其他幾何特征參數(shù)由各圖中插圖所示. 為進(jìn)一步明確所研究的問(wèn)題，計(jì)算中未包括介質(zhì)基底，金屬結(jié)構(gòu)置于空氣環(huán)境中. 所有計(jì)算中平面波入射方向均垂直紙面向里，電場(chǎng)方向與納米條平行(圖1A). 采用時(shí)域有限差分(FDTD)方法，可以計(jì)算得到各不同納米結(jié)構(gòu)的消光譜曲線.

圖1A～C為對(duì)應(yīng)不同類(lèi)型的金屬納米結(jié)構(gòu)的消光譜線，可以看到所示結(jié)構(gòu)由于對(duì)稱(chēng)性很高，在遠(yuǎn)場(chǎng)平面波的激發(fā)下只能得到一個(gè)亮模式(約300 THz處). 而圖1D中所示為長(zhǎng)度不同的“二”字型平行納米棒對(duì)，由于在偏振方向上下2根納米棒長(zhǎng)度有少許差別，這種對(duì)稱(chēng)性的缺失會(huì)形成比較明顯的Fano諧振響應(yīng)線型[1]. 如圖1D的譜線所示，它有3個(gè)諧振模式(M1、M2和M3)，其中M1、M3這2個(gè)峰為輻射模式即亮模式，分別在頻率255 THz和320 THz處，而谷M2為非輻射模式即暗模式，位于兩峰之間268 THz處.

從Q值的定義出發(fā)，利用式(5)計(jì)算出每種結(jié)構(gòu)準(zhǔn)確的Q值，如表1中時(shí)域?qū)?yīng)數(shù)據(jù)列所示. 由計(jì)算結(jié)果可以看出，圖1A～C中單一亮模式的Q值普遍較小，意味著其結(jié)構(gòu)中存儲(chǔ)電磁能量的能力比較弱，能量更容易耗散出去(通過(guò)輻射和結(jié)構(gòu)的吸收). 而對(duì)于具有Fano共振的“二”字型結(jié)構(gòu)(圖1D)，其模式的Q值要大不少，特別是模式M1(左邊亮模式)與模式M2(暗模式)的Q值要比圖1A～C中單一亮模式的Q值高出2～3倍，意味著Fano共振模式下對(duì)光能的束縛能力更強(qiáng)大，正是Fano共振結(jié)構(gòu)在納米激光器、傳感器等領(lǐng)域具有潛力的主要原因之一. 而模式M3(右邊的亮模式)的Q值較低，與圖A～C單一模式的值相當(dāng)，是由于該峰的位置離Fano曲線中谷的位置較遠(yuǎn)，表明其模式之間的相互干涉耦合作用較小，仍舊保持著單個(gè)納米棒本征諧振峰類(lèi)似的光學(xué)響應(yīng).

2.2頻域半高寬法與時(shí)域擬合算法計(jì)算Q值比較

在頻域里，結(jié)構(gòu)的Q值可通過(guò)式(1)計(jì)算得到，在本文簡(jiǎn)稱(chēng)為半高寬法，該方法是較常用的快速計(jì)算諧振器Q值的方式，因計(jì)算簡(jiǎn)便易行，無(wú)論是在仿真計(jì)算還是在實(shí)驗(yàn)測(cè)量里都有廣泛的運(yùn)用.

圖1A～C中所示結(jié)構(gòu)的光譜是比較常見(jiàn)的典型單峰譜線，它們的半高寬如圖中位于峰值一半處的箭頭所示，因此可以直接使用半高寬法得到Q值(表1). 但對(duì)于圖1D中所示結(jié)構(gòu)，由于模式耦合形成的Fano共振的存在，消光譜具有3個(gè)特征諧振模式(M1、M2、M3). 對(duì)于模式M1和M3，還可以利用頻域Q值計(jì)算式(1)通過(guò)獲取其半高寬(Δf1和Δf3)和中心頻率來(lái)得到Q值，而對(duì)于Fano谷處對(duì)應(yīng)的暗態(tài)模式M2，則利用頻域公式來(lái)計(jì)算其Q值則將顯得較為不確定. 由于2個(gè)亮模式峰值高低不等，因此在半高寬的選擇上存在疑問(wèn)，接下來(lái)的分析中，可以看到，由于半高寬選擇方式的變化，將最終導(dǎo)致頻域計(jì)算得到的Q值不準(zhǔn)確. 由于Fano線形的不對(duì)稱(chēng)性，在用頻域法計(jì)算其暗態(tài)模式時(shí)，有些研究者就采用如圖1D下方插圖里的方式去界定Fano谷的半高寬[21]，其半高寬Δf2取自較矮的那個(gè)亮模式M1和Fano谷M2之間的位置，即(R1+R2)/2處，最終計(jì)算出Q值，結(jié)果見(jiàn)表1.

圖1　不同金屬納米結(jié)構(gòu)的消光光譜

結(jié)構(gòu)模式時(shí)域擬合半高寬法納米棒—5.105.15納米天線—4.143.77平行納米棒對(duì)—3.683.36“二”字形納米結(jié)構(gòu)M115.4611.07M216.8611.53M35.184.67

通過(guò)對(duì)比時(shí)域擬合方法和頻域半高寬法得到的Q值可以看出，對(duì)圖1A～C中的納米結(jié)構(gòu)用2種方法得到的Q值是基本一致的. 然而，對(duì)圖1D的Fano諧振結(jié)構(gòu)，其Q值頻域結(jié)果與時(shí)域計(jì)算結(jié)果相差較大，其中模式M1和模式M2的Q值差異達(dá)到30%左右，而模式M3更多地保持了單個(gè)納米棒的諧振特性，因而2種方法計(jì)算結(jié)果差異在10%左右. 由于時(shí)域擬合方法是直接從Q值原始定義而來(lái)，其計(jì)算結(jié)果更符合實(shí)際情況，因此可以知道用半高寬法去處理Fano共振的Q值是不太準(zhǔn)確的. Fano諧振是由不同諧振間的耦合產(chǎn)生的，因此其響應(yīng)譜是由模式干涉疊加而成，導(dǎo)致其消光譜線型的非對(duì)稱(chēng)性比較大，特別是暗模式?jīng)]有明確的半高寬，直接削弱了半高寬Q值計(jì)算公式的適用性.

Fano諧振的譜線形狀隨著結(jié)構(gòu)參數(shù)變化(直接導(dǎo)致各模式間耦合情況的變化)呈現(xiàn)出多樣化特點(diǎn)，有些情況下通過(guò)頻域公式得到的Q值會(huì)完全偏離實(shí)際情況. 圖2所示是一個(gè)由2個(gè)中間連接起來(lái)的金屬納米棒組成的“工”字結(jié)構(gòu)，中間連接的金屬部分長(zhǎng)度為100 nm，其他參數(shù)與圖1D中的結(jié)構(gòu)一致. 該“工”字結(jié)構(gòu)的光學(xué)響應(yīng)譜線與圖1D中的“二”字型光學(xué)響應(yīng)譜有所不同，其左邊亮模式M1的峰值高于右邊的，其原因是中間連接部分的存在使模式間的耦合情況發(fā)生了明顯的變化. 當(dāng)用式(1)計(jì)算這個(gè)結(jié)構(gòu)的Q值時(shí)，發(fā)現(xiàn)右邊亮模式M3峰值的一半小于Fano谷M2的值(圖中用虛線)，就意味著這一模式的半高寬無(wú)法獲得，因此Q值也就無(wú)法從消光譜中獲得. 而利用式(5)的時(shí)域擬合方法則不受此限制，3個(gè)特征諧振模式的Q值都能準(zhǔn)確計(jì)算出來(lái). 表2中列出了這個(gè)“工”字型結(jié)構(gòu)分別采用式(1)和式(5)計(jì)算的Q值結(jié)果. 從結(jié)果看出，模式M1的頻域計(jì)算值與時(shí)域擬合值比較接近，誤差約為13%，而暗模式的結(jié)果相差巨大，誤差已超過(guò)到70%(由于式(5)對(duì)各種情況均為適用的，因此以該方法計(jì)算結(jié)果為Q值的準(zhǔn)確值)，基本可以認(rèn)為用頻域半高寬公式得到的這個(gè)Q值結(jié)果是不正確的.

圖2　 “工”字形納米結(jié)構(gòu)及其消光光譜

模式時(shí)域擬合半高寬法M17.076.13M27.9313.63M38.49—

通過(guò)比較表1和表2中不同方法得到的金屬納米結(jié)構(gòu)Q值可知，當(dāng)諧振峰譜線比較簡(jiǎn)單(近似Lorentz型)時(shí)，可以通過(guò)式(1)從結(jié)構(gòu)的光學(xué)響應(yīng)譜來(lái)直接計(jì)算出Q值，該方法較為簡(jiǎn)單快速. 由于金屬損耗較大以及FDTD算法的網(wǎng)格誤差等因素，時(shí)域擬合得出的金屬結(jié)構(gòu)諧振峰處Q值與頻域半高寬法得到的結(jié)果間存在一定差別，但差別較小，基本在10%以內(nèi). 但是當(dāng)用2種計(jì)算方法處理Fano諧振時(shí)，得到的結(jié)果差異很大，這種差異已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了由于金屬損耗和網(wǎng)格劃分等固有計(jì)算誤差的范圍，可以認(rèn)為處理Fano諧振時(shí)，頻域半高寬法存在嚴(yán)重的不足，需要謹(jǐn)慎使用. 遇到這種情況，應(yīng)該通過(guò)式(5)來(lái)計(jì)算所設(shè)計(jì)的Fano特征諧振峰處的Q值，這樣才能正確地反映所設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)對(duì)電磁能量的實(shí)際儲(chǔ)存能力.

3結(jié)論

本文通過(guò)時(shí)域擬合和頻域半高寬2種計(jì)算方法計(jì)算了多種金屬納米結(jié)構(gòu)在諧振位置處的Q值. 通過(guò)對(duì)比，發(fā)現(xiàn)當(dāng)納米結(jié)構(gòu)的諧振模式比較簡(jiǎn)單(單一諧振峰)時(shí)，通常所用的頻域半高寬法能夠快速準(zhǔn)確地得到諧振模式的Q值，但當(dāng)納米結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，出現(xiàn)Fano諧振時(shí)，頻域半高寬法得到的Q值并不準(zhǔn)確(有些情況下偏差很大，如本文中某些情況偏差超過(guò)70%)，導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果失去實(shí)際意義.綜上所述，在計(jì)算金屬納米結(jié)構(gòu)Fano諧振的Q值時(shí)需避免采用頻域半高寬法，而應(yīng)采用FDTD算法結(jié)合時(shí)域擬合公式來(lái)計(jì)算Q值的方法；這一方法從Q值定義出發(fā)，不受納米結(jié)構(gòu)響應(yīng)譜曲線形狀的約束，無(wú)論對(duì)簡(jiǎn)單諧振還是復(fù)雜的Fano諧振都可以得到準(zhǔn)確的Q值計(jì)算結(jié)果.

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【中文責(zé)編：成文英文責(zé)編：李海航】

The Study of Quality Factor Calculation of Fano Resonance in Plasmonic Nanostructures

HU Zhipeng， LIU Fen， LIU Liu, ZHANG Yuan*

(Centre for Optical and Electromagnetic Research, South China Academy of Advanced Optoelectronics,South China Normal University, Guangzhou 510006, China)

Abstract：Fano resonance in plasmonic nanostructures has been attracted more and more attentions because of its special optical properties and application potential. Quality factor (Qfactor) is very important to evaluate the ability of electromagnetic energy storage of a resonator. In this paper, the fitting formula in time domain is firstly got from the original definition of theQfactor; based on this formula and combining with FDTD method, theQfactors of typical resonance of several plasmonic nanostructures (including metallic nanorod，nano-antenna and one sample showing evident Fano resonance) is calculated. Besides, theQfactor is also calculated by using the common frequency method (the FWHM formula). By comparing calculation results from the two method above, it is found that the FWHM formula is not suitable (sometimes incorrect) when dealing with theQfactor of Fano resonance, although it could be accuracy enough and fast when treating simple plasmonic resonance with single peak; while theQfactor fitting formula from FDTD method could be used for all type of plasmonic resonance (including Fano resonance) because of its direct origin from the definition ofQfactor.

Key words：Qfactor; metallic nanostructure; plasmonics; Fano resonance

收稿日期：2016-01-10 《華南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)》網(wǎng)址：http://journal.scnu.edu.cn/n

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(61108022)；廣東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(201001D0104799318)

*通訊作者:張淵，副教授，Email: yuan.zhang@coer-scnu.org.

中圖分類(lèi)號(hào)：O436.2

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào):1000-5463(2016)01-0047-05