沈子婧，殷勇高，張小松

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基于氯化鈣溶液的混合鹽溶液除濕劑物性測量

沈子婧，殷勇高，張小松

(東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210096)

摘要:為了改善單一除濕鹽溶液的性能，同時(shí)降低耗費(fèi)成本，越來越多的學(xué)者致力于混合除濕鹽溶液的研究。考慮以價(jià)格低廉但除濕效果一般的氯化鈣溶液為基礎(chǔ)溶液，添加氯化鋰或溴化鋰顆粒形成混合溶液來提高單一氯化鈣溶液的除濕能力。測量了單一氯化鈣溶液，加LiCl/LiBr顆粒后飽和混合溶液的質(zhì)量濃度，探究極限溶解度，其次對氯化鈣、氯化鋰不同配比混合溶液在不同溫度下的黏度及表面張力進(jìn)行了測量。通過溶解度的實(shí)驗(yàn)測量，發(fā)現(xiàn)已經(jīng)飽和的氯化鈣溶液中還可繼續(xù)溶解最高達(dá)8%的LiCl/LiBr晶體。測量得不同配比氯化鋰、氯化鈣混合溶液的黏度與表面張力值，通過比較發(fā)現(xiàn)氯化鋰與氯化鈣1:1的質(zhì)量比下，混合溶液的黏度與表面張力均最低。

關(guān)鍵詞:混合物；黏度；溶解性；界面張力

引 言

在空調(diào)制冷方面，最早使用的液體除濕劑是三甘醇，但因其黏度大，在制冷系統(tǒng)中流動(dòng)，部分會滯留黏附在系統(tǒng)表面，從而影響系統(tǒng)工作的穩(wěn)定性而被淘汰[1]。目前使用較多的是氯化鈣、氯化鋰、溴化鋰等單一的金屬鹵鹽溶液，但是單一除濕溶液也顯現(xiàn)出各自的缺點(diǎn)。氯化鈣價(jià)格低廉，但溶解性差，除濕能力弱，長期使用還容易出現(xiàn)結(jié)晶現(xiàn)象[2]；溴化鋰和氯化鋰溶液化學(xué)性能比較穩(wěn)定，吸濕性能好，但價(jià)格十分昂貴，是氯化鈣的數(shù)十倍[3]。從改進(jìn)除濕溶液除濕特性和經(jīng)濟(jì)性的角度，越來越多的目光投向混合工質(zhì)[4-6]，尋求性價(jià)比高的混合溶液配比。

Ertas等[7]早在1992年就展開了對混合鹽溶液除濕劑的探究，測量了氯化鈣與氯化鋰混合溶液的密度、黏度和溶解度數(shù)值，其中沒有提及混合溶液的表面張力值，而且測量的不同濃度的混合溶液都是氯化鈣與氯化鋰質(zhì)量比為1:1的，并未對其他配比的混合溶液進(jìn)行測量。雖然1:1為該文中的最佳配比，也只是根據(jù)測量的 3組配比（30%LiCl+ 70%CaCl2、 50%LiCl+50%CaCl2、 70%LiCl+ 30%CaCl2）得出的結(jié)論，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)組較少。孫健等[8]采用氯化鈣和氯化鈣與氯化鋰的混合物（1:1）作為除濕劑對液體除濕空調(diào)的性能參數(shù)進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算，發(fā)現(xiàn)將混合溶液作為除濕劑時(shí)，系統(tǒng)的 COP要大于使用氯化鈣溶液作為除濕劑時(shí)的情況。杜強(qiáng)等[9]也使用50%CaCl2+50%LiCl的混合溶液作為除濕劑進(jìn)行系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)，得出混合溶液除濕劑的系統(tǒng)除濕效率要高于以純LiCl、純CaCl2溶液為除濕劑的系統(tǒng)。很多研究[10-13]都是直接以混合溶液作為除濕劑進(jìn)行的系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)或數(shù)值計(jì)算，以實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)或計(jì)算結(jié)果來說明混合溶液的優(yōu)點(diǎn)，并不是從物性角度分析得到。所以本文對以氯化鈣溶液為底液的不同配比混合鹽溶液除濕劑的溶解度、黏度、表面張力這些物性參數(shù)進(jìn)行了測量，為混合鹽溶液配比的選擇提供參考依據(jù)。

1　實(shí)驗(yàn)方法

除濕溶液的濃度越高，溫度較低時(shí)，其表面水蒸氣分壓遠(yuǎn)低于空氣的表面水蒸氣分壓，此時(shí)除濕效果顯著，但是溶液的濃度越高，吸水能力變強(qiáng)了，卻容易產(chǎn)生結(jié)晶的現(xiàn)象，導(dǎo)致管路的堵塞不暢，這一點(diǎn)限制了除濕溶液的濃度上限[14]。

液體混合物的黏度是基本的物化數(shù)據(jù)之一，它對于傳熱、傳質(zhì)和流體流動(dòng)等過程的研究不可缺少[15]，黏度的大小也會影響開式除濕系統(tǒng)中運(yùn)送除濕溶液的泵的功耗。填料塔是除濕過程中常用的氣液接觸的傳質(zhì)設(shè)備，影響其傳質(zhì)效率的重要因素有填料自身的性能以及流體在塔內(nèi)流動(dòng)和潤濕的情況，而液體表面張力的大小，一方面會直接影響液體在填料表面的潤濕情況與成膜性能，另一方面也是一個(gè)影響氣液傳質(zhì)阻力的重要因素[16]?？梢?，除濕溶液的溶解度、黏度、表面張力等從各個(gè)方面不同程度地影響著除濕過程的傳熱傳質(zhì)效率。

1.1 以氯化鈣為底液的混合溶液溶解度測量

通過向不同溫度下氯化鈣飽和溶液中加入氯化鋰/溴化鋰顆粒，測量混合溶液飽和后的質(zhì)量濃度，主要使用的測量濃度儀器為梅特勒-托利多HX204超越系列鹵素水分測定儀，結(jié)果精確到0.01%。其他儀器有JA1003電子天平、DC0506恒溫槽、熱電偶等。

測量過程為先利用電子天平稱量，分別配制氯化鈣溶液在10、20、30、40、50、60、65℃時(shí)的飽和溶液，將配制好的溶液放在恒溫槽中保溫，并用熱電偶測量溶液溫度，待飽和溶液溫度恒定，不再能夠溶解時(shí)，利用水分測定儀測量以及記錄氯化鈣飽和溶液的質(zhì)量濃度。然后向保溫的氯化鈣飽和溶液中加入氯化鋰/溴化鋰顆粒，攪拌保溫，等到不能再溶解時(shí)，測量記錄混合溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

1.2 氯化鈣與氯化鋰混合溶液黏度測量

測量所配制的混合溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為40%，按照氯化鈣與氯化鋰3:1、2:1、1:1、1:2、1:3的質(zhì)量比，配制5個(gè)比例下的混合溶液來測量黏度（例3:1，即24 g溶質(zhì)，36 g蒸餾水，其中溶質(zhì)中氯化鈣18 g，氯化鋰6 g）。分別測量每個(gè)配比混合溶液在10、20、30、40、50、60、70、80℃時(shí)的黏度值，當(dāng)然在測量混合溶液黏度值之前，先分別測量了氯化鈣、氯化鋰單一溶液在不同溫度時(shí)的黏度值，通過了解單一溶液的黏度特性，來分析混合溶液。

測量所用儀器有NDJ-1E旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)、JA1003電子天平、DC0506恒溫槽、熱電偶，其中最主要儀器就是NDJ-1E旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)。該黏度計(jì)配備5個(gè)轉(zhuǎn)子，測量范圍為 0.1～6×106mPa·s，在本實(shí)驗(yàn)中使用的轉(zhuǎn)子測量范圍為0.1～100 mPa·s，誤差僅為±2%。

1.3 混合溶液表面張力測量

同樣配制氯化鈣與氯化鋰3:1、2:1、1:1、1:2、1:3質(zhì)量比的40%混合溶液，在10～80℃溫度范圍內(nèi)，以10℃為間隔，測量混合溶液的表面張力，測量所用儀器為QBZY系列全自動(dòng)表面張力儀。

該表面張力儀，利用白金板法測量液體表面張力值，測量范圍為 0～600 mN·m-1，精確到0.1 mN·m-1。用于感測白金板的表面張力將遠(yuǎn)大于液體的表面張力，以便于液體有效浸潤白金板及在板上爬升。

2　結(jié)果與討論

2.1 以氯化鈣為底液的混合溶液溶解度

在討論混合溶液除濕性能之前，先要確定混合溶液能夠達(dá)到的最高組分濃度，即溶解度極限，以確保在某配比下，混合溶液中的兩種顆粒是確實(shí)溶解在溶劑中的。目前已知單一純工質(zhì)溫度與溶解度的關(guān)系，但是混合溶液的溶解情況還沒有一個(gè)全面的闡釋。A鹽溶液與B鹽溶液混合后能否完全溶解在溶劑中，確定這一點(diǎn)后才能進(jìn)行后續(xù)的物性及除濕再生性能的探究。

通過使用梅特勒-托利多HX204超越系列鹵素水分測定儀，測量混合溶液飽和質(zhì)量分?jǐn)?shù)結(jié)果如表1所示。在配制氯化鈣飽和溶液時(shí)，根據(jù)Manuel[17]提出的經(jīng)驗(yàn)公式得到理論值ω*s·CaCl2，與實(shí)際氯化鈣飽和溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)ωs·CaCl2之間存在誤差，但相對誤差值小于2%，在允許接受的范圍內(nèi)。

表1　向飽和氯化鈣溶液中加入氯化鋰/溴化鋰顆粒后混合溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 1 Mass fraction of mixture solution made up of saturated calcium chloride solution and lithium chloride/lithium bromide

從表中數(shù)據(jù)可以看出，已經(jīng)飽和的氯化鈣溶液，是可以再溶入氯化鋰/溴化鋰顆粒的。當(dāng)然，在較低溫度時(shí)（10、20℃），能夠再溶入的量比較小，從30℃開始，再溶量明顯增多，30℃就像一個(gè)界限，在這之后，離子的活躍度增大，在水溶液中運(yùn)動(dòng)加快，更容易產(chǎn)生空隙使其他離子進(jìn)入，溶解于溶液。

為方便說明，在此特別定義擴(kuò)溶量w。本文將氯化鈣溶液作為底液，基于氯化鈣單一溶液除價(jià)格低廉，除濕性能有待強(qiáng)化的情況，考慮向其中加入氯化鋰或溴化鋰顆粒，形成混合溶液，來擴(kuò)增其除濕能力。擴(kuò)溶量w定義為混合溶液飽和質(zhì)量分?jǐn)?shù)ωm減去同溫度下單一溶液飽和時(shí)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)ωs，即加入氯化鋰/溴化鋰顆粒后混合溶液的飽和質(zhì)量分?jǐn)?shù)減去同溫度下氯化鈣飽和溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

從測量混合溶液飽和時(shí)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)可知，已經(jīng)飽和的氯化鈣溶液中可以再溶入一定量的氯化鋰或溴化鋰顆粒，但是能溶入的量有限制。根據(jù)表1中數(shù)據(jù)，繪制氯化鋰與溴化鋰擴(kuò)溶量（圖1）。

圖1　飽和氯化鈣溶液中加入氯化鋰/溴化鋰顆粒擴(kuò)溶量Fig.1 Added concentration of saturated calcium chloride and lithium chloride/ lithium bromide mixture solution

觀察圖 1，整體上看，溴化鋰的擴(kuò)溶量大于氯化鋰，意味著在相同條件下，溴化鋰更容易溶入氯化鈣的飽和溶液中。從離子角度分析，氯化鈣與氯化鋰有相同的氯離子，定量水中能夠溶入的氯離子是有限的，已經(jīng)飽和的氯化鈣溶液中氯離子的數(shù)目已經(jīng)很多，很難再溶入新的氯離子。而溴化鋰與氯化鈣沒有相同的離子，一定程度上不會因?yàn)橄嗤碾x子限制溶解，所以溴化鋰的擴(kuò)溶量高（圖2，圖3）。但是就單一溶液而言，溴化鋰的溶解度本就高于氯化鋰，這一因素也會影響混合溶液的濃度，所以又進(jìn)行一組補(bǔ)充實(shí)驗(yàn)，來探究溴化鋰擴(kuò)溶量高的根本原因。

圖2　飽和氯化鈣溶液中加氯化鋰Fig.2 Add lithium chloride to saturated calcium chloride solution

補(bǔ)充實(shí)驗(yàn)為向不同溫度下溴化鋰的飽和溶液中，分別加入氯化鋰和氯化鈣顆粒，看混合溶液濃度情況。因?yàn)槁然噯我蝗芤旱娜芙舛缺嚷然}大，若飽和溴化鋰溶液中加入氯化鈣的擴(kuò)溶量大，則能證實(shí)相同離子確實(shí)會限制混合溶液的溶解度，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表2。

表3　向飽和溴化鋰溶液中加入氯化鋰/氯化鈣顆粒后混合溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Mass fraction of mixture solution made up of saturated lithium bromide solution and lithium chloride/ calcium chloride

圖3　飽和氯化鈣溶液中加溴化鋰Fig.3 Add lithium bromide to saturated calcium chloride solution

從表2中可知，氯化鈣的擴(kuò)溶量均比氯化鋰的擴(kuò)溶量大，雖然氯化鋰單一溶液的溶解情況好，但是共有的氯離子限制了混合溶液的溶解，使得混合溶液中難以溶入其他離子。所以溴化鋰擴(kuò)溶量高的根本原因是因?yàn)槠渑c氯化鈣沒有相同離子。

本文主要考慮將氯化鈣溶液與氯化鋰溶液混合，來提高單一氯化鈣溶液的除濕性能，所以將兩者混合溶液極限溶解度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果按照生長曲線函數(shù)模型，利用Boltzmann函數(shù)進(jìn)行非線性擬合，得出擴(kuò)溶量w（%）與溶液溫度T（℃）的參考公式

2.2 混合除濕溶液黏度

正因?yàn)槿蚀拣ざ却?，影響系統(tǒng)的穩(wěn)定性，從而限制了其使用，除濕溶液的黏度要低，這樣才能改善其流動(dòng)狀況，降低泵的功耗。

氯化鋰與氯化鈣單一溶液黏度值均符合常規(guī)。溶液的黏度隨著溫度的升高而降低，隨著溶液濃度的增大而變大。溫度升高，離子運(yùn)動(dòng)加快，互相之間的作用力減小，黏度減??；溶液濃度增加，液體中離子數(shù)增多，互相間的作用力自然變大。

從測量結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，氯化鈣的黏度略大于氯化鋰的黏度，例如在50℃時(shí)，40.38%的氯化鈣溶液，黏度值為6.14 mPa·s，而40.90%氯化鋰溶液，黏度值為5.22 mPa·s。

在了解氯化鈣、氯化鋰單一溶液的黏度情況后，測量了氯化鈣、氯化鋰不同配比的混合溶液。將氯化鈣、氯化鋰混合溶液的黏度值v（mPa·s）與溶液溫度T（℃）及氯化鈣、氯化鋰質(zhì)量比x按照二元有理數(shù)逼近的方法進(jìn)行擬合，得到公式

將混合溶液黏度的實(shí)驗(yàn)測量值與擬合公式計(jì)算所得數(shù)值進(jìn)行比較，見圖 4，實(shí)驗(yàn)值與擬合值趨勢相同，較為吻合。

雖然混合溶液中氯離子、鈣離子、鋰離子的總數(shù)隨著3:1、2:1、1:1、1:2、1:3的配比不斷增大，但從混合溶液黏度值的總體情況來看，3:1最大，1:1最小，中間依次為1:3、2:1、1:2的配比，與離子總數(shù)增大的趨勢無關(guān)。從20℃至30℃，混合溶液黏度值有明顯下降，但是之前的溶解度實(shí)驗(yàn)表明，在30℃時(shí)，向氯化鈣中加入氯化鋰，擴(kuò)溶量有明顯提高。既然溶解了更多的離子，離子間的分子作用力應(yīng)該增大，可是此處黏度卻明顯下降，分析產(chǎn)生此現(xiàn)象的原因，雖然互溶性變好，離子數(shù)增多，但是由于溶解得更徹底的離子擾亂了原本離子的活動(dòng)，在溫度的雙重作用下，使得離子間變得十分活躍，互相牽制的作用力減小，從而黏度減小。

2.3 混合除濕溶液表面張力

液體的停留時(shí)間長短最能反映填料塔內(nèi)液體的流動(dòng)狀況，實(shí)際生產(chǎn)中，填料塔內(nèi)分離的常為有機(jī)物，而有機(jī)物的表面張力比水的小3倍左右，因此，表面張力的差異必然會影響液體在填料表面的浸潤情況，從而影響除濕的效果[18]。

圖4　氯化鈣與氯化鋰混合溶液黏度值Fig.4 Viscosity of calcium chloride and lithium chloride mixed solution

測量了氯化鈣、氯化鋰不同配比的混合溶液，在不同溫度下的表面張力，同樣將氯化鈣、氯化鋰混合溶液的表面張力值ST（mN·m-1）與溶液溫度T（℃）及氯化鈣、氯化鋰質(zhì)量比x進(jìn)行二元有理數(shù)逼近擬合，得到公式

對于純?nèi)芤簛碚f，無機(jī)鹽水溶液的表面張力隨濃度的增大而增大，隨溫度的升高而下降。顯然混合溶液的表面張力也符合隨著溫度的升高而降低這一特點(diǎn)。

混合溶液表面張力的大小，也隨著黏度出現(xiàn)3:1>1:3>2:1>1:2>1:1的趨勢，見圖 5，但是在不同的溫度，變化的趨勢十分復(fù)雜。比較明顯的一點(diǎn)是，在1:1的時(shí)候表面張力最小，而之前的混合溶液黏度測量中，也顯示出相同的結(jié)果，1:1的時(shí)候黏度最小，有理由相信，目前來看1:1的質(zhì)量混合比例是最佳的。

圖5　氯化鈣與氯化鋰混合溶液表面張力值Fig.5 Surface tension of calcium chloride and lithium chloride mixed solution

3　結(jié) 論

首先通過向飽和的氯化鈣溶液中加入氯化鋰/溴化鋰顆粒這一實(shí)驗(yàn)，證明飽和的氯化鈣溶液中是可以再溶入其他顆粒的，并且氯化鈣溶液與溴化鋰的互溶性較氯化鋰與氯化鈣溶液的更好，同時(shí)也能夠發(fā)現(xiàn)混合溶液的溶解度都比單一除濕溶液好，向單一溶液中加入另一種溶質(zhì)，擴(kuò)大了整個(gè)溶液的溶解能力，在30℃以上時(shí)，混合溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)擴(kuò)大較多。

其次，測量氯化鈣與氯化鋰不同配比混合溶液的黏度和表面張力值，溫度、濃度以及溶液的組分都對測量所得結(jié)果有影響。溫度越高，混合除濕溶液的黏度與表面張力值均越小，溫度升高，加速離子間運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致相互之間作用力減小，從而黏度減小，表面張力也減小。而溶液的濃度增大，液體中的離子數(shù)增多，自然相互之間作用力變多，黏度與表面張力均增大，但是這一規(guī)律只能適用于單一溶液，不適用于混合溶液。

在本文實(shí)驗(yàn)中，配比不同的氯化鈣與氯化鋰的混合溶液，混合溶液中鈣、鋰、氯離子的總數(shù)隨著3:1、2:1、1:1、1:2、1:3而增大，但是黏度與表面張力的值卻不隨著離子總數(shù)的增大而增大，而是呈現(xiàn)時(shí)而增大，時(shí)而減小的現(xiàn)象。究其原因，混合溶液的溶解能力得到提高，溶液中溶解了更多的不同離子，在有限的空間內(nèi)，離子間的距離減小，作用力增大，正常來說黏度與表面張力都增大，但是溶解能力的大小又與溫度有關(guān)，例如在40℃時(shí)，氯化鈣與溴化鋰的擴(kuò)容量很大，但是在50℃時(shí)，擴(kuò)溶量又下降，在濃度、溶解性、溫度的三重影響下，混合除濕溶液的黏度與表面張力值變化呈現(xiàn)特有的趨勢，無法僅憑單獨(dú)一種影響因素描繪變化規(guī)律，但是還是能夠從所得到的測量值發(fā)現(xiàn) 1:1的質(zhì)量比下，黏度與表面張力均為最小值，一定程度上證明氯化鈣與氯化鋰1:1的質(zhì)量比為最佳配比。

符 號 說 明

ST——混合溶液表面張力，mN·m-1

T ——溶液溫度，℃

w ——擴(kuò)溶量，%

x ——氯化鈣與氯化鋰質(zhì)量比

υ ——混合溶液黏度，mPa·s

ωm——飽和混合溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%

ωs——飽和單組分溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%

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2016-01-12收到初稿，2016-04-12收到修改稿。

聯(lián)系人:殷勇高。第一作者:沈子婧（1992—），女，碩士研究生。

Received date: 2016-01-12.

中圖分類號:TB 61

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號:0438—1157（2016）07—3004—06

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20160050

基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51376043）；國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2014BAJ01B06）。

Corresponding author:YIN Yonggao, y.yin@seu.edu.cn supported by the National Natural Science Foundation of China(51376043) and the National Key Technology R&D Program (2014BAJ01B06).

Measurement and analysis of physical properties of mixed liquid desiccants based on calcium chloride solution

SHEN Zijing, YIN Yonggao, ZHANG Xiaosong
(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China)

Abstract:In order to improve the performance of the single desiccant solution and reduce the cost, the study of mixed liquid desiccants has been conducted by many researchers. Taking into account the low cost and weak dehumidification performance and for the sake of improving dehumidification performance of calcium chloride solution, adding lithium chloride or lithium bromide into frequently-used calcium chloride solution is considered in this paper. The solubility limit is explored by measuring the mass concentration of saturated mixed liquid of calcium chloride and lithium chloride or lithium bromide. Afterwards, the viscosity and surface tension of the mixed desiccants of lithium chloride and calcium chloride are measured. Through the experimental data of solubility, it is found that the saturated concentration of mixed liquid desiccants promotes up to 8% compared with saturated calcium chloride solution. The viscosity and surface tension of different mixing ratio of calcium chloride and lithium chloride solution show the lowest value at 1:1 mass ratio.

Key words:mixtures；viscosity；solubility；interfacial tension