小型模塊化熔鹽快堆燃料管理初步分析

孫國民　程懋松　戴志敏（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū)　上海 20800）2（中國科學(xué)院大學(xué)　北京 00049）

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小型模塊化熔鹽快堆燃料管理初步分析

孫國民1，2程懋松1戴志敏1
1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū)上海 201800）2（中國科學(xué)院大學(xué)北京 100049）

由于燃料隨熔鹽流動的特性以及可以進行在線添料與處理的特點，液態(tài)燃料熔鹽堆的燃耗分析與燃料管理和傳統(tǒng)固態(tài)燃料反應(yīng)堆有很大不同，需要針對液態(tài)燃料熔鹽堆的特點重新開發(fā)燃耗分析與管理程序。本文針對液態(tài)燃料熔鹽堆的熔鹽流動特性以及在線添料與處理功能，基于MCNP5和ORIGEN2.1燃耗耦合程序，開發(fā)了適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的燃料管理程序，并應(yīng)用于一種小型模塊化熔鹽快堆的燃料管理和分析，對比分析了5種不同運行方案以及分批在線添料情況下，運行30年期間keff的變化情況及重要核素的演化情況。計算結(jié)果表明，采用不斷調(diào)整添料率的連續(xù)在線添料運行方案和固定批量添料的運行方案，都可以讓小型模塊化熔鹽快堆維持運行在一個較小的 keff波動范圍之內(nèi)。開發(fā)的燃料管理程序適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的研究，同時可以為液態(tài)燃料熔鹽堆的設(shè)計及燃耗管理和分析提供有價值的參考。

小型模塊化堆，熔鹽快堆，燃耗分析，燃料管理

液態(tài)燃料熔鹽堆［1］采用高溫液態(tài)氟化鹽或氯化鹽作為燃料和冷卻劑，運行壓力接近大氣壓，熔鹽熱物性好，具有固有安全性。熔鹽堆的堆芯出口溫度較高，可達到700°C以上，具有更高的熱效率，除了可用于發(fā)電、供熱之外，還可用于海水淡化、高溫制氫等。液態(tài)燃料熔鹽堆最早起源于 20世紀40年代末的美國。美國橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory， ORNL）于1954年建成第一個 2.5MWth功率的熔鹽堆實驗裝置 ARE （Aircraft Reactor Experiment）［2］，使用NaF-ZrF4-UF4混合物作為燃料。ARE成功運行了1000 h，累計功率為96MW·h，運行最高溫度達到882°C，是歷史上第一個熔鹽堆。1960年代熔鹽堆的研發(fā)轉(zhuǎn)向民用，ORNL于1965年建成熱功率8MW的液態(tài)燃料熔 鹽 實 驗堆 （Molten-Salt Reactor Experiment，MSRE）［3］。MSRE在1965-1969年期間成功運行了4年多，其中滿功率運行了1.5年，充分證明了液態(tài)燃料熔鹽堆運行的穩(wěn)定性和安全性。1970年代，ORNL進行了一系列熱功率為2250MWth的MSBR （Molten Salt Breeder Reactor）［4］增殖熔鹽堆的設(shè)計。然而1970年代正是冷戰(zhàn)的高潮，核武器重要性遠大于核能的重要性，在核能研究規(guī)模整體收縮的背景下，美國政府選擇了適合鈾钚燃料循環(huán)、具有軍民兩用前景的鈉冷快堆，放棄了更適合釷鈾燃料循環(huán)、側(cè)重于民用的熔鹽堆。能源危機與環(huán)境挑戰(zhàn)為釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)的發(fā)展提供了新的機遇，釷基熔鹽堆的研發(fā)在世界范圍重新受到重視，熔鹽堆相關(guān)研究在國際上呈現(xiàn)急劇上升趨勢。液態(tài)熔鹽堆概念被第四代核反應(yīng)堆國際論壇選為四代堆6個候選堆型之一。在傳統(tǒng)的液態(tài)燃料熔鹽堆基礎(chǔ)上，針對不同應(yīng)用目的，液態(tài)熔鹽堆可以設(shè)計成熱中子堆或快中子堆，這些設(shè)計包括法國的MSFR （Molten Salt Fast Reactor）［5］、俄羅斯的MOSART （Molten Salt Advanced Reactor Transmuter）［6］、日本的Fuji-MSR （Molten Salt Reactor）［7］等。2011年1月25日，中國科學(xué)院正式宣布包括由上海應(yīng)用物理研究所為主承擔(dān)的“未來先進核裂變能-釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)（Thorium-based Molten Salt Reactor， TMSR）”戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項啟動實施［8］，標(biāo)志著中國重啟熔鹽堆研究項目。液態(tài)燃料熔鹽快堆堆芯不使用石墨，結(jié)構(gòu)簡單，建造相對容易。采取233U啟動和超鈾元素啟動兩種方式，具有非常大的負反饋系數(shù)、較大的增殖能力和簡單的燃料循環(huán)模式，能夠焚燒其它反應(yīng)堆內(nèi)產(chǎn)生的超鈾元素。由于液態(tài)燃料熔鹽快堆具有眾多優(yōu)點，目前各國研究機構(gòu)正積極開展液態(tài)燃料熔鹽快堆的理論和工程設(shè)計研究。

液態(tài)燃料熔鹽堆堆芯燃料不存在最大耐受燃耗深度等問題，可以通過在線添料和熔鹽的在線處理，實現(xiàn)反應(yīng)堆全壽期內(nèi)不停堆的連續(xù)穩(wěn)定運行。在液態(tài)燃料熔鹽堆中，燃料熔鹽在一回路中循環(huán)流動，由于這種流動特性，而使堆芯內(nèi)的燃料不斷攪混。同時，液態(tài)燃料熔鹽堆還可以在線添料或者對燃料進行在線處理。這些特性使得液態(tài)燃料熔鹽堆的燃耗管理和分析與傳統(tǒng)的固態(tài)燃料反應(yīng)堆有很大差別。傳統(tǒng)的固態(tài)燃料反應(yīng)堆使用的燃耗計算程序，如MOCUP［9］、MCODE［10］、MCBurn［11］、COUPLE［12］等，都沒有考慮液態(tài)燃料熔鹽堆的相關(guān)特性，目前無法適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的燃耗管理和分析。

針對液態(tài)燃料熔鹽堆的熔鹽流動特性以及在線添料與處理功能，改進和擴展了原有基于 MCNP5 和 ORIGEN2.1燃耗耦合程序，使其適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的燃耗管理和分析，并使用該燃耗耦合程序?qū)σ环N小型模塊化液態(tài)燃料熔鹽快堆燃料管理策略進行了初步分析。在初始裝填的LiF-ThF4-233UF4液態(tài)燃料的情況下，針對幾種不同的連續(xù)在線添料和分批在線添料方案，結(jié)合燃耗分析，比較 keff隨燃耗或時間變化情況及幾種重要核素的演化情況。

1　燃耗管理程序

ARIES燃耗管理程序是在MOCBurn［13］燃耗耦合程序（基于 MCNP5蒙特卡羅中子輸運程序和ORIGEN2.1點燃耗計算程序）的基礎(chǔ)上，進一步改進和擴展的液態(tài)燃料熔鹽堆燃耗管理程序。程序針對液態(tài)燃料熔鹽堆中燃料流動的特性，對因熔鹽流動而引起的熔鹽混合效應(yīng)做了特殊處理，在每個燃耗步結(jié)束之后對全堆的燃料進行攪混運算并重新分配到每個燃耗柵元。ARIES燃耗程序還實現(xiàn)了液態(tài)燃料熔鹽堆的在線添料與在線處理功能。對于在線處理，可通過輸入?yún)?shù)的設(shè)置來選擇三種不同的處理模式，分別是：按照給定的添加質(zhì)量或移除質(zhì)量來處理給定核素；按照給定的回收質(zhì)量份額來處理給定核素；單獨處理233Pa，即將每個燃耗步內(nèi)生成的233Pa單獨移出，在堆外衰變?nèi)舾蓵r間（如一個燃耗步長）之后，將其衰變生成的233U再放回堆內(nèi)燃燒。程序的計算流程如圖1。

為了提高計算速度，計算過程中耦合了 MPI （Message Passing Interface）并行版本的MCNP5，并行計算核數(shù)為160個核。計算中使用的MCNP5核數(shù)據(jù)庫是基于JEFF3.2的1000K溫度庫，選擇的ORIGEN核數(shù)據(jù)庫是液態(tài)金屬快中子增殖堆（Liquid Metal Fast Breeder Reactor， LMFBR）堆芯區(qū)的核數(shù)據(jù)庫。

圖1　ARIES燃耗管理程序計算流程圖Fig.1　Flowchart of the ARIES code system.

2　小型模塊化熔鹽快堆的計算模型

對于大型電網(wǎng)不適合的一些偏遠地區(qū)或是特殊的區(qū)域，存在對小型電網(wǎng)的需求。相比于現(xiàn)在規(guī)?；ㄔO(shè)的大型核反應(yīng)堆來說，小型核反應(yīng)能夠比較靈活地滿足這些需求。模塊化的反應(yīng)堆設(shè)計，可以通過預(yù)先在工廠里設(shè)計制造好相關(guān)部件再運送到核電站建造場地進行快速安裝，從而大大縮短核電站的建設(shè)周期；同時，還可以通過批量化生產(chǎn)，降低單個核電站的建設(shè)成本。小型模塊化反應(yīng)堆［14-15］具有較好的環(huán)境適應(yīng)性，對廠址的要求較低，廠址適應(yīng)性較好，可不用遠離能源需求中心，降低能源輸送損耗。鮮明的特點造就了小型模塊化反應(yīng)堆功能的靈活多變，使其可滿足多種應(yīng)用情形，如區(qū)域供電、城市供暖、海水淡化、工業(yè)供氣等，此外還可應(yīng)用于海島、海洋資源開發(fā)利用等方面。目前，小型堆所針對的反應(yīng)堆類型主要有壓水堆［16］、沸水堆［17］、高溫氣冷堆［18］、液態(tài)金屬反應(yīng)堆［19-21］和熔鹽冷卻高溫堆［22］等。美國［23-24］、俄羅斯［25］、韓國［26］、日本［27］、中國［28］等都有自己的小型堆研發(fā)項目。小型模塊化熔鹽快堆結(jié)合了小型模塊化反應(yīng)堆及熔鹽堆的優(yōu)點。但是對于小型堆來說，液態(tài)燃料熔鹽堆的燃料在線處理技術(shù)又太過復(fù)雜。因此，可以通過定期添加核燃料而不采用燃料熔鹽在線處理的方式來實現(xiàn)反應(yīng)堆的連續(xù)運行，這樣可以簡化小型模塊化熔鹽快堆的運行和維護。

小型模塊化液態(tài)燃料熔鹽快堆采用罐式堆芯設(shè)計，堆芯內(nèi)沒有結(jié)構(gòu)材料和慢化材料，熔鹽流阻小、結(jié)構(gòu)簡單、建造容易、易于快速安裝與布局。堆芯設(shè)計電功率為300MWe，熱功率為750MWth。幾何尺寸、燃料熔鹽成份、結(jié)構(gòu)材料等主要堆芯設(shè)計參數(shù)值為：熱功率750 MWth、電功率300 MWe、堆芯燃料區(qū)直徑1.7 m、堆芯燃料區(qū)高度2.2 m、反射層厚度 0.1 m、燃料組份 76.9%LiF-20%ThF4-3.1%233UF4 （mol%）、進/出口溫度920 K/1 020 K。沿堆芯中心的縱剖面圖如圖2。MCNP計算時，沿著軸向和徑向總共將堆芯劃分成了36個燃耗柵元，具體的MCNP計算模型如圖3。初始有效增值因子keff=1.03518。

圖2　小型模塊化熔鹽快堆堆芯縱剖面圖Fig.2　Cross section of small modular MSFR.

圖3　小型模塊化熔鹽快堆MCNP計算模型Fig.3　MCNP model of small modular MSFR.

3　計算結(jié)果與討論

3.1不同燃料管理方案比較分析

針對小型模塊化液態(tài)燃料熔鹽快堆，使用ARIES燃耗管理程序分別計算了不進行添料、兩種不同固定連續(xù)添料率、變化連續(xù)添料率和分批添料5種不同燃料管理方案的燃耗。其中，變化連續(xù)添料率是通過程序自動搜索的方式實現(xiàn)的。具體實現(xiàn)方法是：通過設(shè)置一個keff的上下限，當(dāng)keff首次小于下限時，開始添料，初始的添料率是根據(jù)經(jīng)驗設(shè)置的，再根據(jù)下一步的 keff來確定之前的添料率是否合適，如果添料引入的反應(yīng)性過大或過小，單位時間間隔內(nèi)keff上升過快或keff下降，就調(diào)整添料率；如果 keff大于上限或小于下限，調(diào)整添料率重新計算。圖4給出了反應(yīng)堆運行10年內(nèi)5種不同運行模式下keff隨時間的變化情況。

圖4　5種不同燃料管理方案下keff隨時間的變化Fig.4　keffof 5 different operation modes.

由圖4可見，在初始keff=1.03518的情況下，不進行在線添料也不進行在線處理，能夠臨界運行不到兩年。對于連續(xù)在線添料，如果使用固定的添料率，添料初期的keff隨時間上升但之后再次下降。這是因為，添料初期的233U添加速度快于堆芯內(nèi)233U的燃燒速度，但隨著燃耗的加深，堆內(nèi)大量吸收中子的裂變產(chǎn)物不斷累積，維持功率不變的情況下，燃料233U的燃燒速度將不斷提高，最終大于233U的連續(xù)添料率。因此，過小的固定添料率無法使得反應(yīng)堆在全壽期內(nèi)保持臨界狀態(tài)。如果要讓反應(yīng)堆在全壽期內(nèi)都能夠達到臨界，則必然使用較大的連續(xù)添料率，這就導(dǎo)致反應(yīng)堆在運行初期和中期的keff過大，即引入過多的剩余反應(yīng)性，不利于反應(yīng)堆的控制和穩(wěn)定運行，也降低了燃料的中子經(jīng)濟性。對于連續(xù)在線添料，可以根據(jù)反應(yīng)堆的運行情況不斷調(diào)整添料率，從而維持反應(yīng)堆運行在一個比較小的keff波動范圍內(nèi)。但不間斷的連續(xù)在線添料，對反應(yīng)堆在線添料系統(tǒng)的可靠性會有更高的設(shè)計要求，增大了反應(yīng)堆的設(shè)計難度與復(fù)雜度。對于批量添料方案，當(dāng)反應(yīng)堆運行到 keff小于某個閾值時，一次性向堆內(nèi)加入一定量的燃料，同樣也可以維持反應(yīng)堆運行在一個比較小的 keff波動范圍內(nèi)，從而簡單有效地實現(xiàn)液態(tài)燃料熔鹽堆燃料管理。

3.2批量添料管理方案

在小型模塊化熔鹽快堆的批量添料方案中，設(shè)定了一個添料閾值（如0.998），即當(dāng)反應(yīng)堆運行的keff小于該閾值時，每次向反應(yīng)堆添加100kg233U，以保證反應(yīng)堆持續(xù)運行。圖5給出了在批量添料方案下，反應(yīng)堆運行30年keff及堆內(nèi)233Pa質(zhì)量變化情況，圖6給出了批量添料連續(xù)運行30年，堆內(nèi)233U、232Th的質(zhì)量隨時間的變化情況。

圖5　keff及233Pa質(zhì)量Fig.5　keffand mass of233Pa.

圖6　232Th、233U質(zhì)量變化Fig.6　Mass of232Th，233U.

由圖5可見，233Pa的質(zhì)量在反應(yīng)堆運行初期快速增加到一個峰值，之后大致與其母核232Th一致，質(zhì)量隨著燃耗的加深而逐漸減少。同時，每次實施批量添料后，233Pa的質(zhì)量都會相應(yīng)地減少一定的量。這是由于計算過程中維持全堆功率不變，每次添加233U之后，易裂變核素的質(zhì)量增加了，功率不變的情況下，計算出來的通量相應(yīng)減少，通量減少之后，233Pa的生成速度降低。

如圖6所示，在30年的運行期間，總共批量添加了20次，每次100kg，總共添加了2000kg。233U的初裝料是1763.1108kg，運行 30年后堆內(nèi)233U的總質(zhì)量是1919.916kg，運行30年總共消耗的233U的質(zhì)量是1843.1948kg。232Th的初裝料是11326.016kg，運行30年后堆內(nèi)剩余233Th的質(zhì)量是6576.612kg，運行30年消耗的232Th的質(zhì)量是4749.404kg，消耗掉的232Th的質(zhì)量占其初裝料的27.78%，消耗掉的可轉(zhuǎn)換核素232Th的質(zhì)量，大約是燃燒掉的易裂變核素233U質(zhì)量的2.6倍。由此可見，作為熔鹽快堆，實現(xiàn)了232Th在堆內(nèi)的轉(zhuǎn)化燃燒。后續(xù)計劃，我們將研究在線添加232Th，保持堆內(nèi)232Th的質(zhì)量不變的情況下，小型模塊化熔鹽快堆的運行特性。

表1給出了小型模塊化反應(yīng)堆批量添料運行30年后，堆內(nèi)每GWth熱功率產(chǎn)生的重要長壽命放射性核素的質(zhì)量，并與壓水堆［29-30］運行30年每GWth熱功率累計產(chǎn)生的重要長壽命放射性核素的質(zhì)量作了對比。

表1　運行30年后每GWth熱功率產(chǎn)生的長壽命核素質(zhì)量Table 1　Main long-life nuclides after 30-a operation per GWth.

由表1可見，由于小型模塊化熔鹽快堆運行在快中子區(qū)，每GWth熱功率運行30年，生成的易裂變核素233U的質(zhì)量較大，達到了7663.66kg，而由于壓水堆運行在熱中子區(qū)，相同情況下生成的易裂變核素239Pu的質(zhì)量只有1660kg。在熔鹽快堆生成的長壽命次錒系核素中，除了易裂變核素235U較多之外，可轉(zhuǎn)化核素234U的質(zhì)量也較大。這是因為，234U在快中子區(qū)通過（n，γ）反應(yīng)生成235U的中子俘獲截面較小，不到0.01 b，無法有效轉(zhuǎn)化成235U燃燒掉。而在壓水堆中，一方面U-Pu燃料循環(huán)生成的234U的量本來就不大；另一方面，在壓水堆的熱中子能譜下，234U在熱中子區(qū)通過（n，γ）反應(yīng)生成235U的中子俘獲界面較大，達到100b以上，從而使得壓水堆內(nèi)的234U在反應(yīng)堆運行期間可以有效轉(zhuǎn)化成235U燃燒掉。所以壓水堆內(nèi)234U累積的量不大，為94kg。熔鹽快堆中累積的234U，可以通過化學(xué)處理的方式提取出來，放入熱中子堆中轉(zhuǎn)化成235U當(dāng)作燃料。相比于壓水堆，Th-U燃料循環(huán)的熔鹽快堆中生成的長壽命超鈾核廢物較少。至于長壽命裂變產(chǎn)物，二者生成的總量相當(dāng)，熔鹽快堆是 1183kg，壓水堆是 1150kg。所以，總體來說，熔鹽快堆產(chǎn)生的長壽命放射性廢物總量要比壓水堆少。

4　結(jié)語

液態(tài)燃料熔鹽堆由于燃料的流動，導(dǎo)致一些特殊效應(yīng)。針對液態(tài)燃料熔鹽堆的燃料流動和在線添料、在線處理功能開發(fā)了一個適用于液態(tài)燃料熔鹽堆的燃耗管理程序ARIES，并將其應(yīng)用于一種只有在線添料而沒有在線處理功能的小型模塊化熔鹽快堆的燃料管理計算，對比分析了幾種不同燃料管理方案的燃耗。分析了keff隨燃耗的變化情況及232Th、233Pa、233U等重要錒系元素隨時間的演化情況及計算末期堆內(nèi)重要長壽命放射性核素的質(zhì)量并與壓水堆做了對比。

計算結(jié)果顯示，小型模塊化熔鹽快堆只進行在線添料而不進行在線處理的燃料管理方案是切實可行的。通過不斷調(diào)整添料率的連續(xù)在線添料方案可以讓小型模塊化熔鹽快堆運行在一個較小的 keff波動范圍，每間隔一段時間批量向堆芯內(nèi)添加一定量的核燃料也可以讓小型模塊化熔鹽快堆在一個較小的 keff波動范圍內(nèi)持續(xù)運行。但批量添料的在線處理方案，可以簡化熔鹽堆的燃料管理設(shè)計，有助于小型模塊化熔鹽堆的廣泛應(yīng)用。相同功率條件下，小型模塊化熔鹽快堆產(chǎn)生的長壽命核廢物質(zhì)量比壓水堆要小。熔鹽快堆里產(chǎn)生的234U無法在快堆中有效利用，需放入熱中子堆中加以利用。

開發(fā)的燃料管理程序能夠應(yīng)用于液態(tài)燃料熔鹽堆，同時，研究的燃料管理方案可以為液態(tài)燃料熔鹽堆的設(shè)計及燃耗管理和分析提供有價值的參考。

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Preliminary analysis of fuel management for a small modular molten salt fast reactor

SUN Guomin1，2CHENG Maosong1DAI Zhimin1
1（Shanghai Institute of Applied Physics， Chinese Academy of Sciences， Jiading Campus， Shanghai 201800， China）
2（University of Chinese Academy of Sciences， Beijing 100049， China）

Background: In a liquid fuel molten salt reactor， the fuel circulates in the primary loop， and it can be reprocessed and refueled online， therefore the fuel management of liquid fuel molten salt reactor differs from conventional solid fuel nuclear reactors. Purpose: This study aims to develope a new fuel management and burnup analysis code that considers the flow effect of molten salt and the online refueling and reprocessing for a small modular molten salt fast reactor. Methods: Based on the MCNP5 and ORIGEN2.1 code， a new fuel management code is developed to suit for liquid fuel molten salt reactor. Five operation modes for both the continuous online refueling and batch online refueling are studied. The keffand the burnup of some important nuclides during 30-a continuous operation with batch online refueling are analyzed. Results: The simulation results show that the small modular molten salt fast reactor can be operated within a small kefffluctuation both under the continuous refueling scheme with variable feed rating and under the constant batch refueling scheme. Conclusion: The newly developed code can be applied to the research of liquid fuel molten salt reactors. And the presented schemes provide a reference for liquid fuel molten salt reactor design and fuel management analysis.

Small modular reactor， Molten salt fast reactor， Burnup analysis， Fuel management

SUN Guomin， male， born in 1986， graduated from Nanjing University of Aeronautics and Astronautics in 2008， doctor student， focusing on nuclear reactor physics

TL329.2

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.070603

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項（No.XDA02050）資助

孫國民，男，1986年出生，2008年畢業(yè)于南京航空航天大學(xué)，現(xiàn)為博士研究生，研究領(lǐng)域為反應(yīng)堆物理

Supported by Strategic Pilot Science and Technology Project of Chinese Academy of Sciences （No.XDA02050）

2016-04-27，

2016-05-09