鄒茜璐，陳盈霜，駱思宇，王海露，于海林，馮金福，劉玉申

（常熟理工學院物理與電子工程學院，江蘇常熟215500）

自旋半導體納米熱電材料器件的高自旋極化電流

鄒茜璐，陳盈霜，駱思宇，王海露，于海林，馮金福，劉玉申

（常熟理工學院物理與電子工程學院，江蘇常熟215500）

借助第一性原理設計了一種可以產(chǎn)生高自旋極化電流的自旋熱電裝置.該裝置是由有源極（B摻雜后的石墨烯納米帶）、漏極（石墨烯納米帶）以及中間區(qū)域（碳原子鏈）構成.對比未摻雜情況，自旋向上的電流在高溫區(qū)域可以提高100倍，同時自旋極化率可增強至接近1.而且自旋流在高溫區(qū)域可以大于電荷流，其主要原因歸結于摻雜后該裝置表現(xiàn)為自旋半導體性質.

低維熱電材料；自旋半導體性質；高自旋極化電流

1　引言

隨著電子器件的尺寸縮至納米維度時，散熱問題已經(jīng)成為器件物理領域中亟待解決的關鍵問題之一.為了提高器件的性能并保持穩(wěn)定性，同時也為了節(jié)能，應盡量降低廢熱的產(chǎn)生或對其加以利用.其中自旋電子學（Spintronics，也稱磁電子學）.是利用電子的自旋和磁矩，使固體器件中除電荷輸運外，還加入電子的自旋和磁矩.這樣當電子在固體器件傳輸時，在某些材料中利用外加手段，我們可以獲取高自旋極化率的電流，同時也降低了器件的電阻值，這樣可設計較低能耗的自旋電子器件［1］；相比于基于電荷的電子器件，自旋電子器件也擁有較高的數(shù)據(jù)處理速度和更高的集成密度.另外，熱電效應（Thermoelectric effects）擁有可以直接把廢熱轉化成電功率并用來對外做功的功能［2］.若能把自旋電子學和熱電學結合起來或許可以解決目前器件過熱問題并做到廢熱利用.我們注意到自旋探測技術在近年來得到快速的發(fā)展，這使得人們已經(jīng)在鐵磁金屬［3］、半導體［4］和絕緣體材料［5］中成功探測到自旋塞貝克效應.在這些實驗中，自旋向上的電流與自旋向下的電流是由溫差產(chǎn)生而非電壓引起.此外，這些熱壓引起的自旋向上和自旋向下電流沿著相反的方向流動，它們通過反自旋霍爾效應可以轉化成自旋電壓［6-7］.該研究可歸屬于“熱自旋電子學（Thermospintronics）”，它涵蓋了自旋電子學和熱電學兩個學科，因此它提供了設計即可以把熱能轉化成電能，又具備低能耗自旋熱電器件的可能性.

石墨烯作為碳的二維同素異形體，由于具有非常獨特的電學性質，目前已經(jīng)得到廣泛的研究［8］.和傳統(tǒng)的半導體材料不同，石墨烯遵循狄拉克方程而不是薛定諤方程.雖然石墨烯具有非常獨特的電學性質，但由于零能隙的能帶結構使得它無法直接用于邏輯器件中.為了打開能隙，一個常用的方法是剪切二維石墨烯成一維納米條帶結構，引入量子受限域效應及邊界效應［9］.利用外加磁場可實現(xiàn)反鐵磁耦合到鐵磁耦合的轉變，其自旋極化的邊界態(tài)被很好的保持?。?0］.近年來，當鐵磁序石墨烯納米帶構成的兩端器件存在溫度差時，發(fā)現(xiàn)自旋不同的電子沿相反的方向流動，這種情況很難出現(xiàn)在電壓引起的電流情況；進一步用門電壓（即外加電場）也可以對該溫差引起的電流進行有效控制，該熱自旋器件的熱力學磁阻可以達到104%［11］.如何獲得溫度差引起的較大電流以及較高的電流自旋極化率成為熱自旋電子學領域中主要的問題之一.最近的實驗表明，利用高分辨透射電子顯微鏡的電子輻照技術，科學家們可以獲得一個穩(wěn)定碳原子鏈，并以共價鍵的方式與石墨烯連接［12］.當碳鏈以軸對稱的方式連接在石墨烯納米帶時，該碳基納米器件展現(xiàn)出了完美的自旋過濾效應［13］.

在本文中，我們研究了由鋸齒型石墨烯納米條帶和碳鏈構成的雙端自旋熱電器件在溫壓下的自旋極化電流.結果顯示當源極的邊界一個C原子被B原子取代后，該裝置呈現(xiàn)出自旋半導體性質.在溫差下，該裝置對比未摻雜時電流的自旋極化率獲得了明顯增強，同時在高溫區(qū)域自旋向上的電流對比于未摻雜下的電流增強了100倍.同時由于不同自旋電流的流動方向相反，使得自旋流強于電荷流.

2　熱自旋器件搭建和研究方法

在圖1中，我們給出了本工作中所研究的熱自旋器件示意圖.它包含源極，漏極和中間散射區(qū)域3部分.電極部分是由邊界B原子摻雜后的石墨烯納米帶（源極）以及干凈的石墨烯納米帶（漏極）構成.源極和漏極之間由碳鏈連接起來.為了確保器件的穩(wěn)定性，其邊界碳原子用氫原子飽和.分子動力學研究表明這個器件可存在于高溫區(qū)域，其最高溫度可達到800 K.因此，該結構器件可用于設計高效率的熱電器件.

圖1　熱自旋電子器件示意圖.綠色的原子代表B原子，灰色為C原子，亮白色為H原子.TS為源極的溫度，漏極的溫度表示為TD=TS-TSD，其中TSD為溫度差

當源極和漏極存在溫度差時，電子或空穴可以從源極（漏極）經(jīng)過碳鏈而達到漏極（源極）而形成電流.考慮到自旋自由度，自旋相關的電流可表示為

這里fS（D）（ε，TS（D））是費米狄拉克分布函數(shù)，代表電子在源極或漏極的電子分布幾率函數(shù).T↑（↓）（ε）代表不同自旋的電子從源極，經(jīng)過中間碳鏈到達漏極的幾率.它可由Nanodcal軟件包獲得［14］.在數(shù)值計算中，所采用的系統(tǒng)優(yōu)化方法為牛頓方法，交換關聯(lián)函數(shù)采用局域自旋密度近似（LSDA），基矢采用SZP（Single-Zeta-Polarized），簡約布里淵區(qū)的大小設為（1，1，60），為了避免鏡像間的相互作用，真空層取15?.截斷能量取100 Ry.

3　結果和討論

在圖2（a）中，我們首先畫了無摻雜下自旋向上和自旋向下電子從源極通過中間碳鏈部分到達漏極的幾率.由于碳鏈可根據(jù)電子波函數(shù)的空間對稱性來選擇是否允許電子通過它，因此我們發(fā)現(xiàn)費米面處對于自旋向上的電子可較容易通過處于中間的碳鏈，其幾率可以達到0.8.但是對于自旋向下的電子，其隧穿幾率接近零，因此該裝置表現(xiàn)出理想的自旋過濾效應.我們也畫了費米面處不同自旋的電子密度在實空間的分布情況，結果顯示對于自旋向上電子密度很均勻的分布在碳鏈上，表明對于自旋向上的電子，該裝置表現(xiàn)為金屬性質.然而對于自旋向下的電子，在碳鏈上電子密度幾乎為零，表明該裝置對于自旋向下的電子表現(xiàn)為絕緣性.當源極部分的邊界上C原子被B原子取代后，我們發(fā)現(xiàn)費面處的自旋向上電子隧穿幾率被壓抑至接近零，該裝置表現(xiàn)為自旋半導體特性.自旋向上的電子的非零隧穿幾率非常靠近費米面，且在費米面下面.自旋向下的非零隧穿幾率在費米面上，離費米面距離大約0.18 eV.在右側，費米面處自旋向上和自旋向下的電子密度在實空間的分布也被畫出.B原子取代后，對于自旋向上的電子，我們發(fā)現(xiàn)源極和漏極的電子密度在空間的對稱性被破壞了，同時碳鏈處電子密度也出現(xiàn)間斷，這些性質導致了自旋向上的電子在費米面處表現(xiàn)為絕緣性.

當電極兩端出現(xiàn)溫差TSD時，在該裝置中將出現(xiàn)電流.其大小和方向主要依賴于費米面附近的電子隧穿幾率的分布情況.在圖3（a）中，我們畫了自旋向上的電流的絕對值|I↑|隨溫差TSD之間的關系，這里我們取TS=300 K.很明顯我們發(fā)現(xiàn)摻雜后，其電流值得到大幅提高，在正溫壓區(qū)域可提高約100倍，在負溫壓區(qū)域也可提高30多倍（也參考圖4）.對于自旋向下的電子，由于取代前后電子隧穿幾率幾乎保持不變，因此自旋向下的電流僅僅稍微被壓抑.另外有趣的現(xiàn)象是自旋向下的電流也呈現(xiàn)出明顯熱力學整流效應，因為在正溫度差區(qū)域的電流值明顯強于負溫度差區(qū)域.

圖2（a）是未摻雜下自旋相關的隧穿幾率隨能量的變化趨勢，費米面處自旋向上和向下的電子密度在坐標空間的分布.圖2（b）是B摻雜下自旋相關的隧穿幾率隨能量的變化趨勢，費米面處自旋向上和向下的電子密度在坐標空間的分布.并設置費米面處為能量零點.

圖2?。╝）未摻雜下自旋相關的隧穿幾率隨能量的變化趨勢，費米面處自旋向上和向下的電子密度在坐標空間的分布.（b）B摻雜下自旋相關的隧穿幾率隨能量的變化趨勢，費米面處自旋向上和向下的電子密度在坐標空間的分布

在圖3（c）中，我們畫了電荷流（IC=I↑+I↓）和自旋流（IS=I↑-I↓）摻雜前后隨溫度差變化的關系.首先我們發(fā)現(xiàn)電荷流和自旋流在摻雜后都得到明顯的增強，更加有趣的是摻雜后，在正溫度差高溫區(qū)域，自旋流明顯高于電荷流.其主要原因歸結于器件在摻雜后所呈現(xiàn)的自旋半導體性質.對于自旋向下的電子，在費米面附近非零的隧穿幾率出現(xiàn)在費米面的上面.當電極出現(xiàn)溫度差時，自旋向上的電子將從源極經(jīng)過中間碳鏈流向漏極，形成正方向的電流.然后對于自旋向上電子的非零隧穿幾率出現(xiàn)在費米面下面.當電極出現(xiàn)溫度差時，自旋向上的電子將從漏極經(jīng)碳鏈流向源極，相當于空穴從源極經(jīng)碳鏈流向漏極，形成負的電流.當不同自旋的電流流動方向相反時，自旋流將大于電荷流.

圖3（a）是自旋向上的電流，圖3（b）是自旋向下的電流，圖3（c）是電荷流和自旋流，以及圖3（d）電流自旋極化率隨溫度差的變化趨勢.其中TS取300 K.

圖3?。╝）自旋向上的電流，（b）自旋向下的電流，（c）電荷流和自旋流，（d）電流自旋極化率隨溫度差的變化趨勢

在圖3（d）中，我們畫了摻雜前后的自旋極化率（P=|I↑|-|I↓|/（|I↑|+|I↓|））與溫度差之間的關系；結果顯示摻雜后電流自旋極化率得到明顯增強，其值接近1，且?guī)缀跖c溫度差大小無關.最后在圖4中，我們也畫了摻雜前后自旋相關的電流比值與溫度差之間的關系.結果顯示自旋向上電流在正溫度區(qū)域可以提高到原來的100倍，這個值可以通過繼續(xù)增加溫度差來進一步提高.甚至在負溫度區(qū)域，對比未摻雜的情況，它的大小也可以提高接近40倍.

圖4　摻雜前后自旋相關電流比值隨溫度差的變化趨勢

4　結論

基于第一性原理方法，我們提出了一種可以產(chǎn)生高自旋極化率的自旋熱電裝置.該裝置由源極，漏極以及中間散射區(qū)域3部分組成.源極和漏極由石墨烯納米帶構成，中間連接有碳鏈.當漏極的邊緣C原子被B原子取代后，該裝置由自旋半金屬性質轉變?yōu)樽孕雽w性質.溫差引起的自旋向上的電流被大幅提高，和未摻雜時相對比，可以提高100倍.同時電流自旋極化率也被明顯提高，且當溫差改變時，其值可以始終保持為1.在高溫區(qū)域我們發(fā)現(xiàn)自旋流可以大于電荷流，其主要原因是不同自旋電子在溫差下流動的方向相反.

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ZHOU Xilu，CHEN Yingshuang，LUOsiyu，WANG Hailu，YU Hailin，F(xiàn)ENG Jinfu，LIU Yushen
School of Physics and Electronic Engineering，Changshu Institute of Technology，Changshu 215500，China）

Exploiting highspin-polarization device is one of the major objectives in the field ofspintronics.In this paper，a thermospin device is designed to generate the highspin-polarization currents based on the firstprinciples method.The device consists of thesource electrode（B-doped graphene nanoribbon），the drain electrode（graphene nanoribbon），and the centralscattering region（the carbon atomic chain）.In contrast to the undoped case，thespin-up current induced by the temperature difference can be enhanced by 100 times in the high temperature region，and meanwhile the currentspin-polarization can reach 1.Moreover，thespin current is larger than the charge current in the high-temperature region，which is ascribed to thespin-semiconducting property of the device after the B doping.

low-dimensional thermoelectric materials；spin-semiconducting property；highspin-polarization currents

O469

A

1008-2794（2015）04-0010-04

2016-05-09

國家自然科學基金項目“含時量子點系統(tǒng)中自旋熱電效應的理論研究”（61306122）

劉玉申，副教授，博士，研究方向：微納電子學，E-mail：ysliu@cslg.edu.cn.