吳亞濤 劉兆榮

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采暖季室內(nèi)外細顆粒物關(guān)系的關(guān)鍵影響因素分析

吳亞濤 劉兆榮?

北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 北京 100871; ?通信作者, E-mail: zrliu@pku.edu.cn

于2014年2—3月和11—12 月對室內(nèi)外環(huán)境中細顆粒物進行采集和分析, 研究通風(fēng)條件、大氣污染水平以及溫、濕度等因素對細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的影響。研究表明, 通風(fēng)條件和大氣污染水平是影響細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內(nèi)的貢獻率均有影響, 通風(fēng)條件越好, I/O 越高, 室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)和室外貢獻率也越大; 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。溫、濕度均對細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的影響較小。

室內(nèi)外關(guān)系; 細顆粒物; 相關(guān)系數(shù); I/O; 室外貢獻率

細顆粒物是室內(nèi)外最常見的污染物之一, 來源廣泛, 物理、化學(xué)性質(zhì)十分復(fù)雜, 如果過量存在于空氣中, 會引起一系列的健康危害和腐蝕作用[1], 可以通過呼吸進入人體的上下呼吸道, 甚至進入血液循環(huán)[2–3], 對人體健康產(chǎn)生危害。此外, PM2.5對半揮發(fā)性有機物、重金屬等有毒有害組分有很強的富集能力[4], 同時也是細菌、病毒和真菌存活的載體, 對人體健康更具危害性。

顆粒物的人體暴露同時包含室內(nèi)顆粒物和大氣顆粒物的暴露, 而多數(shù)空氣質(zhì)量監(jiān)測系統(tǒng)是基于室外大氣環(huán)境, 對于室內(nèi)空氣中顆粒物的監(jiān)測缺乏相應(yīng)數(shù)據(jù)。雖然室內(nèi)污染物濃度在很大程度上受室外污染物濃度的影響, 但是, 大氣顆粒物環(huán)境點位濃度、住宅室內(nèi)外濃度和個體暴露這 3 個因素兩兩之間均存在顯著的差異[5–6], 因此, 將室外污染物濃度直接用來評估室內(nèi)人員的污染物暴露水平是不可靠的。顆粒物的室內(nèi)外關(guān)系研究有利于加深室內(nèi)空氣質(zhì)量的研究以及更加準(zhǔn)確地評估顆粒物對人體的暴露水平。

針對顆粒物的室內(nèi)外關(guān)系, 研究者利用室內(nèi)外污染物濃度比(I/O比)模型進行相關(guān)研究, 主要分析不同時段[7]、不同密閉性或者通風(fēng)方式的房間[8–10]以及不同粒徑[6,10–13]之間的顆粒物 I/O 差異情況, 并且根據(jù) I/O 比值的大小初步判斷室內(nèi)顆粒物是由室內(nèi)源產(chǎn)生還是來自室外[14–18]。I/O 比在一定程度上能夠體現(xiàn)室內(nèi)外顆粒物濃度之間的關(guān)系, 但是受到多種因子尤其是室內(nèi)源的影響, 導(dǎo)致不同研究中I/O 比的差異較大, 沒有較為一致的結(jié)論。有學(xué)者利用質(zhì)量平衡模型研究室內(nèi)顆粒物濃度評估及室內(nèi)外穿透、室內(nèi)沉降機制[18], 如室內(nèi)源和室外源對室內(nèi)顆粒物的貢獻[19]。此外, 有人利用 I/O 模型和質(zhì)量平衡模型對污染物的影響因素進行研究, 主要包括人為活動[20]、滲透率[21]、通風(fēng)[9,22]等因素對污染物室內(nèi)外關(guān)系的影響, 如謝偉等[9]通過建立室內(nèi)顆粒物質(zhì)量平衡方程, 對不同通風(fēng)過程及不同粒徑下的I/O比進行理論研究。

以往研究中, 對細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系影響因素的分析多為理論研究, 且較少涉及溫濕度等氣象條件和不同大氣污染水平對室內(nèi)外關(guān)系的影響。本研究結(jié)合 I/O 比、室外貢獻率以及室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)等指標(biāo), 探討通風(fēng)條件、大氣污染水平以及溫濕度對細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的影響, 為以后利用大氣細顆粒物濃度預(yù)測室內(nèi)濃度的研究提供數(shù)據(jù)支持。

1 實驗方法

1.1 采樣點與采樣時間的選擇

我們選擇人員活動和通風(fēng)條件有一定差別的辦公室、實驗室和空閑實驗室作為室內(nèi)研究點, 3 個采樣點的配置情況如表 1 所示, 其中, 空閑實驗室的通風(fēng)條件最好, 實驗室次之, 辦公室通風(fēng)相對較差。采樣時, 設(shè)備放在桌上, 距離地面約1.1 m, 與人的呼吸帶接近。室外采樣點設(shè)置在該室窗外 1 m遠的同等高處。

表1 室內(nèi)采樣點詳情

為了對比年前與年后細顆粒物的室內(nèi)外相關(guān)性差異, 選擇冬季供暖開始和即將結(jié)束的兩個時段進行采樣, 即2014年 2 月 21 日—3 月 16 日和 11 月5 日—12 月 11 日, 每日上午 09:00 至次日上午09:00, 采樣時長為24小時。

1.2 主要儀器

采樣裝置為特氟龍膜、AirChek XR5000 型個體采樣器(配備 PM2.5采樣頭), 采樣頭為 PEM 4 Ltr/2.5 μm型; 百萬分之一分析天平。

1.3 樣品的采集與分析

細顆粒物樣品的采集采用 AirChek XR5000 型個體采樣器配合 PM2.5采樣頭和石英膜進行。個體采樣器的流量設(shè)定為 4 L/min, 采樣流量在采樣前和采樣后用皂泡流量計進行流量校準(zhǔn), 以保證采樣期間個體采樣器的流量值偏差小于 5%; 采樣時間為 24 小時; 采樣前后, 采樣膜均在恒溫恒濕條件下平衡 24 小時后稱重。

將采集的石英膜樣品在恒溫恒濕的條件下穩(wěn)定24 小時后稱重, 計算采樣前后膜的質(zhì)量差, 結(jié)合采樣流量和采樣時間, 計算采樣點的日均細顆粒物濃度值。

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5的濃度特征

由圖 1 可知, 采樣期間室內(nèi)外 PM2.5濃度波動范圍均較大, 室外 PM2.5濃度波動范圍為14.05~ 496.39 μg/m3, 涵蓋優(yōu)、良、輕度污染、中度污染、重度污染和嚴重污染 6 個污染等級。類似地, 室內(nèi)(辦公室、實驗室和空閑實驗室)環(huán)境PM2.5的濃度水平也涵蓋多個污染等級, 辦公室、實驗室和空閑實驗室內(nèi) PM2.5濃度的波動范圍分別為44.32~ 178.42, 80.62~396.74和6.66~286.86 μg/m3。

除個別采樣日(2 月 27 日和 2月 28 日, 雨天)外, 室外 PM2.5濃度值高于室內(nèi)值, 同時, 在 2 月27 日和 2 月 28 日出現(xiàn)室外細顆粒物的質(zhì)量濃度小于室內(nèi)的情況, 這說明室內(nèi)外均存在細顆粒物的 來源。

采樣期間室內(nèi)細顆粒物濃度與室外有相似的變化趨勢, 說明室內(nèi)細顆粒物受室外影響較大, 且通風(fēng)狀況越好, 影響越大, 通風(fēng)條件較好的實驗室內(nèi)細顆粒物質(zhì)量濃度高于辦公室內(nèi)細顆粒物的質(zhì)量濃度, 表明室內(nèi)外細顆粒物之間存在一定的聯(lián)系。

2.2 通風(fēng)條件

2.2.1 I/O比情況

I/O 比是忽略室內(nèi)濃度隨室外濃度變化時滯性之后的簡化計算方法, 常用于評價室內(nèi)外污染物的濃度關(guān)系。I/O 比是研究污染物室內(nèi)外關(guān)系的重要方法, 也是建立室內(nèi)外污染物(組分)濃度回歸模型的基礎(chǔ)。

對比3個采樣點的 I/O 比基本情況, 如表 2 所示, 辦公室、實驗室和空閑實驗室3個采樣點細顆粒物的 I/O 均值分別為 0.56±0.35, 1.03±0.63 和 0.71± 0.19, 中位數(shù)分別為0.45, 0.89和0.80, 呈現(xiàn)實驗室>空閑實驗室>辦公室的規(guī)律。同時, 3 個房間的通風(fēng)狀況有所不同, 實驗室的通風(fēng)條件好于空閑實驗室, 而辦公室的通風(fēng)狀況最差。可以看出, 不同通風(fēng)條件房間的 I/O 比值存在差異, 通風(fēng)條件越好, I/O值越大。

表2 不同研究場所細顆粒物的I/O比值

2.2.2 室內(nèi)外細顆粒物的相關(guān)系數(shù)

相關(guān)系數(shù)是衡量兩個隨機變量之間線性相關(guān)程度的統(tǒng)計指標(biāo), 用以反映變量之間相關(guān)關(guān)系的密切程度。污染物的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)是衡量室內(nèi)外污染物濃度水平之間是否存在相關(guān)性以及相關(guān)性強弱的最簡單和最直接的指標(biāo)之一。

圖2 描述 3 個采樣點細顆粒物濃度的室內(nèi)外相關(guān)關(guān)系?？梢钥闯? 空閑實驗室與室外的相關(guān)性最好, 其相關(guān)系數(shù)為 0.99 (<0.01), 表明空閑實驗室與室外的細顆粒物呈顯著相關(guān); 辦公室與室外的相關(guān)系數(shù)為 0.89 (<0.01); 實驗室的室內(nèi)外細顆粒物之間也存在明顯的正相關(guān)關(guān)系。3 個采樣點室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)性體現(xiàn)了室內(nèi)細顆粒物受室外的影響程度, 總體來看, 通風(fēng)條件越好, 室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)性越強, 室內(nèi)細顆粒物受室外環(huán)境的影響越明顯。

2.2.3 室外貢獻率

室內(nèi)空氣質(zhì)量平衡方程常用于研究室內(nèi)污染物的濃度變化以及室內(nèi)外污染物的關(guān)系?？梢詫⑹覂?nèi)環(huán)境看成是放置在大氣環(huán)境中的、相對獨立的環(huán)境艙, 通過門窗和外圍結(jié)構(gòu)縫隙進行污染物和能量的交換。根據(jù)質(zhì)量平衡模型, 當(dāng)假設(shè)室內(nèi)污染物濃度分布均勻且忽略污染物在室內(nèi)可能發(fā)生的相變和化學(xué)反應(yīng)過程時, 對于自然通風(fēng)且沒有額外的室內(nèi)去除設(shè)備影響的室內(nèi)環(huán)境, 室內(nèi)外質(zhì)量平衡模型可轉(zhuǎn)化為下式[7,18]:

其中,in和out分別為室內(nèi)外污染物的質(zhì)量濃度(μg/m3);inf為有效穿透因子(無量綱);ig為室內(nèi)源對室內(nèi)污染水平的貢獻(μg/m3);為滲透風(fēng)對應(yīng)的穿透因子(無量綱), 自然通風(fēng)對應(yīng)的=1;為室內(nèi)空間體積(m3);為空氣交換律(h-1);為顆粒物沉降速率(h-1);in為室內(nèi)源強度或室內(nèi)顆粒物排放速率(μm/h)。

室外污染物的貢獻率計算公式[18]為

式中,為室外污染物對室內(nèi)污染物的貢獻率。

雖然實際條件不能完全吻合公式假設(shè)條件, 但在研究顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的暴露量中, 利用式(1)對實測濃度和0進行線性回歸, 通過斜率和截距, 可以簡單地判斷室外源和室內(nèi)源分別對室內(nèi)顆粒物的貢獻。回歸方程中的斜率可以視為顆粒物的有效穿透因子inf值, 可以指示室外來源對室內(nèi)污染水平的影響程度, 其值越接近 1, 表明室內(nèi)顆粒物與室外環(huán)境越相似, 室內(nèi)外顆粒物均質(zhì)性越明顯;inf值越靠近 0, 表明顆粒物受室內(nèi)源的貢獻越大, 室外穿透進入室內(nèi)產(chǎn)生的貢獻越少; 若inf值在 0.5左右, 則表明顆粒物既有室外源貢獻, 也有明顯的室內(nèi)源貢獻。

對室內(nèi)外采樣點細顆粒物濃度按照式(1)進行擬合, 同時, 根據(jù)式(2)計算室外細顆粒物對室內(nèi)細顆粒物的貢獻率, 結(jié)果如表3所示。

表3 各采樣點細顆粒物的質(zhì)量平衡方程及室外貢獻率

辦公室、實驗室和空閑實驗室 3 個采樣點的有效穿透因子分別為0.3429, 0.6654 和 0.7905, 即辦公室<實驗室<空閑實驗室; 同樣, 室外源的貢獻率也存在差異, 空閑實驗室的室外貢獻率最高, 實驗室次之, 而辦公室細顆粒物的室外貢獻率最低。辦公室的室外貢獻率最低, 但是仍達 69.63%, 表明室外源是室內(nèi)細顆粒物的重要來源; 空閑實驗室由于不存在明顯的室內(nèi)源, 室外貢獻率應(yīng)為 100%, 可以認為室外源是其唯一來源, 但是, 由于室內(nèi)無風(fēng)條件下細顆粒物存在沉降作用, 使得計算出的室外貢獻率超過 100%。可以看出, 通風(fēng)條件越好, 有效穿透因子和室外貢獻率越高。

綜上所述, 通風(fēng)條件是影響細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內(nèi)的貢獻率均有影響。通風(fēng)條件越好, 室外細顆粒物進入室內(nèi)越容易, 從而導(dǎo)致相對較高的 I/O 比值、更加密切的室內(nèi)外相關(guān)性以及更大的室外貢獻。

2.3 大氣濃度水平

2.3.1 I/O比

選取空閑實驗室為研究對象, 其 I/O 比與室外大氣細顆粒物的濃度之間的關(guān)系如圖3所示。

由圖 3 可知, 不同的大氣細顆粒物污染情況下, 細顆粒物的 I/O 比呈現(xiàn)不同的分布特征, 根據(jù)圖 3,將大氣細顆粒物濃度分為 0~50mg/m3, 50~100 μg/ m3和 100 μg/m3以上 3 個區(qū)間, 對各區(qū)間 I/O 比的波動范圍、均值及標(biāo)準(zhǔn)差情況、大氣細顆粒物與I/O間相關(guān)性情況進行計算, 結(jié)果如表4所示。

表4 不同大氣細顆粒物濃度區(qū)間I/O比情況及大氣細顆粒物與I/O的相關(guān)性

可以看出, 不同大氣細顆粒物濃度區(qū)間的細顆粒物 I/O 比的波動范圍以及均值情況均存在差異, 一方面, 0~50 μg/m3, 50~100 μg/m3和100 μg/m3以上 3 個區(qū)間 I/O 比的均值分別為 0.57, 0.79 和 0.80, 表明隨著大氣細顆粒物濃度的升高, I/O有變大的趨勢; 另一方面, 3 個濃度區(qū)間 I/O 比的波動范圍分別為0.22~0.97, 0.55~0.91 和 0.74~0.88, 標(biāo)準(zhǔn)差分別為0.24, 0.10和0.05, 均說明隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比的波動范圍逐漸減小。正是由于這一原因, 使得大氣細顆粒物濃度與I/O比之間沒有明顯的相關(guān)性。

2.3.2 相關(guān)系數(shù)

對0~50mg/m3, 50~100mg/m3和100 μg/m3以上3個區(qū)間的室內(nèi)外細顆粒物濃度分別做相關(guān)性分析, 如圖 4 所示。

由圖 4 可知, 當(dāng)大氣細顆粒物濃度小于50 μg/m3時, 室內(nèi)外細顆粒物濃度之間的相關(guān)性不明顯; 當(dāng)細顆粒物濃度為 50~100 μg/m3和大于100 μg/m3時, 室內(nèi)外細顆粒物間存在明顯的相關(guān)性, 二者的相關(guān)系數(shù)分別為 0.830 和 0.990。即, 隨著大氣細顆粒物濃度水平的升高, 室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)系數(shù)逐漸增大。

2.3.3 室外貢獻率

考慮到室外源是空閑實驗室內(nèi)細顆粒物的唯一來源, 其貢獻率理論上為 100%, 不存在變化情況, 故在此不做討論。實驗室和辦公室兩采樣點, 細顆粒物的室外貢獻率與室外細顆粒物濃度水平之間的關(guān)系如圖5所示。

由圖 5 可知, 兩個室內(nèi)采樣點細顆粒物濃度的室外貢獻率隨著室外細顆粒物濃度的升高而逐漸增大, 即室外貢獻率與室外細顆粒物的濃度水平正相關(guān)。同時, 室外貢獻率的變化速率與大氣細顆粒物的濃度水平有關(guān), 當(dāng)大氣細顆粒濃度相對較低時(PM2.5<200 μg/m3), 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 室外貢獻率升高較快; 當(dāng)大氣細顆粒物濃度較高時, 隨著大氣細顆粒物濃度的升高(PM2.5>200 μg/m3), 室外貢獻率升高較慢。

綜上所述, 大氣污染水平是影響細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)和大氣細顆粒物對室內(nèi)的貢獻率均有影響。隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物 I/O 比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。

2.4 溫濕度因素

室外溫度和濕度數(shù)據(jù)列于表5。

表5 空閑實驗室室外溫濕度

注: -表示無可用數(shù)據(jù)。

大氣溫濕度是通過影響大氣細顆粒物濃度水平, 間接對其室內(nèi)外關(guān)系產(chǎn)生影響。溫濕度與細顆粒物之間的相關(guān)性如表6所示。

表6 溫濕度與細顆粒物質(zhì)量濃度之間的相關(guān)系數(shù)

注: **≤0.01。

由表 6 可知, 最低濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間正相關(guān), 相關(guān)系數(shù)分別為 0.814 和 0.644 (≤0.01), 而溫度和最高濕度與細顆粒物濃度之間沒有明顯的相關(guān)性。這表明, 溫度和最高濕度對細顆粒物的室內(nèi)外關(guān)系沒有明顯影響; 平均濕度和最低濕度條件下, 由于與細顆粒物濃度之間存在一定的相關(guān)性, 對細顆粒物的室內(nèi)外關(guān)系可能產(chǎn)生影響。

計算溫濕度與室外貢獻率之間的相關(guān)系數(shù), 結(jié)果如表 7 所示?？梢钥闯? 溫濕度與室外貢獻率之間均沒有明顯的相關(guān)性, 但是最小濕度和平均濕度與室外貢獻率的相關(guān)系數(shù)明顯大于其他值, 說明最小濕度和平均濕度與大氣細顆粒物濃度之間存在一定的相關(guān)性。

表7 溫濕度與室外貢獻率之間的相關(guān)系數(shù)

表8顯示溫濕度與細顆粒物的 I/O 比之間的相關(guān)系數(shù), 可以看出, 溫度和濕度均與細顆粒物 I/O之間沒有明顯的相關(guān)性。

表8 溫濕度與細顆粒物I/O之間的相關(guān)系數(shù)

綜上所述, 雖然最小濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間存在一定的相關(guān)性, 但是, 溫、濕度均與細顆粒物的 I/O 以及室外貢獻率等沒有明顯的相關(guān)性, 表明溫濕度的大小及變化不能用來衡量細顆粒物的室內(nèi)外相關(guān)性的強弱或者變化。

3 結(jié)論

1) 通風(fēng)條件是影響細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的重要因素, 對細顆粒物的 I/O、室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)、細顆粒物的滲透因子以及大氣細顆粒物對室內(nèi)的貢獻率均有影響, 通風(fēng)條件越好, I/O 越高, 室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)和室外貢獻率也越大。

2) 大氣污染水平是影響細顆粒物室內(nèi)外關(guān)系的重要因素, 隨著大氣細顆粒物濃度的升高, 細顆粒物I/O比值有升高的趨勢, 且其波動范圍逐漸減小, 室內(nèi)外細顆粒物之間的相關(guān)性逐漸增強, 室外貢獻率逐漸增大, 但增速逐漸減緩。

3) 最小濕度和平均濕度與細顆粒物濃度之間存在一定的相關(guān)性, 但是, 溫、濕度均對細顆粒物的 I/O 以及室外貢獻率等沒有明顯的相關(guān)性, 表明溫濕度因素的大小及變化不能用來衡量細顆粒物的室內(nèi)外相關(guān)性的強弱或者變化。

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Key Factors Analysis of Indoor and Outdoor Fine Particulate Matter in Heating Season

WU Yatao, LIU Zhaorong?

College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University; ?Corresponding author, E-mail: zrliu@pku.edu.cn

Indoor and outdoor fine particulate matter were sampled and analyzed in Feb.–Mar. and Nov. –Dec., 2014. The influence of ventilation condition, atmospheric pollution level, the temperature and humidity on relationship between the indoor and outdoor fine particulate matters were studied. Studies showed that ventilation and air pollution levels were two important factors affecting the indoor and outdoor relations of PM2.5, they both had effects on I/O ratio, correlation coefficient of indoor and outdoor particles as well as the contribution rate of the atmospheric PM2.5concentrations on the indoor PM2.5concentrations. With better ventilation condition or higher I/O ratio, indoor and outdoor correlation coefficient would be higher, as well as the outdoor contribution rate. When the atmospheric PM2.5concentration went higher, the I/O ratio, indoor and outdoor correlation coefficient and outdoor contribution rate became higher, while the range of I/O ratio and the growth rate of outdoor contribution went less. The temperature and humidity had little effect on indoor and outdoor relations of PM2.5.

indoor and outdoor relationship; PM2.5; correlation coefficient; I/O; outdoor contribution

10.13209/j.0479-8023.2016.037

X131

2015-04-22;

2015-05-19; 網(wǎng)絡(luò)出版日期: 2016-09-01

國家重點實驗室專項經(jīng)費(13Z05ESPCP)資助